CN104334679A - 基于超临界二氧化碳和非离子型表面活性剂的用于三次采油的方法和组合物 - Google Patents
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Abstract
本公开的实施方式涉及油采收组合物。例如，油采收组合物可包括二聚体非离子型表面活性剂和二氧化碳。
Description
技术领域
本公开的实施方式涉及油采收组合物，更具体地说，实施方式涉及包括可溶于二氧化碳的非离子型表面活性剂的油采收组合物。
背景技术
已利用各种技术来提高从其中烃类不再通过自然力流动的地下地层中的烃类采收率。这些技术可以包括注水和/或随后的混相二氧化碳驱，等等。注水可用于采收一些烃类，然而，只有约三分之一的烃类利用该技术采收。照此，典型的注水程序之后接下来进行三次采油技术如混相气驱。混相气驱可以用二氧化碳进行来降低地下地层中存在的原油粘度，以增大烃类向生产井的流动。充当溶剂以降低原油粘度的二氧化碳是有效的并且相对廉价的混相气体。在混相二氧化碳驱的程序过程中，所述二氧化碳通常是以液相和/或超临界相的。
然而，混相二氧化碳驱可以伴随许多缺点。遇到的一个主要问题是地下地层不良的清扫(sweep)。当在混相二氧化碳驱工艺过程中注入储层内的气体由于该气体的低粘度而流动通过阻力最小的路径、从而绕过地层的显著部分时，不良的清扫发生。当该气体绕过地层的显著部分时，较少的原油与该气体接触，减小了该气体将降低原油粘度的可能性。因此，在混相二氧化碳驱工艺过程中注入的气体旨在通过降低原油粘度而向生产井“清扫”所述原油。然而，当气体不接触地下地层中含有的大部分原油时，所述地下地层中的大部分原油被留下，产生不良的清扫。另外，由于气体的低密度，注入气体可升至地层的顶部并“覆盖”部分所述地层，导致气体在生产井处的早期突破，在地下地层内留下较少的气体与原油接触，再次减小该气体将降低原油粘度的可能性。
为了提高混相二氧化碳驱工艺的有效性，已经建议在该工艺中包括发泡剂或表面活性剂，以帮助在地层中产生乳液。乳液可以产生注入气体的100至1000倍的表观粘度，因此所述乳液可以抑制所述气体流入先前已被清扫的地下地层部分。换言之，所述乳液可以用于阻塞气体可快捷通过的地下地层体积，从而减小它通过高渗透性的裂隙、裂缝或岩层的趋势，并将它导向先前未被清扫的地下地层部分。因此，所述乳液可以迫使所述气体从较少贫化的储层部分向生产井驱赶可采收烃类。
发明内容
本公开提供了形成表面活性剂前体组合物的方法，所述方法包括掺合1,2-二醇和碱以形成混合物，并将所述混合物加热至20℃至350℃范围内的温度保持2小时至1000小时的时间间隔，以形成所述表面活性剂前体组合物。
本公开提供了油采收组合物，其包括式I的二聚体非离子型表面活性剂或其区域异构体(regioisomer)：
(式I)
其中每个R1独立地是含有1至20个碳的烃基，每个R2和R3独立地是H原子或含有1至10个碳的烃基，每个A独立地是氧原子或CH2基团；并且x和y独立地是0至100，条件为x+y是1至200。所述油采收组合物包括二氧化碳。
本公开提供了一种方法，其包括向含油储层提供二氧化碳的流，向所述二氧化碳的流中注入式I的二聚体非离子型表面活性剂以形成混合物，以及向所述含油储层中注入所述混合物。
本公开的以上概述不旨在描述本公开的每个公开的实施方式或每一个实施。下文的描述更特别地例举了说明性的实施方式。在整个本申请的若干处，通过实例的列举提供了引导，所述实例可以各种组合使用。在每个实例中，所述列举只作为代表性组而不应解释为排他性的列举。
附图说明
图1示出了与根据本公开的一个或多个实施方式的油采收组合物相关的压降对时间的图。
具体实施方式
本文描述了形成表面活性剂前体组合物的方法。这些表面活性剂前体组合物可用于形成非离子型表面活性剂。所述非离子型表面活性剂可以包括在油采收组合物，例如可用于从含油储层采收烃类的组合物中。例如，形成表面活性剂前体组合物的方法可以包括掺合1,2-二醇和碱以形成混合物，并将所述混合物加热至20℃至350℃范围内的温度保持2小时至1000小时的时间间隔，以形成所述表面活性剂前体组合物。
本公开的实施方式相对于其它形成表面活性剂前体组合物的方法可以提供益处，诸如提供期望产物如二聚体的增加。另外，本公开的实施方式相对于其它形成表面活性剂前体组合物的方法可提供不期望产物如三聚体的减少，同时提供增加量的二聚体。
