CN104851960A - 一种硅纳米颗粒阵列增强白光led及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种硅纳米颗粒阵列增强白光LED及其制备方法,该白光LED包括基底层,所述基底层的一侧装有蓝光LED芯片或近紫外LED芯片,另一侧设有颜色转换层;所述颜色转换层包括硅纳米颗粒周期阵列和荧光胶,所述硅纳米颗粒周期阵列紧贴基底层设置。本发明的硅纳米颗粒阵列增强白光LED,利用硅纳米颗粒周期阵列在颜色转换层诱导产生的具有显著电磁场增强效果的波导模式来增强颜色转换层内荧光分子的发光强度,从而提高了白光LED的发光效率;试验结果表明,本发明的硅纳米颗粒阵列增强白光LED中,硅纳米颗粒阵列结构增强颜色转换层内荧光分子发光的效果明显优于在颜色转换层内引入金属颗粒阵列结构的效果。
Description
技术领域
本发明属于发光二极管技术领域,具体涉及一种硅纳米颗粒阵列增强白光LED,同时还涉及一种硅纳米颗粒阵列增强白光LED的制备方法。
背景技术
发光二极管(LED)具有耗能少、体积小、可靠性高和寿命长等优点,利用发光二极管产生白光取代传统的白炽灯光源,是全球认可的固态照明(Solid State Lighting,SSL)领域发展趋势。目前获得白光LED的商业化方法主要有两种:一种是用红、绿、蓝三基色LED合成白光,然而这种方法因绿光LED的低量子效率以及红光LED对温度的依赖而受到限制;第二种方法较为通用,即与颜色转换层(Color-converting layer)结合,也就是在紫外或蓝光LED芯片上覆盖一层能被紫外或蓝光激发的荧光粉,芯片发出的光与荧光物质发出的低频光互补形成白光。目前,SSL领域的研究多数集中在发展高效的蓝光LED和白光LED用荧光粉方面。然而,包括GaN在内所有材料的LED都面临着发光效率低的问题。为了获得高亮度、高效率的白光LED,人们致力于提高LED的光提取效率和内量子效率,改善颜色转换层(LED荧光粉)的光转换效率,开发新型的高效荧光粉等。
近年来,人们已证实在LED发光器件内引入微纳结构,比如格栅、纳米粗糙化(nano-texturing)、光子晶体等可以有效提高LED的光提取效率。另一方面,利用金属纳米颗粒的表面等离激元共振(Surface plasmon resonances,SPRs)可以改变金属表面附近分子的消光性能,显著提高附近分子的荧光辐射强度,调控其发光性能。早在上世纪70年代,K.Drexhage就发现了这一现象,但直到1999年,由于在生物传感和生物医学方面的应用价值,才受到人们的重视。2010年,韩国的S.M.Lee等利用金属颗粒的表面等离激元共振效应,通过调控银纳米颗粒的形貌和浓度增强白光LED荧光粉颗粒的发光,使其发光强度增加了36%(S.M.Lee et al.,Enhanced emission from BaMgAl10O17:Eu2+bylocalized surface plasmon resonance of silver particles,Opt.Express 18(2010)12144-12152)。2013年,G.Lozano及其同事利用金属铝纳米颗粒的周期结构增强LED颜色转换层内荧光分子发光,证实在激光或蓝光LED激励下,荧光发射强度可提高60倍或20倍,同时实现了光的高度定向发射(G.Lozano,et al.,Plasmonics for solid-state lighting:enhanced excitationand directional emission of highly efficient light sources,Light:Science&Applications 2(2013)e66)。但是,金属纳米结构共振发生时不可避免的欧姆损耗以及荧光淬灭效应会减弱荧光物质发光强度和发光效率,使其在纳米光子学相关领域的应用受到限制。
