CN105089745B - 减少废排气中的氮氧化物的系统和方法 - Google Patents
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Abstract
本发明揭示了减少废排气中的氮氧化物的系统和方法，其中涉及的一种氮氧化物减排系统，其包括以含氢元素的燃料来发电的发电装置、与来自所述发电装置的含氮氧化物的废排气流体连通的废排气管道、用来将所述含氢元素的燃料中的一部分与氮气进行重整来产生氨的等离子反应器、以及含有氨选择催化还原（NH3‑SCR）催化剂的氮氧化物减排反应器。其中所述氮氧化物减排反应器接收所述废排气和所述氨，并通过让废排气中的氮氧化物与氨反应生成氮气来减少废排气中的氮氧化物。本发明还涉及该系统对应的氮氧化物减排方法。
Description
技术领域
本发明涉及一种氮氧化物的减排系统和方法，具体地，涉及减少发电装置的废排气中的氮氧化物的系统和方法。
背景技术
废排气是指燃料，如煤、柴油、汽油或天然气燃烧后排出的废气。在绝大部分情况下，废排气中会包括一小部分有毒的物质，比如由于不完全燃烧导致的一氧化碳（CO）、以及由于过高的燃烧温度导致的氮氧化物（NOx）。在这样的情况下，在将废排气排放到大气之前需要对其进行处理以减少其中的有毒物质。比如，由于世界范围内生效的排放标准越来越严格，对于先进的柴油发动机的商业应用而言，控制其氮氧化物排放量变得至关重要。
一种广泛地用来控制稀薄燃烧发动机的氮氧化物排放量的方法是在选择催化还原（selective catalytic reduction，SCR）催化剂的作用下用还原剂将氮氧化物转化为氮气。在各种不同的选择催化还原技术中，以氨为还原剂的选择催化还原技术（NH3-SCR）具有一些独特的优势，比如，可在很宽的温度范围实现高还原效率，转化为氮气的高选择性，催化剂的稳定性能比其他替代技术如以烃或尿素为还原剂的选择催化还原技术或稀油氮氧化物捕集技术更好。
目前一般是在厂区外购买氨再将其运输到处理废排气的场地的，这就需要用来运输和储存氨的装置，比如氨储存罐等。这些装置会增加整个的运作成本。
因此需要一种可行的方法，用更现成更容易获得的材料来减少废排气中的氮氧化物。
发明内容
本发明的一个方面涉及一种氮氧化物减排系统，其包括以含氢元素的燃料来发电的发电装置、与来自所述发电装置的含氮氧化物的废排气流体连通的废排气管道、用来将所述含氢元素的燃料中的一部分与氮气进行重整来产生氨的等离子反应器、以及含有氨选择催化还原（NH3-SCR）催化剂的氮氧化物减排反应器。其中所述氮氧化物减排反应器接收所述废排气和所述氨，并通过让废排气中的氮氧化物与氨反应生成氮气来减少废排气中的氮氧化物。
本发明的另一方面涉及一种氮氧化物减排方法，在该方法中，接收来自发电装置的含氮氧化物的废排气，其中该发电装置以含氢元素的燃料发电，在等离子反应器中将所述含氢元素的燃料中的一部分与氮气进行重整来原位产生氨，让所述氮氧化物与所述原位产生的氨在氨选择催化还原（NH3-SCR）催化剂的作用下反应形成氮气，来减少废排气中的氮氧化物。
附图说明
通过结合附图对于本发明的实施例进行描述，可以更好地理解本发明，在附图中：
图1显示了根据本发明一个实施例的一种示例性的氮氧化物减排系统。
图2显示了一种用来进行测试实验的以氨为还原剂的选择催化还原系统的流程示意图，其中该系统包括基于屏蔽滑动放电的非热表面等离子重整装置。
图3显示了测试实验中氮氧化物转化率随CH4:NOx比率的变化关系。
具体实施方式
