CN105121704A - 无机涂层和组合物 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及碱性无机组合物。提供了用所述碱性无机组合物涂覆表面而提供抗真菌/抗细菌性和/或疏水性和/或抗腐蚀性的方法。在另一个方面，提供了一种硅酸盐组合物，其包含至少一种碱土金属；和第IV族元素硅、锗、锡或铅，所述第IV族元素硅、锗、锡或铅与至少一个烃部分共价键合。

Description

无机涂层和组合物
技术领域
本发明涉及提供抗霉菌和/或细菌生长和/或防水和/或对可腐蚀的金属表面的腐蚀保护的无机涂层，特别地，组合物、制造和方法。所述组合物包含至少一种微溶的碱性金属氧化物或金属氢氧化物，一种或多种微溶的无机硅酸盐，和碱性无机盐。
背景技术
已经证明难以实现在不使用涂层形式的杀真菌和杀细菌化学物质的情况下对金属和非金属表面提供抗细菌和/或霉菌性。通常，一种或多种杀真菌剂和杀细菌剂包含在预置的制剂中以使它们在凝固时或凝固后繁殖(bloom)或迁移至表面。这样的技术导致杀真菌/杀细菌性能随时间损耗并进一步要求使用过量的这样的添加剂。此外，特定杀真菌剂和杀细菌剂或杀真菌剂和杀细菌剂种类的使用最终导致这些生物体的耐药菌株。也已经证明难以实现对无机涂层提供防水性。已经证明更难以实现同时提供防水和抗细菌和/或霉菌涂层。
另外，碱性物质和表面或高pH的介质对某些微生物的可测量控制至少部分地有效。“水玻璃”或可溶性硅酸盐，例如，硅酸钠或硅酸钾，和/或硅酸盐的钠或钾盐，或硅酸二钠，其可为碱性的，取决于SiO2:Na2O比例，当被配制为具有水玻璃作为粘结剂的硅酸盐矿物涂料时，它们有时可用作抗菌表面处理。然而，通常使用弱酸例如碳酸盐(用于稳定性)将这样的硅酸盐矿物涂料制备成涂料制剂，从而导致溶液和后续的涂料达到小于9的pH，且它们需要固定剂以将硅酸盐密封到基底。
发明内容
在第一实施方案中，提供了一种组合物。所述组合物包含：至少一种微溶于水的金属氧化物/氢氧化物；至少一种微溶的无机矿物；和至少一种可溶的碱性无机盐。
在一个方面，所述至少一种微溶的金属氧化物/氢氧化物为氧化镁、氢氧化镁、氧化钙和氢氧化钙中的至少一种。在其他方面，所述至少一种微溶的金属氧化物/氢氧化物为氧化钡、氧化锌、氧化铜和其氢氧化物中的至少一种。
在一个方面，单独或与任一前述方面组合，所述至少一种微溶的无机矿物为无机矿物硅酸盐、钙硅石、滑石、无定形硅酸镁、无定形硅酸钙、硅藻土、硅酸铝、橄榄石、煅烧高岭土、莫来石、胶态二氧化硅、二氧化硅、和无定形二氧化硅中的一种或多种。
在一个方面，单独或与任一前述方面组合，所述至少一种可溶的碱性无机盐为磷酸盐或硅酸盐中之一的碱金属或碱土金属盐中的一种或者多种。在一个方面，单独或与任一前述方面组合，所述至少一种可溶的碱性无机盐为碱金属或碱土金属氢氧化物中的一种或多种。
在一个方面，单独或与任一前述方面组合，所述组合物进一步包含至少一种疏水剂，其中所述疏水剂具有通式(I)或(II)或(III)或(IV)；
和/或
和/或
和/或
RtSi(O4-t)4-t·Z4-t(IV)；
其中：
R1、R2、R3和R4各自为氢、C1-20烷基、苯基、芳基；其中烷基包含直链的、支化的、环状或非环状的烷基或卤代烷基；
Y1、Y2和Y3各自为羟基、C1-4烷氧基、苯氧化物或卤素；或Y1、Y2和Y3各自为Si-OH的碱金属盐、铵盐、烷基铵盐、苯基铵盐或烷基苯基铵盐；
b为0-21；n大于1,000至1,000,000；
m为0-1,000；和
Z为钠或钾。
在一个方面，单独或与任一前述方面组合，有机硅醇盐(organosiliconate)是钾盐，例如单烷基硅醇盐、二烷基硅醇盐或三烷基硅醇盐。
在第二实施方案中，提供了阻止或降低真菌或细菌在表面上生长的方法。所述方法包含：组合第一实施方案的组合物；使表面与组合的组合物接触，其中所述表面在接触后提供至少pH9至pH14的碱性环境；和降低或消除真菌或细菌在表面上的生长。
在一个方面，单独或与任一前述方面组合，所述表面是金属或非金属。在一个方面，所述表面与医疗制品、医疗器械或结构相关。