发明内容
本发明的目的是提供一种硅纳米颗粒阵列增强白光LED,解决现有金属纳米颗粒阵列增强白光LED的发光强度及发光效率受限的问题。
本发明的第二个目的是提供一种硅纳米颗粒阵列增强白光LED的制备方法。
为了实现以上目的,本发明所采用的技术方案是:
一种硅纳米颗粒阵列增强白光LED,包括基底层,所述基底层的一侧装有蓝光LED芯片或近紫外LED芯片,另一侧设有颜色转换层;所述颜色转换层包括硅纳米颗粒周期阵列和荧光胶,所述硅纳米颗粒周期阵列紧贴基底层设置。
所述硅纳米颗粒周期阵列为二维周期阵列,即完全相同的基本结构单元在二维平面上成周期性重复排列。所述硅纳米颗粒周期阵列中,固定周期p为370~520nm。其中固定周期为阵列所在x-y平面内,两个相邻硅纳米颗粒几何中心在二维轴向上的距离(也称为固定晶格常数)。
形成硅纳米颗粒周期阵列的硅纳米颗粒为圆柱形的硅纳米柱。
优选的,所述硅纳米柱的直径d为140~200nm,硅纳米柱的高度h为100~180nm。
所述颜色转换层的厚度t为400~950nm。
所述硅纳米颗粒周期阵列为平行四边形阵列。优选的,所述硅纳米颗粒周期阵列为正四边形阵列或菱形阵列。完全相同的基本结构单元为正四边形或菱形,硅纳米颗粒位于正四边形或菱形的顶点。优选的,所述菱形阵列中菱形的一顶角为60°。
进一步优选的,所述硅纳米颗粒周期阵列为正四边形阵列,平面固定周期p=370~450nm,硅纳米柱直径d=140~200nm,硅纳米柱高度h=100~170nm,颜色转换层厚度t=425~925nm;或者所述硅纳米颗粒周期阵列为菱形阵列,平面固定周期p=440~520nm,硅纳米柱直径d=140~200nm,硅纳米柱高度h=100~180nm,颜色转换层厚度t=500~950nm。
所述基底层为SiO2、石英或玻璃基底。
所述荧光胶由以下重量百分比的组分组成:聚合物95%~97%、荧光物质3%~5%。其中,所述聚合物为聚苯乙烯;所述荧光物质为染料分子、稀土离子或量子点。所述染料分子为有机染料分子,如Lumogen F Red 305(BASF);所述稀土离子为Ce3+或Eu2+;所述量子点为II-VI族的半导体量子点,如CdSe/ZnS。
颜色转换层的厚度和荧光胶中染料分子所占质量百分比决定入射的蓝光转化为红光的比例。若颜色转换层厚度为700nm,染料分子(BASF,Lumogen F Red 305)在荧光胶中的质量百分比为3%,此时入射的蓝光约有25%转化为红光(G.Lozano et al.,Tailor-madedirectional emission in nanoimprinted plasmonic-based light-emitting devices,Nanoscale 6(2014)9223–9229)。
一种上述的硅纳米颗粒阵列增强白光LED的制备方法,包括下列步骤:
1)取基底层,在基底层上气相沉积硅纳米薄膜;
2)在硅纳米薄膜上刻蚀出硅纳米颗粒阵列;
3)将荧光胶旋涂在基底层上有硅纳米颗粒阵列的一面,形成颜色转换层;
4)在基底层上与颜色转换层相对的一面装上蓝光LED芯片或近紫外LED芯片,即得。
步骤1)中,在基底层上气相沉积硅纳米薄膜的方法为低压化学气相沉积法(low-pressure chemical vapour deposition,LPCVD),以硅烷为原料气体,硅烷压力为13.3~26.6Pa,沉积温度为580~640℃,薄膜生长速率为5~10nm/min。
步骤2)中,采用电子束光刻技术(electron-beam lithography,EBL)在硅纳米薄膜上刻蚀出硅纳米颗粒阵列,具体包括下列步骤:
a.在硅纳米薄膜表面旋涂电子抗蚀剂,形成电子抗蚀剂层;
b.在电子抗蚀剂层表面旋涂导电液后,利用电子束光刻在电子抗蚀剂层刻蚀出所需的阵列图案,除去导电液,得图案化的电子抗蚀剂层;
