CN104711451B - 一种抗高温氧化耐热铜镍基合金 - Google Patents
一种抗高温氧化耐热铜镍基合金 Download PDFInfo
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Abstract
一种抗高温氧化耐热铜镍基合金，它采用由Ni、Al、Cr、Zr、Si、Ce以及Cu组成，经熔铸、均匀化退火；该合金中各元素的质量百分含量范围为：Ni 28～35％、Al 8～10％、Cr 3～5％、Si 1～2％，Zr2～3.5％、Ce0.4～0.8％以及Cu余量的技术方案；该合金的显微组织由α‑Cu固溶体相+NiAl相+β富Cr相组成；具有良好的导热性能、耐腐蚀性能和力学性能，以及优异的抗氧化性能和抗热疲劳性能；该合金能在800℃以下高温长期稳定工作，它适合作铝合金、锌合金等低熔点合金的压铸模具，玻璃、塑料成型模具，以及蒸汽管道等冷、热交变环境下工作的零部件的理想材料。
Description
技术领域
本发明涉及一种抗高温氧化耐热铜镍基合金。
背景技术
在冶金、热能、化工、材料加工等工业领域中，有许多零部件在高温环境下工作，特别是在冷、热循环变化条件下工作，这些零部件往往发生高温氧化和热疲劳而失效，对材料的高温性能提出了较高的要求；镍基合金是一种常用的高温合金材料，耐热温度高达950℃以上，具有优异的高温力学性能、抗氧化性能、耐腐蚀性能和抵抗高温交变应力的特性，该材料主要用于航空发动机上的热端部件；铁基高温合金的抗氧化性能、热疲劳性能、抗高温蠕变性能不如镍基合金。相对于镍基高温合金，铁基高温合金的价格低，生产工艺简单，主要用来制造热作模具、压铸模具和塑料模具。但上述合金的导热性、铸造和热成形工艺性能和切削性均较差；铜镍合金具有中等以上强度，良好的导热性、耐热性、耐腐蚀性及加工成形性能，但它在高温大气环境下合金表面容易发生氧化，生成CuO、Cu2O、NiO氧化产物。由于这些氧化产物不具有自保护性，使得合金在高温下容易产生氧化腐蚀而失效；因此，铜镍合金主要在500℃以下的低温使用，用于制造抗海水腐蚀的螺旋桨、船舶结构件、玻璃成形模具、塑料模具等。
发明内容
针对上述情况，本发明的目的在于提供一种抗高温氧化耐热铜镍基合金，它在900℃以下大气环境中具有优异的抗高温氧化性能和良好的抗热疲劳性能；还具有较高的导热性和热稳定性，以及良好的热成形和切削加工性能；该合金应用范围广，易工业化生产，便于普及推广，商业前景广阔。
为了实现上述目的，一种抗高温氧化耐热铜镍基合金，以质量百分比计包括下述组分：
为了实现结构、效果优化，其进一步的措施是。
一种抗高温氧化耐热铜镍基合金，以质量百分比计包括下述组分：
一种抗高温氧化耐热铜镍基合金，它的熔炼温度为1320～1350℃，保温10～15分钟，浇注温度为1250～1280℃。
一种抗高温氧化耐热铜镍基合金，它的显微组织为α-Cu固溶体相+NiAl相+β富Cr相组成。
一种抗高温氧化耐热铜镍基合金，它的显微硬度值高于536.4HV2N，抗拉强度高于762MPa，延伸率大于13.4％；500℃下的抗拉强度高于483MPa，延伸率大于23.6％。
一种抗高温氧化耐热铜镍基合金，它的均匀化退火工艺为950℃×2h，随炉冷却。
一种抗高温氧化耐热铜镍基合金，800℃大气环境中氧化80小时后的氧化增重为0.237～0.456mg/cm2；850℃大气环境中氧化80小时的氧化增重为0.815～1.378mg/cm2。
一种抗高温氧化耐热铜镍基合金，800℃、水冷连续循环200次，合金表面和内部均不产生热疲劳裂纹。