在一个方面，单独或与任一前述方面组合，以高剪切实施所述组合。
在一个方面，单独或与任一前述方面组合，所述接触为着色、刷涂、抹涂和喷涂中的至少一种。
在第三实施方案中，提供了阻止或降低真菌或细菌在表面上生长的方法。所述方法包含：组合任一前述实施方案或方面的前体制剂；使表面与组合的任一前述实施方案和方面的前体制剂接触，其中所述表面在接触后提供至少pH9至pH14的碱性环境；和阻止或降低真菌或细菌在表面上的生长。
在一个方面，单独或与任一前述方面组合，所述至少一种微溶的金属氧化物/氢氧化物组分是氧化镁、氢氧化镁、含有效量的氢氧化镁的镁卤水、氧化钙和氢氧化钙中的一种或多种。在一个方面，所述至少一种微溶的金属氧化物/氢氧化物组分是氧化钡、氧化锌、氧化铜和其氢氧化物中的至少一种。
在一个方面，单独或与任一前述方面组合，所述至少一种可溶的碱性无机盐为磷酸盐、硅酸盐或烷基硅醇盐中之一的碱金属或碱土金属盐中的一种或者多种。在一个方面，所述至少一种可溶的碱性无机盐为有机硅醇盐或有机硅醇盐的钾盐。所述至少一种有机硅醇盐可为单烷基硅酸盐、二烷基硅酸盐或三烷基硅酸盐。在一个方面，所述至少一种可溶的碱性金属盐为碱金属氢氧化物或碱土金属氢氧化物。
在一个方面，单独或与任一前述方面组合，其中所述至少一种可溶的碱性无机盐为磷酸钾(K3PO4)。
在一个方面，单独或与任一前述方面组合，所述疏水剂是第一实施方案中描述的。
在一个方面，单独或与任一前述方面组合，所述至少一种微溶的无机矿物为钙硅石、滑石、无定形硅酸镁、无定形硅酸钙、硅藻土、硅酸铝、橄榄石、煅烧高岭土、莫来石、胶态二氧化硅、二氧化硅和无定形二氧化硅中的一种或多种。
在第四实施方案中，提供了阻止或降低可腐蚀表面的腐蚀的方法。所述方法包括：使可腐蚀表面与单独或与其任一前述方面组合的组合的组合物接触；和阻止或降低可腐蚀表面上的腐蚀。
在第五实施方案中，提供了阻止或降低软体动物在表面上附着的方法。所述方法包括：使表面与单独或与其任一前述方面组合的组合的组合物接触，其中所述表面在接触后提供至少pH9的碱性环境；和阻止或降低软体动物在表面上的附着。在一个方面，所述软体动物为淡水贻贝。在其它方面，所述软体动物为斑马贻贝或斑驴贻贝。
在第六实施方案中，提供了硅酸盐组合物。所述硅酸盐组合物包含至少一种碱土金属和至少一种具有至少一个共价键合在其上的烃部分的第IV族元素硅、锗、锡或铅。在第一方面，所述一个或多个烃部分各自为C1-20烷基、苯基、芳基，其中烷基包括直链、支化的或环状烷基、卤代烷基(例如氟代或氯代烷基)。在一个方面，所述至少一种碱土金属是镁或者钙。在另一个方面，单独或与任一前述方面组合，所述至少一种第IV族元素是硅。在另一方面，单独或与任一前述方面组合，所述烷基为甲基、乙基、丁基、仲丁基或叔丁基。在另一方面，单独或与任一前述方面组合，所述至少一种碱土金属为镁且所述至少一种第IV族元素为硅，且所述烃为甲基。
附图的简要说明
无。
具体实施方案
本发明提供了独特适合的无机涂层，其除了别的之外，具有最小化或降低水渗透和/或例如钢和铁的金属腐蚀的疏水性能并且不需要使用钢或铁的合金，例如镀锌的(锌涂覆的)组合物或镀铬组合物。
此外，本发明提供了对真菌/细菌生长抗性提供管理的无机涂层。
如本文所用，短语“微溶的碱性金属氧化物和微溶的碱性金属氢氧化物组分”和“微溶的碱性组分(basiccomponent)”和“微溶的碱性组分(alkalinecomponent)”和“微溶的碱性前体”可交换使用，除非另有说明。短语“微溶的碱性组分”和“微溶的碱性组分”和“微溶的碱性前体”包含微溶的，例如在水性介质中具有低溶度积常数的物质，例如溶度积常数(Ksp)为至少10-4、10-5、10-6、10-7、10-8、10-9或更小。在一个方面，微溶的碱性组分的溶解度少于约0.1摩尔/升水。在一个方面，短语“微溶的碱性金属氧化物和微溶的碱性金属氢氧化物组分”和“微溶的碱性组分”和“微溶的碱性组分”和“微溶的碱性前体”不包括易溶的，例如，在水性介质中具有高溶度积常数的物质。
