CN104393180A - 一种有机发光二极管及其制备方法、显示基板、显示装置 - Google Patents

一种有机发光二极管及其制备方法、显示基板、显示装置 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种有机发光二极管及其制备方法、显示基板、显示装置，该有机发光二极管包括阳极、空穴注入层、空穴传输层、有机发光层、电子传输层和阴极，其中，阴极由透明导电氧化物材料制成；电子传输层与阴极之间形成有能级过渡层，用于对于电子传输层与阴极之间的能级进行过渡，以降低电子注入的难度。相较于现有技术中的OLED器件，本发明中的OLED器件的电子注入更为容易，OLED器件的操作电压大大降低，从而大大提高了OLED器件的使用寿命，进而改善了因TCO制程或能级不匹配造成的OLED器件的寿命较短和操作电压过大的问题。

Description

一种有机发光二极管及其制备方法、显示基板、显示装置
技术领域
本发明涉及显示技术领域，尤其是一种有机发光二极管(OLED)及其制备方法、显示基板、显示装置。
背景技术
随着多媒体技术的发展以及信息化程度的不断提高，人们对于平板显示装置性能的要求越来越高。与液晶显示器相比，有机电致发光显示器具有自主发光，低电压直流驱动，全固化，视角宽，颜色丰富等一系列的优点，同时，有机电致发光显示器不需要背光源，视角大，功耗低，其响应速度可达液晶显示器的1000倍，但其制造成本却低于同等分辨率的液晶显示器，因此，有机电致发光显示器有着更为广阔的应用前景。
有机电致发光二极管(OLED)是在有机材料中将电能转化为光能的发光器件，常规的OLED结构包括顺序叠置的阳极，发光材料层和阴极。其发光原理是从阳极和阴极注入的空穴和电子在发光材料层中复合产生激子从而实现发光。根据光的出射方向，OLED分为底发射OLED和顶发射OLED，图1为现有技术常用的底发射OLED的结构示意图，其包括依次排列的反射阴极11、电子传输层12、发光层13、空穴传输层14、透明阳极15和基底16。这种器件生长在透明基底上，以氧化铟锡(ITO)为透明阳极，光从ITO基底侧射出，故称为底发射器件(Bottom-emittingOLED，BEOLED)。而顶发射OLED(Top-emitting OLED，TEOLED)射出的光则是来自顶电极一侧，该器件包括依次排列的阴极21、电子传输层22、发光层23、空穴传输层24、反射阳极25和基底26，如图2所示，对于顶发射OLED，光从阴极21侧射出。
目前的柔性OLED一般采用薄膜晶体管TFT(Thin Film Transistor)阵列驱动，若采用常规的底发射结构器件，柔性OLED面板的发光只能从驱动该面板的TFT主板上设置的开口部射出，因此，透出面板外的发光仅占发光层发光的30％-50％，大部分发光都被浪费。而采用顶发射结构可以解决普通的底发射器件开口率低的不足，从器件的顶部半透明电极表面直接获取发光，对开口率几乎没有影响，有利于实现大型、高信息含量、高显示亮度、高分辨率的有机平板显示器。另外，顶发射器件结构还可以实现光谱的窄化，对发射波长的选择并提高器件发光的色纯度。
对于顶发射OLED器件，一般使用薄金属作为位于顶端的阴极制作材料，但金属阴极太薄会使得器件的导电率不好，且会形成微腔效应，使得器件的光学设计变得非常复杂，故常以透明导电氧化物(TCO)代替薄金属作为顶发射OLED器件的阴极。目前常用的TCO材料包括氧化铟锡(ITO)、铟锌氧化物(IZO)等材料，但这些TCO材料通常适合用于制作阳极，因此在使用TCO材料作为阴极以增大顶发射OLED器件的透过率时，这些材料由于功函数与电子传输层(ETL)的最低未占据分子轨道(LUMO)能级不匹配，会使得OLED器件的寿命大幅降低，操作电压大大上升，比如，若以IZO制作阴极，由于IZO的功函数大约为5eV，其与一般电子传输层的LUMO能级相差较大，如图3所示，就会使得电子注入困难，OLED器件的操作电压上升，寿命降低。
