CN104620392A - 使用对齐磁性纳米颗粒的增强效率聚合物太阳能电池 - Google Patents
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Abstract
具有增强效率的聚合物太阳能电池利用由聚合物/富勒烯和Fe3O4纳米颗粒的复合物形成的活性层。在形成所述太阳能电池的过程中，所述复合物混合物经受外部磁场，所述外部磁场导致纳米颗粒将它们的磁偶极矩沿着磁场方向对齐，以便形成多个Fe3O4纳米链。这些纳米链用于调节聚合物/富勒烯的形态和相位分离，并且还用于通过纳米链的自旋极化来诱导内部电场，用于增加太阳能电池中的电荷分离和电荷输送过程，从而增加太阳能电池的短路电流密度(Jsc)和最终的光伏转换效率(PCE)。
Description
相关申请的交叉引用
本申请要求在2012年3月23日提交的美国临时专利申请号61/614,741的权益，此申请的内容以引用的方式并入本文。
技术领域
总体上，本发明涉及聚合物太阳能电池。具体地说，本发明涉及使用对齐磁性纳米链的聚合物太阳能电池。更具体地说，本发明涉及使用对齐Fe3O4纳米链的聚合物太阳能电池，所述纳米链通过在所施加静磁场的存在下Fe3O4纳米颗粒的自组装来诱导，以提高太阳能电池的光电转换效率。
背景技术
聚合物太阳能电池(PSC)有希望成为成本效益合算、重量轻的太阳能转换平台，它提供了优于无机硅太阳能电池的显著好处。已经开发新的材料组合和太阳能电池设计来实现具有提高的能量转换效率的本体异质结(BHJ)太阳能电池。具体地说，这样的努力集中于确定聚合物太阳能电池的转换效率的三个操作参数的改善，这些参数包括：开路电压(Voc)、短路电流密度(Jsc)和填充系数(FF)，其表示电流密度-电压特性曲线的曲率。迄今为止，聚合物太阳能电池(PSC)已达到约7-8％的能量转换效率，方法是减少形成太阳能电池的半导体聚合物的光学带隙和最高占据分子轨道(HOMO)，以及通过热和溶剂退火来优化聚合物太阳能电池的活性层的聚合物/富勒烯掺合薄膜的形态。虽然聚合物太阳能电池的开路电压(Voc)和填充系数(FF)参数几乎达到了与无机硅太阳能电池的水平相等的水平，但是相对于无机太阳能电池，聚合物太阳能电池的性能仍然较低，这是由于在无机和聚合物太阳能电池(PSC)之间存在的短路电流密度(Jsc)的性能差距。此外，因为聚合物太阳能电池(PSC)中的电荷载流子沿着整个内部收集通路经受界面重组，所以通过有机聚合物太阳能电池的电荷输送通常要比在无机太阳能电池中慢几个数量级。这样的界面重组是由有机材料在吸收光时产生的移动激发态或激子的形成所引起的，这与在无机太阳能电池中产生的自由电子-空穴(e-h)对是相反的。
因此，由有机和无机太阳能电池呈现的基本物理过程是完全不同的。例如，在有机BHJ太阳能电池装置中的基本物理过程如下：来自太阳光的光子被吸收于太阳能电池内部并且激发供体，导致在太阳能电池单元的共轭聚合物活性层中产生激子。产生的激子开始在供体相内扩散，如果它们遇到与受体的界面，就会发生快速解离，从而导致电荷分离。横跨供体/受体(D/A)界面形成的所得亚稳态电子-空穴对被库仑束缚，并且需要电场来将它们分离成自由电荷。因此，在典型的操作条件下，聚合物太阳能电池的光子至自由电子的转换效率没有最大化。随后，在使用具有不同功函数的电极形成的内部电场的辅助下，分离的自由电子(空穴)被输送至阴极(阳极)，其中这些电子由电极收集并且被驱动至外部电路中。然而，如果激子距离供体/受体(D/A)界面太远而产生，那么激子可能衰减，从而导致发光。因此，激子应在界面的扩散长度范围内形成，所述扩散长度是有机BHJ太阳能电池的共轭聚合物相的大小的上限。
正因为如此，存在有机光伏(OPV)装置诸如基于聚合物BHJ的太阳能电池中的有限能量转换效率的几个主要原因，包括：能量水平失准；光捕获和吸收不足；低激子扩散长度；电荷或电荷转移激子(CTE)的非辐射重组，它包括通过库仑引力束缚的受体的电子和供体的空穴；和低载流子迁移率。在最有效的聚合物-富勒烯有机光伏装置中，能量损耗的50％或更多是由电荷转移激子的重组而引起的。
因此，需要一种能够通过利用对齐磁性纳米链，诸如Fe3O4纳米链(NC)来实现更高短路电流密度(Jsc)的有机聚合物太阳能电池，这些纳米链是在所施加垂直静磁场的存在下通过磁性纳米颗粒，如Fe3O4纳米颗粒(NP)的自组装来诱导的。此外，需要具有增加的光电转换效率(PCE)的有机聚合物太阳能电池。
发明内容
在鉴于上述情况，本发明的第一方面是提供一种太阳能电池，它包括：至少部分透光电极；布置在所述至少部分透光电极上的活性层，所述活性层由作为电子供体的至少一种共轭聚合物、作为电子受体的至少一种富勒烯，和由沿着它们的磁偶极矩对齐的Fe3O4纳米颗粒形成的Fe3O4纳米链的复合物形成；以及布置在所述活性层上的第二电极。
本发明的另一个方面提供一种形成太阳能电池的方法，包括：提供至少部分透明的电极；提供作为电子供体的至少一种聚合物、作为电子受体的至少一种富勒烯和Fe3O4纳米颗粒的混合物；将所述混合物布置在所述至少部分透明的电极上，以形成活性层；使所述混合物暴露于磁场，以使得Fe3O4纳米链由Fe3O4纳米颗粒形成，并沿着它们的磁偶极矩是对齐的；以及将第二电极布置在所述活性层上。
在本发明的另一个方面，太阳能电池包括：至少部分地透光电极；布置在所述至少部分透明电极上的活性层，所述活性层由至少一种电子供体、至少一种电子受体及沿着它们的磁偶极矩对齐的磁性纳米颗粒的复合物形成；和布置在所述活性层上的第二电极。