形成表面活性剂前体组合物的方法可以包括掺合1,2-二醇和碱以形成混合物。二醇是含有两个羟基的化合物。羟基是具有通过共价键将氧原子连接到氢原子的官能团。1,2-二醇是含有两个羟基的化合物，每个羟基在相邻的碳原子上。1,2-二醇的实例包括，但不限于，2-乙基己基甘油醚、1,2-丙二醇、1,2-丁二醇、1,2-戊二醇、1,2-己二醇、1,2-庚二醇、1,2-辛二醇、1,2-癸二醇、1,2-十二烷二醇、1,2-十四烷二醇、异丙基甘油醚、异丁基甘油醚、2-丙基庚基甘油醚或其组合，以及其它二醇。
碱是具有能够与氢离子形成共价键的可用电子对的化合物或原子。碱的实例包括，但不限于，碳酸锂，碳酸钠，碳酸钾，氢氧化锂，氢氧化钠，氢氧化钾，氢氧化铯，氢氧化钙，氢氧化钡，氧化镁，氧化钙，氧化钡，氧化锌，氧化铈，碳酸氢钠，氢化锂，氢化钠，氢化钾或其组合，以及其它碱。
根据本公开的许多实施方式，所述1,2-二醇和所述碱可以以10000摩尔1,2-二醇:1摩尔碱至1摩尔1,2-二醇:10摩尔碱的摩尔比进行掺合。从并且包括10000:1至1:10的所有单个的值和子范围包括于本文并且公开于本文；例如，所述1,2-二醇和所述碱可以以上限为10000:1、5000:1或1000:1至下限为1:10、2:10或5:10范围内的1,2-二醇与碱的摩尔比进行掺合。例如，1,2-二醇和所述碱可以以10000:1至1:10、5000:1至2:10或1000:1至5:10范围内的1,2-二醇与碱的摩尔比进行掺合。
根据本公开的许多实施方式，通过掺合所述1,2-二醇和所述碱而形成的混合物可以加热至20摄氏度(℃)至350℃范围内的温度。从并且包括20℃至350℃的所有单个的值和子范围包括于本文并且公开于本文；例如，通过掺合所述1,2-二醇和所述碱而形成的混合物可以加热至下限为20℃、25℃、30℃到上限为350℃、300℃、或250℃范围内的温度。例如，通过掺合所述1,2-二醇和所述碱而形成的混合物可以加热至20℃至350℃、25℃至300℃、或30℃至250℃范围内的温度。
根据本公开的许多实施方式，通过掺合所述1,2-二醇和所述碱而形成的混合物可以加热至如本文论述的温度保持2小时至1000小时的时间间隔。从并且包括2小时至1000小时的所有单个的值和子范围包括于本文并且公开于本文；例如，通过掺合所述1,2-二醇和所述碱而形成的混合物可以加热至如本文论述的温度保持下限为2小时、5小时或10小时至上限为1000小时、750小时或500小时范围的时间间隔。例如，通过掺合所述1,2-二醇和所述碱而形成的混合物可以加热至如本文论述的温度保持2小时至1000小时、5小时至750小时、或10小时至500小时的时间间隔。
如本文论述的形成表面活性剂前体组合物的方法可以用来形成表面活性剂前体组合物。所述表面活性剂前体组合物例如可以包括未反应的1,2-二醇、1,2-二醇的二聚体、和1,2-二醇的三聚体，等等。
根据本公开的许多实施方式，所述表面活性剂前体组合物可经历分离工艺以除去所述未反应的1,2-二醇、1,2-二醇的二聚体、和1,2-二醇的三聚体中的一种或多种。
根据本公开的许多实施方式，所述表面活性剂前体组合物可以包括50摩尔％的所述1,2-二醇的二聚体至100摩尔％的所述1,2-二醇的二聚体，其中所述摩尔％是基于未反应的1,2-二醇的摩尔数、1,2-二醇的二聚体的摩尔数、和1,2-二醇的三聚体的摩尔数。从并且包括50摩尔％至100摩尔％的所有单个的值和子范围包括于本文并且公开于本文；例如，所述表面活性剂前体组合物可以包括下限为50摩尔％、55摩尔％或60摩尔％至上限为100摩尔％、97摩尔％或95摩尔％范围内的所述1,2-二醇的二聚体。例如，所述表面活性剂前体组合物可以包括50摩尔％至100摩尔％、55摩尔％至97摩尔％、或60摩尔％至95摩尔％范围内的所述1,2-二醇的二聚体。如所述，对于一些应用、如利用二氧化碳溶解度的应用而言，二聚体如1,2-二醇的二聚体是期望的产物。对于利用二氧化碳溶解度的应用而言，具有比三聚体和其它更重质的低聚体更小分子量的二聚体更可溶解于二氧化碳中，并因此是期望的。
根据本公开的许多实施方式，所述表面活性剂前体组合物可以包括0.50摩尔％的所述1,2-二醇的三聚体至15摩尔％的所述1,2-二醇的三聚体，其中所述摩尔％是基于未反应的1,2-二醇的摩尔数、1,2-二醇的二聚体的摩尔数、和1,2-二醇的三聚体的摩尔数。从并且包括0.50摩尔％至15摩尔％的所有单个的值和子范围包括于本文并且公开于本文；例如，所述表面活性剂前体组合物可以包括下限为0.50摩尔％、1摩尔％或2摩尔％至上限为15摩尔％、12.5摩尔％或10摩尔％范围内的所述1,2-二醇的三聚体。例如，所述表面活性剂前体组合物可以包括0.50摩尔％至15摩尔％、1摩尔％至12.5摩尔％、或2摩尔％至10摩尔％范围内的所述1,2-二醇的三聚体。如所述，对于一些应用、如利用二氧化碳溶解度的应用而言，三聚体如1,2-二醇的三聚体是不期望的产物。对于利用二氧化碳溶解度的应用而言，具有比二聚体更大分子量的三聚体更不可溶解于二氧化碳中，并因此是不期望的。