发明内容
为了解决上述现有技术中存在的问题，本发明提出一种有机发光二极管及其制备方法、显示基板、显示装置。
根据本发明的一方面，提出一种有机发光二极管，该有机发光二极管包括阳极、空穴注入层、空穴传输层、有机发光层、电子传输层和阴极，其中：
所述阴极由透明导电氧化物材料制成；
所述电子传输层与阴极之间形成有能级过渡层，用于对于电子传输层与阴极之间的能级进行过渡，以降低电子注入的难度。
其中，所述能级过渡层包括n型材料层和低LUMO e型材料层。
其中，所述n型材料层为掺杂有金属材料的电子注入材料、掺杂有碱金属化合物的电子注入材料、LiQ与Ca掺杂得到的掺杂材料或者碱金属化合物。
其中，所述低LUMO e型材料的LUMO能级在4eV～7eV之间。
其中，所述低LUMO e型材料层的材料为HAT-CN、F4TCNQ、酞菁铜、2T-NaTa或TcTa。
其中，所述透明导电氧化物材料为铟锌氧化物IZO、氧化铟锡ITO、氧化铟铝AITO、氧化锌铝AZO或氟掺杂锡氧化物FTO。
其中，所述能级过渡层与阴极之间还设有溅镀保护层，用于在以溅镀方式制作阴极时，保护能级过渡层免受损害。
其中，所述溅镀保护层使用CuPC来制作。
根据本发明的另一方面，还提出一种显示基板，其特征在于，所述显示基板包括如上所述的有机发光二极管。
根据本发明的另一方面，还提出一种显示装置，其特征在于，所述显示装置包括如上所述的显示基板。
根据本发明的再一方面，还提出一种有机发光二极管的制备方法，该制备方法包括以下步骤：
在基板上依次制作得到阳极、空穴注入层、空穴传输层、有机发光层和电子传输层；
在所述电子传输层上制作能级过渡层，用于对于电子传输层与阴极之间的能级进行过渡，以降低电子注入的难度；
在所述能级过渡层上制作阴极，所述阴极由透明导电氧化物材料制成。
其中，所述制作能级过渡层的步骤进一步包括在所述电子传输层上制作n型材料层，以及在所述n型材料层上制作低LUMO e型材料层的步骤。
其中，所述n型材料层使用掺杂有金属材料的电子注入材料、掺杂有碱金属化合物的电子注入材料、LiQ与Ca掺杂得到的掺杂材料或者碱金属化合物来制作。
其中，所述低LUMO e型材料的LUMO能级在4eV～7eV之间。
其中，所述低LUMO e型材料层使用HAT-CN、F4TCNQ、酞菁铜、2T-NaTa或TcTa材料来制作。
其中，所述透明导电氧化物材料为铟锌氧化物IZO、氧化铟锡ITO、氧化铟铝AITO、氧化锌铝AZO或氟掺杂锡氧化物FTO。
其中，在制作得到能级过渡层之后还包括在所述能级过渡层上制作溅镀保护层的步骤。
由前文可知，由于TCO材料的能级特性，其通常适合用于制作阳极，因此在通常使用透明导电氧化物(TCO)作为阴极制作材料的顶发射OLED器件中，其与一般电子注入层的LUMO能级并不相匹配，而本发明通过利用包括n型材料层和低LUMO e型材料(deeper LUMO e-type material)层的能级过渡层来连接电子传输层与阴极，使得电子传输层与阴极之间的能级差减小，从而使得TCO材料成为适合制作阴极的材料。本发明中的OLED器件由于电子传输层与阴极之间的能级差减小，即电子传输层与阴极之间的能级过渡更为平滑，因此电子注入更为容易，OLED器件的操作电压大大降低，从而大大提高了OLED器件的使用寿命，改善了因TCO制程或能级不匹配造成的OLED器件的寿命较短和操作电压过大的问题。
附图说明
图1为现有技术常用的底发射OLED的结构示意图；
图2为现有技术中常用的顶发射OLED结构示意图；
图3是以IZO制作阴极得到的OLED器件的能级匹配示意图；
图4是本发明有机发光二极管的结构示意图；