如本文所用，短语“可溶的碱性无机盐”包含易溶于水的，例如溶度积常数(Ksp)为至少10-3、10-2或更高，且水相pH为约10至约14、约11至14、约12至14或约13至14的物质。在一个方面，所述可溶的碱性无机盐的溶解度大于约0.1摩尔/升水，或大于约1摩尔/升水。“无机酸的碱性无机盐”和“碱性无机盐”包括，例如，二和/或三碱金属和/或碱土金属的磷酸盐(PO4 3-)、硅酸盐(SiO4 3-)、烷基硅酸盐(烷基-SiO3 3-)或铝酸盐(Al2O4 2-)中的一种或多种。可使用其它易溶于水的提供高于10、高于11、高于12、高于13的水相pH，或10-14的水相pH的碱性无机盐，例如氢氧化钾，和在较小程度上，氢氧化钠。在微溶的碱性金属氧化物/氢氧化物组分的水性混合物中存在的碱性无机盐的量，单独的或与一种或多种微溶于水的无机硅酸盐组合，可为约1wt％至约95wt％，或约3-75wt％，或5-50wt％固体。
如本文所用，短语“水性混合物”指至少一些水和至少一种微溶的碱性组分的组合。例如，所述水性混合物可包含多数的水和悬浮的、分散的或浆液化的组分，且也可包含非水组分例如醇和其它溶剂。优选地，水是主要的液相。在微溶的碱性金属氧化物/氢氧化物组分的水性混合物中存在的碱性无机盐的量，单独的或与一种或多种微溶于水的无机硅酸盐组合，可为约1wt％至约75wt％，或约2-50wt％，或3-20wt％固体。
在水性混合物中存在的总固体(例如，碱性组分和/或其它固体)的量可为10wt％至约95wt％，35-90wt％，或50-80wt％固体。
这里提供的碱性无机涂层的实例包括微溶于水的金属氧化物/氢氧化物和微溶于水的无机硅酸盐和水溶的碱性无机盐。这里提供的碱性无机涂层的另一个实例包括一种或多种金属氧化物/氢氧化物，一种或多种微溶于水的无机矿物，例如硅酸盐，和一种和多种水溶的碱性无机盐的组合。
在这里公开的涂层的一个实例中，一种或多种金属氧化物/氢氧化物例如氧化镁/氢氧化镁和/或氧化钙/氢氧化钙与一种或多种微溶的无机矿物例如钙硅石、滑石、无定形硅酸镁、无定形硅酸钙、硅藻土、二氧化硅、煅烧高岭土、胶态二氧化硅和无定形二氧化硅组合，并添加一种或多种水溶的碱性无机盐以赋予混合物稳定性。在一个方面，所述水溶的碱性无机盐包含碱金属或碱土金属的磷酸盐、硅酸盐或烷基硅醇盐或芳基硅醇盐中的一种或多种。为了清楚的目的，硅酸盐或烷基硅醇盐或芳基硅醇盐的水溶的碱性无机盐不仅仅是“填料”。烷基硅醇盐或芳基硅醇盐的加入赋予无机-有机硅酸盐组合物独特性能，即，改进的疏水性、改进的抗腐蚀性和改进的抗菌性。所述无机-有机硅酸盐组合物可从前体制剂作为涂层应用至基底，或用作整体形式例如地板、墙或其他建筑组件。
本文公开的这些组合物用于在钢、铝和其他金属或非金属表面上提供涂层以降低或消除在其上的真菌和/或细菌生长并提供疏水性和/或腐蚀保护。可在上述组合物中添加额外的试剂，例如可水解的硅树脂、有机硅聚合物及其组合，以赋予所述涂层额外的性质，例如改进的防水性。额外添加剂的量是使得保持涂层的基本性质，并改善防水性。这样的额外添加剂的负载可为约1wt％至约20wt％。在一个方面，所述烷基硅醇盐可为可溶的碱性无机盐和疏水剂。
在本文公开的涂层的另一个实施例中，一种或多种金属氧化物/氢氧化物例如氧化镁/氢氧化镁和/或氧化钙/氢氧化钙与一种或多种微溶的无机矿物例如钙硅石、滑石、无定形硅酸镁、无定形硅酸钙、硅藻土、二氧化硅、煅烧高岭土、胶态二氧化硅和无定形二氧化硅组合，并添加一种或多种水溶的碱性无机盐以形成前体制剂。本文公开的这些组合物用于在钢、铝和其它金属或非金属表面上提供涂层以提供疏水性，和/或降低或消除真菌和/或细菌在其上的生长。
在一个方面，本发明的涂层提供碱性，例如具有大于生物学上不适宜细菌和/或真菌(或霉菌)的生长和/或繁殖的pH的pH的环境。可调节所述环境的pH大于pH9至pH14，在pH9.5至14之间，在pH10至13.5之间，或pH10至约13。所述涂层的环境包含表面和其主体。可在具有通常的相对湿度或潮湿条件的环境条件下实现所述环境。这样的环境对降低或消除微生物生长是有效的且在至少部分地压制或杀死一种或多种存在于涂层表面上的微生物方面是有效的。