在本发明的另一个方面，一种形成太阳能电池的方法包括：提供至少部分透光电极；提供至少一种聚合物、至少一种富勒烯和磁性纳米颗粒的混合物；将所述混合物布置在所述至少部分地透光衬底上以形成活性层；使所述混合物暴露于磁场，以使得所述磁性纳米颗粒沿着它们的磁偶极矩对齐；以及将第二电极布置在所述活性层上。
附图说明
参考以下描述、附加权利要求和附图将更好地理解本发明的这些和其它特征和优点，其中：
图1是根据本发明的概念的聚合物太阳能电池的示意图；
图2是用于形成根据本发明的概念的聚合物太阳能电池的活性层的与对齐Fe3O4纳米链组合使用的聚合物/富勒烯复合材料的示意图；
图3是展示根据本发明概念在聚合物太阳能电池中通过将Fe3O4纳米颗粒极化来诱导的外部磁场对齐Fe3O4纳米链的示意图；
图3A是展示根据本发明的概念在暴露于磁场时在太阳能电池的活性层的聚合物/富勒烯复合物中形成通道的对齐磁性纳米颗粒的示意图；
图4A是根据本发明的概念由原始P3HT:PC61BM形成的活性层的TEM(透射电子显微镜)图像的示意图；
图4B是根据本发明的概念由P3HT:PC61BM+Fe3O4形成的活性层的TEM(透射电子显微镜)图像的示意图；
图4C是根据本发明的概念由通过外部磁场对齐的P3HT:PC61BM纳米链形成的活性层的TEM(透射电子显微镜)图像的示意图；
图5A是展示根据本发明的概念使用原始PTB7-F20:PC71BM活性层、没有外部磁场对齐处理的PTB7-F20:PC71+Fe3O4活性层和具有外部磁场对齐处理的PTB7-F20:PC71BM+Fe3O4活性层的聚合物太阳能电池在照明条件下的J-V曲线的图；
图5B是展示根据本发明的概念使用原始PTB7-F20:PC71BM活性层、没有外部磁场对齐处理的PTB7-F20:PC71+Fe3O4活性层和具有外部磁场对齐处理的PTB7-F20:PC71BM+Fe3O4活性层的聚合物太阳能电池在黑暗条件下的J-V曲线的图；
图6A是展示根据本发明的概念使用原始P3HT:PC61BM活性层、没有外部磁场对齐处理的P3HT:PC61BM+Fe3O4活性层和具有外部磁场对齐处理的P3HT:PC61BM+Fe3O4活性层的聚合物太阳能电池在照明条件下的J-V曲线的图；
图6B是展示根据本发明的概念使用原始P3HT:PC61BM活性层、没有外部磁场对齐处理的P3HT:PC61BM+Fe3O4活性层和具有外部磁场对齐处理的P3HT:PC61BM+Fe3O4活性层的聚合物太阳能电池在照明条件下的J-V曲线的图；
图7A是展示根据本发明的概念使用原始PTB7-F20:PC71BM活性层、没有外部磁场对齐处理的PTB7-F20:PC71+Fe3O4活性层和具有外部磁场对齐处理的PTB7-F20:PC71BM+Fe3O4活性层的聚合物太阳能电池的EQE(外部量子效率)的图；
图7B是展示根据本发明的概念使用原始PTB7-F20:PC71BM活性层、没有外部磁场对齐处理的PTB7-F20:PC71+Fe3O4活性层和具有外部磁场对齐处理的PTB7-F20:PC71BM+Fe3O4活性层的聚合物太阳能电池的吸收的图；
图8A-F是根据本发明的概念由原始P3HT:PC61BM(A)、没有Fe3O4纳米颗粒的磁场诱导对齐的与Fe3O4纳米颗粒掺合的P3HT:PC61BM(B)，以及具有Fe3O4纳米颗粒的磁场诱导对齐的与Fe3O4纳米颗粒掺合的P3HT:PC61BM(C)铸造的薄膜的AFM(原子力显微术)图像的示意图；
图9A-C是展示根据本发明的概念使用原始PTB7-F20:PC71BM活性层(A)、没有外部磁场对齐处理的PTB7-F20:PC71+Fe3O4活性层(B)和具有外部磁场对齐处理的PTB7-F20:PC71BM+Fe3O4活性层(C)的TEM图像的示意图；
图10A-F是展示根据本发明的概念由原始PTB7-F20:PC71BM活性层(A)、没有外部磁场对齐处理的PTB7-F20:PC71+Fe3O4活性层(B)和具有外部磁场对齐处理的PTB7-F20:PC71BM+Fe3O4活性层(C)铸造的薄膜的AFM(原子力显微术)图像和相位图像的示意图；
图11A-D是根据本发明概念的具有和不具有磁场对齐处理的Fe3O4纳米颗粒对于电荷传输性质的效应的图；以及
图12A-F是根据本发明概念的原始P3HT:PC61BM(A-B)、没有外部磁场对齐处理的与Fe3O4纳米颗粒掺合的P3HT:PC61BM(C-D)，以及具有磁场诱导对齐处理与Fe3O4纳米颗粒掺合的P3HT:PC61BM(E-F)的TEM(透射电子显微术)图像的示意图。
具体实施方式
根据本发明的概念的聚合物太阳能电池通常由数字10指示，如图1所示。聚合物太阳能电池10包括其上布置有PEDOT:PSS缓冲层30的铟锡氧化物(ITO)衬底或电极20。或者，电极20可包括任何合适的高功函数金属，例如Al或Ag，或这些金属可以与例如ITO相结合。布置在PEDOT:PSS层30上的是由聚合物/富勒烯和Fe3O4纳米颗粒的复合物形成的活性层40。最后，布置在所述活性层40上的是钙和铝电极层50，但是所述电极层50可以由任何合适的低功函数金属形成。因此，在操作期间，至少部分透光的ITO层20被配置为接收来自太阳能的任何合适源如太阳的光100。
聚合物太阳能电池被制造以使得ITO层20形成为玻璃涂布衬底，其用洗涤剂清洗，然后在去离子水、丙酮和异丙醇中超声波处理，随后在烘箱中干燥过夜。ITO玻璃20然后用氧等离子体处理40分钟，以重整所述ITO层20的表面。聚(乙烯二氧噻吩)或者PEDOT用聚(苯乙烯磺酸盐)或PSS掺杂，以形成PEDOT:PSS(Baytron P)并且旋转铸造，以形成以约40nm的厚度布置在所述ITO层20上的缓冲层30。然后，ITO层20和布置在其上的PEDOT:PSS缓冲层30在数字控制的加热板上在150℃下预热10分钟。