图5A是根据本发明一实施例的有机发光二极管的结构示意图；
图5B是图5A所示有机发光二极管的能级匹配示意图；
图6A是根据本发明另一实施例的有机发光二极管的结构示意图；
图6B是图6A所示有机发光二极管的能级匹配示意图。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚明白，以下结合具体实施例，并参照附图，对本发明进一步详细说明。
TCO材料通常适合用于制作阳极，在使用TCO材料作为阴极以增大顶发射OLED器件的透过率时，我们注意到TCO材料的能级特性与一般电子传输层的LUMO能级并不相匹配。因此，本发明通过在电子传输层与阴极之间设置能级过渡层来解决这一问题。
根据本发明的一方面，提出一种有机发光二极管，如图4所示，所述有机发光二极管包括：阳极1、空穴注入层(HIL)2、空穴传输层(HTL)3、有机发光层(EML)4、电子传输层(ETL)5、能级过渡层6和阴极7，其中：
所述阴极7由透明导电材料制成，可选地，所述透明导电材料为透明导电氧化物(TCO)材料，比如包含有铝、铟、锡、锌、镓等金属的氧化物，如：铟锌氧化物IZO、氧化铟锡ITO、氧化铟铝AITO、氧化锌铝AZO、氟掺杂锡氧化物FTO等；
形成在所述电子传输层5与阴极7之间的能级过渡层6用于对于电子传输层5与阴极7之间的能级进行过渡，以降低电子注入的难度，减小电子传输层与阴极之间的能级差带来的影响。
所述能级过渡层6的LUMO能级介于阴级的逸出功与电子传输层5的LUMO能级之间，或是与其中之一接近，这样就可以减小电子传输层5与阴极7之间的能级差带来的影响，使得电子传输层5与阴极7之间的能级过渡更为平滑，电子就可以更容易地注入到电子传输层5中，从而减少电子在介面的堆积或是降低操作电压。
所述能级过渡层6包括n型材料层和低LUMO e型材料(deeper LUMOe-type material)层，其中，所述n型材料层可使用掺杂有金属材料的电子注入材料、掺杂有碱金属化合物的电子注入材料来制作，所述金属材料可以为锂(Li)、钠(Na)、钾(K)、铷(Rb)、铯(Cs)；也可使用LiQ与Ca掺杂得到的掺杂材料或者Cs2CO3、CsF、NaF等碱金属化合物来制作。
其中，所述低LUMO e型材料层使用适于制作空穴注入层的低LUMOe型材料来制作，比如1,4,5,8,9,11-hexaazatriphenylene-hexanitrile(HATCN)、F4TCNQ、酞菁铜(CuPc)、2T-NaTa、TcTa等材料，优选为HAT-CN。
所述低LUMO e型材料的LUMO能级在4eV～7eV之间，这样，通过利用包括n型材料层和低LUMO e型材料层的能级过渡层6来连接电子传输层与阴极，即通过所述能级过渡层6使得TCO材料与空穴型材料的LUMO连接，以降低电子注入的难度，减小电子传输层与阴极之间的能级差带来的影响，从而使得TCO材料成为适合制作阴极的材料。相较于单独使用TCO材料制作阴极的顶发射OLED器件，上述技术方案中的OLED器件由于电子传输层与阴极之间的能级过渡更为平滑，因此电子的注入更为容易，OLED器件的操作电压大大降低，从而大大提高了OLED器件的使用寿命，改善了因TCO制程或能级不匹配造成的OLED器件的寿命较短和操作电压过大的问题。
其中，所述阳极1由具有高功函数与可透光性的材料制成，比如透明导电氧化物(TCO)材料，优选为IZO透明导电膜。
在本发明一实施例中，所述OLED器件还包括基板，所述阳极1形成在所述基板上。
其中，所述基板为衬底基板或形成有其他功能膜层的基板。
可选地，所述衬底基板的制作材料包括玻璃、硅片、石英、塑料以及硅片等材料，优选为玻璃。
在本发明一实施例中，所述能级过渡层6与阴极7之间还设有溅镀保护层8，用于在以溅镀方式制作阴极时，保护能级过渡层6免受损害。
