CN104659389B - 直接固体碳燃料电池堆 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种直接固体碳燃料电池堆，本电池堆的阳极板仓和阴极板仓设于容器内，绝缘隔板设于阳极板仓与阴极板仓之间，阳极集流板和阴极集流板自容器顶部穿入并分别伸入阳极板仓和阴极板仓内，阳极进气管和阴极进气管自容器顶部穿入并分别伸入至阳极板仓和阴极板仓的底部，电极填料分别设于阳极板仓和阴极板仓的底部，阳极集流板和阴极集流板分别设有阳极排气口和阴极排气口，熔融碱电解液注入容器内，阳极板仓和阴极板仓的底部分别设有电解液联通口，碳燃料设于阳极板仓内，氧气和水设于阴极板仓内。本电池堆克服了传统直接固体碳燃料电池的缺陷，结构紧凑，设备简单、易于加工、组装方便，便于大规模组装和生产。

Description

直接固体碳燃料电池堆
技术领域
本发明涉及一种直接固体碳燃料电池堆。
背景技术
能源是人类经济的支柱，也是社会活动的必须动力。目前主要通过热机获得社会活动所需的初级动力，然后转化为电能。但是，由于热机受到“卡诺循环”的限制，效率提高较为困难，造成能源浪费、污染排放增加等问题。因此，开发高效、清洁的电能获取方式，成为能源发展的必然方向。
燃料电池可将储存在燃料中的化学能直接转化为电能，不受“卡诺循环”的限制，具有能量转换效率高、洁净、无污染、噪声低、比功率高等优点，受到世界各国的广泛重视。其中，直接固体碳燃料电池（Direct Carbon Fuel Cell,简称DCFC）采用固体碳作为燃料，将其中化学能直接转化为电能，更具有以下优点：直接而高效利用了化学燃料中碳的能量；固体碳燃料电池的理论热率为100%，熵变为0；碳的进料和产出的二氧化碳集成在一个单元里，容易收集；煤炭资源丰富，且通过植物再生获取生物质碳简单、廉价、环保；固体碳安全，运输和储存方便；固体碳直接利用，加工简单、无污染。
直接固体碳燃料电池根据电解质不同可分为多种类型，熔融碳酸盐燃料电池大多温度高，电能的转换效率低，结构复杂，并且使用隔膜，具有维修或者替换困难等缺点。而采用熔融碱电解质的固体碳燃料电池，具有温度低、电池效率高，结构简单，维修方便等优点。
19世纪末期，由于火力发电的效率低到2.6％，科学家们为提高效率，精简能量转化过程而研发了DCFC技术。1896年Jacques建造了第一个DCFC模型，在500℃利用碳电极测得了高于1V的开路电压，并且最大电流密度达到了100mA/cm2。由于碱电解质的碳酸化和残渣的累积，导致该系统无法连续运行。
在DCFC中，以碱性电解质为例，固体碳燃料作为阳极，发生氧化反应（反应一），释放电子；氧气在阴极中发生还原反应（反应二），获得电子；电子从阳极到阴极的转移为外界提供电能，二氧化碳作为唯一的反应产物释放出来（反应三）。各反应化学式如下：
阳极反应：C+4OH- → CO2+2H2O+4e-
阴极反应：O2+2H2O+4e- → 4OH-
总反应：C+O2→ CO2
近年来由于全球暖化、酸雨以及固体空气颗粒物的增多都主要归咎于火电厂的污染排放，同时，能量效率只停留在35％左右，DCFC的技术开发提上日程。美国的SRI、LLNL和SARA等率先开始这方面的科研。2010年，来自澳大利亚、英国和中国的学者也加入了研发队伍。目前，DCFC技术仍处于学术研究和产品研发阶段，技术研究将不断扩大。下面对具代表性的研究模型进行介绍。
为了提高电池的工作效率、降低成本，迫切需要简单、易造、高效的固体碳燃料电池。