除了降低或消除真菌和/或细菌生长，本文公开的涂层可基本上是防水的和/或水不可渗透的。例如，可使用磷酸镁钾和/或磷酸钙钾，硅酸钙(钙硅石)和/或硅酸镁，和一种或多种烷基硅酸盐，例如甲基硅醇钾、甲基硅醇钠、乙基硅醇钾或乙基硅醇钠等以提供疏水无机涂层。
上述碱性无机组合物可用作整体(monolithic)形式，或用作对金属或非金属起表面处理作用的涂层，该功能以优异的粘附有效地实施且通常无底漆层。与包含用于提供真菌/细菌抗性的化学物质的传统方法相反，本发明涂层，部分由于材料的基本性质，提供了有毒的或不适宜细菌和/或真菌(或霉菌)的生长和繁殖的环境。
稳定化金属氧化物/氢氧化物和无机矿物组合物
可用于涂层的微溶的碱性组分的水性悬浮液优选包含微溶的碱金属矿物例如一种或多种无机矿物硅酸盐、钙硅石、无定形硅酸镁、无定形硅酸钙、无定形二氧化硅、溶性玻璃、硅藻土、橄榄石等。当与水性介质组合时这些混合物通常是不稳定的，倾向于在短时间内快速凝结或增加黏度。目前已发现，一种或多种易水溶的碱性碱金属或碱土金属磷酸盐、硅酸盐或烷基硅醇盐(或芳基硅醇盐)可有效稳定化所述微溶的碱性金属氧化物和微溶的无机矿物组合物。也已观察到可使用水溶性碱性碱金属或碱土金属氢氧化物，然而，在相当负载下，氢氧化钾表现出在性能上优于氢氧化钠。虽然不固执于任何特定理论，但是认为钾阳离子和/或磷酸盐阴离子在某种程度上有助于碱性金属氧化物/氢氧化物和矿物硅酸盐混合物的稳定。通过对上述微溶的碱性金属氧化物和微溶的无机矿物涂层组合物提供易水溶的碱性碱金属或碱土金属盐，例如钾盐、磷酸盐、硅酸盐或烷基硅醇盐，所述易水溶的碱性碱金属或碱土金属的磷酸盐、硅酸盐或烷基硅醇盐的水相pH为约9至约14，更优选pH为约10至约13，提供了有效的稳定性，并得到稳定有用的涂层或前体制剂。上述稳定化的金属氧化物/氢氧化物、无机矿物和可溶碱性无机盐组合物可用作表面涂层以阻止或消除真菌和/或细菌生长。在一个方面，稳定化所述微溶的碱性金属氧化物和微溶的无机矿物组合物所需的易水溶的碱性碱金属或碱土金属的磷酸盐、硅酸盐或烷基硅醇盐的量为约1wt％至约30wt％，或约2wt％至约20wt％，或约3wt％至约10wt％，取决于氧化物和矿物的负载。
在一个方面，使用本文提供的涂层，制品表面可具有碱性性质，例如，所述涂层可提供约pH9至约pH15，约pH9.5至约pH13，约pH10.0至约pH12，和约pH10至约pH11的碱性环境。这样的碱性环境阻止或抑制真菌、细菌和/或微生物在被涂覆制品上的生长和繁殖和/或杀死或压制由这样的微生物引起的被涂覆制品的后续污染。所述被涂覆制品可为例如医疗制品和/或器械和/或设备和/或组件，和地板和/或墙体表面。在将所述涂层组合物应用至表面或基底后，它“凝固”或“固定”成与所述表面或基底牢固结合的玻璃状涂层。在凝固后，所述涂层耐受由冲洗、刮擦或在清洁过程中引起的移除。
本文公开的凝固涂层的最终pH在钢的钝化范围内，例如约pH9至约pH13，约pH9.5至约pH11.5，约pH10.0至约pH11.0，约pH9.0至约pH10.5，约pH9.5至约pH10.0，约pH10.0至约pH10.5。因此，所述涂层可提供腐蚀保护和抑制真菌、细菌和/或微生物，且可进一步提供疏水性。
在一个实施方案中，在所述组合物中可包含一种或多种已知的抗真菌剂和/或抗细菌剂，假设所述试剂的功效在涂覆基底前、中或后不受组合物的碱性性质的影响。然而，在一个方面，不使用抗真菌剂和/或抗细菌剂，所述涂层具有对阻止或消除真菌和/或细菌生长有效的表面pH。
在一个方面，提供阻止或降低软体动物在表面上的附着的方法。因此，可用含任一前述实施方案或上述方面的前体制剂的涂料涂覆表面，例如，水处理设施的部分或全部，例如进水管(intaketubes)或导水管(conduits)，以在接触后提供所述表面至少pH9、至少pH9.5、至少pH10的碱性环境。具有高pH的表面阻止或降低软体动物的附着，因为多数软体动物更喜欢pH约7.2-9的环境。虽然不固执于任何特定理论，但是认为本发明的涂层的高pH表面至少妨碍丝足线(byssalthread)对碱性表面的附着和/或削弱所述丝足，和/或对所述软体动物和/或它们的幼虫或面盘幼体是毒性环境。在一个方面，所述软体动物为淡水贻贝。在一个方面，所述软体动物为斑马贻贝或斑驴贻贝。本发明的碱性涂层提供了对有毒铜、锌或锡涂层的替代选择。