c.以图案化的电子抗蚀剂层为掩膜版,用SF6气体的原子束在硅纳米薄膜上刻蚀出相应的硅纳米颗粒阵列,然后用O2等离子体灰化除去残留的电子抗蚀剂。
其中,所述电子抗蚀剂层的厚度为140~160nm。
上述电子束光刻技术具体操作过程可参看文献(Kanamori et a.,Reflection color filtersof the three primary colors with wide viewing angles using common-thickness siliconsubwavelength gratings,Opt.Express 22(2014)25663-25672)。
此外,包含硅纳米颗粒阵列的颜色转换层的制备方法还可以结合纳米压印(nanoimprintlithography,NIL)、反应离子刻蚀(reactive ion etching,RIE)以及旋涂法(spin-coating),基于基底层上的硅纳米薄膜来进行制备,制备工艺可参考文献(G.Lozano et al.,Tailor-madedirectional emission in nanoimprinted plasmonic-based light-emitting devices,Nanoscale 6(2014)9223–9229)。
电介质共振器用低损的位移电流取代损耗的欧姆电流,支持电偶极、磁偶极以及它们的多级共振。因此,利用电介质硅纳米结构能够有效解决金属材料的损耗问题,并且可以通过调控电、磁偶极共振实现对入射光的定向散射(Y.H.Fu et al.,Directional visible lightscattering by silicon nanoparticles,Nature Comm.4(2013)1527;I.Staude et al.,TailoringDirectional Scattering through Magnetic and Electric Resonances in Subwavelength SiliconNanodisks,ACS nano,7(2013)7824-7832)。
本发明的硅纳米颗粒阵列增强白光LED,颜色转换层包括硅纳米颗粒周期阵列和荧光胶,且硅纳米颗粒周期阵列紧贴基底层设置;从蓝光LED发射的光从分布硅纳米颗粒阵列的一侧入射,从颜色转换层的另一侧出射。本发明的硅纳米颗粒阵列增强白光LED,利用硅纳米颗粒周期阵列在颜色转换层诱导产生的具有显著电磁场增强效果的波导模式来增强颜色转换层内荧光分子的发光强度,从而提高了白光LED的发光效率;本发明的硅纳米颗粒阵列增强白光LED中,引入的纳米结构由电介质材料硅制备,而非金属材料;试验结果表明,与现有的基于金属纳米结构调控LED发光的技术相比,本发明的硅纳米颗粒阵列结构在颜色转换层内诱导产生的波导模式具有更加显著的电磁场增强效果,其增强颜色转换层内荧光分子发光的效果明显优于在颜色转换层内引入金属颗粒阵列结构的效果。
本发明的硅纳米颗粒阵列增强白光LED的制备方法,依次采用气相沉积、电子束光刻及旋涂法,在基底层上制备颜色转换层,进而得到发光效率高的硅纳米颗粒阵列增强白光LED;该制备方法工艺简单,操作方便,适合大规模工业化生产。
附图说明
图1为硅纳米颗粒阵列增强白光LED的结构示意图,其中1为荧光胶、2为硅纳米颗粒周期阵列、3为基底层、4为蓝光LED芯片;
图2为实施例1的LED中硅纳米颗粒周期阵列的结构示意图,其中(a)为白光LED的侧视图,(b)为正四边形硅纳米柱周期阵列的俯视图;
图3为平面电磁波入射时正四边形纳米柱阵列增强白光LED的消光谱图;
图4为平面电磁波入射时正四边形纳米柱阵列增强白光LED颜色转换层内区域电场强度增强因子随激发波长的变化关系图;
图5为正四边形纳米柱阵列增强白光LED被激发时通过纳米柱中心y-z平面内的电场分布图,其中(a)为实施例1的正四边形硅纳米柱阵列增强白光LED,(b)为对比例1正四边形铝纳米柱阵列增强白光LED;