太阳能电池10的活性层40由以下各项的组合的复合物形成：至少一种共轭聚合物或p型有机分子、至少一种富勒烯(或富勒烯衍生物)或n型有机分子，和金属或金属氧化物如CoO、NiO、Co、Ni和Fe3O4的磁性纳米链或纳米颗粒。然而，下面的论述涉及使用Fe3O4形成太阳能电池10的活性层40，但是，可以预期的是可使用任何合适的金属或金属氧化物。应当理解的是，太阳能电池10中的至少一种共轭聚合物作为电子供体，并且所述至少一种富勒烯作为电子受体。例如，聚合物/富勒烯组合可包含以下任一个：P3HT:PC61BM或PTB7-F20:PC71BM，如图2所示，但是可以使用任何其它合适的组合。应当理解的是，所述共轭聚合物可包括任何合适的聚合物，如聚(3-己基噻吩)(P3HT)和噻吩并[3,4-b]噻吩苯并二噻吩(PTB7-F20)，而富勒烯可包括任何合适的富勒烯，如苯基-C61-丁酸甲酯(PC61BM)和苯基-C71-丁酸甲酯(PC71BM)。在另一个方面，应当理解的是，所述共轭聚合物包含电子供体和富勒烯(或富勒烯衍生物)包含电子受体。还应当理解的是，包括活性层40的太阳能电池10可以是溶液处理的，例如通过旋转铸造、浸渍铸造、落模铸造，并且可以包括印刷技术，如喷涂、浸涂、刮片涂布、狭缝涂布、点胶喷墨印刷、热转移印刷、丝网印刷、胶版印刷、凹版印刷和柔版印刷。
应当进一步理解的是，活性层可以由电子供体和电子受体的复合物的本体异质结形成，其中本体异质结复合物包括电子供体、电子受体，及官能化无机纳米颗粒和/或量子点，如本文中所论述的由磁场官能化的那些。在一个方面，官能化的无机纳米颗粒和/或量子点可以包括由外部磁场或电场官能化的导电纳米颗粒和磁性纳米颗粒。
继续论述关于具有基于P3HT:PC61BM的聚合物/富勒烯活性层40的太阳能电池10的制造，使用1:0.8的供体/受体掺合比和1wt％的溶液浓度、100uL并且通过在室温下在手套箱中搅拌所述混合物，将其溶解在邻二氯苯(ODCB)中，同时将Fe3O4纳米颗粒(NP)(5mg/mL，1uL)以0.5wt％的重量比加入到混合物中。应当理解的是，Fe3O4纳米颗粒具有约5nm的大小，并通过表面活性剂油酸(OA)(Sigma Aldrich)来封端。接着，将P3HT/PC61BM/Fe3O4混合物进行超声处理并且搅拌6小时，以将Fe3O4纳米颗粒分散到聚合物/富勒烯溶液混合物中。接着，将P3HT:PC61BM+Fe3O4混合物分散在ITO(包括PEDOT:PSS层30)衬底20上并且通过由方形磁铁(Amazing Magnets Co.C750,Licensed NdFeB)产生的磁场来对齐处理大约两分钟。由磁铁产生的磁场方向是竖直的，并且基本上垂直于所述ITO层20和其上承载的P3HT:PC61BM+Fe3O4，以使得一个磁铁使其磁性北(N)极定位成紧邻活性层40的顶部，而另一个磁铁使其磁性南(S)极定位成紧邻所述ITO层20的底部。此外，两个磁铁与其之间的ITO层20之间的距离保持在大约5cm。磁性对齐处理后，ITO在800RPM(每分钟转数)下旋转铸造20秒，随后以如前所述的相同距离和方向再次将磁场引入到活性层40。这个磁场的应用持续到在约三分钟之后P3HT:PC61BM/Fe3O4层40干燥为止。最后，在活性层40干燥后，然后将太阳能电池10转移到真空室(4×10-6毫巴)，随后将由约5nm钙(Ca)和约100nm铝(Al)形成的电极层50布置在活性层40上。太阳能电池10没有被热退火。
或者，基于PTB7-F20:PC71BM的活性层40使用1:1.5的掺合比、1wt％、100uL来制造，它通过在室温下在手套箱中搅拌来溶解在邻二氯苯(ODCB)、1,8-二碘辛烷基(DIO)(97％:3％(体积))的混合溶剂中。应当理解的是，将约3％DIO(1,8-二碘辛烷(DIO)/ODCB，v/v)加入所述组合允许使用PTB7-F20:PC71BM活性层40的太阳能电池10实现更好光伏结果。将Fe3O4纳米颗粒(5mg/mL,1uL)以0.5wt％的重量比加入到掺合的混合物中，然后通过超声处理，搅拌六小时，从而将Fe3O4纳米颗粒分散至PTB7-F20:PC71BM聚合物/富勒烯的混合物中。接着，将P3HT:PC61BM+Fe3O4混合物分散在ITO衬底20(包括PEDOT:PSS层30)上并且通过由方形磁铁(Amazing Magnets Co.C750,Licensed NdFeB)产生的磁场来对齐处理大约两分钟。由磁铁产生的磁场方向是竖直的，并且基本上垂直于所述ITO层20和其上承载的P3HT:PC61BM+Fe3O4层40，以使得一个磁铁使其磁性北(N)极定位成紧邻活性层40的顶部，而另一个磁铁使其磁性南(S)极定位成紧邻所述ITO层20的底部。此外，两个磁铁与其之间的ITO层20之间的距离保持在大约10cm。磁性对齐处理后，ITO在1000RPM(每分钟转数)下旋转铸造15秒，随后以如前所述的相同距离和方向再次将磁场引入到活性层40。这个磁场的应用持续到在约三分钟之后PTB7-F20:PC71BM/Fe3O4活性层40干燥为止。因此，在活性层40干燥后，然后将太阳能电池10转移到真空室(4×10-6毫巴)，随后将由约5nm钙(Ca)和约100nm铝(Al)形成的电极层50布置在活性层40上。太阳能电池10没有被热退火。