以Cooper领导的美国Lawrence国家实验室（Lawrence Livermore NationalLaboratory (LLNL)）开发了熔融碳酸盐的燃料电池。该电池采用高温（800oC）的熔融碳酸盐作为电解质，固体炭颗粒作为燃料，空气中的氧气作为阴极还原剂。在800oC的运行温度下，优化电流密度为120mA/cm2，功率密度为60mW/cm2。
以Zecevic 领导的研发组在美国SARA公司开发了碱性直接碳燃料电池。石墨炭棒被用于燃料，同时作为阳极导体浸泡在熔融的氢氧化钠电解质中，氧气通过电池底部的分散管通入，并与作为容器壁的阴极接触发生反应。在630oC的运行温度下，取得了优化电流密度为250mA/cm2，功率密度为57mW/cm2。
Irvine 教授在英国University of St Andrews 领导了复合固体氧化物与熔融碳酸盐的管状直接碳燃料电池项目。固体颗粒炭燃料与熔融碳酸盐混合加入阳极仓中，固体氧化物作为电解质，氧气吹入阴极作为还原剂。在800oC的运行温度下，优化电流密度和功率密度分别达到170mA/cm2和50mW/cm2。
在中国也有学者进行这方面的开发研究，例如哈尔滨工程大学的曹殿学、清华大学的Ningsheng Cai、天津大学的Yongdan Li等。目前的研究一般都在较高的温度（630-800oC）下运行，随着温度的升高反应的速度提高，但电极材料的腐蚀，尤其炭燃料的消耗都随之提高。Boudouard反应指出炭会与二氧化碳（CO2）发生化学反应产生一氧化碳（CO）。
C+CO2=CO
伴随温度的提高，气体中一氧化碳(CO)的含量按指数提升，例如在800oC时，有89%的气体成分是CO，意味着89%的固体炭与CO2发生了化学反应而消耗。那么，消耗的炭就无法产生电子，从而提供电能。在600oC时，25%的气体成分是CO。所以，降低温度将会大幅提高燃料的发电效率。
为了提高电池的工作效率、降低成本，迫切需要简单、易造、高效的固体碳燃料电池，需要设计功率密度高、结构紧凑、反应温度低、制造简单的直接固体碳燃料电池堆，推进相关技术的进步和应用。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是提供一种直接固体碳燃料电池堆，本电池堆采用双电极板模型，U形管联通模式，解决了直接固体碳燃料电池堆的难题，使燃料电池堆结构更加紧凑，设备简单、易于加工、组装方便，便于大规模组装和生产。
为解决上述技术问题，本发明直接固体碳燃料电池堆包括容器、阳极板仓、阴极板仓、阳极集流板、阳极进气管、阴极集流板、阴极进气管、绝缘隔板、电极填料、熔融碱电解液、碳燃料、氧气和水，所述阳极板仓和阴极板仓分别设于所述容器内，所述绝缘隔板设于所述阳极板仓与阴极板仓之间，所述阳极集流板自所述容器顶部穿入并伸入所述阳极板仓内，所述阳极进气管自所述容器顶部穿入并伸入至所述阳极板仓的底部，所述阴极集流板自所述容器顶部穿入并伸入所述阴极板仓内，所述阴极进气管自所述容器顶部穿入并伸入至所述阴极板仓的底部，所述电极填料分别设于所述阳极板仓和阴极板仓的底部，所述阳极集流板和阴极集流板分别设有阳极排气口和阴极排气口，所述熔融碱电解液注入所述容器内，所述阳极板仓和阴极板仓的底部分别设有电解液联通口，所述碳燃料设于所述阳极板仓内，所述氧气和水设于所述阴极板仓内。
进一步，上述阳极板仓和阴极板仓在所述容器内平行布置。
进一步，上述碳燃料是石墨、焦炭、炭黑、煤、活性炭、生物质炭或石油焦的一种或几种。
进一步，上述阳极板仓中的碳燃料颗粒为10-80目。
进一步，上述熔融碱电解液是KOH和/或NaOH。
进一步，上述阳极进气管进入的气体是掺混碳燃料的CO2 、N2和Ar中的一种或多种惰性气体。
进一步，上述阴极进气管进入的气体是空气与水汽的混合气体、氧气与水汽的混合气体或空气和氧气与水汽的混和气体，所述混合气体中氧气与水的比例为0.5～1.5:1。