根据本公开的许多实施方式，所述表面活性剂前体组合物可以包括5摩尔％未反应的1,2-二醇至25摩尔％未反应的1,2-二醇，其中所述摩尔％是基于未反应的1,2-二醇的摩尔数、1,2-二醇的二聚体的摩尔数、和1,2-二醇的三聚体的摩尔数。从并且包括5摩尔％至25摩尔％的所有单个的值和子范围包括于本文并且公开于本文；例如，所述表面活性剂前体组合物可以包括下限为5摩尔％、7.5摩尔％或10摩尔％至上限为25摩尔％、22.5摩尔％或20摩尔％范围内的未反应的1,2-二醇。例如，所述表面活性剂前体组合物可以包括5摩尔％至25摩尔％、7.5摩尔％至22.5摩尔％、或10摩尔％至20摩尔％范围内的未反应的1,2-二醇。如所述，对于一些应用而言，未反应的1,2-二醇是不期望的产物。未反应的产物如未反应的1,2-二醇可增加生产成本和/或降低生产效率，并因此是不期望的。
如所述，通过本文公开的方法形成的表面活性剂前体组合物可以用于形成非离子型表面活性剂。然而，可能通过另外的工艺形成如本文论述的非离子型表面活性剂。表面活性剂可以降低两种流体之间的界面张力并且可用于形成分散体，如乳液或泡沫。表面活性剂是具有亲水部分(例如，头)和疏水部分(例如，尾)的化合物。一些表面活性剂具有单一亲水头和单一疏水尾。其它表面活性剂如二聚体表面活性剂，其也可称作双子表面活性剂，包括两种表面活性剂，如通过间隔基化学键合到一起的两个表面活性剂分子。三聚体表面活性剂可以具有三种表面活性剂，如通过两个间隔基化学键合到一起的三个表面活性剂分子。例如，三聚体表面活性剂可以包括三个头和三个尾，或两个头和三个尾。非离子型表面活性剂是在溶液中不具有电荷的表面活性剂。
非离子型表面活性剂对于一些应用、例如一些油采收工艺，可以是期望的。其它表面活性剂，如阴离子型表面活性剂，可以对含油储层内的地层岩石如碳酸盐具有高亲和力。对地层岩石具有高亲和力的表面活性剂可以吸附在地层岩石内，导致表面活性剂的损失。在一些油采收工艺中，乳液可以用于一致性控制和流动控制，其可以改善所述工艺的清扫效率。当不存在表面活性剂时，在含油储层内形成乳液的可能性较小，其可以导致早期突破和不良的清扫。有利地，非离子型表面活性剂对含油储层内的地层岩石具有比一些其它表面活性剂更小的亲和力。根据本公开的许多实施方式，非离子型表面活性剂，例如由本文论述的表面活性剂前体组合物形成的本文论述的二聚体非离子型表面活性剂和/或三聚体非离子型表面活性剂，可用于油采收组合物和/或油采收的方法中。
非离子型表面活性剂，例如本文论述的二聚体非离子型表面活性剂和/或三聚体非离子型表面活性剂，可以通过烷氧基化程序形成。例如，表面活性剂前体组合物，如本文论述的1,2-二醇的二聚体和/或1,2-二醇的三聚体，可以经历包括去质子化剂(例如碱，如氢氧化钾，以及其它去质子化剂)的去质子化反应。在所述去质子化反应之后，未反应的1,2-二醇、1,2-二醇的去质子化二聚体、和/或1,2-二醇的去质子化三聚体可以通过与氧化物反应而经历烷氧基化反应，所述氧化物例如环氧乙烷、环氧丙烷、或环氧丁烷，以及其它氧化物。其它烷氧基化程序，例如利用中性催化剂和/或酸性催化剂的烷氧基化程序，可用于获得非离子型表面活性剂，例如本文论述的二聚体非离子型表面活性剂和/或三聚体非离子型表面活性剂。
根据本公开的许多实施方式，所述二聚体非离子型表面活性剂可以通过下式I或其区域异构体来表示：
(式I)
在式I中，每个R1独立地是含有1至20个碳的烃基，每个R2和R3独立地是H原子或含有1至10个碳的烃基，每个A独立地是氧原子或CH2基团；并且x和y独立地是0至100，条件为x+y是1至200。例如，x+y可以是1、2、3，或最高200并包括200的其它整数。所述烃基可以包括烷基、烯基、炔基、芳基、或其组合。
根据本公开的许多实施方式，所述三聚体非离子型表面活性剂可以通过下式II或其区域异构体来表示：
(式II)
在式II中，每个R1独立地是含有1至20个碳的烃基，每个R2和R3独立地是H原子或含有1至10个碳的烃基，每个A独立地是氧原子或CH2基团；并且x和y独立地是0至100，条件为x+y是1至200。例如，x+y可以是1、2、3，或最高200并包括200的其它整数。所述烃基可以包括烷基、烯基、炔基、芳基、或其组合。
