CN105074998A - 锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种锂离子电池。该锂离子电池能够抑制隔着存在于隔膜的端部附近的锂金属正负极短路而产生的泄漏试验缺陷，改善锂离子电池的初始充放电效率、循环特性。该锂电池包括：正极板，其含有正极集电体及形成于上述正极集电体的表面的正极活性物质层；负极板，其含有负极集电体及形成于上述负极集电体的表面的负极活性物质层；隔膜，其用于隔离上述正极板及上述负极板；以及非水电解液，其含有非水溶剂及电解质盐，上述隔膜形成为，以聚烯烃为主要材料，在上述负极板侧的表面上且是在未与上述负极活性物质层相面对部分形成有均质的锂金属膜，上述锂金属膜与上述正极集电体电绝缘。

Description

锂离子电池
技术领域
本发明涉及一种锂离子电池，特别涉及一种锂离子电池用隔膜。
背景技术
对于锂离子电池的高能量密度化、高输出化，正在研究采用使硅、锗、锡以及锌等与锂合金化的金属材料或上述金属的氧化物等来代替石墨等碳质材料作为负极活性物质。
由与锂合金化的金属材料、上述金属的氧化物构成的负极活性物质，例如如果是硅，则能够插入锂直至组成Li4.4Si，因此，与插入锂只能直至组成LiC6的石墨系的碳质材料相比，具有较大的理论容量。
需要说明的是，无论使用哪一种负极活性物质，在初次充电时，来自正极活性物质的锂被吸入到负极活性物质中，但是，该锂并不能在放电时全部取出，不特定量的锂被固定在负极活性物质中，而成为不可逆容量。
由与锂合金化的金属材料、上述金属的氧化物构成的负极活性物质的不可逆容量，大于碳质材料的不可逆容量，所以，存在有电池容量达不到期望值这样的课题。
专利文献1公开有，在以聚烯烃为主要材料的隔膜上附着有锂粉末的锂离子电池用隔膜，该锂粉末在平均粒子尺寸20μm的表面进行了稳定化处理。如果采用专利文献1所公开的锂离子电池用隔膜，则能够利用稳定化处理过的锂粉末向负极的不可逆容量填补锂，而提高电池容量。
除此以外，由于锂并没有混入负极合剂层中，因此，不会发生锂的失活，不需要设置使锂在电池组制作工序以前不发生反应的环境。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2008－84842号公报
发明内容
发明要解决的问题
然而，在采用专利文献1所公开的锂离子电池用隔膜，来制作方型电池、层压型电池的情况下，在电池组的最外周侧，存在有隔膜的端部与正极集电体接触的部分。
而且，由于在隔膜的端部附近存在有锂粉末，因此，正负极介由锂粉末短路，从而成为因泄漏试验缺陷或内部短路引起的安全性下降的原因。
用于解决问题的方案
在本发明的锂离子电池中，其特征在于，该锂离子电池包括：正极板，其含有正极集电体及形成于正极集电体的表面的正极活性物质层；负极板，其含有负极集电体及形成于负极集电体的表面的负极活性物质层；隔膜，其用于隔离正极板及负极板；以及非水电解液，其含有非水溶剂及电解质盐，隔膜形成为，以聚烯烃为主要材料，在负极板侧的表面上且是在未与负极活性物质层相面对部分形成有均质的锂金属膜，锂金属膜与正极集电体电绝缘。
发明的效果
在本发明的锂离子电池中，能够抑制与负极活性物质层相面对部分的锂金属膜吸入负极活性物质，并且，能够抑制以残留的锂金属层为主要原因的内部短路等安全性下降，从而能够获得初始充放电效率高、循环特性优异、且没有泄漏试验缺陷的锂离子电池。
附图说明
图1是扁平形的电极体的立体图。
图2A是本发明的一技术方案的扁平形锂离子电池的主视示意图，图2B是图2A的IIB－IIB剖视图。
图3是图2B的卷绕终端部的放大图。
具体实施方式
以下，采用各种实验例来详细地说明本发明的锂离子电池。但是，以下示出的实验例是，为了说明用于使本发明的技术思想具体化的锂离子电池一例而例示的，意图并不在于将本发明限定于上述实验例中的任意一者。相对于上述实验例所示出的例子，本发明在不脱离专利保护范围所示出的技术思想的前提下，对于进行了各种变更的例子也均能够应用。
[实验例1]
实验例1的锂离子电池以如下方式来制作。
(正极的制作)
将锂钴复合氧化物(LiCoO2)100质量份、乙炔黑1.5质量份、聚偏氟乙烯1.5质量份与适量的N-甲基吡咯烷酮(NMP)一起在混合器中混合，从而制备了正极合剂浆料。