其中，所述溅镀保护层8使用p型有机材料制作，比如CuPC。
CuPC是一种空穴传输材料，将它直接制作于阴极与电子传输层之间会使得OLED器件的操作电压较大，寿命降低。而利用本发明的上述结构，CuPC可能与能级过渡层6中的低LUMO e型材料层发生载子产生的作用，从而使空穴更顺利地注入阴极，避免出现OLED器件的操作电压变大，寿命降低的问题。
接下来以具体的实施例对于本发明进行详细的说明。
图5A是根据本发明一实施例的OLED器件的结构示意图，如图5A所示，所述OLED器件包括阳极1、空穴注入层(HIL)2、空穴传输层(HTL)3、有机发光层(EML)4、电子传输层(ETL)5、能级过渡层6、溅镀保护层8和阴极7，其中：
所述阴极7由透明导电材料制成，可选地，所述透明导电材料为透明导电氧化物(TCO)材料，比如包含有铝、铟、锡、锌、镓等金属的氧化物，如：铟锌氧化物IZO、氧化铟锡ITO、氧化铟铝AITO、氧化锌铝AZO、氟掺杂锡氧化物FTO等，本实施例优选IZO材料作为阴极；
形成在所述电子传输层5与阴极7之间的能级过渡层6用于对于电子传输层5与阴极7之间的能级进行过渡，以降低电子注入的难度，减小电子传输层5与阴极7之间的能级差带来的影响。
所述能级过渡层6的LUMO能级介于阴级的逸出功与电子传输层5的LUMO能级之间，或是与其中之一接近，这样就可以减小电子传输层5与阴极7之间的能级差带来的影响，使得电子传输层5与阴极7之间的能级过渡更为平滑，电子就可以更容易地注入到电子传输层5中，从而减少电子在介面的堆积或是降低操作电压。
所述能级过渡层6包括n型材料层和HAT-CN材料层，其中，所述n型材料层由掺杂有锂(Li)的电子注入材料来制作。
所述HAT-CN材料的LUMO能级在4eV～7eV之间，这样，通过利用包括n型材料层和HAT-CN材料层的能级过渡层6来连接电子传输层与阴极，即通过所述能级过渡层6使得TCO材料与HAT-CN材料的LUMO能级连接，可以使得电子传输层与阴极之间的能级过渡更为平滑，如图5B所示。相较于单独使用TCO材料制作阴极的顶发射OLED器件，由于电子传输层与阴极之间的能级过渡更为平滑，本实施例中的OLED器件的电子注入更为容易，OLED器件的操作电压大大降低，从而大大提高了OLED器件的使用寿命，改善了因TCO制程或能级不匹配造成的OLED器件的寿命较短和操作电压过大的问题。
其中，所述阳极1由具有高功函数与可透光性的材料制成，比如透明导电氧化物(TCO)材料，优选为IZO透明导电膜。
所述溅镀保护层8使用CuPC来制作，用于在以溅镀方式制作阴极时，保护能级过渡层6免受损害。
上文提及，CuPC是一种空穴传输材料，将它直接制作于阴极与电子传输层之间会使得OLED器件的操作电压较大，寿命降低。而利用本发明的上述结构，CuPC可能与能级过渡层6中的低LUMO e型材料层发生载子产生的作用，从而使空穴更顺利地注入阴极，如图5B所示，可避免出现OLED器件的操作电压变大，寿命降低的问题。
另外，所述OLED器件还包括基板，所述阳极1形成在所述基板上。
其中，所述基板为衬底基板或形成有膜层的基板。
可选地，所述衬底基板的制作材料包括玻璃、硅片、石英、塑料以及硅片等材料，优选为玻璃。
图6A是根据本发明另一实施例的OLED器件的结构示意图，如图6A所示，所述OLED器件包括阳极1、空穴注入层(HIL)2、空穴传输层(HTL)3、有机发光层(EML)4、电子传输层(ETL)5、能级过渡层6和阴极7，本实施例n型材料层由LiQ与Ca掺杂得到的掺杂材料形成，虽然并未设置溅镀保护层8，如图6B所示，其仍可通过HATCN连接透明IZO阴极，因为HATCN与IZO能级的匹配，通过此能级过渡层仍可以改进其电子注入特性。
其余膜层的结构与制作材料均与上一实施例相同，在此不作赘述。