在一个方面，本发明的组合物(instantcompositions)可被配置为可雾化的(atomizible)、可喷射的无机组合物。所述无机组合物可以相对薄的厚度喷射。所述组合物可容纳高固体含量且一直保持所述固体直至凝固并因此避免固体从作用点迁移或移动，例如，从墙、横梁、曲面或从天花板表面下落。这样的喷涂的组合物产生高强度、快速凝固涂层，所述涂层提供适合于在金属或非金属表面例如医疗器械、设备、组件等上喷涂的真菌/细菌保护。
在一个方面，所述可雾化的组合物可包含水溶液、悬浮液或浆液，所述水溶液、悬浮液或浆液包含由B2mOm、B(OH)2m(其中B为化合价2m(m＝l、1.5或2)的元素)表示的微溶于水的碱性氧化物或碱性氢氧化物或其混合物、微溶于水的无机硅酸盐和调节至pH9-15的可溶的碱性无机盐和任选的流变改性剂/悬浮剂，所述流变改性剂/悬浮剂的量能够提供剪切稀化和/或能够悬浮高固体含量用于雾化。任选地，颜料和/或集聚材料(aggregatematerial)可以能够赋予可观察到的颜色和/或结构的量存在。在一个方面，所述碱性氧化物或碱性氢氧化物为碱土金属或过渡金属。在另一方面，所述碱性氧化物或碱性氢氧化物不包括磷酸或微溶的无机磷酸盐，例如将提供磷酸盐水泥或陶瓷的那些。可将本发明的组合物中的一种或多种组分湿磨至平均粒度大小为约25至约150微米，约50至约100微米，或约60至约80微米以改善涂料的雾化和/或固化/凝固和/或外观质量。
上述可雾化喷雾涂料可提供一种薄的颜料状涂料用于赋予金属和非金属表面疏水性和/或抗真菌/细菌性和/或赋予可腐蚀金属表面抗腐蚀性。
所述流变改性剂/悬浮剂可为瓜尔豆胶、迪特胶(diutangum)、沃仑胶(welangum)和黄原胶中的至少一种。通过以能够提供酸性组分或碱性组分的剪切稀化和进一步能够悬浮高固体含量的碱性组分用于雾化的量使用流变改性剂/悬浮剂，得到优异的颜料状涂料用于赋予金属表面抗腐蚀性。
具有至少一种碳共价键的第IV族元素的实例包括硅烷、硅氧烷、聚硅烷和和聚硅氧烷。具有反应性端基例如烷氧基的聚硅烷和/或聚硅氧烷可用作自交联的阴离子或阳离子乳剂或低分子量的低聚物，例如POLONTM硅树脂或聚硅氧烷表面活性剂/胶料、DYNASYLANTM官能化的硅烷/硅氧烷和官能化的硅氧烷的聚合物或低聚物等，使用的量为约0.1wt％至约20wt％，或约1wt％至约10wt％。
在本发明的某些方面，所述金属表面是如下物质的表面：过渡金属或其合金，例如铁、不锈铬、铝、铜等，医疗器械，组件，设备。
可添加水以降低其粘度，或者可使用其他类型的降低粘度的试剂和/或流变改性剂。也可向该前体中添加阻止藻类生长的商业添加剂以使在该前体储存的过程中不发生藻类的生长，然而，由于制剂的高pH，不大可能需要添加这样的添加剂。
实验部分
下面的实施例是目前公开的实施方案的说明，且不被理解为限定或限制性的。本文所用的表示组分的量、反应条件等的数字可理解为在所有情况下被术语“约”修饰。相应地，除非有相反指示，本文提出的所有数字参数可为近似值，其可根据力图得到的所需性质变化。至少，不试图将等同物的教导的应用限制于任何要求本申请的优先权的申请中的任何权利要求的范围，应根据有效数字的个数和普通的凑整方法解释各数值参数。实施下面列出的数个实验实施例以配置、涂覆并展示本文公开的本发明的组合物的属性。使用具有+/-0.5精确度的pH计提供pH值。
所述碱性组分包括，例如，碱性氧化物、氢氧化物和碱性矿物。所述碱性组分通常由微溶的氧化物组成。在一个方面，使用粒度少于230微米的碱性组分。所述氧化物可表示为式B2mOm或B(OH)2m，其中B为2m-价金属，且m为大于0的整数。所有的二价金属氧化物(m＝1)，和一些还原态的三价金属氧化物属于小溶解度积常数氧化物的这一类。二价氧化物的实例为，但不限于，氧化镁、氧化钡、氧化锌、氧化钙和氧化铜。还原态的三价氧化物的实例是氧化铁(FeO)和氧化锰(MnO)。