为了理解所制造的太阳能电池10如何运作以实现增加的短路电流密度(Jsc)，必须不仅确定哪些因素影响短路电流(Isc)，而且确定Fe3O4对齐纳米链在掺合至活性层40的聚合物/富勒烯复合物中时如何影响电荷载流子的传输。具体地说，限制光生电荷载流子在其运输过程中的损耗可提高本体异质结(BHJ)太阳能电池，例如太阳能电池10的性能。短路电流Isc通过光诱导电荷承载密度(如果使用无损失的接触)与有机半导体内的电荷载流子迁移率的乘积来确定，其中Isc＝neμE(1)，其中n是电荷载流子的密度；e是基本电荷，u是电荷迁移率，并且E是电场。假设BHJ太阳能电池装置中的光诱导电荷产生效率为100％，n是每单位体积的所吸收光子的数目。
通常，静磁场常常被用来引导纳米颗粒(NP)的组装，通常导致电线或链状结构的形成。在磁场下，Fe3O4纳米颗粒或其它合适的磁性纳米颗粒将它们的磁偶极矩沿外部施加的磁场(H)的方向上对齐，从而在胶体溶液中形成线性链或纳米链210，如图3所示。然而，应当理解的是，磁性对齐过程可能不形成纳米颗粒链，而是可能将活性层40的磁性纳米颗粒的磁偶极矩对齐，以便形成如图3A所示的电极20和50之间的临时通道220，以便将分离的电荷载流子(空穴/电子)运输到相应的电极20、50。其结果是，聚合物/富勒烯中的电荷载流子(空穴/电子)的迁移率提高，并且减少电荷载流子重组，增加的Jsc以及FF得以实现。静磁场下的磁性纳米颗粒的磁力可以表示为：其中V是颗粒的体积，Δχ是所述颗粒的磁化率的差异，μα是真空磁导率，并且B是磁场强度，并且Δ是场梯度。具体地说，外部磁场向Fe3O4颗粒的磁偶极矩施加转矩，迫使它们与磁场对齐。颗粒间磁性偶极-偶极耦合和磁性偶极外部耦合到Fe3O4有利于沿磁场磁通线的线性链增长。如果无限大小的磁体被磁化，那么在其两端上诱导自由磁性偶极。这在与磁化相反的方向上产生磁场，即所谓的退磁场，Hd。它由下式给出：其中，μα、M和N分别是真空磁导率、磁化和退磁系数(无量纲的量)。退磁系数，N，取决于样品的形状，例如对于球体，N等于1/3。磁性偶极相互作用或偶极耦合的这种机制是指两个磁性偶极之间的直接相互作用。偶极相互作用的强度是相对于从本体结晶各向异性～KV所产生的个别颗粒各向异性能量Eα，其中K是各向异性常数，并且V是颗粒体积或颗粒的形状和表面各向异性。Fe3O4纳米颗粒形成头尾相接结构，以尽量减少系统能量。基于上述的推导，浓度n的偶极产生平均电场，其中ε是基质的介电常数，偶极矩p=σlA＝σΩ，以使得A、l和Ω分别是颗粒端面面积、颗粒长度和颗粒体积。应当理解的是，f是由偶极颗粒所占据的无量纲体积分数，并且Emax是f＝1的假设均匀极化的电场强度。单一场对齐偶极的能量是所需强极化在|w|＞＞kT(6)时发生，其中k是玻尔兹曼常数，T是温度。这种强烈的不平等|w|＞＞kT表明存在所述系统得以极化的广泛范围的参数。强劲的偶极内相互作用使得系统能够自发极化。根据上述内容，可以推断，对齐Fe3O4纳米链的超顺磁性通过偶极-偶极相互作用和自旋极化产生内部电场，从而通过施加强电场来将电子和空穴拉开，既提高了太阳能电池10的电荷分离效率，又确保在太阳能电池10中的双分子重组得以减少的高迁移率电荷载流子传送。
本发明的太阳能电池10将外部磁场对齐Fe3O4纳米链并入到基于聚合物/富勒烯的BHJ光伏活性层40中以提高太阳能电池10的效率，所述效率通过Fe3O4纳米结构的电场提供的诱导极化来增强。因此，应当理解的是，在外部磁场的影响下，活性层40的Fe3O4纳米颗粒200将其磁偶极矩沿外部磁场(H)方向对齐，从而形成聚合物/富勒烯复合物中的线性纳米链210，如图3所示。然而，如前面所论述的，应当理解的是，磁性对齐过程可能不形成纳米颗粒200的链，而可使活性层40的磁性纳米颗粒的磁偶极矩对齐，以便形成电极20与50之间的临时通道220，如图3A所示，用于将分离的电荷载流子(空穴/电子)输送到相应的电极20、50。其结果是，聚合物/富勒烯中的电荷载流子(空穴/电子)的迁移率提高，并且实现电荷载流子重组减少、Jsc和FF增加。在本发明中，30度倾斜的TEM(透射电子显微镜)用于将基于P3HT:PC61BM的BHJ活性层40中的Fe3O4纳米颗粒的分布和组装表征，油酸封端的Fe3O4纳米颗粒(分散于甲苯中)的直径为约5nm，并且它们是多分散的。与基于图4A中所示原始P3HT:PC61BM和图4B中所示P3HTPC61BM+Fe3O4的装置相比，在垂直施加静磁场的诱导对齐后发现五个到十个Fe3O4纳米颗粒的非常短的链，如图4C所示。这表明纳米颗粒的大量聚集并未发生，并且只有磁性偶极相互作用在短链的形成中起作用。应当注意的是，形成了很短的Fe3O4链是由于油酸分子的强斥力和来自聚合物/富勒烯基质中的抗性，从而防止形成长链。因此，对于油酸封端的Fe3O4纳米颗粒，没有观察到纤维集合体，这表明纳米颗粒的大量聚集并未发生，并且只有磁性偶极相互作用在形成非常短纳米链中起作用。注意到前者是静电稳定的，而后者是空间稳定的，因此推断，所述组装不仅由磁性偶极效应诱导，而且还依赖于静电相互作用。Fe3O4纳米颗粒的化学官能化，如Fe3O4的配体交换和表面化学还有助于优化Fe3O4纳米颗粒在磁场中的对齐。
