CN104535598A - 加速器质谱测量微粒中铀同位素丰度比的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种辐照装置照射剂量的控制装置。为解决现有环境样品微粒中铀同位素丰度比的分析方法存在的分析结果准确性不高，分析过程干扰较为严重等问题，本发明提供了一种加速器质谱测量微粒中铀同位素丰度比的方法。该方法包括以下步骤：(一)通过超声振荡使样品微粒脱离载体并转移至石墨片；(二)将样品微粒转入扫描电镜；(三)寻找含铀微粒；(四)溶解含铀微粒；(五)制靶；(六)刻度；(七)确定每种铀同位素所需加速器参数；(八)测量每种铀同位素的计数率；(九)计算铀同位素丰度比。本发明解决了微粒中铀同位素丰度比分析存在的多原子离子干扰问题，使丰度灵敏度得以显著提高，所得分析结果准确，弥补了现有分析方法的不足。

Description

加速器质谱测量微粒中铀同位素丰度比的方法
技术领域
本发明涉及一种辐照装置照射剂量的控制装置，特别涉及一种加速器质谱测量微粒中铀同位素丰度比的方法。
背景技术
在核保障监督领域中，环境取样分析技术的引入大大加强了未申报核活动及核材料的探测能力，现已成为例行核保障技术。
在环境取样分析技术中，环境样品微粒中铀同位素丰度比的分析方法作为最重要的分析手段备受关注。该方法通过对环境样品微粒中铀同位素丰度比的分析，对是否存在未申报含铀材料及铀材料的生产等作出准确判断，从而实现相应的核保障监督。
目前，环境样品微粒中铀同位素丰度比的分析方法主要采用二次离子质谱(SIMS)分析和裂变径迹-热表面电离质谱(FT-TIMS)分析这两种分析方法，但这两种方法均存在着固有的不足之处，从而导致其应用受到限制。
对于二次离子质谱分析来说，样品微粒中存在的铅元素与用作样品载体的碳垫会形成206Pb12C16O+、207Pb12C16O+、208Pb12C16O+等多原子离子，这些多原子离子的质量数为234-236，与234U、235U、236U的质量数相同或相近，因此对铀同位素丰度比的准确测定形成严重干扰，影响分析结果的准确性。
而裂变径迹-热表面电离质谱分析由于其丰度灵敏度在10-6左右，因此对于236U/238U同位素比低于10-5的样品来说，235U在质量数为236位置上的拖尾以及质量数为236的235UH+的存在，会严重干扰236U的准确测定。
加速器质谱作为一种高灵敏度的同位素测量方法，具有丰度灵敏度高(同位素丰度比值可达10-15)，样品用量少(1mg，探测限可达104个原子)，测量时间短等优点，但至今未见其在微粒中铀同位素丰度比测量方面较为成熟的应用。由于将加速器质谱应用于微粒中铀同位素丰度比测量需要涉及到样品制备和分析过程中诸多因素的考量，因此若要实现微粒中铀同位素丰度比的加速器质谱测量，就需要开发一种适于实用的分析方法。
发明内容
为解决现有环境样品微粒中铀同位素丰度比的分析方法存在的分析结果准确性不高，分析过程干扰较为严重等问题，本发明提供了一种加速器质谱测量微粒中铀同位素丰度比的方法。该方法包括以下步骤：
(一)将载有样品微粒的载体置于乙醇中，通过超声振荡使样品微粒脱离载体；将所得含有样品微粒的乙醇转移至石墨片上，加热蒸干乙醇后得到载有样品微粒的石墨片；
(二)将载有样品微粒的石墨片置于扫描电镜的电镜腔内，所述扫描电镜具备微操作和X射线能谱功能；同时，在扫描电镜的电镜腔内还放入硅片；采用扫描电镜在石墨片上寻找单个样品微粒；