需要说明的是，除了上述限定，本发明对于上述技术方案中OLED器件各膜层的制作材料、尺寸及相应的厚度均不作额外限定，只要能够实现本发明的发明目的的所有可能、合理的制作手段均包含在本发明的保护范围内。
根据本发明的另一方面，还提出一种显示基板，所述显示基板包括如上任一实施例所述的有机发光二极管。
根据本发明的另一方面，还提出一种显示装置，所述显示装置包括如上任一实施例所述的显示基板。
根据本发明的再一方面，还提出一种有机发光二极管的制备方法，所述制备方法包括以下步骤：
在基板上依次制作得到阳极、空穴注入层、空穴传输层、有机发光层和电子传输层；
其中，所述基板为衬底基板或形成有膜层的基板。
可选地，所述衬底基板的制作材料包括玻璃、硅片、石英、塑料以及硅片等材料，优选为玻璃。
其中，所述阳极由具有高功函数与可透光性的材料制成，比如透明导电氧化物(TCO)材料，优选为IZO透明导电膜。
在所述电子传输层上制作能级过渡层，用于对于电子传输层与阴极之间的能级进行过渡，使得电子传输层与阴极之间能级过渡更为平滑，电子的注入更为容易；
所述能级过渡层的LUMO能级介于阴级的逸出功与电子传输层的LUMO能级之间，或是与其中之一接近，这样就可以使电子传输层与阴极之间的能级过渡更为平滑，电子就可以更容易地注入到电子传输层中，从而减少电子在介面的堆积或是降低操作电压。
该步骤进一步包括在所述电子传输层上制作n型材料层，以及在所述n型材料层上制作低LUMO e型材料层的步骤。
其中，所述n型材料层可使用掺杂有金属材料的电子注入材料、掺杂有碱金属化合物的电子注入材料来制作，所述金属材料优选为锂(Li)；也可使用LiQ与Ca掺杂得到的掺杂材料或者Cs2CO3、CsF、NaF等碱金属化合物来制作。
其中，所述低LUMO e型材料层使用适于制作空穴注入层的低LUMOe型材料来制作，比如1,4,5,8,9,11-hexaazatriphenylene-hexanitrile(HATCN)、F4TCNQ、酞菁铜(CuPc)、2T-NaTa、TcTa等材料，优选为HAT-CN。
所述低LUMO e型材料的LUMO能级在4eV～7eV之间，这样，通过利用包括n型材料层和低LUMO e型材料层的能级过渡层6来连接电子传输层与阴极，即通过所述能级过渡层6使得TCO材料与空穴型材料的LUMO连接，以降低电子注入的难度，减小电子传输层与阴极之间的能级差带来的影响，从而使得TCO材料成为适合制作阴极的材料。相较于单独使用TCO材料制作阴极的顶发射OLED器件，上述技术方案中的OLED器件由于电子传输层与阴极之间的能级过渡更为平滑，因此电子的注入更为容易，OLED器件的操作电压大大降低，从而大大提高了OLED器件的使用寿命，改善了因TCO制程或能级不匹配造成的OLED器件的寿命较短和操作电压过大的问题。
在所述能级过渡层上制作阴极，从而得到OLED器件。
其中，所述阴极由透明导电材料制成，可选地，所述透明导电材料为透明导电氧化物(TCO)材料，比如包含有铝、铟、锡、锌、镓…等金属的氧化物，如：铟锌氧化物IZO、氧化铟锡ITO、氧化铟铝AITO、氧化锌铝AZO、氟掺杂锡氧化物FTO等。
在本发明一实施例中，在制作得到能级过渡层之后还包括在所述能级过渡层上制作溅镀保护层的步骤，所述溅镀保护层用于在以溅镀方式制作阴极时，以保护能级过渡层免受损害。
其中，所述溅镀保护层使用p型有机材料制作，比如CuPC。
上文提及，CuPC是一种空穴传输材料，将它直接制作于阴极与电子传输层之间会使得OLED器件的操作电压较大，寿命降低。而利用本发明的上述结构，CuPC可能与能级过渡层6中的低LUMO e型材料层发生载子产生的作用，从而使空穴更顺利地注入阴极，避免出现OLED器件的操作电压变大，寿命降低的问题。