为了确定磁场对齐的Fe3O4纳米颗粒在本发明的聚合物太阳能电池10中的影响，制造从原始聚合物/富勒烯(P3HT:PC61BM和PTB7-F20:PC71BM)和聚合物/富勒烯+Fe3O4纳米颗粒(P3HT:PC61BM+Fe3O4和PTB7-F20:PC71BM+Fe3O4)形成的太阳能电池10作为对照组。此外，所有装置都不使用先前退火或后退火来热退火。太阳能电池10的这两种类型(P3HT:PC61BM和PTB7-F20:PC71BM)的光伏效果列于下表1中。具体来说，表1显示了原始聚合物/富勒烯(P3HT:PC61BM和PTB7-F20:PC71BM)和具有和没有磁场(H)对齐的Fe3O4纳米颗粒掺合聚合物/富勒烯(P3HT:PC61BM和PTB7-F20:PC71BM)的光伏性能。
表1
a在照明下J-V曲线中的Jsc和Voc附近的反转斜率推导出的串联电阻。
此外，基于原始PTB7-F20:PC71BM的太阳能电池10、无磁场(H)处理的基于PTB7-F20:PC71BM的太阳能电池10，以及具有磁场(H)处理的基于PTB7-F20:PC71BM的太阳能电池10在照明条件下的对应J-V曲线示于图5A中，并且在黑暗条件下的对应J-V曲线示于图5B中。此外，基于原始P3HT:PC61BM的太阳能电池10、无磁场(H)处理的基于P3HT:PC61BM的太阳能电池10，以及具有磁场(H)处理的基于P3HT:PC61BM的太阳能电池10在照明条件下的对应J-V曲线示于图6A中，并且在黑暗条件下的对应J-V曲线示于图6B中。
在第一个对照实验中，具有由原始P3HT:PC61BM和PTB7-F20:PC71BM形成的活性层的太阳能电池获得了达到正常水平的性能水平。例如，开路电压(Voc)、短路密度(Jsc)和基于P3HT:PC61BM的太阳能电池的填充系数(FF)分别是0.6V、7.81mA/cm2和0.64，而功率转换效率(PCE)达到2.98％。
与基于原始的聚合物/富勒烯的对照装置相比，具有通过没有外部磁场对齐处理的聚合物/富勒烯+Fe3O4纳米颗粒形成的活性层的太阳能电池的第二对照组导致Jsc较小增加。此情况的可能原因是，源自Fe3O4纳米颗粒的超顺磁性的磁场导致三重态激子的群体的增加。此外，考虑到有效的能量传递需要将光生电子-空穴对分离成长寿命的游离电荷，这些电荷具有高量子产率和自由能量的最小损失。这种电荷分离过程的潜在问题是，电子和空穴必须克服彼此间的库仑引力，
(7)其中e是电子的电荷，错误！未找到引用源。是周围介质的介电常数，εα是真空的介电常数，并且r是电子空穴分离距离。考虑到将Fe3O4纳米颗粒掺合到聚合物/富勒烯系统中之后εr增加，电子和空穴的库仑引力将减小，从而增加了光生电子-空穴对成为长寿命的解离电荷的效率。
接着，具有由聚合物/富勒烯和Fe3O4纳米颗粒(P3HT:PC61BM+Fe3O4和PTB7-F20:PC71BM+Fe3O4)形成的活性层40的太阳能电池10由外部磁场处理，其中磁场方向是垂直于活性层10，如前面所论述的。具有对齐Fe3O4纳米链的P3HT/PC61BM活性层40实现5.80％的光转换效率(PCE)(Voc＝0.63V，Jsc＝13.86mA/cm2，并且FF＝0.66)。在这两种类型的基于聚合物/富勒烯的系统中的Voc没有受到不具有和具有外部磁场处理的Fe3O4纳米颗粒的影响。实际上，当Fe3O4纳米颗粒的浓度过高时，Voc将减小，并且P3HT/PC61BM复合物中的0.5wt％Fe3O4纳米颗粒的最佳比例提供了最好的效率。
下表2示出了在Fe3O4纳米颗粒与P3HT:PC61BM混合并且在外部磁场对齐处理的情况下以不同重量比在ODCB中掺合时太阳能电池10的性能(最佳条件是在P3HR:PC61BM中的1.0％(v/v)的Fe3O4纳米颗粒)。
表2
aFe3O4纳米颗粒(NP)在甲苯中的浓度是5mg/mL；
bP3HT:PC61BM的浓度是10mg/mL，P3HT:PC61BM＝1:0.8，(w/w)。
举例来说，由P3HT:PC61BM+Fe3O4与磁性对齐纳米链形成的活性对齐活性层40的Jsc达到8.97mA/cm2，与未通过基于外部磁场的装置处理的P3HT:PC61BM+Fe3O4纳米颗粒的活性层40(Jsc＝8.39mA/cm2)相比，增加约6.9％。与获得Jsc＝7.81mA/cm2的基于原始P3HT:PC61BM的对照太阳能电池相比，Jsc实现约14.8％的增加。在相同趋势下，使用具有磁场对齐处理的PTB7-F20:PC71BM+Fe3O4纳米链的太阳能电池的Jsc与由没有磁场对齐的PTB7-F20:PC71BM+Fe3O4纳米颗粒形成的太阳能电池相比实现约6.1％的增加，并且与由原始PTB7-F20:PC71BM形成的太阳能电池相比实现约15.4％的增加。考虑到太阳能电池的效率与BHJ厚度和太阳能电池的性能密切相关，认为以上考虑的三种活性层的厚度(即原始聚合物/富勒烯；聚合物/富勒烯+Fe3O4纳米颗粒；和聚合物/富勒烯+具有对齐纳米链的Fe3O4)都是相等的，因此可以排除影响效率的活性层厚度的因素。因此，Fe3O4纳米链在BHJ活性层40中发挥重要作用，并提供多种操作优势。同时，随着短路电流密度(Jsc)的提高，发现基于PTB7-F20:PC71BM+对齐的Fe3O4纳米链的太阳能电池10的填充系数(FF)为66.4％，这高于对照装置(63.6％和65.3％)。此外，同样的趋势也在基于P3HT:PC61BM的太阳能电池中发现，这表明电荷传输性质大大改善。此外，观察到太阳能电池10的串联电阻(Rs)减少增强也与将对齐的Fe3O4纳米链引入到太阳能电池10中一起发生。这意味着，所引入的Fe3O4纳米链有助于提高由P3HT:PC61BM和PTB7-F20:PC71BM的聚合物/富勒烯复合物形成的活性层40的导电性。因此，使用本文所论述的新材料或制造技术实现的有机光伏装置(OPV)如太阳能电池10的串联电阻(Rs)值的显著减少导致太阳能电池10的操作效率增加。
