CN104383887B - 壳聚糖、壳寡糖及其衍生物在制备吸附大气污染物的吸附剂中的应用 - Google Patents

壳聚糖、壳寡糖及其衍生物在制备吸附大气污染物的吸附剂中的应用 Download PDF

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Abstract

本发明提供了壳聚糖、壳寡糖及其衍生物在制备吸附大气污染物的吸附剂中的应用，所述壳聚糖、壳寡糖为β‑1，4糖苷键连接的聚氨基葡萄糖或乙酰氨基葡萄糖，壳聚糖的聚合度>20，分子量>5000 Da；壳寡糖的聚合度为2~20，分子量为300~5000Da。壳聚糖、壳寡糖及其衍生物制成其质量体积浓度为0.1µg/mL~2000mg/mL的水溶液或甘油溶液用于制备吸附剂。所述制备的吸附剂的应用领域十分广泛，其使用方法是以任何可以接受的方式置于鼻腔中，如置于口罩、面罩、头套、头盔等防护用具上，以任何可以接受的方式喷洒于室内、工厂、汽车等排出大气污染物的设备的出口附近，具有良好的市场应用前景。

Description

壳聚糖、壳寡糖及其衍生物在制备吸附大气污染物的吸附剂 中的应用
技术领域
本发明涉及壳聚糖、壳寡糖及其衍生物的一种新用途，特别涉及壳聚糖、壳寡糖及其衍生物在制备吸附大气污染物的吸附剂中的应用。
背景技术
在干洁的大气中，恒量气体的组成是微不足道的。但是在一定范围的大气中，出现了原来没有的微量物质，其数量和持续时间，都有可能对人、动物、植物及物品、材料产生不利影响和危害。大气中污染物或由它转化成的二次污染物的浓度达到了有害程度的现象，称为大气污染。
根据大气污染物的存在状态，可将其分为气溶胶态污染物和气态污染物。
气溶胶态污染物一般包括粉尘(粒径在1-200μm)、飞灰、烟(粒径范围0.01～1μm)、黑烟(粒径范围0.05～1μm)、雾(粒径在200μm以下)和TSP(总悬浮颗粒物，指大气中粒径小于100μm的所有固体颗粒)。气态污染物包括含硫化合物、碳的氧化物、含氮化合物、碳氢化合物和卤素化合物。
当前备受关注的PM2.5，就是指的环境空气中空气动力学当量直径小于等于2.5μm的颗粒物，也称细颗粒物。虽然PM2.5只是地球大气成分中含量很少的组分，但它对空气质量和能见度等有重要的影响。与较粗的大气颗粒物相比，PM2.5粒径小，可直接入肺，富含大量的有毒、有害物质(其表面可吸附重金属、二次污染物等)，且在大气中的停留时间长、输送距离远，因而对人体健康和大气环境质量的影响更大。2012年联合国环境规划署公布的《全球环境展望5》指出，每年有近200万的过早死亡病例与颗粒物污染有关；北卡罗来纳大学环境科学院与国家环境保护局研究人员韦斯特等发表在《环境研究通讯》杂志(Environmental Research Letters)上的研究报告称：每年全球因空气污染而死亡的人数约为210万，死亡原因主要是大气中PM2.5等悬浮颗粒物浓度上升，对人体肺部造成损害。
壳聚糖(chitosan)又称脱乙酰甲壳素，是由自然界广泛存在的几丁质(chitin)经过脱乙酰作用得到的，化学名称为聚葡萄糖胺(1-4)-2-氨基-β-D葡萄糖。自1859年，法国人Rouget首先得到壳聚糖后，这种天然高分子的功能性和相容性、血液相容性、安全性、可降解性等优良性能被各行各业广泛关注，在医药、食品、化工、化妆品、水处理、金属提取及回收、生化和生物医学工程等这多领域得到了广泛应用。将壳聚糖降解，得到水溶性较好、功能作用大、生物活性高的分子量较低的壳寡糖，更易被生物体吸收，活性更强。壳聚(寡)糖及其衍生物对许多物质具有螯合吸附作用，其分子中的氨基和与氨基相临的羟基与许多金属离子(如Hg2+、Ni2+、Cu2+、pb2+、CA2+、Ag+等)能形成稳定的螯合物，用于治理重金属废水、净化自来水及在湿法冶金中分离金属离子等。
发明内容
本发明提供了壳聚糖、壳寡糖及其衍生物在制备吸附大气污染物的吸附剂中的应用，本发明针对PM2.5整体带正电荷的性质及其表面附着的无机盐、尘埃等成分的，将壳聚糖及其壳寡糖应用于吸附大气污染物、特别是用于吸附PM2.5。
为实现上述发明目的，本发明采用以下技术方案予以实现：
壳聚糖、壳寡糖及其衍生物在制备吸附大气污染物的吸附剂中的应用。
其中，所述壳聚糖和壳寡糖为β-1，4糖苷键连接的聚氨基葡萄糖或乙酰氨基葡萄糖，壳聚糖的聚合度>20，分子量>5000Da，壳寡糖的聚合度为2～20，分子量为300～5000Da。