图6为正四边形纳米柱阵列增强白光LED被激发时的远场|Efar|辐射图;
图7为实施例2的LED中含60°顶角的菱形硅纳米柱周期阵列的结构示意图;
图8为平面电磁波入射时菱形纳米柱阵列增强白光LED的消光谱图;
图9为平面电磁波入射时菱形纳米柱阵列增强白光LED颜色转换层内区域电场强度增强因子随激发波长的变化关系图;
图10为菱形纳米柱阵列增强白光LED被激发时通过纳米柱中心x-z平面内的电磁场分布图,其中(a)为实施例2的菱形硅纳米柱阵列增强白光LED,(b)为对比例2的菱形铝纳米柱阵列增强白光LED;
图11为菱形纳米柱阵列增强白光LED被激发时的远场|Efar|辐射图;
图12为平面电磁波入射时,具有不同晶格周期的正四边形硅纳米柱阵列增强白光LED颜色转换层内区域电场强度增强因子随激发波长的变化关系图;
图13为平面电磁波入射时,具有不同纳米柱直径的正四边形硅纳米柱阵列增强白光LED颜色转换层内区域电场强度增强因子随激发波长的变化关系图;
图14为平面电磁波入射时,具有不同纳米柱高度的正四边形硅纳米柱阵列增强白光LED颜色转换层内区域电场强度增强因子随激发波长的变化关系图;
图15为平面电磁波入射时,具有不同颜色转换层厚度的正四边形硅纳米柱阵列增强白光LED颜色转换层内区域电场强度增强因子随激发波长的变化关系图;
图16为平面电磁波入射时,具有不同晶格周期的菱形硅纳米柱阵列增强白光LED颜色转换层内区域电场强度增强因子随激发波长的变化关系图;
图17为平面电磁波入射时,具有不同纳米柱直径的菱形硅纳米柱阵列增强白光LED颜色转换层内区域电场强度增强因子随激发波长的变化关系图;
图18为平面电磁波入射时,具有不同纳米柱高度的菱形硅纳米柱阵列增强白光LED颜色转换层内区域电场强度增强因子随激发波长的变化关系图;
图19为平面电磁波入射时,具有不同颜色转换层厚度的菱形硅纳米柱阵列增强白光LED颜色转换层内区域电场强度增强因子随激发波长的变化关系图。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明作进一步的说明。
具体实施方式中,利用有限元电磁场仿真软件Comsol Multiphysics(Comsol Inc.)的波动光学模块进行硅纳米颗粒阵列结构的消光性能、电磁场增强效应和远场的计算。模拟时只计算一个结构单元,通过在x–y平面方向设置周期边界来模拟无限大阵列结构。其中,模拟采用平面电磁波沿z轴正方向入射,偏振方向沿x轴或y轴(如图2所示),波传播方向使用完美匹配层来消除在边界处的非物理反射。硅的介电性能来自文献(E.D.Palik,Handbook of optical constants of solids,Academic Press,1985),颜色转换层内荧光胶(聚苯乙烯)和SiO2基底层的介电系数分别为1.59和1.46。消光定义为:∈=(1-I/I0),I和I0分别代表入射和透射光强,通过计算周期结构的透射谱(T=I/I0)得到消光谱。利用软件后处理功能,对电磁场分布数据进行积分运算,得到电磁场增强因子。
颜色转换层中荧光物质的光致发光增强因子PLE(Photoluminescence enhancement)定义为存在硅纳米结构时的发光强度与无纳米结构时发光强度的比值。PLE来自荧光分子激励和发射过程两方面的贡献,这时,PLE可表示为:
其中,V表示颜色转换层的体积,Ωex为激发光立体角,和分别对应存在纳米结构和无纳米结构时,在激发波长为λex,颜色转换层内部处的电场强度。与发射过程有关,包含两方面因素,一是纳米结构存在时荧光物质分子衰减至波长为λ的低能级的光子态密度,二是以立体角Ω耦合至自由空间的辐射。和的物理意义相同,对应无纳米结构时的情况。因此,局域电场增强效应会显著改善处于电场中的荧光物质的光致发光强度。一般情况下,波长、入射角、纳米结构几何参数等对荧光物质的光致发光,即PLE因子的影响,可以通过计算该区域,即颜色转换层内局域电场的增强因子