以下将对本发明的具体实施例进行描述。除非另作定义，权利要求书和说明书中使用的技术术语或者科学术语应当为本发明所属技术领域内具有一般技能的人士所理解的通常意义。本发明专利申请说明书以及权利要求书中使用的“一个”或者“一”等类似词语并不表示数量限制，而是表示存在至少一个。本文中所使用的近似性的语言可用于定量表述，表明在不改变基本功能的情况下可允许数量有一定的变动。因此，用“大约”、“左右”等语言所修正的数值不限于该准确数值本身。此外，在“大约第一数值到第二数值”的表述中，大约同时修正第一和第二数值两个数值。在某些情况下，近似性语言可能与测量仪器的精度有关。
本发明的实施例涉及一种氮氧化物减排系统和方法，用来减少废排气，比如，使用化石燃料的发电厂，尤其是以含氢元素的燃料来发电的发动机、燃气轮机和燃气锅炉中产生的废排气中的氮氧化物。其中所述含氢元素的燃料中可能含氢气或烃类，其具体实例包括但不限于甲烷和合成气（氢气和一氧化碳的混合物）。所述氮氧化物减排系统是一种等离子体辅助后处理系统，其包括与所述废排气流体连通的废排气管道、用来让一部分的含氢元素的燃料与氮反应来原位产生氨的等离子反应器、以及用来接收所述废排气和所述原位产生的氨，并使废排气中的氮氧化物与氨反应来减少氮氧化物的氮氧化物减排反应器。所述氮氧化物减排系统设有氨选择催化还原（NH3-SCR）催化剂，该催化剂可增强氮氧化物和氨转化为氮气的整体转化率。此处所述的“原位”是指用来还原氮氧化物使其转化为氮气的氨是在所述废排气释放或排放和（或）所述氮氧化物被还原的地点产生的，与在场外购买或生产氨的“非原位”情况相反，在特定的情况下，“原位”是指用所述废排气释放或排放和（或）所述氮氧化物被还原的地点可获得的资源来生产氨。
如图1所示，在发电装置如发动机102所在的场地，有等离子反应器104和氮氧化物减排反应器106。所述等离子反应器104可重整所述含氢元素的燃料如甲烷和合成气等和氮气来原位产生氨。所述氮氧化物减排反应器106设有可用氨将氮氧化物还原为氮气的NH3-SCR催化剂。用废排气管道108来将含氮氧化物的废排气从发电装置102输送到氮氧化物减排反应器106，用管道110将等离子反应器104中产生的氨输送到所述氮氧化物减排反应器106。在所述NH3-SCR催化剂的作用下，所述废排气中的氮氧化物与氨反应，从而转化成没有毒性的氮气。
所述在等离子反应器104中重整的含氢元素的燃料可来自于供应给所述发电装置102的燃料。在一些实施例中，所述供应给发电装置102的燃料可包括甲烷，比如，可包括90%体积百分比或更高的甲烷，或进一步地，包括95%体积百分比或更高的甲烷。特别地，所述供给发电装置102的燃料就是甲烷，即甲烷的体积百分含量大于99%的燃料。在一些实施例中，所述供给发电装置102的燃料可包括合成气，比如，可包括90%体积百分比或更高的合成气，或进一步地，包括95%体积百分比或更高的合成气。特别地，所述供给发电装置102的燃料就是合成气，即合成气的体积百分含量大于99%的燃料。在图示的实施例中，从用来给发电装置102供应燃料的燃料供应管道114分支出来的燃料分支管道112被用来从所述燃料供应管道114中转移一部分燃料到所述等离子反应器104。在这些实施例中，只需重整少量的燃料和氮气的混和物就能产生足量的氨来进行氮氧化物减排处理，与重整含有氮氧化物和一些未燃烧的燃料的废排气来产生氨的方法相比，可用更少的能量来获得足够的氨。特别地，只在等离子反应器104中重整一小部分的燃料。比如，在一些实施例中，只将供应到发电装置102中的燃料中小于1%体积百分比的，或进一步地，小于0.5%体积百分比的部分转移到等离子反应器104中进行重整。