光伏测量的准确度可通过太阳能电池10的外部量子效率(EQE)来确认。具体而言，制造的太阳能电池单元10的EQE曲线在与用于J-V测量的条件相同的最佳条件下测量。具有与磁场对齐Fe3O4纳米链掺合的PTB7-F20:PC71BM的太阳能电池10的外部量子效率(EQE)值示于图7A中，这些值都高于它们的对照装置，这与来自与PTB7-F20:PC71BM掺合的对齐Fe3O4纳米链的装置的更高Jsc值是一致的。为了评估光伏结果的准确性，Jsc值通过将外部量子效率(EQE)数据与AM 1.5G参考光谱整合来计算。使用整合和J-V测量获得的Jsc值是接近的并且在5％的误差范围内。举例来说，基于与PTB7-F20:PC71BM掺合的对齐Fe3O4纳米链的太阳能电池的计算Jsc值是13.25mA/cm2，比从J-V形曲线获得的值(13.86mA/cm2)低4.4％。类似地，基于原始PTB7-F20:PC71BM的装置的计算Jsc值是11.46mA/cm2，比从J-V形曲线获得的值(12.01mA/cm2)低4.6％，并且对于没有磁场对齐的PTB7-F20:PC71BM+Fe3O4纳米颗粒来说，误差是3.3％。
含有由磁场诱导的PTB7-F20:PC71BM+Fe3O4纳米链的太阳能电池的外部量子效率(EQE)值高于原始PTB7-F20:PC71BM和在大部分波长下不存在磁场的PTB7-F20:PC71BM+Fe3O4纳米颗粒的那些值。例如，发现使用PTB7-F20:PC71BM+Fe3O4对齐纳米链的太阳能电池10在620nm下具有60.7％的EQE最大值，并且具有PTB7-F20:PC71BM+Fe3O4纳米颗粒的混合光伏装置的EQE在相同的波长下为57.9％。这种差异是由增加激子产生速率和激子解离概率，从而提高Jsc密度引起的。EQE结果紧密匹配从J-V特性测量的值，这表明光伏结果是可靠的。
图7B提供原始PTB7-F20:PC71BM以及具有和没有外部磁场处理的与Fe3O4纳米颗粒掺合的PTB7-F20:PC71BM的标准化UV(紫外线)-可见光谱。用于吸收测量的薄膜被控制为具有大致相同的厚度。在活性层40与Fe3O4纳米颗粒掺合时，没有观察到吸收波长的明显变化，但通过将Fe3O4纳米掺合到活性层40中发现更大的光吸收。这可能是由于Fe3O4纳米颗粒和纳米链的高折射率，这导致有机混合活性层具有高光吸收。
应理解，对于给定材料的给定吸收曲线，瓶颈是电荷载流子的迁移率，并且这是设计有机光伏材料和制造聚合物太阳能电池(PSC)的主要问题之一。高电荷载流子迁移率对于光诱导电荷载流子的高效运输和光电流收集是优选的。为了对于活性层中的表观电荷载流子迁移率进行现实评估，基于Fe3O4纳米颗粒掺合聚合物(P3HT和PTB7-F20)和富勒烯(PC61BM和PC71BM)的活性层40的电子和空穴迁移率通过仅空穴与仅电子装置的空间电荷限制电流(SCLC)法来测量。这样做是为了调查Fe3O4纳米颗粒和纳米链分别对于电子和空穴迁移率的效应，并且结果在本文中论述。
具体而言，所述薄膜的厚度使用原子力显微镜(AFM)来测量。电流密度-电压(JV)曲线使用Keithley 2400源测量单元来测量。光电流是在NewportThermal Oriel 91192 1000W太阳模拟器(4英寸x 4英寸光束尺寸)下、在AM1.5G照明下以100mW/cm-2来测量。光强度是通过具有KG-5可见彩色滤光片的单硅探测器来确定，所述彩色滤光片由美国国家可再生能源实验室(National Renewable Energy Laboratory；NREL)进行校准，以减少光谱失配。收集外部量子效率(EQE)数据、AM 1.5G标准光谱、Oriel太阳模拟器(具有1.5G滤光片)光谱，以及参考电池和测试聚合物太阳能电池的EQE数据以根据标准接受程序来计算光谱失配系数。
SCLC方法用来测试空穴和电子迁移率。在分析中，介电常数εr被假定为3，这是共轭聚合物的典型值。
空穴迁移率使用ITO/PEDOT:PSS/聚合物或聚合物+Fe3O4/MoO3/Ca/A1的二极管配置来测量，方法是采用0-2V范围内的电流-电压电流并且将结果拟合至空间电荷限制形式。具体地说，图11A-D示出了不具有和具有磁场对齐处理的Fe3O4纳米颗粒对于电荷传输性质的效应，其中图11A-D所示的实线是数据点的拟合。基于原始P3HT、P3HT+Fe3O4纳米颗粒以及原始PTB7-F20、没有和具有磁场处理的PTB7-F20+Fe3O4纳米颗粒的薄膜的J1/2-(V-Vbi)曲线展示于图11A和11B中。
通过采用0-2V范围内的电流-电压电流，电子迁移率使用ITO/Ca/A1/聚合物或聚合物+Fe3O4/Ca/A1的二极管配置来测量。图11C展示原始PC61BM、没有和具有磁场对齐薄膜的Fe3O4纳米颗粒掺合PC61BM的J1/2-(V-Vbi)曲线。PC71BM的电子迁移率测试的结构稍微不同于基于PC61BM的结构，约3nm厚度的C70在ITO/Ca/A1顶部蒸发，然后旋转涂布基于PC71BM的溶液，相关J1/2-(V-Vbi)曲线展示于图11D中。
如下表3所示，与基于原始富勒烯和没有磁场处理的富勒烯+Fe3O4纳米颗粒的薄膜相比，基于具有磁场对齐处理的聚合物+Fe3O4纳米颗粒的薄膜获得较高电子迁移率。在相同的趋势下，与基于原始富勒烯和富勒烯+Fe3O4纳米颗粒的薄膜相比，基于富勒烯+Fe3O4纳米链的薄膜获得较高电子迁移率。这些结果是良好的，并且包括具有基于P3HT:PC61BM和PTB7-F20:PC71BM+Fe3O4纳米链的装置的聚合物太阳能电池10的较高Jsc值和较低Rs。