的变化来反映。(G.Lozano,et al.,Directional absorption by phased arrays of plasmonicnanoantennae probed with time-reversed Fourier microscopy,New J.Phys.,16(2014)013040;G.Lozano et al.,Tailor-made directional emission in nanoimprinted plasmonic-basedlight-emitting devices,Nanoscale 6(2014)9223–9229)。
实施例1
本实施例的硅纳米颗粒阵列增强白光LED,如图1所示,包括SiO2基底层3,所述SiO2基底层3的一侧装有蓝光LED芯片4,另一侧设有颜色转换层5;所述颜色转换层5包括硅纳米颗粒周期阵列2和荧光胶1,所述硅纳米颗粒周期阵列2紧贴SiO2基底层3设置。所述荧光胶包括以下质量百分比的组分:聚苯乙烯97%、染料分子(BASF,LumogenF Red 305)3%。
其中,所述硅纳米颗粒周期阵列为正四边形阵列,如图2所示,形成硅纳米颗粒周期阵列的硅纳米颗粒为圆柱形的硅纳米柱;硅纳米柱周期阵列的结构参数为:x-y平面周期固定晶格常数p=425nm(固定晶格常数p为周期阵列所在x-y平面内,两个相邻硅纳米柱几何中心在二维轴向上的距离),硅纳米柱直径d=160nm,硅纳米柱高度h=125nm,颜色转换层厚度t=525nm。
本实施例的硅纳米颗粒阵列增强白光LED的制备方法,包括下列步骤:
1)取基底层,在洁净的基底层上气相沉积硅纳米薄膜,具体操作为:
以硅烷(SiH4)为原料气体,采用低压化学气相沉积法在基底层上气相沉积厚度h为125nm的硅纳米薄膜,硅烷压力为13.3Pa,沉积温度为640℃,薄膜生长速率为5nm/min;
2)采用电子束光刻技术在硅纳米薄膜上刻蚀出硅纳米颗粒阵列,具体操作为:
a.在硅纳米薄膜表面旋涂电子抗蚀剂,形成厚度为150nm的电子抗蚀剂层;
b.在电子抗蚀剂层表面旋涂导电液后,利用电子束光刻在电子抗蚀剂层刻蚀出所需的正四边形周期阵列图案,除去导电液,得图案化的电子抗蚀剂层;
c.以图案化的电子抗蚀剂层为掩膜版,用SF6气体的原子束在硅纳米薄膜上刻蚀出相应的硅纳米颗粒阵列,然后用O2等离子体灰化除去残留的电子抗蚀剂;
3)采用旋涂法将荧光胶旋涂在基底层上有硅纳米颗粒阵列的一面,形成颜色转换层;
4)在基底层上与颜色转换层相对的一面装上蓝光LED芯片,即得。
所得的硅纳米柱阵列增强白光LED在应用过程中,蓝光LED芯片激发光从SiO2基底层一侧入射,转化的低频光与未被吸收的蓝光复合后得到的白光从颜色转换层一侧出射。
实验例1
本实验例对实施例1所得硅纳米柱阵列(Si nanopillar array)增强白光LED的性能进行检测,结果如图3-6所示。其中,对比例1为铝纳米柱阵列(Al nanopillar array)增强白光LED,即将实施例1中的正四边形硅纳米柱阵列替换为正四边形铝纳米柱阵列,其它同实施例1。
图3为平面电磁波从正四边形纳米柱阵列增强白光LED的SiO2基底层入射,经过正四边形纳米柱阵列结构和颜色转换层后,模拟得到的消光谱图(计算机模拟时激发光的偏振方向设置如图2所示)。颜色转换层中荧光物质的光致发光增强因子PLE取决于该区域电磁场增强效果。颜色转换层内局域电场强度增强因子(f)随激发波长的变化关系如图4所示:当结构参数为p=425nm,d=160nm,h=125nm的硅纳米柱正四边形阵列分布在t=525nm厚的颜色转换层内时,在激发波长λ=621nm处,场增强因子f≈37,即引入硅纳米柱正四边形阵列可以使颜色转换层中电场强度增强37倍,明显高于使用相同尺寸的金属铝纳米柱阵列的场增强效果(f≈10)。