如上所述，非离子型表面活性剂，例如本文论述的二聚体非离子型表面活性剂和/或三聚体非离子型表面活性剂，可以被包括在油采收组合物中。例如，根据本公开的许多实施方式，油采收组合物可以包括式I的二聚体非离子型表面活性剂和二氧化碳。
本文论述的油采收组合物可以用于例如形成分散体，如乳液或泡沫。分散体，如二氧化碳在水中的乳液，可以利用表面活性剂进行稳定化。因此，对于一些应用、如油采收应用而言，可能期望利用在二氧化碳-水的界面处有活性、并且可溶于二氧化碳和水中的表面活性剂，例如本文论述的二聚体非离子型表面活性剂和/或三聚体非离子型表面活性剂。所述乳液可以用于阻塞驱赶流体可便捷通过的含油储层体积，从而减小它通过高渗透性的裂隙、裂缝或岩层的趋势，并将所述驱赶流体引向先前未被清扫的含油储层部分。照此，所述乳液可以帮助迫使所述驱赶流体从较少贫化的含油储层部分向生产井驱赶可采收烃类，例如油。
根据本公开的许多实施方式，所述油采收组合物可以包括二氧化碳。所述二氧化碳可以是气态二氧化碳、液态二氧化碳、超临界二氧化碳、或其组合。如本领域技术人员所理解的，二氧化碳当经受约1,000磅/平方英寸(psi)和低于约31℃温度时是液相。另外，所述二氧化碳当在约1,000psi的压力下、温度升至高于31℃时，可以过渡到超临界相。根据本公开的许多实施方式，至少一部分的所述二氧化碳是超临界二氧化碳。
此外，根据本公开的许多实施方式，二氧化碳可以与一种或多种其它组分结合使用。所述其它组分的实例包括，但不限于，烃类流体、二硫化碳、羰基硫、氮、硫化氢、及其组合，以及其它流体。所述其它组分的浓度对于不同的应用和/或不同的含油储层可具有不同的值。
根据本公开的许多实施方式，所述油采收组合物可以包括二聚体非离子型表面活性剂，使得所述二聚体非离子型表面活性剂在所述二氧化碳中具有0.01重量％至1.0重量％的浓度，其基于所述二聚体非离子型表面活性剂和所述二氧化碳的总重量。从并且包括0.01重量％至1.0重量％的所有单个的值和子范围包括于本文并且公开于本文；例如，所述油采收组合物在所述二氧化碳中可包括下限为0.01重量％、0.03重量％、0.05重量％至上限为1.0重量％、0.95重量％、或0.90重量％范围内的所述二聚体非离子型表面活性剂，其基于所述二聚体非离子型表面活性剂和所述二氧化碳的总重量。例如，所述油采收组合物可以包括二聚体非离子型表面活性剂，其中所述二聚体非离子型表面活性剂在所述二氧化碳中具有0.01重量％至1.0重量％、0.03重量％至0.95重量％、或0.05重量％至0.90重量％的浓度，其基于所述二聚体非离子型表面活性剂和所述二氧化碳的总重量。
根据本公开的许多实施方式，所述油采收组合物可以包括三聚体非离子型表面活性剂，使得所述三聚体非离子型表面活性剂在所述二氧化碳中具有0.00001重量％至1.0重量％的浓度，其基于所述三聚体非离子型表面活性剂和所述二氧化碳的总重量。从并且包括0.00001重量％至1.0重量％的所有单个的值和子范围包括于本文并且公开于本文；例如，所述油采收组合物在所述二氧化碳中可以包括下限为0.00001重量％、0.03重量％、0.05重量％至上限为1.0重量％、0.95重量％、或0.90重量％范围内的所述三聚体非离子型表面活性剂，其基于所述三聚体非离子型表面活性剂和所述二氧化碳的总重量。例如，所述油采收组合物可以包括三聚体非离子型表面活性剂，其中所述三聚体非离子型表面活性剂在所述二氧化碳中具有0.00001重量％至1.0重量％、0.03重量％至0.95重量％、或0.05重量％至0.90重量％的浓度，其基于所述三聚体非离子型表面活性剂和所述二氧化碳的总重量。
根据本公开的许多实施方式，所述油采收组合物可以包括水。如本文所使用的，水可以包括例如盐水、原生水、地表水、蒸馏水、碳酸水、海水或其组合。所述水可以在油采收工艺过程中注入，和/或所述水可在将所述二氧化碳、所述二聚体非离子型表面活性剂、和/或所述三聚体非离子表面活性剂注入含油储层之前存在于所述含油储层中。
根据本公开的许多实施方式，所述油采收组合物可以包括未反应的反应物，例如来自合成所述二聚体非离子型表面活性剂、和/或所述三聚体非离子表面活性剂中的未反应的反应物。所述未反应的反应物的实例包括，但不限于，1,2-二醇、二聚体二醇、和三聚体二醇。根据本公开的许多实施方式，所述油采收组合物可以包括未反应的反应物，使得所述未反应的反应物在所述二氧化碳中具有0.00001重量％至1.0重量％的浓度，其基于所述未反应的反应物和所述二氧化碳的总重量。从并且包括0.00001重量％至1.0重量％的所有单个的值和子范围包括于本文并且公开于本文；例如，所述油采收组合物在所述二氧化碳中可以包括下限为0.00001重量％、0.03重量％、0.05重量％至上限为1.0重量％、0.95重量％、或0.90重量％范围内的所述未反应的反应物，其基于所述未反应的反应物和所述二氧化碳的总重量。例如，所述油采收组合物可以包括未反应的反应物，其中所述未反应的反应物在所述二氧化碳中具有0.00001重量％至1.0重量％、0.03重量％至0.95重量％、或0.05重量％至0.90重量％的浓度，其基于所述未反应的反应物和所述二氧化碳的总重量。