表3
图12A-F展示原始P3HT:PC61BM(图12A-B)、没有磁场对齐的P3HT:PC61BM+Fe3O4纳米颗粒(图12C-D)，和具有磁场对齐的P3HT:PC61BM+Fe3O4纳米链(图12E-F)的TEM图像，其展示于图12中。与不具有磁场对齐并加入纳米颗粒的BHJ薄膜相比，用通过磁场对齐的Fe3O4纳米链处理的BHJ薄膜的形态呈现较大规模相位分离。
此外，对于仅电子或空穴太阳能电池，空间电荷限制电流(SCLC)描述如下：其中J是电流密度，εr分别是所述聚合物和富勒烯衍生物的介电常数，ε0是真空的介电常数，L是掺合薄膜或活性层40的厚度，V＝Vappl-Vbi，Vappl是所施加的电位，并且Vbi是内建电势，它由阳极与阴极的功函数的差异产生(在这些装置结构中，Vbi＝0V)。图8示出了与基于没有外部磁场对齐的聚合物/Fe3O4纳米颗粒和原始聚合物的对照装置相比，具有对齐Fe3O4纳米链的聚合物P3HT和PTB7-F20表现出较高的空穴迁移率。在同样的趋势下，使用聚合物PC61BM和PC71BM与对齐Fe3O4纳米链的太阳能电池展示比其相关对照装置高的电子迁移率(例如40个装置显示相同的趋势)。由Fe3O4纳米颗粒和外部磁场产生的活性层迁移率增加和串联电阻(Rs)减少与预期结果一致。图8还分别展示从原始P3HT:PC61BM(图8A-B)、没有磁场诱导对齐Fe3O4纳米颗粒的P3HT:PC61BM(图8C-D)，和具有掺合磁场诱导对齐Fe3O4纳米链(图8E-F)的P3HT:PC61BM铸造的薄膜的通过原子力显微术(AFM)测量的表面形貌。与原始P3HT:PC61BM相比，用磁场诱导对齐Fe3O4纳米链处理的薄膜的形态展示更多狭长域。对齐的Fe3O4掺合薄膜显示具有棒状域和双连续网络的大型相位分离。
电荷载流子迁移率不是材料的参数，而是装置的参数，并且它对于光活性层的薄膜的纳米级形态是敏感的。在范德华(van der Waals)晶体为例，最终的纳米形态取决于薄膜的制备。如溶剂类型、溶剂挥发(结晶)时间、衬底的温度和/或沉积方法的参数可以改变纳米形态。在本发明中，虽然磁场对齐Fe3O4纳米颗粒掺合的聚合物/富勒烯(P3HT:PC61BM和PTB7-F20:PC71BM)装置的加工条件(例如溶剂、浓度、旋涂参数等)类似于用于制造对照装置(即原始聚合物/富勒烯装置和没有磁场对齐处理的Fe3O4纳米颗粒掺合的聚合物/富勒烯装置)的那些条件，但是在原始聚合物/富勒烯、没有和具有磁场对齐处理的聚合物/富勒烯+Fe3O4纳米颗粒的薄膜中的纳米形态和相位分离方面的差异是明显的，如由透射型电子显微镜(TEM)和原子力显微镜(AFM)测量所确认，如图9和10所示。
具体来说，图9展示原始PTB7-F20:PC71BM薄膜(图9A)、没有外部磁场对齐处理的PTB7-F20:PC71BM+Fe3O4纳米颗粒(图9B)，和由外部磁场对齐的PTB7-F20:PC71BM+Fe3O4纳米链(图9C)的TEM图像。在不经任何处理，如热退火的情况下，如图9A所示原始PTB7-F20:PC71BM薄膜和如图9B所示没有磁场的Fe3O4纳米颗粒掺合薄膜的互穿网络没有得到很好的发展，并且D-A域是难以区分的。对于如图9C所示磁场对齐处理后的Fe3O4纳米链掺合薄膜，互穿网络D-A的形态变得更加清晰和容易看见。在形态上的变化导致较大的界面面积以利于有效的电荷产生。
受Fe3O4纳米颗粒和外部磁场影响的聚合物/富勒烯BHJ薄膜的形态使用原子力显微术(AFM)来研究。图10A-B展示基于原始PTB7-F20:PC71BM的薄膜的表面形貌和相位图像，而没有外部磁场处理的PTB7-F20:PC71BM+Fe3O4纳米颗粒的表面形貌和相位图像展示于图6C-D中，并且具有外部磁场处理的分别展示于图6E-F中。所有掺合薄膜的相位分离对于PTB7-F20聚合物以明亮岛状物来显示，并且对于PC71BM富勒烯衍生物以黑暗峡谷来显示。较大的富勒烯衍生物的聚集体被限制于PTB7-F20基质内，这意味着在掺合薄膜中形成了互穿网络，这有利于形成有效的激子解离界面和共连续电荷传输通道。由原始PTB7-F20:PC71BM、没有磁场对齐处理的PTB7-F20:PC71BM+Fe3O4纳米颗粒，和通过磁场对齐的PTB7-F20:PC71BM+Fe3O4纳米链形成的薄膜的表面RMS(均方根)粗糙度分别是10.7、12.2和11.4nm。每种薄膜的表面RMS不能太粗糙，以致于降低太阳能电池10的光伏性能。
因此，所述太阳能电池10采用了磁性纳米结构的自旋极化效应，其实现方法是在暴露于外部磁场后、通过纳米颗粒之间的偶极-偶极相互作用，将Fe3O4纳米颗粒(NP)对齐以形成纳米链(NC)。对齐的Fe3O4纳米链的顺磁性通过自旋极化产生内部电场，从而既提高了太阳能电池10的电荷分离效率，又确保基于BHJ的太阳能电池10的活性层40中的高迁移率电荷载流子运输。此外，太阳能电池10利用两种类型的聚合物/富勒烯系统，与Fe3O4纳米颗粒掺合的P3HT:PC61BM和PTB7-F20:PC71BM，其在引入外部磁场之后，形成Fe3O4纳米链。其结果是，通过太阳能电池10取得的光子转换效率(PCE)与它们的基于原始聚合物/富勒烯的装置相比分别上升了14.8％和15.4％。增强的光子转换效率主要是由增加的短路电流密度(Jsc)引起的。