用于等离子反应器104中重整含氢元素的燃料的氢气可能来自于废排气、空气或任何其他氢气来源。在一些实施例中，所述废排气或空气直接用于重整。在一些实施例中，是将氮气从所述废排气或空气中分离出来后再用于重整。在一个具体的实施例中，所述用于重整燃料的氢气来自于供应到发电装置102中用来发电的空气，分支于给发电装置102供应空气的空气供应管道118的空气分支管道116被用来从所述空气供应管道118中转移一部分空气到所述等离子反应器104作为氢气来源。在另一个具体的实施例中，所述用于重整燃料的氢气来自于发电装置102的废排气，分支于所述废排气管道108的废排气分支管道120被用来转移一部分所述废排气到所述等离子反应器104作为氢气来源。
可用计量器来对输送到所述等离子反应器中的含氢元素的燃料和氮气（或氮气来源）进行计量，用控制器对所述计量进行控制。在一些实施例中，所述含氢元素的燃料为甲烷（CH4），其在氮气（N2）中的浓度范围可为0.1-50%体积百分比。可用监控装置来监控CH4:N2的比例。此外，还可用一个或多个控制器来优化输送到等离子反应器中的CH4:N2的比例，其可基于所述计量和（或）监控获得的数据对CH4:N2比进行调节。
等离子反应器
热等离子反应器和非热等离子反应器都可用来实现所述重整。在一个具体的实施例中，采用的是一种脉冲电晕放电类型的等离子反应器（也称为滑动放电等离子体反应器）。在等离子反应器中，所述含氢元素的燃料，如甲烷和合成气等，在等离子的作用下与氮气反应形成氨。所述用等离子来合成氨的过程是基于环境友好条件下的微间隙放电来实现的。在反应的过程中氨和氢气都有可能产生。在一些实施例中，氨和氢气的产量可通过调节反应条件、等离子类型和（或）等离子设置来进行调节。
等离子电源
多种电源可用来给所述等离子反应器提供电力。
在一个具体的实施例中，采用的是一种直流电源，其最大电压约为30千伏，频率约在1赫兹到250赫兹，脉冲宽度约为80毫微秒。这类型的电源预期可提供高电压，因而能为甲烷和合成气等含氢元素的燃料的重整提供好效率。
在另一个具体的实施例中，采用的是一种直流电源，其最大电压约为10千伏，频率高达2700赫兹，脉冲宽度大于200毫微秒。预期氮氧化物的转化率随着脉冲宽度的增加、频率的降低和电压的降低而降低。
在另一个具体的实施例中，采用的是一种交流电源，其最高电压（峰对峰）约为30千伏。与直流电源产生的方波不同，该交流电源产生的是正弦波。预期氮氧化物的转化率随着正弦波的频率的增加和电压的增加而增加。
NH3-SCR催化剂
有多种不同的催化剂，包括但不限于金属交换的沸石催化剂和氧化钒基催化剂，可用作NH3-SCR催化剂。在一个具体的实施例中，采用的是一种包括铁/铜交换沸石的商品催化剂。
实例
在一个测试实验中，采用了一种如图2所示的实验装置200，在石英管反应器201中装载有铜交换沸石NH3-SCR催化剂，保持在250-400℃左右。将甲烷和氮气的混合物（甲烷的浓度约为0.2-1%体积百分比）输送到等离子反应器（屏蔽滑动放电重整器）203。在等离子反应器203中甲烷和氮气反应，反应产物被输入到所述石英管反应器201中与催化剂及其他反应物接触。
一种紧凑型脉冲功率调制器205（MPC3000S-OP1,Suematsu）被用来给所述等离子反应器的正极提供高压脉冲，所述等离子反应器保持在250℃左右，而催化反应器的温度则设置在约250℃到400℃范围内的预定值。本实验中的等离子反应器在峰值电压为27千伏，频率为250赫兹和脉冲时长（半高宽值）为80毫微秒的条件下进行操作。流经所述催化剂的气流包括约300百万分体积比（parts per million by volume，ppmv）的一氧化氮、9%体积百分比的氧气、7%体积百分比的水、和从所述等离子反应器中出来的产物，余量为氮气。空速保持在约30000小时-1。流经所述催化剂后的气流用包括MultigasTM红外光谱分析仪（2030HS,MKS）和化学发光法氮氧化物分析仪（600HCLD,CAI）的分析装置207进行检测。氮氧化物的转化效率可从系统中氨剂量达到目标水平之后的50分钟所记录的数据中计算出来。每次试验后，可在550℃左右的温度下，在体积百分比为9%的氧气中对催化剂进行再生处理约1小时。