(三)通过扫描电镜的X射线能谱功能判断找到的单个样品微粒是否为含铀微粒；当找到含铀微粒后，通过扫描电镜的微操作功能将其转移至硅片；
(四)将载有含铀微粒的硅片转移至样品瓶中，在样品瓶中加入质量百分比浓度不低于40％的硝酸，然后通过加热使含铀微粒溶解完全；在样品瓶中加入超纯水使硝酸的质量百分比浓度降至8％以下；
(五)在样品瓶内加入适量铁粉，然后加热蒸干样品瓶内的溶液；将所得固体物质制成靶件；
(六)选采用二氧化铅对加速器离子源磁场值进行刻度，得到二氧化铅的磁场值；然后调节加速器端电压和静电偏转板电压使离子传输效率最高，记录此时的加速器端电压和静电偏转板电压；所采用的加速器具有剥离器，当多原子离子穿过剥离器时可使其瓦解；
(七)根据步骤(六)得到的二氧化铅的磁场值和铅的自然丰度确定每种铀同位素对应的加速器离子源磁场值；根据步骤(六)记录的加速器端电压和静电偏转板电压确定每种铀同位素对应的加速器端电压和静电偏转板电压；
(八)将步骤(五)制得的靶件放入加速器，依次采用步骤(七)确定的每种铀同位素对应的加速器端电压和静电偏转板电压进行分析，获得每种铀同位素的计数率；
(九)根据步骤(八)获得的每种铀同位素的计数率计算得出含铀微粒中的铀同位素丰度比。
步骤(五)中，加热蒸干所采用的设备优选为亚沸蒸酸装置。
步骤(六)中，所述剥离器优选为采用碳膜作为剥离材料的剥离器。
本发明的加速器质谱测量微粒中铀同位素丰度比的方法由于被加速离子能量高，质谱测量前采用加速器中的剥离器将多原子离子瓦解，消除了多原子离子的干扰，因此解决了现有环境样品微粒中铀同位素丰度比的分析方法存在的多原子离子干扰问题；同时，离子能量的提高使得离子束流散射截面下降，从而使丰度灵敏度提高至约9×10-10，所得分析结果准确性高，弥补了二次离子质谱分析和裂变径迹-热表面电离质谱分析的不足，现已经应用于土壤、水等环境样品中铀同位素比的测定。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明的实施方式作进一步的说明。
实施例1
采用本发明的加速器质谱测量微粒中铀同位素丰度比的方法对某擦拭样品进行分析，主要步骤如下：
(一)将擦拭样品置于乙醇中，通过超声振荡使样品微粒脱离载体；将所得含有样品微粒的乙醇转移至石墨片上，加热蒸干乙醇后得到载有样品微粒的石墨片；
(二)将载有样品微粒的石墨片置于扫描电镜的电镜腔内，所述扫描电镜具备微操作和X射线能谱功能；同时，在扫描电镜的电镜腔内还放入硅片；采用扫描电镜在石墨片上寻找单个样品微粒；
(三)通过扫描电镜的X射线能谱功能判断找到的单个样品微粒是否为含铀微粒；当找到含铀微粒后，通过扫描电镜的微操作功能将其转移至硅片；
(四)将载有含铀微粒的硅片转移至样品瓶中，在样品瓶中加入质量百分比浓度为40％的硝酸，然后通过加热使含铀微粒溶解完全；在样品瓶中加入超纯水使硝酸的质量百分比浓度降至8％以下；
(五)在样品瓶内加入5mg铁粉，然后在烘箱中加热蒸干样品瓶内的溶液；将所得固体物质制成靶件；
(六)选采用二氧化铅对加速器离子源磁场值进行刻度，得到二氧化铅的磁场值；然后调节加速器端电压和静电偏转板电压使离子传输效率最高，记录此时的加速器端电压和静电偏转板电压；所采用的加速器具有剥离器；
(七)根据步骤(六)得到的二氧化铅的磁场值和铅的自然丰度确定每种铀同位素对应的加速器离子源磁场值；根据步骤(六)记录的加速器端电压和静电偏转板电压确定每种铀同位素对应的加速器端电压和静电偏转板电压；