对于一个或多个实施方式，所述油采收组合物可以包括一种或多种添加剂。这样的添加剂的实例包括，但不限于，缓蚀剂，助表面活性剂(例如除本文所论述的二聚体非离子型表面活性剂和/或三聚体非离子型表面活性剂之外的)，阻垢剂，抗氧化剂或其组合。所述油采收组合物对于不同的应用和/或不同的含油储层可以包括一种或多种不同的添加剂。所述一种或多种添加剂在所述油采收组合物中对于不同的应用和/或不同的含油储层可以具有不同的值。
根据本公开的许多实施方式，例如当所述水和非离子型表面活性剂被共同注入所述含油储层时，所述油采收组合物可以包括二聚体非离子型表面活性剂，使得所述二聚体非离子型表面活性剂在所述水中具有0.01重量％至5重量％的浓度，其基于所述二聚体非离子型表面活性剂和所述水的总重量。从并且包括0.01重量％至5重量％的所有单个的值和子范围包括于本文并且公开于本文；例如，所述油采收组合物在所述水中可以包括下限为0.01重量％、0.03重量％、0.05重量％至上限为5重量％、2重量％、或1重量％范围内的所述二聚体非离子型表面活性剂，其基于所述二聚体非离子型表面活性剂和所述水的总重量。例如，所述油采收组合物可以包括二聚体非离子型表面活性剂，其中所述二聚体非离子型表面活性剂在所述水中具有0.01重量％至5重量％、0.03重量％至2重量％、或0.05重量％至1重量％的浓度，其基于所述二聚体非离子型表面活性剂和所述水的总重量。
根据本公开的许多实施方式，所述油采收组合物可以包括三聚体非离子型表面活性剂，使得所述三聚体非离子型表面活性剂在所述水中具有0.00001重量％至5重量％的浓度，其基于所述三聚体非离子型表面活性剂和所述水的总重量。从并且包括0.00001重量％至5重量％的所有单个的值和子范围包括于本文并且公开于本文；例如，所述油采收组合物在所述水中可以包括下限为0.00001重量％、0.03重量％、0.05重量％至上限为5重量％、2重量％、或1重量％范围内的所述三聚体非离子型表面活性剂，其基于所述三聚体非离子型表面活性剂和所述水的总重量。例如，所述油采收组合物可以包括三聚体非离子型表面活性剂，其中所述三聚体非离子型表面活性剂在所述水中具有0.00001重量％至5重量％、0.03重量％至2重量％、或0.05重量％至1重量％的浓度，其基于所述三聚体非离子型表面活性剂和所述水的总重量。
根据本公开的许多实施方式，所述油采收组合物可以包括未反应的反应物，例如来自合成所述二聚体非离子型表面活性剂、和/或所述三聚体非离子表面活性剂中的未反应的反应物。所述未反应的反应物的实例包括，但不限于1,2-二醇、二聚体二醇、和三聚体二醇。根据本公开的许多实施方式，所述油采收组合物可以包括未反应的反应物，使得所述未反应的反应物在所述水中具有0.00001重量％至5重量％的浓度，其基于所述未反应的反应物和所述水的总重量。从并且包括0.00001重量％至5重量％的所有单个的值和子范围包括于本文并且公开于本文；例如，所述油采收组合物在所述水中可以包括下限为0.00001重量％、0.03重量％、0.05重量％至上限为5重量％、2重量％、或1重量％范围内的所述未反应的反应物，其基于所述未反应的反应物和所述水的总重量。例如，所述油采收组合物可以包括未反应的反应物，其中所述未反应的反应物在所述水中具有0.00001重量％至5重量％、0.03重量％至2重量％、或0.05重量％至1重量％的浓度，其基于所述未反应的反应物和所述水的总重量。
如本文公开的油采收组合物可以用于油采收的方法。根据本公开的许多实施方式，所述油采收的方法可以包括向含油储层提供二氧化碳的流；向所述二氧化碳的流中注入式I的二聚体非离子型表面活性剂以形成混合物；以及向所述含油储层中注入所述混合物。如所论述的，所述非离子型表面活性剂可溶于所述二氧化碳，因此所述二氧化碳和所述非离子型表面活性剂可以分散于水中，例如水在含油储层中形成乳液。根据本公开的许多实施方式，所述乳液可以形成于所述含油储层中。如所论述的，所述乳液可用于如油采收工艺的应用。根据本公开的许多实施方式，所述油采收的方法可以包括向所述二氧化碳的流中注入式II的三聚体非离子型表面活性剂；以及向所述含油储层中注入所述混合物，例如所述二氧化碳、所述二聚体非离子型表面活性剂、和所述三聚体非离子型表面活性剂。所述混合物对于不同的应用和/或不同的含油储层，可以在不同条件(例如注入速率、温度、压力)下注入所述含油储层。