在一个方面，涂层由约30-50wt％微溶的碱性金属氧化物/氢氧化物、约10wt％至约50wt％微溶的无机硅酸盐和约3wt％至约30wt％的酸性无机盐制备。在一个示例性方面，可使用约40wt％的氢氧化镁、约15-30wt％的硅酸钙(钙硅石)和约3-15重量％的磷酸三钾。申请人已经发现没有有效量的水溶性碱性无机盐，如K3PO4，金属氢氧化物和无机硅酸盐的混合物在与水性介质混合后的短时间后不稳定。例如，微溶的碱性金属氢氧化物和微溶的无机硅酸盐的混合物的粘度随时间显著上升且其不可被喷射或搅拌。当碱性有机盐为磷酸三钾时，已发现有效稳定金属氢氧化物和无机硅酸盐的混合物的可溶性碱性无机盐的负载为约3wt％至约30wt％。虽然可以使用更高负载的磷酸三钾，需要碱性氧化物/氢氧化物的调节以避免较慢固定(setup)。当所述可溶的碱性有机盐为磷酸三钾时，也已发现有效稳定微溶的金属氢氧化物和无机硅酸盐的混合物的可溶性碱金属氢氧化物的负载为约3wt％至约30wt％。
在另一方面，涂层由约30-50wt％微溶的碱性金属氧化物/氢氧化物、约10wt％至约50wt％无机硅酸盐和约3wt％至约30wt％的水溶性碱性无机盐制备。其他负载可用于，例如，涂覆水平面。
无机涂层组合物
一些组合物可用作与本文公开和描述的精神和范围相当的疏水和/或抗真菌/抗细菌抑制剂和/或抑制腐蚀涂层，提供了下面示例性的非限制性实施例：
以占Mg(OH)2的重量百分比的约0.01wt％至约20wt％的量使用的可溶碱性金属盐用于制备上述样品。
通过将整块材料暴露于固定比例的水/称重样品并测量pH来测定所述涂层和/或整块材料的碱性性质。传统Ceramicrete和Grancrete材料用作对照。这些对照材料具有显著量的未反应的MgO，其可从粉碎的或粉末样品蚀刻出，形成MgOH。所选择的试验样品形成相似的粘合剂MgKPO4。由于粘合剂陶瓷MgKPO4.6H2O的Ksp为2.1×10-12，本发明的样品具有碱性碱金属盐(例如K3PO4)，其高度溶于水，例如溶解度为约90g/100g水，和摩尔过量的微溶的碱性金属氧化物/氢氧化物，本发明样品的表面环境高于Cermicrete和Grancrete样品。
表1中提供了一些样品测试的结果。从表1中可以看出，由此制备的本发明的涂层和整块材料提供碱性环境，所述碱性环境pH大于10且比传统磷酸盐陶瓷/水泥高，甚至比具有硅酸盐填料的传统磷酸盐陶瓷/水泥高(更碱性)，所述具有硅酸盐填料的传统磷酸盐陶瓷/水泥是使用基本过量的酸性磷酸盐前体或使用等摩尔量的酸/碱组分制备。
表1.样品和对照的pH
水吸收/吸水率测试
对于吸水率测试，ASTM水泥基底(厚度＝～0.5英寸)作为对照。组合物A-D的对比样品和测试样品制备成15-20mil(1mil＝1/1000英寸)厚度。在浸入水后经过一段时间(1天、2天和8天)对照和各样品的重量增加。重量增量转化为每单位面积的重量(kg/m2)。结果表示为渗透率(kg/m2)。
通常，24h后具有约0.3kg/m2或更低的水渗透率的涂层归为水不可渗透的。吸收水或增加重量少于1kg/m2归为疏水(仅蒸汽可透过)。具有另一个分类。
如表2所示，水泥对照的水渗透率大于5kg/m2。相比之下，样品A-D的水渗透率低于1.0kg/m2。样品A测量的水渗透率低于0.2kg/m2和低于0.15kg/m2或约0.1kg/m2。因此，本发明公开的疏水磷酸盐陶瓷组合物提供抗水渗透性和/或比传统陶瓷材料和/或涂层改善的抗水渗透性。
表2.示例性实施方案的吸水率结果
抗真菌/抗菌测试
测试的目的是评估处理的样品和未处理的样品的表面的抗菌效力，正如通过JISZ2801:2010测试方法所显示的。表1的样品A用于JISZ2801测试。各样品测试3次。试样为约50mm×50mm。