进一步，上述空气与水汽的混合气体、氧气与水汽的混合气体或空气和氧气与水汽的混和气体中掺入CO2、N2和Ar中的一种或多种惰性气体。
进一步，上述容器内熔融碱电解液的工作温度为450-800oC。
由于本发明直接固体碳燃料电池堆采用了上述技术方案，即本电池堆的阳极板仓和阴极板仓分别设于容器内，绝缘隔板设于阳极板仓与阴极板仓之间，阳极集流板自容器顶部穿入并伸入阳极板仓内，阳极进气管自容器顶部穿入并伸入至阳极板仓的底部，阴极集流板自容器顶部穿入并伸入阴极板仓内，阴极进气管自容器顶部穿入并伸入至阴极板仓的底部，电极填料分别设于阳极板仓和阴极板仓的底部，阳极集流板和阴极集流板分别设有阳极排气口和阴极排气口，熔融碱电解液注入容器内，阳极板仓和阴极板仓的底部分别设有电解液联通口，碳燃料设于阳极板仓内，氧气和水设于阴极板仓内。本电池堆采用双电极板模型，U形管联通模式，解决了直接固体碳燃料电池堆的难题，使燃料电池堆结构更加紧凑，设备简单、易于加工、组装方便，便于大规模组装和生产。
附图说明
下面结合附图和实施方式对本发明作进一步的详细说明：
图1为本发明直接固体碳燃料电池堆的结构示意图。
具体实施方式
如图1所示，本发明直接固体碳燃料电池堆包括容器1、阳极板仓2、阴极板仓3、阳极集流板4、阳极进气管6、阴极集流板5、阴极进气管7、绝缘隔板8、电极填料9、熔融碱电解液10、、碳燃料12、氧气13和水，所述阳极板仓2和阴极板仓3分别设于所述容器1内，所述绝缘隔板8设于所述阳极板仓2与阴极板仓3之间，所述阳极集流板4自所述容器1顶部穿入并伸入所述阳极板仓2内，所述阳极进气管6自所述容器1顶部穿入并伸入至所述阳极板仓2的底部，所述阴极集流板5自所述容器1顶部穿入并伸入所述阴极板仓3内，所述阴极进气管7自所述容器1顶部穿入并伸入至所述阴极板仓3的底部，所述电极填料9分别设于所述阳极板仓2和阴极板仓3的底部，所述阳极集流板4和阴极集流板5分别设有阳极排气口41和阴极排气口51，所述熔融碱电解液10注入所述容器1内，所述阳极板仓2和阴极板仓3的底部分别设有电解液联通口21、31，所述碳燃料12设于所述阳极板仓2内，所述氧气13和水设于所述阴极板仓3内。
进一步，上述阳极板仓2和阴极板仓3在所述容器1内平行布置。
进一步，上述碳燃料12是石墨、焦炭、炭黑、煤、活性炭、生物质炭或石油焦的一种或几种。
进一步，上述阳极板仓2中的碳燃料12颗粒为10-80目。
进一步，上述熔融碱电解液10是KOH和/或NaOH。
进一步，上述阳极进气管进入的气体是掺混碳燃料的CO2 、N2和Ar中的一种或多种惰性气体。
进一步，上述阴极进气管7进入的气体是空气与水汽的混合气体、氧气与水汽的混合气体或空气和氧气与水汽的混和气体，所述混合气体中氧气与水的比例为0.5～1.5:1。
进一步，上述空气与水汽的混合气体、氧气与水汽的混合气体或空气和氧气与水汽的混和气体中掺入CO2、N2和Ar中的一种或多种惰性气体。
进一步，上述容器1内熔融碱电解液10的工作温度为450-800oC。
本直接固体碳燃料电池堆单体尺寸可制成25cm×20cm，采用纯NaOH作为电解液、颗粒为20目的石墨作为固体燃料、3:1的空气与水汽混合气体作为阴极进气、CO2作为阳极进气，电解液工作温度600 oC。当本电池堆工作时，石墨粉在阳极板仓内存留，通过阳极进气管将CO2送入阳极板仓，由于阳极进气管在阳极板仓内有向上的开口，借助进气带动阳极板仓内电解液流动，通过阳极排气口排除气体，阳极排气口连通阳极板仓内与容器外；在阴极板仓内通过阴极进气管将空气和水汽送入阴极板仓，由于阴极进气管在阴极板仓内有向上的开口，借助进气带动阴极板仓内电解液流动，通过阴极排气口排除气体，阴极排气口连通阴极板仓内与容器外。在阴极板仓内，氧气和水反应生成OH-，同时从阴极集流板上接受电子，OH-通过电极填料由阴极板仓的电解液联通口扩散到容器的电解液中，再由阳极板仓的电解液联通口通过电极填料进入阳极板仓，OH-与石墨反应生成CO2和水，同时释放电子到阳极集流板，电子通过阳极集流板到外电路，再经阴极集流板完成电流环路。经实测得到电压1.08V，电极板电流密度为380mA/cm2。