图5所示为实施例1(硅)与对比例1(铝)的纳米柱正四边形阵列结构分别在激发波长λ=621nm和λ=623nm,y-z截面内的电场分布(|E|/|E0|),对应图4中电场增强因子(f)取最大值的位置。由此可见,纳米结构阵列在颜色转换层中诱导产生的波导模(quasi-guided TE mode)是该区域电磁场显著增强的原因。图6所示为相应结构在波导模激发时的远场|Efar|辐射图。与对比例1金属铝相比,在前向波方向(z轴正方向),硅纳米柱正四边形阵列结构对光的远场辐射更强。因此,在颜色转换层内引入硅纳米颗粒的正四边形阵列结构能有效增强荧光分子发射,改善LED的发光效率。
实施例2
本实施例的硅纳米颗粒阵列增强白光LED,如图1所示,包括SiO2基底层3,所述SiO2基底层3的一侧装有蓝光LED芯片4,另一侧设有颜色转换层5;所述颜色转换层5包括硅纳米颗粒周期阵列2和荧光胶1,所述硅纳米颗粒周期阵列2紧贴SiO2基底层3设置。所述荧光胶包括以下质量百分比的组分:聚苯乙烯97%、染料分子(BASF,LumogenF Red 305)3%。
其中,所述硅纳米颗粒周期阵列为含60°顶角的菱形阵列,如图7所示,形成硅纳米颗粒周期阵列的硅纳米颗粒为圆柱形的硅纳米柱;硅纳米柱周期阵列的结构参数为:x-y平面周期固定晶格常数p=485nm(固定晶格常数p为周期阵列所在x-y平面内,两个相邻硅纳米柱几何中心在二维轴向上的距离),硅纳米柱直径d=160nm,硅纳米柱高度h=125nm,颜色转换层厚度t=525nm。
本实施例的硅纳米颗粒阵列增强白光LED的制备方法,包括下列步骤:
1)取基底层,在洁净的基底层上气相沉积硅纳米薄膜,具体操作为:
以硅烷(SiH4)为原料气体,采用低压化学气相沉积法在基底层上气相沉积厚度h为125nm的硅纳米薄膜,硅烷压力为26.6Pa,沉积温度为580℃,薄膜生长速率为10nm/min;
2)采用电子束光刻技术在硅纳米薄膜上刻蚀出硅纳米颗粒阵列,具体操作为:
a.在硅纳米薄膜表面旋涂电子抗蚀剂,形成厚度为150nm的电子抗蚀剂层;
b.在电子抗蚀剂层表面旋涂导电液后,利用电子束光刻在电子抗蚀剂层刻蚀出所需的含60°顶角的菱形周期阵列图案,除去导电液,得图案化的电子抗蚀剂层;
c.以图案化的电子抗蚀剂层为掩膜版,用SF6气体的原子束在硅纳米薄膜上刻蚀出相应的硅纳米颗粒阵列,然后用O2等离子体灰化除去残留的电子抗蚀剂;
3)采用旋涂法将荧光胶旋涂在基底层上有硅纳米颗粒阵列的一面,形成颜色转换层;
4)在基底层上与颜色转换层相对的一面装上蓝光LED芯片,即得。
所得的硅纳米柱阵列增强白光LED在应用过程中,蓝光LED芯片激发光从SiO2基底层一侧入射,转化的低频光与未被吸收的蓝光复合后得到的白光从颜色转换层一侧出射。
实验例2
本实验例对实施例2所得硅纳米柱阵列(Si nanopillar array)增强白光LED的性能进行检测,结果如图8-11所示。其中,对比例2为铝纳米柱阵列(Al nanopillar array)增强白光LED,即将实施例2中的菱形硅纳米柱阵列替换为菱形铝纳米柱阵列,其它同实施例2。
图8为平面电磁波从菱形纳米柱阵列增强白光LED的SiO2基底层入射,经过菱形纳米柱阵列结构和颜色转换层后,模拟得到的消光谱图。颜色转换层内局域电场强度增强因子(f)随激发波长的变化关系如图9所示:当结构参数为p=485nm,d=160nm,h=125nm的硅纳米柱菱形阵列分布在t=525nm厚的颜色转换层内时,电场增强因子在激发波长λ=615nm处达到最大值f≈60,远高于使用相同尺寸的金属铝纳米柱阵列的场增强效果(f≈17)。