将该正极合剂浆料涂敷于由厚度15μm的Al箔构成的正极集电体片材的双面，并使其干燥，在轧制后裁切为与规定的层压材制的电池壳相对应的大小，从而获得实验例1的锂离子电池所使用的正极。该正极的充电容量为3.6mAh/cm2。
(负极的制作)
将平均粒径(D50)6μm的SiO粒子10质量份、平均粒径(D50)25μm的石墨粒子90质量份、作为增稠剂的羧甲基纤维素(CMC)1质量份、作为粘结剂的苯乙烯丁二烯共聚物(SBR)1质量份与适量的水一起在混合器内混合，从而制备了负极合剂浆料。
将该负极合剂浆料涂敷于由厚度10μm的铜箔构成的负极集电体片材的双面，并使其干燥，在轧制后裁切为与规定的层压材制的电池壳相对应的大小，从而获得实验例1的锂离子电池所使用的负极。该负极的充电容量是5.0mAh/cm2。
(隔膜的锂金属膜形成)
将厚度20μm的聚丙烯制的微多孔膜用作基材，通过真空蒸镀法(通过电阻加热来蒸发锂源)以厚度为4.0μm的方式设置均质的锂金属膜，从而获得实验例1的锂离子电池所使用的隔膜。
(锂离子电池的制作)
使用图1～图3来说明实验例1的锂离子电池10的具体的制造工序。在如上述那样制作而成的正极16的正极集电体的端部焊接正极片11，相同地在负极17的负极集电体的端部焊接负极片12。接下来，使正极16及负极17隔着两片上述那样制作而成的隔膜18，从而使正极16及负极17成为彼此绝缘的状态，并且，以使正极片11及负极片12均位于最外周侧的方式将正极16及负极17卷绕成漩涡状。此时，锂金属膜与负极相面对。其后，在卷绕终端部安装绝缘性的止卷带。
而且，如图2B及图3所示，在与隔膜终端部的接触部分，将绝缘带19粘贴于正极集电体。接下来，如图1所示，通过按压，从而获得扁平状的卷绕电极群13。
如图2A及图2B所示，作为外装体14采用如下容器，即以能够收容上述那样制作而成的扁平状的卷绕电极群13的方式，将铝层压膜材料预先成形为容器。
而且，在25℃、1气压的二氧化碳环境下，将扁平状的卷绕电极群13及上述那样制备而成的非水电解液插入外装体14内，并将铝层压材料的端部彼此热封而形成闭口部15，从而制作而成了具有图2A及图2B所示的构造的实验例1的扁平形的锂离子电池10。
[实验例2]
作为实验例2的锂离子电池，除了不粘贴绝缘带19、多环绕一圈形成有锂金属膜的隔膜以外，具有与实验例1的情况同样的构成。
[实验例3]
作为实验例3的锂离子电池，除了不在正极集电体上粘贴绝缘带19、采用自隔膜最外周的端面起去除5mm锂金属膜的结构以外，制作而成了与实验例1的情况同样的构成。
[比较例1]
作为比较例1的锂离子电池，除了不在正极集电体上粘贴绝缘带19以外，制作而成了与实验例1的情况同样的构成。
[比较例2]
作为比较例2的锂离子电池，除了未在隔膜上形成有锂金属膜以外，制作而成了与实验例1的情况同样的构成。
[泄漏缺陷试验]
对于上述那样制作而成的实验例1～3、比较例1及比较例2的各自的锂离子电池，进行了200kV的耐压试验。
[电池特性的测试]
此外，如以下那样测试了初始充放电效率、容量保持率。需要说明的是，以下的全部的测试在25℃的环境下进行。
(初始充放电效率、电池厚度的测量)
对于实验例1～3、比较例1及比较例2的各自的刚组装之后的锂离子电池，以0.5It的恒定电流进行充电直至电池电压成为4.3V，在电池电压到达4.3V之后，以4.3V的恒压进行了充电直至充电电流成为0.05It。求得此时流过的电量作为初次充电容量。接下来，以0.2It的恒定电流进行放电直至电池电压成为3.0V，求得此时流过的电量作为初次放电容量。而且，根据以下的计算式求得初始充放电效率。
初始充放电效率(％)＝(初次放电容量/初次充电容量)×100
此外，在初次充放电结束之后，对以与初次充放电同样的条件进行了充电的电池的厚度进行了测量。
(容量保持率)
对于实验例1～3、比较例1及比较例2的各自的刚组装之后的锂离子电池，以0.5It的恒定电流进行充电直至电池电压成为4.3V，在电池电压到达4.3V之后，以4.3V的恒压进行了充电直至充电电流成为0.05It。接下来，以1.0It的恒定电流进行放电直至电池电压成为3.0V，求得此时流过的电量作为第1次循环的放电容量。将该充放电设为1个循环，重复进行200次，求得第200次的放电时流过的电量作为第200次循环的放电容量。而且，根据以下的计算式求得第200次循环的容量保持率。归纳结果示出在表1中。
容量保持率(％)＝(第200次循环的放电容量/第1次循环的放电容量)×100