本发明一种抗高温氧化耐热铜镍基合金，它采用由Ni、Al、Cr、Zr、Si、Ce以及Cu组成，经熔铸、均匀化退火；该合金中各元素的质量百分含量范围为：Ni 28～35％、Al 8～10％、Cr 3～5％、Si 1～2％，Zr2～3.5％、Ce0.4～0.8％以及Cu余量的技术方案；它克服了现有铁基高温合金导热性差、抗热疲劳性和耐腐蚀性不理想，以及铜镍合金600℃以上抗高温氧化性差、高温强度低等缺陷，该合金在800℃以下可以长期稳定工作，可用来制造冶金、热能、化工、材料加工等工业领域中耐腐蚀、高温耐磨、高导热性能的关键零部件。
本发明相比现有技术所产生的有益效果：
(Ⅰ)本发明采用由Ni、Al、Cr、Zr、Si、Ce以及Cu组成，经熔铸、950℃均匀化退火的技术方案；它克服了现有铁基高温合金导热性差、抗热疲劳性和耐腐蚀性不理想，以及铜镍合金600℃以上抗高温氧化性差、高温强度低等缺陷，使其具有良好的高温导热性能和优异的抗高温氧化性能；
(Ⅱ)本发明采用由Ni、Al、Cr、Zr、Si、Ce以及Cu组成，经熔铸、950℃均匀化退火的技术方案；使其在900℃以下大气环境中合金表面形成连续致密的具有自保护性的Al2O3外氧化膜和Cr2O3内氧化膜，可以保护金属基体免于进一步的高温氧化，显著提高合金基体的抗高温氧化性能；
(Ⅲ)本发明采用由Ni、Al、Cr、Zr、Si、Ce以及Cu组成，经熔铸、950℃均匀化退火的技术方案；该合金的显微组织由α-Cu固溶体相+NiAl相+β富Cr相组成，其显微硬度值高于536.4HV2N，抗拉强度高于762MPa，延伸率大于13.4％；使其具有较高的力学性能；
(Ⅳ)本发明采用由Ni、Al、Cr、Zr、Si、Ce以及Cu组成，经熔铸、950℃均匀化退火的技术方案；该合金的显微组织由α-Cu固溶体相+NiAl相+β富Cr相组成，500℃下的抗拉强度为483MPa，延伸率为23.6％；使其具有较好的热稳定性和高温力学性能；
(Ⅴ)本发明采用由Ni、Al、Cr、Zr、Si、Ce以及Cu组成，经熔铸、950℃均匀化退火的技术方案；该合金在800℃、水冷连续循环200次后，合金表面和内部均不产生热疲劳裂纹；使其具有良好的热疲劳性能；
(Ⅵ)本发明采用由Ni、Al、Cr、Zr、Si、Ce以及Cu组成，经熔铸、950℃均匀化退火的技术方案；其具有良好的铸造、锻压、轧制和切削加工工艺性能，有利于工业化生产；
(Ⅶ)本发明采用由Ni、Al、Cr、Zr、Si、Ce以及Cu组成，经熔铸、950℃均匀化退火的技术方案；该合金生产工艺简单，不会产生环境污染，加工余料和报废产品可以反复回收利用，提高了材料的利用率，降低生产成本。
本发明一种抗高温氧化耐热铜镍基合金材料可在800℃以下长期稳定工作，可广泛用于铝合金、锌合金等低熔点合金的压铸模具，玻璃、塑料成型模具，以及蒸汽管道等冷、热交变环境下工作的零部件的理想材料。
下面结合附图和实施例对本发明作进一步详细说明。
附图说明
图1为本发明实施例1放大400倍的金相图。
图2为本发明实施例2放大400倍的金相图。
图3为本发明实施例3放大400倍的金相图。
图4为本发明实施例4放大400倍的金相图。
图5为本发明实施例5放大400倍的金相图。
图6为本发明实施例6放大400倍的金相图。
图7为本发明实施例7放大400倍的金相图。
图8为本发明实施例8放大400倍的金相图。
图9为本发明实施例9放大400倍的金相图。
图10为本发明实施例10放大400倍的金相图。
图11为本发明实施例1的X射线衍射图谱。
图12为本发明实施例10的X射线衍射图谱。
图13为本发明实施例9在800℃下氧化80小时的表面形貌图。
图14为本发明实施例9在800℃下氧化80小时的截面形貌图。
图15为本发明实施例9在850℃下氧化80小时的表面形貌图。
图16为本发明实施例9在850℃下氧化80小时的截面形貌图。
具体实施方式