图10所示为实施例2(硅)与对比例2(铝)的纳米柱正四边形阵列结构分别在激发波长λ=615nm和λ=617nm,x-z截面内的电场分布(|E|/|E0|),对应图9中场增强因子(f)取最大值的位置。图11所示为相应结构的远场|Efar|辐射图。由图10和图11可知,当硅或铝纳米柱排列为菱形阵列时,在颜色转换层中同样可诱导产生的quasi-guided波导模式;与对比例2金属铝相比,硅纳米柱菱形阵列结构近场增强和远场辐射性能明显优于金属铝纳米阵列结构。此外,与实施例1相比,硅纳米柱菱形阵列结构的近场增强和远场辐射性能优于硅纳米柱正四边形阵列结构。总之,在颜色转换层内引入硅纳米颗粒的菱形阵列结构能有效增强荧光分子发射,改善LED的发光效率。
实施例3-20的硅纳米颗粒阵列增强白光LED与实施例1不同之处在于:正四边形硅纳米柱周期阵列的结构参数如表1所示;其余同实施例1。
表1 实施例3-20中正四边形硅纳米柱周期阵列的结构参数表
实施例21-33的硅纳米颗粒阵列增强白光LED与实施例2不同之处在于:含60°顶角的菱形硅纳米柱周期阵列的结构参数如表2所示;其余同实施例2。
表2 实施例22-33中含60°顶角的菱形硅纳米柱周期阵列的结构参数表
实验例3
本实验例对实施例1-33的硅纳米颗粒阵列增强白光LED的性能进行检测,分别讨论硅纳米柱阵列平面固定周期p、硅纳米柱直径d、硅纳米柱高度h、以及颜色转换层厚度t变化对颜色转换层内区域电场强度增强的影响。结果如图12-19所示。
图12所示为平面电磁波入射时,具有不同平面周期的正四边形硅纳米柱阵列增强白光LED颜色转换层内区域电场强度增强因子随激发波长的变化:硅纳米柱直径d=160nm,高度h=125nm,颜色转换层厚度t=525nm,周期p依次取值375nm(实施例3)、385nm(实施例4)、395nm(实施例5)、405nm(实施例6)、415nm(实施例7)、425nm(实施例1)、435nm(实施例8)、445nm(实施例9)。
图13所示为平面电磁波入射时,具有不同纳米柱直径的正四边形硅纳米柱阵列增强白光LED颜色转换层内区域电场强度增强因子随激发波长的变化:平面周期p=425nm,硅纳米柱高度h=125nm,颜色转换层厚度t=525nm,硅纳米柱直径d依次取值140nm(实施例10)、160nm(实施例1)、180nm(实施例11)、200nm(实施例12)。
图14所示为平面电磁波入射时,具有不同纳米柱高度的正四边形硅纳米柱阵列增强白光LED颜色转换层内区域电场强度增强因子随激发波长的变化:平面周期p=425nm,硅纳米柱直径d=160nm,硅纳米柱高度依次取值h=105nm(实施例13)、125nm(实施例1)、145nm(实施例14)、165nm(实施例15),颜色转换层厚度t=h+400nm。
图15所示为平面电磁波入射时,具有不同颜色转换层厚度的正四边形硅纳米柱阵列增强白光LED颜色转换层内区域电场强度增强因子随激发波长的变化:平面周期p=425nm,硅纳米柱直径d=160nm,硅纳米柱高度h=125nm,颜色转换层厚度t依次取值425nm(实施例16)、525nm(实施例1)、625nm(实施例17)、725nm(实施例18)、825nm(实施例19)、925nm(实施例20)。
图16所示为平面电磁波入射时,具有不同平面周期的菱形硅纳米柱阵列增强白光LED颜色转换层内区域电场强度增强因子随激发波长的变化:硅纳米柱直径d=160nm、高度h=125nm、颜色转换层厚度t=525nm、周期p依次取值440nm(实施例21)、455nm(实施例22)、470nm(实施例23)、485nm(实施例2)、500nm(实施例24)、515nm(实施例25)。
图17所示为平面电磁波入射时,具有不同纳米柱直径的菱形硅纳米柱阵列增强白光LED颜色转换层内区域电场强度增强因子随激发波长的变化:平面周期p=485nm,硅纳米柱高度h=125nm,颜色转换层厚度t=525nm,硅纳米柱直径d依次取值140nm(实施例26)、160nm(实施例2)、180nm(实施例27)、200nm(实施例28)。