实施例
实施例1
通过下述实施例1的方法形成表面活性剂前体组合物。将2-乙基己基甘油醚(15.143克，74.12毫摩尔(mmol))和碳酸钾(0.148克，1重量％)添加到具有冷凝管的50毫升(mL)的圆底烧瓶中。将氮气添加到烧瓶中以提供惰性环境。将烧瓶的内含物加热至200℃并保持在200℃，同时混合343小时以提供由实施例1形成的表面活性剂前体组合物(13.732克)。气相色谱被用来测定所述表面活性剂前体组合物的组成，如表1中报告的。
表1
比较例A
通过下述比较例A的方法形成了表面活性剂前体组合物。将2-乙基己基甘油醚(7.050克，34.51mmol)和氢氧化钠(0.138g，3.45mmol，10重量％)添加到100mL的烧瓶中。将氮气添加到烧瓶中以提供惰性环境。将烧瓶的内含物加热至60℃并保持在60℃，同时搅拌30分钟。施加真空以将水从烧瓶中去除。将2-乙基己基缩水甘油醚(3.214克，17.25mmol)在1小时内递增地添加到烧瓶的内含物中。然后将所述烧瓶的内含物加热至90℃并保持在90℃，同时搅拌6.5小时。然后将所述烧瓶的内含物溶解于己烷，用HCl(1N)中和，用盐水洗涤，并且有机相用硫酸镁干燥。蒸发掉挥发物以提供由比较例A形成的表面活性剂前体组合物。气相色谱被用来测定所述表面活性剂前体组合物的组成，如表2中报告的。
比较例B
通过下述比较例B的方法形成了表面活性剂前体组合物。将2-乙基己基甘油醚(6.525克，31.94mmol)和氢氧化钠(0.128g，3.19mmol，10重量％)添加到100mL的烧瓶中。将氮气添加到烧瓶中以提供惰性环境。将烧瓶的内含物加热至60℃并保持在60℃，同时搅拌30分钟。施加真空以将水从烧瓶中去除。将2-乙基己基缩水甘油醚(6.544克，35.13mmol)在2小时内递增地添加到烧瓶的内含物中。然后将所述烧瓶的内含物加热至90℃并保持在90℃，同时搅拌17小时。蒸发掉挥发物以提供由比较例B形成的表面活性剂前体组合物。气相色谱被用来测定所述表面活性剂前体组合物的组成，如表2中报告的。
表2
表1-2的数据显示，由实施例1形成的表面活性剂前体组合物具有比由比较例A形成的表面活性剂前体组合物和由比较例B形成的表面活性剂前体组合物更大摩尔％的二聚体二醇。另外，表1-2的数据显示，由实施例1形成的表面活性剂前体组合物具有比由比较例A形成的表面活性剂前体组合物和由比较例B形成的表面活性剂前体组合物更小摩尔％的三聚体二醇。
非离子型表面活性剂的合成
如下制备本文所论述的可用于油采收组合物中的非离子型表面活性剂。所述非离子型表面活性剂的合成在(并联压力反应器)中进行。
将由实施例1的方法形成的表面活性剂前体组合物(2mmol)添加到具有1mL无水二甲氧基乙烷的容器中。然后将氢化钾(0.15mmol)添加到所述容器的内含物中。在大约5分钟后，将环氧丙烷(16mmol)添加到所述容器的内含物中。
将所述容器装入井中，用氮气增压至50psi，并且加热至110℃并保持在110℃下18小时。此后，所述容器用氮气增压至50psi。将环氧乙烷(44mmol)在110℃下经由Isco注射泵添加到所述容器的内含物中，并且所述容器的内含物搅拌3小时同时保持在110℃下，以提供非离子型表面活性剂。基于反应物的摩尔百分比，该合成提供82摩尔％的本文所论述的式I的二聚体非离子型表面活性剂、4摩尔％的本文所论述的式II的三聚体非离子型表面活性剂、以及14摩尔％的包括2-乙基己基甘油醚、二聚体二醇和三聚体二醇的未反应的反应物。
比较非离子型表面活性剂
如下制备比较非离子型表面活性剂(C18-5PO-15EO)。用氮气吹扫反应器(9升)，然后将1-十八醇(1200克)和氢氧化钾丸粒(5.25克)添加到反应器中。反应器用氮气排气七次以去除大气氧。反应器在大约23℃下用氮气(大约120千帕)增压。将反应器的内含物加热至130℃同时搅拌。将环氧丙烷(1300克)在3小时内添加到反应器的内含物中，同时将反应器内含物保持在130℃下，此后将反应器内含物再消化3小时。然后将环氧乙烷(2165克)在90分钟内以4个均等步骤添加到反应器的内含物中，每个步骤后都有2小时的消化周期。此后，将反应器的内含物冷却至65℃并用硅酸镁中和浆化。然后过滤该浆料以提供所述比较非离子型表面活性剂(C18-5PO-15EO)。
非离子型表面活性剂的CO
2
溶解度