对上述技术方案的进一步改进：将所述壳聚糖、壳寡糖及其衍生物制成其质量体积浓度为0.1μg/mL～2000mg/mL的水溶液或甘油溶液。
对上述技术方案的进一步改进：所述吸附剂中还含有增稠剂、表面活性剂、乳化剂或香味剂中的一种或几种。
对上述技术方案的进一步改进：所述壳聚糖、壳寡糖及其衍生物与与褐藻多糖硫酸酯、褐藻寡糖硫酸酯、藻酸双酯钠、褐藻多糖磷酸酯、褐藻寡糖磷酸酯、褐藻多糖硝酸酯、褐藻寡糖硝酸酯、聚甘露糖醛酸、甘糖酯、聚古罗糖醛酸、古糖酯、κ-、λ-、ι-卡拉胶及其寡糖中的一种或多种复配形成复配物来制备吸附剂。
对上述技术方案的进一步改进：将所述壳聚糖、壳寡糖及其衍生物或所述形成的复配物制成水溶液或甘油溶液直接喷洒于空气中。
对上述技术方案的进一步改进：将所述壳聚糖、壳寡糖及其衍生物或所述形成的复配物制成粉状品或固态品，置于污染物排气口处。
对上述技术方案的进一步改进：将所述壳聚糖、壳寡糖及其衍生物或所述形成的复配物置于过滤空气污染物的防护用具上。
与现有技术相比，本发明的优点和技术效果是：本发明根据壳聚糖、壳寡糖及其衍生物的用途实验制成吸附剂，制备的所述吸附剂以壳聚糖、壳寡糖及其衍生物为功能成分，其功能是吸附大气污染物。产品中含有壳聚糖、壳寡糖及其衍生物的水溶液或甘油溶液，其中壳聚糖、壳寡糖及其衍生物的质量体积浓度为0.1μg/mL～2000mg/mL。产品中可以添加提高其功能或不影响其功能的增稠剂、表面活性剂、乳化剂、香味剂等其他成分。产品中的功能成分可以是壳聚糖、壳寡糖的一类的某一分子量片段，也可以是一类中选取两个以上(含两个)不同分子量的糖的复配物，也可以是从两类中各选取一个分子量的糖的复配物，也可以是从两类中各选取多个分子量的糖的复配物。也可以是从两类或三类中各选取多个分子量的糖的复配物。
所述产品的应用领域十分广泛，其使用方法可以是：以任何可以接受的方式置于鼻腔中，以任何可以接受的方式置于口罩、面罩、头套、头盔等防护用具上，以任何可以接受的方式喷洒于室内，以任何可以接受的方式置于工厂、汽车等排出大气污染物的设备的出口附近，也可以任何可以接受的方式应用于所有减少大气污染物排出的设备中。
具体实施方式
本发明结合具体实施例对本发明的技术方案做进一步详细的说明。
实施例1
本发明所述壳聚糖和壳寡糖为β-1，4糖苷键连接的聚氨基葡萄糖或乙酰氨基葡萄糖，壳聚糖的聚合度>20，分子量>5000Da，壳寡糖的聚合度为2～20，分子量为300～5000Da。壳聚糖、壳寡糖的C2位氨基、C3及C6位位羟基为活性基团，极易被其他基团取代生成各种壳寡糖衍生物，可单一取代也可双取代或者三取代，如壳寡糖硫酸酯，壳寡糖磷酸酯等，壳寡糖分子式如下：
称取本发明所述壳聚糖、壳寡糖，加入高纯水，静置过夜，让其充分溶胀，溶解，而后装入20ml喷剂瓶中，经筛网(40目，80目)喷射进行验证，同时测定如下指标：
(1)可喷性：根据是否可以达到雾化效果
(2)成膜性：网筛实验，喷射后在筛孔中是否成膜，以及存留时间长短
(3)pH值：对所配溶液进行pH测定
试液配制情况和试验现象见表1。
表1试液配制情况和试验现象
实验表明上述糖类的水溶液均有良好的成膜性，且上述浓度能够达到良好的雾化效果，可以开发成为喷剂，控制上述糖类水溶液优化浓度为10μg/mL～200mg/mL，其pH值在5.4-5.8之间，可以保证其水溶液具备必须的成膜性。
实施例2
无机盐离子(如NH4 +、NO3 -离子等)和重金属(包括元素和离子)都是大气污染物的重要组分，也是PM2.5中的常见组分。以空气中无机离子的浓度为依据，配制0.01mol/L(NH4)2SO4、0.02mol/L NH4NO3以及0.001mol/L Pb(NO3)2溶液，以模拟气溶胶中无机离子的浓度。向溶液中加入壳聚糖及其寡糖，以电导率为指标，考察壳聚糖及其寡糖吸附或络合溶液中NH4 +、SO4 2-、Pb2+和NO3 -等离子的作用。实验操作步骤：
(1)配制溶液，测定各溶液的电导率。
(2)将各无机盐溶液分别与各糖类溶液两两混合，测定混合后的电导率。
(3)计算电导率的下降率。
实验测得的结果如下表1所示，用CHI表示壳聚糖或壳寡糖，糖溶液命名为“质量浓度+分子量(kDa)+CHI”。
表2单一糖类溶液致电导率下降率(％)
从上述实验结果可以看出，糖类溶液具有降低无机盐溶液电导率的作用，说明糖类以吸附、络合等多种形式减少了溶液中的电荷数目或降低了电荷的运动速率，这表明上述糖类溶液可以有效减少大气污染物中的无机离子和重金属，且其效果随着浓度加大有增强的趋势。在实际生产中可根据实际情况选择最佳糖溶液浓度或糖用量。