由附图所示，本发明的综合技术措施与结构原理：一种抗高温氧化耐热铜镍基合金，它采用由Ni、Al、Cr、Zr、Si、Ce以及Cu组成配料，经熔铸、均匀化退火；该合金中各元素的质量百分含量范围为：Ni 28～35％、Al 8～10％、Cr 3～5％、Si 1～2％，Zr2～3.5％、Ce0.4～0.8％以及Cu余量；它的熔铸、均匀化退火工艺参数为：熔炼温度为1320～1350℃，保温10～15分钟，浇注温度为1250～1280℃；均匀化退火温度为950℃，保温2h，随炉冷却。
结合附图，Cu-Ni合金为无限互溶的α-Cu单相固溶体组织，Al、Cr、Zr、Si和Ce在Cu-Ni合金中的固溶度都较低。Al在Cu-Ni合金中会形成NiAl化合物，产生明显的沉淀硬化作用，提高合金的强度和硬度。Al显著提高Cu-Ni合金的强度与耐蚀性，但其塑性下降。Cr在Cu-Ni合金中主要以β富Cr相存在，少量Cr固溶在α-Cu相中，Cr含量的变化对合金的强度、硬度影响不大。Zr、Si和Ce在Cu-Ni合金中以固溶方式存在于α-Cu中。其次，Zr、Si和Ce元素有抑制β富Cr相的析出、细化组织的作用。因此，在Cu-Ni合金中加入适量Zr、Si和Ce元素，有利于提高合金的强度、硬度和高温热稳定性。但是，当Zr、Si和Ce超过在Cu-Ni合金中的极限溶解度后，这些元素偏聚在晶界上或枝晶间，或产生脆性的化合物或单质相，使合金的成形加工性能及力学性能变差。
本发明一种抗高温氧化耐热铜镍基合金是由α-Cu固溶体相、NiAl相和β富Cr相组成的多晶材料。在氧化初始阶段，气相氧分子碰撞合金表面和氧分子以范德华力与金属形成物理吸附，随之氧分子分解成氧原子与基体金属的自由电子相互作用形成化学吸附。化学吸附具有选择性，优先发生在合金表面的晶界、扭折等缺陷位置及化学活性较高的Cr相上，而后氧和合金元素在化学吸附位置发生氧化反应形成氧化物晶核，继而金属原子向晶核表面迁移，晶核向外和横向生长成氧化物膜。合金表面氧化膜的形成通常由合金成分的热力学和动力学条件共同决定。从热力学方面，合金中Al与氧的亲和力最大，Cr次之，Cu、Ni与氧的亲和力最小，Al将优先选择与氧发生反应生成铝的氧化物。由于合金中Al含量相对较低，以固溶形式存在于α-Cu基体相中或以NiAl化合物存在，氧化过程中Al以扩散方式从合金内部迁移至合金表面，俘获O原子形成Al的氧化物。当合金的氧化温度较低时，原子在晶格中的扩散较困难，原子主要沿表面和晶界扩散迁移至合金表面发生氧化反应。合金中Al的含量低，氧化过程中，合金表层内的Al原子很快消耗，晶界扩散距离增大，导致迁移至合金表面的Al原子流量逐渐减少，Al原子参与氧化反应的数量也少。合金中Cu、Ni含量高，直接与空气接触，Cu、Ni原子只需原位或经过短程扩散就能参与氧化反应。因此，合金的低温氧化产物主要以CuO、NiO为主的复合氧化物。随着合金的氧化温度提高，Ni、Cu氧化物的稳定性降低，Al原子在晶格中的扩散能力增强，向合金表面迁移的Al的流量增大，使得Al达到形成Al2O3的临界含量，从而在合金表面快速形成连续的Al2O3氧化物膜。随着氧化膜的不断增厚，一方面，O和Al透过氧化膜向内和向外的扩散速度降低，氧化速率下降；另一方面，氧化膜下合金表层内Al浓度降低，Ni、Cu浓度相对增加，导致Al向外与Ni、Cu的反向扩散传质，在氧化膜下形成了颗粒状的富Cr氧化物的内氧化层。试验表明，在Cu-Ni-Al中加入适量Cr、Zr、Si和Ce有利于提高Al2O3氧化物膜的稳定性，及Al2O3氧化物膜与基体的结合强度，显著提高合金的抗高温氧化性能和热稳定性。
实施例1
将原料按质量百分比：Ni 28％、Al 8％、Cr 3％、Zr2％、Si 1％，Ce0.4％，余量为Cu进行配料，在真空感应电炉中熔炼。熔炼温度为1320℃，保温10分钟。然后，将浇注温度为1250℃的合金液浇注到直径为30mm的钢模中，自然冷却获得直径为30mm的圆形铸锭。该合金铸件的显微组织由数量较多的α-Cu固溶体相、一定数量的β富Cr相和NiAl相组成，α-Cu固溶体相为粗大树枝晶，β富Cr相呈“菜花”状、尺寸相对较大。其显微硬度、抗拉强度和延伸率数值见表2。其高温氧化增重量见表3。