所述流经等离子反应器的气流的流量约为0.8标准升每分钟（standard litersper minute，SLPM），系统地整体流量约为3.4SLPM。在流经所述催化剂之前，氮氧化物的浓度约为百万分之300（300ppm）。CH4:NOx比在2至6之间变化。当CH4:NOx=2时，等离子反应器内的甲烷浓度为2*300*(3.4/0.8)=2550ppm=0.255%（体积百分比），当CH4:NOx=6时，等离子反应器内的甲烷浓度为6*300*(3.4/0.8)=7650ppm=0.765%（体积百分比）。氮氧化物转化为氮气的转化率可随CH4:NOx比的增加而降低。如图3所示，当CH4:NOx=2时，氮氧化物转化率约为93%，当CH4:NOx=4或6时，氮氧化物转化率约为89%。
虽然结合特定的实施方式对本发明进行了说明，但本领域的技术人员可以理解，对本发明可以作出许多修改和变型。因此，要认识到，权利要求书的意图在于覆盖在本发明真正构思和范围内的所有这些修改和变型。
Claims (11)
1.一种氮氧化物减排系统，其包括：
发电装置，以含氢元素的燃料来发电；
废排气管道，其与来自所述发电装置的含氮氧化物的废排气流体连通；
等离子反应器，用来将所述含氢元素的燃料中的一部分与氮气进行重整来产生氨；
含有氨选择催化还原(NH3-SCR)催化剂的氮氧化物减排反应器，用来接收所述废排气和所述氨，并通过让废排气中的氮氧化物与氨反应生成氮气来减少废排气中的氮氧化物；
燃料供应管道，用来给所述发电装置供应含氢元素的燃料；以及
燃料分支管道，其分支于所述燃料供应管道，用来从所述燃料供应管道转移一部分所述含氢元素的燃料到所述等离子反应器。
2.如权利要求1所述的氮氧化物减排系统，其中所述含氢元素的燃料包括合成气。
3.如权利要求1所述的氮氧化物减排系统，其中所述含氢元素的燃料包括甲烷。
4.如权利要求1所述的氮氧化物减排系统，其进一步包括：
废排气分支管道，其分支于所述废排气管道，用来转移一部分废排气到所述等离子反应器作为氮气来源。
5.如权利要求1所述的氮氧化物减排系统，其进一步包括：
空气分支管道，其分支于用来给所述发电装置供应空气的空气供应管道，用来转移一部分空气到所述等离子反应器作为氮气来源。
6.一种氮氧化物减排方法，其包括：
给发电装置供应含氢元素的燃料，并以所述含氢元素的燃料发电；
接收来自所述发电装置的含氮氧化物的废排气；
从所述给发电装置供应的含氢元素的燃料中转移一部分到等离子反应器，并在所述等离子反应器中将所述含氢元素的燃料中的一部分与氮气进行重整来原位产生氨；以及
让所述氮氧化物与所述原位产生的氨在氨选择催化还原(NH3-SCR)催化剂的作用下反应形成氮气。
7.如权利要求6所述的氮氧化物减排方法，其中所述含氢元素的燃料包括合成气。
8.如权利要求6所述的氮氧化物减排方法，其中所述含氢元素的燃料包括甲烷。
9.如权利要求6所述的氮氧化物减排方法，其中所述给发电装置供应的含氢元素的燃料中小于1％体积百分比的部分被转移到所述等离子反应器中用来产生氨。
10.如权利要求6所述的氮氧化物减排方法，其进一步包括：
从所述废排气中转移一部分到所述等离子反应器中用作氮气来源。
11.如权利要求6所述的氮氧化物减排方法，其进一步包括：
从供应到所述发电装置中发电的空气中转移一部分到所述等离子反应器中用作氮气来源。
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