浊点测量被用来测定本文所论述的可用于油采收组合物中的非离子型表面活性剂的二氧化碳溶解度。上文合成的非离子型表面活性剂在超临界二氧化碳中的浊点测量用Temco悬滴界面张力IFT-820-P仪器(Temco,Inc.)进行，对所述仪器进行改进使得IFT池可以提供非离子型表面活性剂在超临界二氧化碳中的溶解度测量。改进的池包括压力容器(42mL)、两个加热带、绝缘套，以及两个高压、钢化硼硅酸盐玻璃窗以便于观察所述改进的池的内部。将漫射光源放置在一个窗上以照亮所述改进的池的内部，并且将Ramé-Hart视频显微镜用在另一个窗上以对所述改进的池的内部进行拍照。将蓄积器(1升，OFI Testing Equipment,Inc.)与系统串联放置，以通过将流体泵送至蓄积器或从蓄积器泵送至改进的池来改变所述改进的池的内部压力。蓄积器的一侧(被设计用来装载液态二氧化碳)经由绝缘管连接到改进的池；蓄积器的另一侧经由绝缘管连接到去离子水。浮动活塞将所述蓄积器的两侧分开。所述蓄积器被封装在Blue M烘箱(型号DC-256-B-ST350,Thermal ProductSolutions)内部，使得整个蓄积器可以加热至与改进的池相同的温度。Haskel MS-71空气驱动液体泵(Pneumatic and Hydraulic Co.)被用来调节蓄积器水侧的压力，从而调节改进的池内部的压力。Tescom 6000psi背压调节器(Emerson Process Management)被安装在水位上以调节蓄积器水侧的压力，并且充当减压阀安全装置以帮助防止系统过度增压。液态二氧化碳的进给管线与另一个Haskel MS-71空气驱动液体泵被添加以进给到改进的池。去除所述MS-71泵内部的弹簧，使得泵活塞更缓慢地运行，以避免泵腔室内二氧化碳溅出。改进的池、蓄积器和所有相关导管的总体积估计为大约1050毫升(mL)。改进的池和导管体积估计为约50mL，而蓄积器体积测量为1000mL。
将非离子型表面活性剂(液相，大约0.385g)添加到系统中(0.046g被添加到改进的池中，以及0.355g被添加到蓄积器的二氧化碳侧)。
在添加二氧化碳之前，蓄积器的水侧被泵满去离子水，以移动活塞来“清零”体积。当液态二氧化碳(20℃，500mL)被添加到蓄积器的二氧化碳侧(其中所述二氧化碳与所述非离子型表面活性剂混合)时，将去离子水(500mL)从蓄积器的水侧排干。在20℃下，所述液态二氧化碳的密度为大约0.774g/mL。在二氧化碳进给管线被关闭之前，所述MS-71二氧化碳进给泵将整个系统增压至大约2300psi，并且所述系统平衡若干分钟以允许表面活性剂扩散到所述二氧化碳内。所述系统中二氧化碳的总质量经计算为大约385.0克；29.3克在改进的池中，而355.7克在蓄积器中。基于所述系统中二氧化碳的总质量，所述非离子型表面活性剂以大约1000百万分率(ppm)被添加到所述系统中。
所述改进的池和Blue M烘箱温度对于相应的测试被设定为40℃、60℃和80℃，并且Haskel MS-71水泵被用来增大系统压力直至所述改进的池的内部被完全清空(大约2500psi)，如耦联到Ramé-Hart视频显微镜的计算机屏幕上所观察到的那样。使所述系统在该状态下平衡大约2小时，以便在温度设定点下达到平衡。在平衡之后，Tescom 6000psi背压调节器被用在水位上以将系统压力缓慢降至所述非离子型表面活性剂开始沉淀。观察到最先沉淀迹象时的压力为所述非离子型表面活性剂在该给定温度下的浊点。测定的浊点报告于表3。
比较非离子型表面活性剂的CO
2
溶解度
比较非离子型表面活性剂的浊点测量有下述改变：用比较非离子型表面活性剂代替由实施例1的表面活性剂前体组合物形成的非离子型表面活性剂。测定的浊点报告于表3。
表3
溶解度通过目测测定。在表3中，部分可溶指的是大约一半体积的受测表面活性剂保持不溶于CO2，大部分可溶指的是大约三分之一体积的受测表面活性剂保持不溶于CO2，全部可溶指的是几乎没有受测表面活性剂保持不溶于CO2，并且大部分不可溶指的是大约超过一半体积的受测表面活性剂保持不溶于CO2。
表3的数据显示，(由实施例1的表面活性剂前体组合物形成的)非离子型表面活性剂可溶于CO2，并且在CO2中在每个受测温度下都具有比比较非离子型表面活性剂(C18-5PO-15EO)更大的溶解度。表3的数据表明，(由实施例1的表面活性剂前体组合物形成的)非离子型表面活性剂可用于其中期望CO2溶解度的应用中，例如油采收组合物和/或油采收方法，以及其它应用。
地层响应测试
用于油采收方法的地层响应测试使用6100型地层响应测试仪(FRT)(Chandler Engineering)进行。