实施例3、复配实验
采用AGA代表琼胶，CHI表示壳聚糖或壳寡糖。
实验操作步骤：
(1)配制溶液，测定各溶液的电导率。
(2)将各无机盐溶液分别与复配糖类溶液混合，测定混合后的电导率。
(3)计算电导率的下降率。
实验测得的结果如下表3所示，糖溶液命名为“质量浓度+分子量(kDa)+种类”。
表3复配溶液致电导率下降率(％)
实施例4、配合使用实验
采用1CHI、3CHI、8CHI分别表示分子量为1KDa，3KDa，8KDa的壳聚(寡)糖。
配制不同浓度的糖溶液，按照一定顺序使用。
实验操作步骤：
(1)配制溶液，测定各溶液的电导率。
(2)先将一种糖溶液加入各无机盐溶液中，混匀后加入另一种糖溶液，测定混合后的电导率。
(3)计算电导率的下降率。
实验测得的结果如下表4所示，糖溶液命名为“质量浓度+分子量(kDa)+种类”；加号前为先加入的糖溶液，加号后为后加入的糖溶液。
表4配合使用致电导率下降率(％)
由于壳聚糖和低聚壳聚糖带正电荷，褐藻多糖、褐藻寡糖、卡拉胶(寡糖)及其衍生物带负电荷，故先使用带正电荷的壳聚糖和低聚壳聚糖吸附带负电荷的物质，然后用褐藻、卡拉胶及其衍生物吸附带正电荷的物质，可以达到更好的吸附大气污染物的效果。
实施例5
采用PM2.5中流量TSP采样器，在室内连续采样1.5h，设同一空间设空白组和实验组，两组均在采样器中内置纸片，空白组在纸片上喷洒蒸馏水，实验组在纸片上喷洒4mg/mL的糖溶液，比较两组最终测得的PM2.5指数，所得结果如表5所示。
表5 PM2.5指数下降率
糖溶液 1CHI 3CHI 8CHI
糖用量(mg) 8.756 8.716 8.894
空白组PM2.5指数 203.0 312.2 304.2
实验组PM2.5指数 102.1 123.1 124.6
下降率(％) 49.70 60.58 59.04
下降率/糖用量(％/mg) 5.67 6.95 6.63
由上表中数据可以看出，在纸片上喷洒不同的糖溶液后测得的PM2.5指数有不同程度的下降，说明糖溶液有效吸附了空气中的PM2.5，效果较显著。
实施例6、试用实验
研究人员配制了壳聚糖及其寡糖溶液，喷在在鼻腔中，均感觉较为舒适，且在重度污染天气时，呼吸道不适减轻。
受试人：共4人，编号为A、B、C、D；A-33岁男性，轻度鼻炎；B-27岁女性；C-25岁女性；D-25岁男性。
试验结果见表6。
表6溶液喷鼻试验结果
本发明将壳聚糖、壳寡糖及其衍生物吸附原理：
糖类分子中含有众多的－OH，可以与蛋白质、氨基酸、核酸、脂肪酸、染料、卤素等形成氢键或共价键配位键，吸附去除各种有机物，同时分子中的羟基O上有孤对电子，与金属离子具有很好的配位螯合作用，可去除一些金属离子，如Hg2+、Cd2+、Ni2+、Pb2+、Cu2+、Cr6+等；壳聚(寡)糖分子中含有多个－NH2，能与水中的质子结合形成－NH3 +而带正电荷，因此壳聚糖是阳离子型絮凝剂，可通过电中和作用中和水中带负电荷的胶体杂质、有机物质等表面的负电荷，使其脱稳凝聚而沉淀，同时壳聚(寡)糖上羟基O和氨基N上的孤对电子能够与重金属离子络合，从而清除重金属离子的含量。
本发明具体通过实验确定了壳聚糖、壳寡糖及其衍生物在制备吸附大气污染物的吸附剂中的用途，并且通过复配实验确定了多种组分形成的复配物具有良好的吸附效果，具体应用方式为：一种作用方式是可以用在工厂、汽车等产生大气污染物的工业用民用设施，例如在工厂烟囱和汽车排气管处通过直接喷洒、或放置带有本吸附剂的网或含有本吸附剂的粉状物或颗粒物等方式来减少工厂和汽车排出的大气污染物，从而减少PM2.5的排放，或者直接在雾霾天大量喷洒，使所述糖类及其复配物有效吸附雾霾天中的污染物，从而减少空气中的PM2.5，改善空气质量；另一种作用方式是通过将糖类及其复配物置于口罩、面罩、头套、头盔等防护用具上，以阻止空气中污染物吸入人体，从而降低空气中污染物对人体的损害。
以上实施例仅用以说明本发明的技术方案，而非对其进行限制；尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，对于本领域的普通技术人员来说，依然可以对前述实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换；而这些修改或替换，并不使相应技术方案的本质脱离本发明所要求保护的技术方案的精神和范围。