[表1]
实验例1 实验例2 实验例3 比较例1 比较例2
泄漏试验 ○ ○ ○ × ○
初始充放电效率 91％ 91％ 91％ 79％ 82％
初始电池厚度 3.57mm 3.66mm 3.63mm 3.55mm 3.48mm
容量保持率 88％ 90％ 90％ 49％ 79％
根据表1示出的结果清楚可见以下情况。实验例1～3、比较例2的电池与比较例1的电池的构成的区别在于，锂金属膜与正极接触(比较例1)或不接触(实验例1～3、比较例2)，所以，泄漏试验证明只有比较例1的电池产生缺陷。
与初始充放电效率相关的是，由于实验例1～3的电池为自锂金属膜向负极供给适量的Li，所以，实验例1～3的电池与比较例2的电池相比具有较高的充放电效率。另一方面，在向比较例1的卷绕体注入电解液的情况下，正负极介由锂金属膜短路，而且，锂金属与正极接触，从而使正极过放电，充放电效率下降。
对于实验例1～3的电池，当重复进行充放电循环时，对于各隔膜的与负极相面对的部分的锂金属膜而言，锂向负极进行填补而消失。然而，对于各隔膜的不与负极相面对的部分的锂金属膜而言，锂不会向负极进行填补，所以，即使重复进行充放电循环也不会残留锂金属膜。
比较例1的电池中的锂金属膜，在向正负极这两者扩散之后，与实验例1～3的电池同样地残留。
对于容量保持率，实验例1～3的电池都获得了大体同等的结果，但是，比较例1的电池与较例2的电池相比较差。可以认为在比较例1的电池中，不仅在注液时使锂向负极扩散，还发生短路而使锂向正极侧供给，因此，促进正极活性物质劣化，容量保持率下降。
与厚度相关的是，实验例1～2的电池的厚度与实验例3的电池的厚度相比增加。实验例1的电池的厚度应该是增加绝缘带的厚度的量(0.05mm)，实验例2的电池的厚度应该是增加1圈隔膜的量(0.08mm)，示出为大致一致。
在实验例1中，锂金属膜的厚度被设为4μm，但是，对于锂金属膜的厚度并不特别限制。适当的锂金属膜的厚度因所使用的负极活性物质层的不可逆容量的大小的不同而不同，且优选2μm以上26μm以下。如果锂金属膜的厚度过小，则存在有向负极活性物质层的不可逆容量的填补变得不充分，不能充分改善初始效率、循环特性的情况。当锂金属膜的厚度过大时，存在有在负极上锂易于析出，安全性下降的情况。
此外，在实施例3的电池中，采用了自隔膜最外周的端面起去除了5mm锂金属膜的结构，但是，只要去除锂金属膜的宽度比锂金属膜的厚度大，去除了锂金属膜的隔膜基材部分就能以覆盖锂金属膜的端部的方式绕回，所以，能够抑制以锂金属膜为主要原因的内部短路。
产业上的可利用性
本发明的一技术方案的锂离子电池用负极以及使用该锂离子电池用负极的锂离子电池，例如，能够作为移动电话、笔记本电脑、PDA等移动信息终端的驱动电源，特别应用于高能量密度所需要的用途。此外，也能够期待向电动车辆(EV)、混合动力电动车辆(HEV、PHEV)或电动工具那样的高输出用途的展开。
附图标记说明
10…锂离子电池
11…正极片
12…负极片
13…卷绕电极群
14…外装体
15…闭口部
16…正极
17…负极
18…隔膜
18a…隔膜基体
18b…锂金属层
19…绝缘带

Claims (4)

1.一种锂离子电池，其中，
包括：
正极板，其含有正极集电体及形成于上述正极集电体的表面的正极活性物质层；
负极板，其含有负极集电体及形成于上述负极集电体的表面的负极活性物质层；
隔膜，其用于隔离上述正极板及上述负极板；以及
非水电解液，其含有非水溶剂及电解质盐，
上述隔膜形成为，以聚烯烃为主要材料，在上述负极板侧的表面上且是在未与上述负极活性物质层相面对部分形成有均质的锂金属膜，
上述锂金属膜与上述正极集电体电绝缘。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池，其中，
在上述锂金属膜与上述正极集电体之间设有非导电性物质。
3.根据权利要求1所述的锂离子电池，其中，
在自上述隔膜的端面离开规定的宽度以上的位置，存在有上述锂金属膜的端部，上述规定的宽度是上述锂金属膜的厚度。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的锂离子电池，其中，
上述锂金属膜的厚度为2μm以上且是26μm以下。
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