实施例2
将原料按质量百分比：Ni 29％、Al 8.5％、Cr 3.5％、Zr2％、Si 1％，Ce0.5％，余量为Cu进行配料，在真空感应电炉中熔炼。熔炼温度为1325℃，保温10分钟。然后，将浇注温度为1255℃的合金液浇注到直径为30mm的钢模中，自然冷却获得直径为30mm的圆形铸锭。该合金铸件的显微组织由数量较多的α-Cu固溶体相、一定数量的β富Cr相和NiAl相组成，α-Cu固溶体相为粗大树枝晶，β富Cr相呈“菜花”状、尺寸相对较大。其显微硬度、抗拉强度和延伸率数值见表2；其高温氧化增重量见表3。
实施例3
将原料按质量百分比：Ni 30％、Al 9％、Cr 4％、Zr2.5％、Si 1.5％，Ce0.6％，余量为Cu进行配料，在真空感应电炉中熔炼。熔炼温度为1325℃，保温12分钟。然后，将浇注温度为1260℃的合金液浇注到直径为30mm的钢模中，自然冷却获得直径为30mm的圆形铸锭。该合金铸件的显微组织由细小的α-Cu固溶体相、少量的β富Cr相和NiAl相组成。其显微硬度、抗拉强度和延伸率数值见表2；其高温氧化增重量见表3。
实施例4
将原料按质量百分比：Ni 31％、Al 9.5％、Cr 4.5％、Zr2.5％、Si 1.5％，Ce0.7％，余量为Cu进行配料，在真空感应电炉中熔炼。熔炼温度为1330℃，保温14分钟。然后，将浇注温度为1265℃的合金液浇注到直径为30mm的钢模中，自然冷却获得直径为30mm的圆形铸锭。该合金铸件的显微组织由细小的α-Cu固溶体相、少量的β富Cr相和NiAl相组成。其显微硬度、抗拉强度和延伸率数值见表2；其高温氧化增重量见表3。
实施例5
将原料按质量百分比：Ni 32％、Al 10％、Cr 5％、Zr3％、Si 2％，Ce0.8％，余量为Cu进行配料，在真空感应电炉中熔炼。熔炼温度为1335℃，保温15分钟。然后，将浇注温度为1265℃的合金液浇注到直径为30mm的钢模中，自然冷却获得直径为30mm的圆形铸锭。该合金铸件的显微组织由细小的α-Cu固溶体相、少量的β富Cr相和NiAl相组成。其显微硬度、抗拉强度和延伸率数值见表2；其高温氧化增重量见表3。
实施例6
将原料按质量百分比：Ni 33％、Al 9.5％、Cr 3.5％、Zr3％、Si 2％，Ce0.5％，余量为Cu进行配料，在真空感应电炉中熔炼。熔炼温度为1340℃，保温15分钟。然后，将浇注温度为1275℃的合金液浇注到直径为30mm的钢模中，自然冷却获得直径为30mm的圆形铸锭。该合金铸件的显微组织由细小的α-Cu固溶体相、少量的β富Cr相和NiAl相组成。其显微硬度、抗拉强度和延伸率数值见表2；其高温氧化增重量见表3。
实施例7
将原料按质量百分比：Ni 34％、Al 9％、Cr 4％、Zr3.5％、Si 1.5％，Ce0.6％，余量为Cu进行配料，在真空感应电炉中熔炼。熔炼温度为1345℃，保温14分钟。然后，将浇注温度为1275℃的合金液浇注到直径为30mm的钢模中，自然冷却获得直径为30mm的圆形铸锭。该合金铸件的显微组织由细小的α-Cu固溶体相、少量的β富Cr相和NiAl相组成。其显微硬度、抗拉强度和延伸率数值见表2；其高温氧化增重量见表3。
实施例8
将原料按质量百分比：Ni 35％、Al 10％、Cr 3.5％、Zr3.5％、Si 1％，Ce0.5％，余量为Cu进行配料，在真空感应电炉中熔炼。熔炼温度为1350℃，保温15分钟。然后，将浇注温度为1280℃的合金液浇注到直径为30mm的钢模中，自然冷却获得直径为30mm的圆形铸锭。该合金铸件的显微组织由细小的α-Cu固溶体相、少量的β富Cr相和NiAl相组成。其显微硬度、抗拉强度和延伸率数值见表2；其高温氧化增重量见表3。