本电池堆中阳极板仓和阴极板仓本身做为电池堆的阳极和阴极参与化学反应，同时在阳极板仓和阴极板仓内也可增加电极板，以增加电极板的反应面积，提高电池堆的电功率；阳极集流板和阴极集流板配以外接负载构成电流环路。本电池堆与传统燃料电池相比，其优点为：1）熔融碱比熔融碳酸盐具有更高的电子/离子传导率，450oC下熔融碱的导电率是650oC下熔融碳酸盐的1.5倍；2）与碳发生电化学反应时，熔融碱的化学反应活性更高，有利于增大阳极电流密度、降低过电位；3）氢氧化物的熔点更低，降低了电池运行温度和材料的要求；4）阴极气体中不会掺入阳极反应生成的CO2,有利于CO2的减排，并且CO2易回收，碳燃料和空气不直接接触，阳极排放是高浓的二氧化碳，其回收和利用都能够以低成本来进行；5）燃料来源多样，可有多种含碳物质，包括煤炭、木炭、生物质炭或固体垃圾炭等，都可以作为燃料在系统内发电；6）电池空间集约，由于无需大量设备，且结构紧凑和密集，因此地表和空间利用效率高。

Claims (9)

1.一种直接固体碳燃料电池堆，其特征在于：本电池堆包括容器、阳极板仓、阴极板仓、阳极集流板、阳极进气管、阴极集流板、阴极进气管、绝缘隔板、电极填料、熔融碱电解液、碳燃料、氧气和水，所述阳极板仓和阴极板仓分别设于所述容器内，所述绝缘隔板设于所述阳极板仓与阴极板仓之间，所述阳极集流板自所述容器顶部穿入并伸入所述阳极板仓内，所述阳极进气管自所述容器顶部穿入并伸入至所述阳极板仓的底部，所述阴极集流板自所述容器顶部穿入并伸入所述阴极板仓内，所述阴极进气管自所述容器顶部穿入并伸入至所述阴极板仓的底部，所述电极填料分别设于所述阳极板仓和阴极板仓的底部，所述阳极集流板和阴极集流板分别设有阳极排气口和阴极排气口，所述熔融碱电解液注入所述容器内，所述阳极板仓和阴极板仓的底部分别设有电解液联通口，所述碳燃料设于所述阳极板仓内，所述氧气和水设于所述阴极板仓内。
2.根据权利要求1所述的直接固体碳燃料电池堆，其特征在于：所述阳极板仓和阴极板仓在所述容器内平行布置。
3.根据权利要求1或2所述的直接固体碳燃料电池堆，其特征在于：所述碳燃料是石墨、焦炭、炭黑、煤、活性炭、生物质炭或石油焦的一种或几种。
4.根据权利要求3所述的直接固体碳燃料电池堆，其特征在于：所述阳极板仓中的碳燃料颗粒为10-80目。
5.根据权利要求4所述的直接固体碳燃料电池堆，其特征在于：所述熔融碱电解液是KOH和/或NaOH。
6.根据权利要求1所述的直接固体碳燃料电池堆，其特征在于：所述阳极进气管进入的气体是掺混碳燃料的CO2 、N2和Ar中的一种或多种惰性气体。
7.根据权利要求1所述的直接固体碳燃料电池堆，其特征在于：所述阴极进气管进入的气体是空气与水汽的混合气体、氧气与水汽的混合气体或空气和氧气与水汽的混和气体，所述混合气体中氧气与水的比例为0.5～1.5:1。
8.根据权利要求7所述的直接固体碳燃料电池堆，其特征在于：所述空气与水汽的混合气体、氧气与水汽的混合气体或空气和氧气与水汽的混和气体中掺入CO2、N2和Ar中的一种或多种惰性气体。
9.根据权利要求1所述的直接固体碳燃料电池堆，其特征在于：所述容器内熔融碱电解液的工作温度为450-800oC。
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