Claims (9)

1.壳聚糖、壳寡糖和/或其衍生物在制备吸附大气污染物的吸附剂中的应用，其特征在于所述壳聚糖或壳寡糖为β-1，4糖苷键连接的聚氨基葡萄糖或乙酰氨基葡萄糖，壳聚糖的聚合度>20，分子量>5000 Da，壳寡糖的聚合度为2~20，分子量为300~5000Da；
将所述壳聚糖、壳寡糖和/或其衍生物制成其质量体积浓度为0.1µg/mL~2000mg/mL的水溶液或甘油溶液。
2.根据权利要求1所述的壳聚糖、壳寡糖和/或其衍生物在制备吸附大气污染物的吸附剂中的应用，其特征在于所述吸附剂中还含有增稠剂、表面活性剂、乳化剂或香味剂中的一种或几种。
3.根据权利要求1所述的壳聚糖、壳寡糖和/或其衍生物在制备吸附大气污染物的吸附剂中的应用，其特征在于所述壳聚糖、壳寡糖和/或其衍生物与褐藻多糖硫酸酯、褐藻寡糖硫酸酯、藻酸双酯钠、褐藻多糖磷酸酯、褐藻寡糖磷酸酯、褐藻多糖硝酸酯、褐藻寡糖硝酸酯、聚甘露糖醛酸、甘糖酯、聚古罗糖醛酸、古糖酯、κ-、λ-、ι-卡拉胶及卡拉胶寡糖中的一种或多种复配形成复配物来制备吸附剂。
4.根据权利要求1所述的壳聚糖、壳寡糖和/或其衍生物在制备吸附大气污染物的吸附剂中的应用，其特征在于将所述壳聚糖、壳寡糖和/或其衍生物制成水溶液或甘油溶液直接喷洒于空气中。
5.根据权利要求3所述的壳聚糖、壳寡糖和/或其衍生物在制备吸附大气污染物的吸附剂中的应用，其特征在于将所述复配物制成水溶液或甘油溶液直接喷洒于空气中。
6.根据权利要求1所述的壳聚糖、壳寡糖和/或其衍生物在制备吸附大气污染物的吸附剂中的应用，其特征在于将所述壳聚糖、壳寡糖和/或其衍生物制成固态品，置于污染物排气口处。
7.根据权利要求3所述的壳聚糖、壳寡糖和/或其衍生物在制备吸附大气污染物的吸附剂中的应用，其特征在于将所述复配物制成固态品，置于污染物排气口处。
8.根据权利要求1所述的壳聚糖、壳寡糖和/或其衍生物在制备吸附大气污染物的吸附剂中的应用，其特征在于将所述壳聚糖、壳寡糖和/或其衍生物置于过滤空气污染物的防护用具上。
9.根据权利要求3所述的壳聚糖、壳寡糖和/或其衍生物在制备吸附大气污染物的吸附剂中的应用，其特征在于将所述复配物置于过滤空气污染物的防护用具上。
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