因此，本发明的一个优点是，聚合物太阳能电池(PSC)采用简单的溶液处理来制造以便提高其转换效率。本发明的另一个优点是，聚合物太阳能电池提高了其中的短路电流密度(Jsc)。本发明的仍然另一个优点是，聚合物太阳能电池通过调节基于聚合物/富勒烯的活性层的形态和相位分离来提高短路电流密度(Jsc)。本发明的另一个优点是，通过太阳能电池的对齐Fe3O4纳米链的自旋极化诱导的内部电场增加了太阳能电池的电荷分离和电荷输送过程，因而提高了短路电流密度(Jsc)。本发明的另一个优点是，聚合物太阳能电池包括由溶液处理复合材料形成的活性层，其中溶液处理包括旋转铸造、浸渍铸造、落模铸造，以及任何印刷技术，如喷涂、浸涂、刮片涂布、狭缝涂布、点胶、喷墨印刷、热转移印刷、丝网印刷、胶版印刷、凹版印刷和柔版印刷。本发明的另一个优点是，使用具有对齐Fe3O4纳米链的活性层的聚合物太阳能电池具有降低的串联电阻(Rs)，从而使所述太阳能电池具有更高的效率。
因此，可见本发明的目标已由以上呈现的结构以及其使用方法满足。虽然根据专利法规，仅详细呈现并描述了最佳模式和优选实施方案，但是应了解，本发明不限于此或受此限制。因此，为了认识本发明的真实范围和广度，应参考以下权利要求。
Claims (29)
1.一种太阳能电池，其包括：
至少部分透光电极；
布置在所述至少部分透光电极上的活性层，所述活性层由作为电子供体的至少一种共轭聚合物、作为电子受体的至少一种富勒烯，和由沿着它们的磁偶极矩对齐的Fe3O4纳米颗粒形成的Fe3O4纳米链的复合物形成；以及
布置在所述活性层上的第二电极。
2.如权利要求1所述的太阳能电池，其中所述多个Fe3O4纳米链是线性的。
3.如权利要求2所述的太阳能电池，其中所述Fe3O4纳米链在施加外部磁场后从所述纳米颗粒诱导。
4.如权利要求1所述的太阳能电池，其中所述至少一种共轭聚合物选自由以下组成的组：聚(3-己基噻吩)(P3HT)和噻吩并[3,4-b]噻吩苯并二噻吩(PT7-F20)。
5.如权利要求1所述的太阳能电池，其中所述至少一种富勒烯选自由以下组成的组：噻吩并[3,4-b]噻吩苯并二噻吩(PC61BM)和苯基-c71-丁酸甲酯(PC71BM)。
6.如权利要求1所述的太阳能电池，其中所述至少部分透光电极包括铟锡氧化物(ITO)。
7.如权利要求1所述的太阳能电池，其中所述第二电极包含钙和铝的复合物。
8.一种形成太阳能电池的方法，其包括：
提供至少部分透光电极；
提供作为电子供体的至少一种聚合物、作为电子受体的至少一种富勒烯和Fe3O4纳米颗粒的混合物；
将所述混合物布置在所述至少部分透光电极上以形成活性层；
将所述混合物暴露于磁场，以使得Fe3O4纳米链从所述Fe3O4纳米颗粒形成，并且沿着它们的磁偶极矩对齐；以及
将第二电极布置在所述活性层上。
9.如权利要求8所述的方法，其中所述多个Fe3O4纳米链是线性的。
10.如权利要求9所述的方法，其中所述Fe3O4纳米链在施加外部磁场后从所述纳米颗粒诱导。
11.如权利要求8所述的方法，其中所述至少一种聚合物选自由以下组成的组：聚(3-己基噻吩)(P3HT)和噻吩并[3,4-b]噻吩苯并二噻吩(PTB7-F20)。
12.如权利要求8所述的方法，其中所述至少一种富勒烯选自由以下组成的组：噻吩并[3,4-b]噻吩苯并二噻吩(PC61BM)和苯基-c71-丁酸甲酯(PC71BM)。
13.如权利要求8所述的方法，其中所述至少部分透明电极包括铟锡氧化物(ITO)。
14.如权利要求8所述的方法，其中所述第二电极包含钙和铝的复合物。
15.一种太阳能电池，其包括：
至少部分透光电极；
布置在所述至少部分透明电极上的活性层，所述活性层由至少一种电子供体、至少一种电子受体，及沿着它们的磁偶极矩对齐的磁性纳米颗粒的复合物形成；以及
布置在所述活性层上的第二电极。
16.如权利要求15所述的太阳能电池，其中所述多个磁性纳米颗粒是线性的。
17.如权利要求16所述的太阳能电池，其中所述磁性纳米颗粒在施加外部磁场后从所述纳米颗粒诱导。
18.如权利要求16所述的太阳能电池，其中所述磁性纳米颗粒是金属氧化物或金属，其选自由以下组成的组：Fe3O4、CoO、NiO、Co和Ni。
19.如权利要求15所述的太阳能电池，其中所述电子供体是选自由以下组成的组的共轭聚合物：聚(3-己基噻吩)和噻吩并[3,4-b]噻吩苯并二噻吩。
20.如权利要求15所述的太阳能电池，其中所述电子受体是选自由以下组成的组的富勒烯或富勒烯衍生物：噻吩并[3,4-b]噻吩苯并二噻吩，和苯基-c71-丁酸甲酯。
21.如权利要求15所述的太阳能电池，其中所述至少部分透光电极包括铟锡氧化物(ITO)或高功函数的金属。
22.如权利要求15所述的太阳能电池，其中所述第二电极包括低功函数金属的复合物。
23.一种形成太阳能电池的方法，其包括：
提供至少部分透光电极；
提供至少一种聚合物、至少一种富勒烯和磁性纳米颗粒的混合物；
将所述混合物布置在所述至少部分透光衬底上以形成活性层；
使所述混合物暴露于磁场，以使得所述磁性纳米颗粒沿着它们的磁偶极矩对齐；以及
将第二电极布置在所述活性层上。
24.如权利要求23所述的方法，其中所述磁性纳米颗粒是线性的。
25.如权利要求24所述的方法，其中所述磁性纳米颗粒在施加外部磁场后从所述纳米颗粒诱导。
26.如权利要求23所述的方法，其中所述至少一种聚合物包括p型有机分子。
27.如权利要求23所述的方法，其中所述至少一种富勒烯包括n型有机分子。
28.如权利要求23所述的方法，其中所述至少部分透光电极包括铟锡氧化物(ITO)或高功函数的金属。
29.如权利要求23所述的方法，其中所述第二电极包括低功函数金属。
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