FRT具有两个岩心夹持器(core holder)，其可以分开使用、或者并联或串联在一起使用。对于地层响应测试，将使用含有单一岩心(1.5”英寸直径和12”长，Buff Berea砂岩，200-300毫达西的透气度，可得自Kocurek Industries)的单一岩心夹持器。所述岩心被包裹在SaranTM包裹、然后是铝箔中，然后放置在相应的橡胶封套内部，所述封套然后被插入Hassler型岩心夹持器内。所述岩心的围压(confining pressure)保持在高于内压大约500psi。当注入流体之前，将所述岩心加热至期望的温度。在注入之前，将流体预加热至岩心温度，以最小化所述岩心中的加热和冷却作用。压差传感器被用来测定跨岩心最高50psi的压降。超过50psi的跨岩心的压降被测定为池入口和池出口的压力传感器之间的差值。
所述岩心通过注入～2孔体积的1重量％非离子型表面活性剂(由实施例1的表面活性剂前体组合物形成的)的盐水溶液而用表面活性剂饱和。然后将包括1重量％(由实施例1的表面活性剂前体组合物形成的)非离子型表面活性剂的盐水(流率：0.1毫升/分钟)和CO2(流率：0.9毫升/分钟)共同注入到所述岩心中以形成实施例2的包括二氧化碳、本文所论述的式I的二聚体非离子型表面活性剂、和本文所论述的式II的三聚体非离子型表面活性剂的油采收组合物。将所述盐水和所述CO2在1500psi和23℃下共同注入所述岩心。监测跨岩心的压降10.5小时。
图1示出与根据本公开的一个或多个实施方式的油采收组合物相关的压降对时间的图。图1的数据显示出跨所述岩心的压降随时间增大。该增大的压降表明所述岩心中形成乳液。
Claims (15)
1.形成表面活性剂前体组合物的方法，所述方法包括：
掺合1,2-二醇和碱以形成混合物；和
将所述混合物加热至20℃至350℃范围内的温度保持2小时至1000小时的时间间隔，以形成所述表面活性剂前体组合物。
2.权利要求1的方法，其中所述1,2-二醇和所述碱以10000:1至1:10的摩尔比进行掺合。
3.权利要求1至2任一项的方法，其中所述1,2-二醇是2-乙基己基甘油醚并且所述碱是碳酸钾。
4.油采收组合物，其包括：
式I的二聚体非离子型表面活性剂或其区域异构体：
其中每个R1独立地是含有1至20个碳的烃基，每个R2和R3独立地是H原子或含有1至10个碳的烃基，每个A独立地是氧原子或CH2基团；并且x和y独立地是0至100，条件为x+y是1至200；以及
二氧化碳。
5.权利要求4的组合物，其中所述二聚体非离子型表面活性剂在所述二氧化碳中具有0.01重量％至1.0重量％的浓度，其基于所述二聚体非离子型表面活性剂和所述二氧化碳的总重量。
6.权利要求4至5任一项的组合物，其中所述油采收组合物包括式II的三聚体非离子型表面活性剂或其区域异构体：
其中每个R1独立地是含有1至20个碳的烃基，每个R2和R3独立地是H原子或含有1至10个碳的烃基，每个A独立地是氧原子或CH2基团；并且x和y独立地是0至100，条件为x+y是1至200。
7.权利要求6的组合物，其中所述三聚体非离子型表面活性剂在所述二氧化碳中具有0.01重量％至1.0重量％的浓度，其基于所述二聚体非离子型表面活性剂和所述二氧化碳的总重量。
8.权利要求4至7任一项的组合物，其中所述二氧化碳的至少一部分是超临界二氧化碳。
9.权利要求4至8任一项的组合物，其还包括水。
10.权利要求9的组合物，其中所述二氧化碳和所述二聚体非离子型表面活性剂分散于所述水中以形成乳液。
11.油采收的方法，所述方法包括：
向含油储层提供二氧化碳的流；
向所述二氧化碳的流中注入式I的二聚体非离子型表面活性剂或其区域异构体以形成混合物：
其中每个R1独立地是含有1至20个碳的烃基，每个R2和R3独立地是H原子或含有1至10个碳的烃基，每个A独立地是氧原子或CH2基团；并且x和y独立地是0至100，条件为x+y是1至200；以及
向所述含油储层中注入所述混合物。
12.权利要求11的方法，其中所述二聚体非离子型表面活性剂在所述二氧化碳中具有0.01重量％至1.0重量％的浓度，其基于所述二聚体非离子型表面活性剂和所述二氧化碳的总重量。
13.权利要求11至12任一项的方法，其中所述二氧化碳的至少一部分是超临界二氧化碳。
14.权利要求11至13任一项的方法，其包括将所述二氧化碳和所述二聚体非离子型表面活性剂分散于水中以形成乳液。
15.权利要求14的方法，其中所述乳液在所述含油储层中形成。
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