需要说明的是，上述各膜层的制作方法均采用现有技术中常用的OLED材料层的制作工艺，在此不作赘述。
另外，除了上述限定，本发明对于上述技术方案中OLED器件各膜层的制作材料、尺寸及相应的厚度均不作额外限定，只要能够实现本发明的发明目的的所有可能、合理的制作手段均包含在本发明的保护范围内。
以上所述的具体实施例，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施例而已，并不用于限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (17)

1.一种有机发光二极管，其特征在于，该有机发光二极管包括阳极、空穴注入层、空穴传输层、有机发光层、电子传输层和阴极，
所述阴极由透明导电氧化物材料制成；
所述电子传输层与阴极之间形成有能级过渡层，用于对电子传输层与阴极之间的能级进行过渡，以降低电子注入的难度。
2.根据权利要求1所述的有机发光二极管，其特征在于，所述能级过渡层包括n型材料层和低LUMO e型材料层。
3.根据权利要求2所述的有机发光二极管，其特征在于，所述n型材料层为掺杂有金属材料的电子注入材料、掺杂有碱金属化合物的电子注入材料、LiQ与Ca掺杂得到的掺杂材料或者碱金属化合物。
4.根据权利要求2所述的有机发光二极管，其特征在于，所述低LUMOe型材料的LUMO能级在4eV～7eV之间。
5.根据权利要求2所述的有机发光二极管，其特征在于，所述低LUMOe型材料层的材料为HAT-CN、F4TCNQ、酞菁铜、2T-NaTa或TcTa。
6.根据权利要求1所述的有机发光二极管，其特征在于，所述透明导电氧化物材料为铟锌氧化物IZO、氧化铟锡ITO、氧化铟铝AITO、氧化锌铝AZO或氟掺杂锡氧化物FTO。
7.根据权利要求1-6任一所述的有机发光二极管，其特征在于，所述能级过渡层与阴极之间还设有溅镀保护层，用于在以溅镀方式制作阴极时，保护能级过渡层免受损害。
8.根据权利要求7所述的有机发光二极管，其特征在于，所述溅镀保护层的材料为CuPC。
9.一种显示基板，其特征在于，所述显示基板包括如权利要求1-8任一项所述的有机发光二极管。
10.一种显示装置，其特征在于，所述显示装置包括如权利要求9所述的显示基板。
11.一种有机发光二极管的制备方法，其特征在于，该制备方法包括以下步骤：
在基板上依次制作得到阳极、空穴注入层、空穴传输层、有机发光层和电子传输层；
在所述电子传输层上制作能级过渡层，用于对于电子传输层与阴极之间的能级进行过渡，以降低电子注入的难度；
在所述能级过渡层上制作阴极，所述阴极由透明导电氧化物材料制成。
12.根据权利要求11所述的制备方法，其特征在于，所述制作能级过渡层的步骤进一步包括在所述电子传输层上制作n型材料层，以及在所述n型材料层上制作低LUMO e型材料层的步骤。
13.根据权利要求12所述的制备方法，其特征在于，所述n型材料层使用掺杂有金属材料的电子注入材料、掺杂有碱金属化合物的电子注入材料、LiQ与Ca掺杂得到的掺杂材料或者碱金属化合物来制作。
14.根据权利要求12所述的制备方法，其特征在于，所述低LUMO e型材料的LUMO能级在4eV～7eV之间。
15.根据权利要求12所述的制备方法，其特征在于，所述低LUMO e型材料层使用HAT-CN、F4TCNQ、酞菁铜、2T-NaTa或TcTa材料来制作。
16.根据权利要求11所述的制备方法，其特征在于，所述透明导电氧化物材料为铟锌氧化物IZO、氧化铟锡ITO、氧化铟铝AITO、氧化锌铝AZO或氟掺杂锡氧化物FTO。
17.根据权利要求8-16任一所述的制备方法，其特征在于，在制作得到能级过渡层之后还包括在所述能级过渡层上制作溅镀保护层的步骤。
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