过程：用金黄色酿脓葡萄球菌(Staphylococcusaureus)ATCC#6538P制备接种体，用分光光度计将其调整至浓度约2.5-10×108菌落形成单位每毫升(CFU/mL)。使用按测试方法中描述制备的稀释营养液体培养基以进一步将接种体稀释至2.5-10×105CRU/mL。在时间＝0和时间＝24h处测试未处理的样品三次以确定有机体的生存能力。在时间＝24h处测试处理的样品。各样品件放置在无菌容器中然后向其接种约0.4mL的接种体。然后用40mm2无菌塑料件(剪自无菌的WhirlpakTM袋)覆盖接种体以在样品表面均匀扩散所述接种体并将其保持在适当的位置。
在35℃和至少90％的相对湿度下培养所述样品24h。在适当的时间，将样品放置在无菌WhirlpakTM袋中并将10.0mL中和液体培养基添加至所述袋中。在含所述中和液体培养基(SCDLP)的袋中彻底揉所述试样以促进接种体从样品表面释放至所述中和液体培养基中。电镀含所述接种体的中和液体培养基的连续稀释液。将所有镀板在35℃下培养24-48h。在培养后，计数并记录细菌菌落。
下表3中总结了测试结果。未处理的MSL塑料对照在时间＝0和时间＝24时恢复适当量的有机体以证实有机体生存能力。测试接种体中的活菌数量为1.3×105CFU/mL。测试接种体中的活菌的数目是金黄色酿脓葡萄球菌5.9×105CFU/mL和大肠杆菌4.7×105CFU/mL。这是放置在用于测试的样品表面上的最初细菌数目。这是放置在用于测试的样品表面上的最初细菌数目。根据下面列出的式(I)计算抗菌活性值并记录为对数下降值。
R＝(Ut-Uo)-(At-Uo)＝Ut-At(I)
其中，R：抗菌活性；Uo：时间＝0时来自未处理样品的活菌的对数值的平均值；Ut：时间＝24h时来自未处理样品的活菌的对数值的平均值；和At：时间＝24h时来自处理样品的活菌的对数值的平均值。
Uo：时间＝0时来自未处理对照的活菌的对数值的平均值 4.02
Ut：时间＝24h时来自对照样品的活菌的对数值的平均值 4.60
At：时间＝24h时来自样品A的活菌的对数值的平均值 -0.0023
表3.本文公开涂层的金黄色酿脓葡萄球菌抑制测试
根据标准，当抗菌活性(R)为2.0或更高时，确定抗菌产品具有抗菌功效。涂覆有本文公开的样品A的样品R值为4.60，表明对金黄色酿脓葡萄球菌的99.998％的活菌百分数下降或优异的抗菌活性。
对于大肠杆菌ATCC#8739，对于由样品A的组合物制备的本发明的涂层观察到相似的改进。因此，正如在表4中概括的。
Uo：时间＝0时来自未处理对照的活菌的对数值的平均值 3.93
Ut：时间＝24h时来自对照样品的活菌的对数值的平均值 5.23
A，：时间—24h时来自BC I的活菌的对数值的平均值 -0.20
At：时间＝24h时来自ECH的活菌的对数值的平均值 0.14
.11：时间＝24h时来自EC.的活菌的对数值的平均值 3.84
表4.本文公开涂层的大肠杆菌抑制测试
为了比较，发现传统磷酸盐陶瓷样品(不具有第IV族-烃结合成分)具有约1.39的抗菌活性(R)或仅95％的活菌百分数下降。
因此，本文公开的上述组合物和涂层有效地抑制和阻止大肠杆菌和其他医院相关的细菌，因为大肠杆菌和其他细菌和/或真菌不屈服于现有的无第IV族-烃键组分的硅酸盐组合物的组合物。

Claims (30)

1.一种组合物，作为含水浆液或悬浮液，所述组合物包含：
至少一种微溶的金属氧化物/氢氧化物；
至少一种微溶的无机矿物；和
至少一种可溶的碱性无机盐。
2.根据权利要求1所述的组合物，其中，所述至少一种微溶的金属氧化物/氢氧化物为氧化镁、氢氧化镁、氧化钙或氢氧化钙中的至少一种。
3.根据前述权利要求中的任一项所述的组合物，其中，所述至少一种微溶的金属氧化物/氢氧化物为氧化钡、氧化锌、氧化铜或它们的氢氧化物中的至少一种。
4.根据前述权利要求中的任一项所述的组合物，其中，所述至少一种微溶的无机矿物为无机矿物硅酸盐、钙硅石、滑石、无定形硅酸镁、无定形硅酸钙、硅藻土、硅酸铝、橄榄石、煅烧高岭土、莫来石、胶态二氧化硅、二氧化硅或无定形二氧化硅中的一种或多种。