(八)将步骤(五)制得的靶件放入加速器，依次采用步骤(七)确定的每种铀同位素对应的加速器端电压和静电偏转板电压进行分析，获得每种铀同位素的计数率；
(九)根据步骤(八)获得的每种铀同位素的计数率计算得出含铀微粒中的铀同位素丰度比如下：235U/238U为(1.06±0.06)×10-2，236U/238U为(6.91±0.57)×10-5。
实施例2
采用本发明的加速器质谱测量微粒中铀同位素丰度比的方法对某模拟擦拭样品进行分析，该模拟擦拭样品采用铀标准物质制成，含铀微粒中235U/238U为1.14×10-1，236U/238U为4.23×10-4。
分析过程与实施例1相类似，所得分析结果如下：含铀微粒中235U/238U为(1.11±0.01)×10-1，236U/238U为(4.18±0.16)×10-4。
将上述分析结果与铀标准物质的组成进行对比，结果如下：235U/238U相对误差为2.6％，236U/238U相对误差为1.2％。由此可见，本发明的加速器质谱测量微粒中铀同位素丰度比的方法分析结果准确性高，未发生干扰问题。

Claims (3)

1.一种加速器质谱测量微粒中铀同位素丰度比的方法，其特征在于该方法包括以下步骤：
(一)将载有样品微粒的载体置于乙醇中，通过超声振荡使样品微粒脱离载体；将所得含有样品微粒的乙醇转移至石墨片上，加热蒸干乙醇后得到载有样品微粒的石墨片；
(二)将载有样品微粒的石墨片置于扫描电镜的电镜腔内，所述扫描电镜具备微操作和X射线能谱功能；同时，在扫描电镜的电镜腔内还放入硅片；采用扫描电镜在石墨片上寻找单个样品微粒；
(三)通过扫描电镜的X射线能谱功能判断找到的单个样品微粒是否为含铀微粒；当找到含铀微粒后，通过扫描电镜的微操作功能将其转移至硅片；
(四)将载有含铀微粒的硅片转移至样品瓶中，在样品瓶中加入质量百分比浓度不低于40％的硝酸，然后通过加热使含铀微粒溶解完全；在样品瓶中加入超纯水使硝酸的质量百分比浓度降至8％以下；
(五)在样品瓶内加入适量铁粉，然后加热蒸干样品瓶内的溶液；将所得固体物质制成靶件；
(六)选采用二氧化铅对加速器离子源磁场值进行刻度，得到二氧化铅的磁场值；然后调节加速器端电压和静电偏转板电压使离子传输效率最高，记录此时的加速器端电压和静电偏转板电压；所采用的加速器具有剥离器，当多原子离子穿过剥离器时可使其瓦解；
(七)根据步骤(六)得到的二氧化铅的磁场值和铅的自然丰度确定每种铀同位素对应的加速器离子源磁场值；根据步骤(六)记录的加速器端电压和静电偏转板电压确定每种铀同位素对应的加速器端电压和静电偏转板电压；
(八)将步骤(五)制得的靶件放入加速器，依次采用步骤(七)确定的每种铀同位素对应的加速器端电压和静电偏转板电压进行分析，获得每种铀同位素的计数率；
(九)根据步骤(八)获得的每种铀同位素的计数率计算得出含铀微粒中的铀同位素丰度比。
2.如权利要求1所述的加速器质谱测量微粒中铀同位素丰度比的方法，其特征在于：步骤(五)中，加热蒸干所采用的设备为亚沸蒸酸装置。
3.如权利要求1所述的加速器质谱测量微粒中铀同位素丰度比的方法，其特征在于：步骤(六)中，所述剥离器为采用碳膜作为剥离材料的剥离器。
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