实施例9
将原料按质量百分比：Ni 32％、Al 8.5％、Cr 4.5％、Zr3％、Si 1.5％，Ce0.7％，余量为Cu进行配料，在真空感应电炉中熔炼。熔炼温度为1345℃，保温14分钟。然后，将浇注温度为1270℃的合金液浇注到直径为30mm的钢模中，自然冷却获得直径为30mm的圆形铸锭。该合金铸件的显微组织由细小的α-Cu固溶体相、少量的β富Cr相和NiAl相组成。其显微硬度、抗拉强度和延伸率数值见表2；其高温氧化增重量见表3。
实施例10
将原料按质量百分比：Ni 33％、Al 8％、Cr 5％、Zr3.5％、Si 1.5％，Ce0.8％，余量为Cu进行配料，在真空感应电炉中熔炼。熔炼温度为1350℃，保温14分钟。然后，将浇注温度为1275℃的合金液浇注到直径为30mm的钢模中，自然冷却获得直径为30mm的圆形铸锭。该合金铸件的显微组织由细小的α-Cu固溶体相、少量的β富Cr相和NiAl相组成。其显微硬度、抗拉强度和延伸率数值见表2；其高温氧化增重量见表3。
附表说明：
表1为本发明实施例1-10的成分组成。
表2为本发明实施例1-10的显微硬度、抗拉强度和延伸率。
表3为本发明实施例1-10的高温氧化增重量。
表1
表2
| 实施例 | 硬度(HV2N) | 抗拉强度(MPa) | 延伸率(％) |
| 1 | 536.4 | 762 | 17.4 |
| 2 | 553.6 | 783 | 19.3 |
| 3 | 572.5 | 807 | 18.5 |
| 4 | 578.9 | 816 | 17.9 |
| 5 | 602.7 | 844 | 16.2 |
| 6 | 624.5 | 859 | 15.3 |
| 7 | 635.4 | 872 | 13.4 |
| 8 | 626.2 | 863 | 14.8 |
| 9 | 619.3 | 835 | 15.7 |
| 10 | 628.6 | 847 | 14.5 |
表3
Claims (6)
1.一种抗高温氧化耐热铜镍基合金，其特征在于,采用由Ni、Al、Cr、Zr、Si、Ce以及Cu组成配料，经熔铸、均匀化退火成形；该合金中各元素的质量百分含量范围为：Ni 28～35%、Al8～10%、Cr 3～5%、Zr2～3.5%、Si1～2%，Ce 0.4～0.8%以及Cu余量；它的熔铸、均匀化退火工艺参数为：熔炼温度为1320～1350℃，保温10～15分钟，浇注温度为1250～1280℃；均匀化退火温度为950℃，保温2h，随炉冷却。
2.根据权利要求1所述的一种抗高温氧化耐热铜镍基合金，其特征在于,以质量百分比计包括下述组分：
Ni 32%
Al 8.5%
Cr 4.5%
Zr 3%
Si 1.5%
Ce 0.7%
以及
Cu 余量。
3.根据权利要求1、2任一项所述的一种抗高温氧化耐热铜镍基合金，其特征在于它的显微组织为α-Cu固溶体相+NiAl相+β富Cr相组成。
4.根据权利要求1、2任一项所述的一种抗高温氧化耐热铜镍基合金，其特征在于它的显微硬度值高于536.4 HV2N，抗拉强度高于762MPa，延伸率大于13.4%；500℃下的抗拉强度高于483MPa，延伸率大于23.6%。
5.根据权利要求1、2任一项所述的一种抗高温氧化耐热铜镍基合金，其特征在于800℃大气环境中氧化80小时后的氧化增重为0.237～0.456 mg/cm2； 850℃大气环境中氧化80小时的氧化增重为0.815～1.378 mg/cm2。
6.根据权利要求1、2任一项所述的一种抗高温氧化耐热铜镍基合金，其特征在于800℃、水冷连续循环200次，合金表面和内部均不产生热疲劳裂纹。
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