5.根据前述权利要求中的任一项所述的组合物，其中，所述至少一种可溶的碱性无机盐为磷酸盐或硅酸盐的碱金属或碱土金属盐中的一种或多种。
6.根据前述权利要求中的任一项所述的组合物，其中，所述至少一种可溶的碱性无机盐为磷酸钾盐(K3PO4)或氢氧化钾。
7.根据前述权利要求中的任一项所述的组合物，进一步包含至少一种疏水剂，其中，所述疏水剂具有通式(I)或(II)或(III)或(IV)：
和/或
和/或
和/或
RtSi(O4-t)4-t·Z4-t(IV)；
其中：
R1、R2、R3和R4各自为氢、C1-20烷基、苯基、芳基；其中烷基包含直链的、支化的、环状或非环状的烷基或卤代烷基；
Y1、Y2和Y3各自为羟基、C1-4烷氧基、苯氧化物或卤素；或Y1、Y2和Y3各自为Si-OH的碱金属盐、铵盐、烷基铵盐、苯基铵盐或烷基苯基铵盐；
b为0-21；n大于1,000至约1,000,000；
m为0-1,000；和
Z为钠或钾。
8.根据权利要求7所述的组合物，其中式(IV)是至少一种可溶的碱性无机盐，是有机硅醇盐。
9.根据权利要求8所述的组合物，其中，所述有机硅醇盐是钾盐。
10.根据权利要求8所述的组合物，其中，至少一种有机硅醇盐是单烷基硅醇盐、二烷基硅醇盐或三烷基硅醇盐。
11.一种阻止或降低真菌或细菌在表面上生长的方法，所述方法包括：
使表面与权利要求1的组合的组合物接触，其中，所述表面在接触后提供至少pH9至pH14的碱性环境；以及
阻止或降低真菌或细菌在表面上的生长。
12.根据权利要求11所述的方法，其中，所述表面是金属或非金属。
13.根据权利要求11或12所述的方法，其中，所述表面与医疗制品、医疗器械、医疗设备或物理结构相关。
14.根据权利要求11或12或13所述的方法，其中，以高剪切实施组合。
15.根据权利要求11或12或13或14所述的方法，其中，所述接触为着色、刷涂、抹涂和喷涂中的至少一种。
16.一种阻止或降低可腐蚀表面腐蚀的方法，所述方法包括：
使可腐蚀表面与权利要求1的组合的组合物接触；以及
阻止或降低所述可腐蚀表面上的腐蚀。
17.根据权利要求16所述的方法，其中，所述表面是金属或非金属。
18.根据权利要求16或17所述的方法，其中，所述表面与医疗制品、医疗器械、医疗设备、水电站坝、水处理设施组件、船体或物理结构相关。
19.根据权利要求16或17或18所述的方法，其中，所述表面在接触后提供至少pH9至pH14的碱性环境，所述方法进一步包括阻止或降低真菌或细菌在所述可腐蚀表面上的生长。
20.一种阻止或降低软体动物在表面上附着的方法,所述方法包括：
使表面与权利要求1的组合的组合物接触，其中，所述表面在接触后提供至少pH9至pH14的碱性环境；和
阻止或降低软体动物在所述表面上的附着。
21.根据权利要求20所述的方法，其中，所述软体动物为淡水贻贝。
22.根据权利要求20所述的方法，其中，所述软体动物为斑马贻贝或斑驴贻贝。
23.根据权利要求20所述的方法，其中，所述表面与水处理设施相关。
24.一种硅酸盐组合物，其包含至少一种碱土金属；和第IV族元素硅、锗、锡或铅，所述第IV族元素硅、锗、锡或铅与至少一个烃部分共价键合。
25.根据权利要求24所述的硅酸盐组合物，其中，所述至少一种碱土金属为镁或钙。
26.根据权利要求24或25所述的硅酸盐组合物，其中，至少一种第IV族元素是硅。
27.根据权利要求24或25或26所述的硅酸盐组合物，其中，所述至少一个烃部分各自为C1-20烷基、苯基、芳基；其中，烷基包括直链、支化的或环状的烷基、卤代烷基。
28.根据权利要求27所述的硅酸盐组合物，其中，所述烃部分为烷基或芳基。
29.根据权利要求27所述的硅酸盐组合物，其中，所述烷基是甲基、乙基、丁基、仲丁基或叔丁基。
30.根据权利要求24所述的硅酸盐组合物，其中，所述至少一种碱土金属为镁，而且所述第IV族元素硅、锗、锡或铅与所述至少一个烃部分的共价键合是至少一个硅-甲基共价键。
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