图18所示为平面电磁波入射时,具有不同纳米柱高度的菱形硅纳米柱阵列增强白光LED颜色转换层内区域电场强度增强因子随激发波长的变化:平面周期p=485nm,硅纳米柱直径d=160nm,硅纳米柱高度依次取值h=100nm(实施例29)、125nm(实施例2)、150nm(实施例30)、175nm(实施例31),颜色转换层厚度为t=h+400nm。
图19所示为平面电磁波入射时,具有不同颜色转换层厚度的菱形硅纳米柱阵列增强白光LED颜色转换层内区域电场强度增强因子随激发波长的变化:平面周期p=485nm,硅纳米柱直径d=160nm,硅纳米柱高度h=125nm,颜色转换层厚度t依次取值525nm(实施例2)、725nm(实施例32)、925nm(实施例33)。
由图12-图19可知,颜色转换层内波导模式产生的电场增强的峰值位置随纳米颗粒阵列的周期p和颜色转换层厚度t的增大而红移。利用colour-converting LED获得暖白光需要入射蓝光(λ=445±15nm))经过颜色转换层后转化为波长为620±5nm的低频光,因此优化参数p和t可以有效调节波导模的光谱位置,使对应的电场增强的峰值位置处在620nm附近。进一步优化硅纳米柱的形状(直径d和高度h),增强颜色转换层内电场强度,实现发光效率的最大限度提升。
Claims (10)
1.一种硅纳米颗粒阵列增强白光LED,其特征在于:包括基底层,所述基底层的一侧装有蓝光LED芯片或近紫外LED芯片,另一侧设有颜色转换层;所述颜色转换层包括硅纳米颗粒周期阵列和荧光胶,所述硅纳米颗粒周期阵列紧贴基底层设置。
2.根据权利要求1所述的硅纳米颗粒阵列增强白光LED,其特征在于:所述硅纳米颗粒周期阵列中,固定周期p为370~520nm。
3.根据权利要求1或2所述的硅纳米颗粒阵列增强白光LED,其特征在于:形成硅纳米颗粒周期阵列的硅纳米颗粒为圆柱形的硅纳米柱。
4.根据权利要求3所述的硅纳米颗粒阵列增强白光LED,其特征在于:所述硅纳米柱的直径d为140~200nm,硅纳米柱的高度h为100~180nm。
5.根据权利要求1所述的硅纳米颗粒阵列增强白光LED,其特征在于:所述颜色转换层的厚度t为400~950nm。
6.根据权利要求1所述的硅纳米颗粒阵列增强白光LED,其特征在于:所述基底层为SiO2、石英或玻璃基底。
7.根据权利要求1所述的硅纳米颗粒阵列增强白光LED,其特征在于:所述荧光胶由以下重量百分比的组分组成:聚合物95%~97%、荧光物质3%~5%。
8.一种如权利要求1所述的硅纳米颗粒阵列增强白光LED的制备方法,其特征在于:包括下列步骤:
1)取基底层,在基底层上气相沉积硅纳米薄膜;
2)在硅纳米薄膜上刻蚀出硅纳米颗粒阵列;
3)将荧光胶旋涂在基底层上有硅纳米颗粒阵列的一面,形成颜色转换层;
4)在基底层上与颜色转换层相对的一面装上蓝光LED芯片或近紫外LED芯片,即得。
9.根据权利要求8所述的硅纳米颗粒阵列增强白光LED的制备方法,其特征在于:步骤1)中,在基底层上气相沉积硅纳米薄膜的方法为低压化学气相沉积法,以硅烷为原料气体,硅烷压力为13.3~26.6Pa,沉积温度为580~640℃,薄膜生长速率为5~10nm/min。
10.根据权利要求8所述的硅纳米颗粒阵列增强白光LED的制备方法,其特征在于:步骤2)中,采用电子束光刻技术在硅纳米薄膜上刻蚀出硅纳米颗粒阵列,具体包括下列步骤:
a.在硅纳米薄膜表面旋涂电子抗蚀剂,形成电子抗蚀剂层;
b.在电子抗蚀剂层表面旋涂导电液后,利用电子束光刻在电子抗蚀剂层刻蚀出所需的阵列图案,除去导电液,得图案化的电子抗蚀剂层;
c.以图案化的电子抗蚀剂层为掩膜版,用SF6气体的原子束在硅纳米薄膜上刻蚀出相应的硅纳米颗粒阵列,然后用O2等离子体灰化除去残留的电子抗蚀剂。
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