CN1043325A - 片状成型料的耐纶-接枝聚烯烃剥离膜 - Google Patents
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Abstract
公开了一种片状成型料的剥离膜,这种膜用含有5-25Wt%接枝的C2-C20α-烯烃共聚物和95-75Wt%脂族聚酰胺的共混物制备,适当选择所述聚酰胺和接枝共聚物的熔体粘度,使所述共混物为均匀共混物。
Description
本发明涉及一种片状成型料的剥离膜,具体说涉及用耐纶和接枝聚烯烃的共混料制备的膜。
片状成型料(常常称作SMC)用于制造各种成形物品,例如小汽车的车身部件(如车身板、保险杠和挡泥板)、船体部件、电力和电子部件壳体(如家用计算机壳和开关盒等)。片状成型料一般包含可交联的含玻璃纤维等纤维增强材料的聚酯树脂。所述片状成型料通常如下制造:把所述纤维积附在一层未交联的支撑于活动支撑片(例如聚乙烯膜或耐纶膜)上的聚酯树脂上。将另一片膜放在所述树脂一纤维复合材料上部,制成一种在两膜间有纤维夹芯的复合材料。然后使这种夹芯材料通过一串辊,这些辊的作用在于捏和所述的纤维和树脂,并使所述的纤维和树脂充分混合。接着,将所述夹芯材料卷在卷筒上,或切成适当尺寸的片贮存在环境温度下准备作进一步处理。在此贮存期间,聚酯树脂部分交联,导致所述的片状成型料粘度增加,直到此成型料达到可模塑的稠度为止。所说夹芯材料的使用者,即成型工人将成卷的夹芯材料切成适当长度,从所说的片状成型料上剥离所说的膜,然后将所说的片状成形料放入适当的模形之中加压和加热,以达到完全“固化”,即充分交联所说的聚酯树脂热固性材料。最好使所说的膜(通常叫作剥离膜)与所说的片状成型料彻底剥离。
对于片状成型料的制造厂家和用户来说,两种性质特别重要。第一个性质是剥离膜的苯乙烯渗透性;剥离膜的苯乙烯渗透性最好足够低,以免夹芯材料中的对于聚酯起交联剂作用的苯乙烯单体损失过多。第二个性质是剥离膜应当能易于与片状成型料剥离。
前面已经指出,人们沿用聚乙烯作为片状成型料的剥离膜。虽然聚乙烯的剥离特性很好,适于自动剥离操作,但是它的苯乙烯的渗透性不好,而且通常还将片状成型料卷上铝箔或耐纶膜来防止苯乙烯单体损失。
在1984年4月24日授予Bollen、Degrassi和Sacks的第4,444,829号美国专利中,介绍了一种低结晶性聚酰胺膜,它包含(重量%)90-70的聚酰胺(结晶度小于35%)和10-30聚烯烃成分组成的共混料。所说的聚烯烃成分是线型高分子量的α-烯烃的聚合物、α-烯烃和醋酸乙烯酯单体或丙烯酸烷基酯的共聚物,其结晶度小于50%。膜厚度为12.7~127μm左右,纵向格瑞夫斯撕裂强度至少约400克,而且苯乙烯渗透性约小于200×10-9克·厘米/厘米2·小时。
某些市售的聚酰胺剥离膜,虽然具有足够好的苯乙烯渗透特性,但是其剥离性能却往往不好,只适于手工剥离操作而不适于自动剥离操作。在手工剥离操作中,必须小心确保剥离膜与片状成型料完全剥离而且还得保证剥离膜不撕裂。本发明提供出一些代替目前使用的市售聚酰胺基剥离膜的剥离膜,而且在某些情况下提供出一些更适于自动剥离操作的剥离膜。
本发明提供用一种由共混料制造的膜,这种共混料包含(重量%)5-25接枝的C2-C20α-烯烃共聚物和(重量%)95-75脂族聚酰胺,适当选择所说的聚酰胺和接枝共聚物的熔体粘度,使所说的共混料为均匀的共混料。
在一种具体方案中,所说的脂族聚酰胺用各有6-24个碳原子的脂族二羧酸和脂族二胺制备。
在另一种具体方案中,所说的脂族聚酰胺用具有6-24个碳原子的脂族氨基酸或内酰胺制备。
在又一种具体方案中,所说的脂族聚酰胺用这样一种混合物制备,ⅰ)由各有6-24个碳原子的脂族二羧酸和脂族二胺制备的聚酰胺和ⅱ)由6-24个碳原子的脂族氨基酸或内酰胺制备的聚酰胺的混合物。
特别优选的聚酰胺是耐纶66、耐纶6及其混合物。对耐纶6而言,可以使用的特性粘度为0.85-1.4分升/克,优选0.95-1.2分升/克的特性粘度。用本领域中公知的方法,在甲酸(85Wt%甲酸-15Wt%水溶液)中25℃下测量特性粘度。特别优选的聚酰胺是相对粘度(RV)为40-80,尤其是45-60的耐纶66。相对粘度是25℃下耐纶在90Wt%甲酸(90Wt%甲酸-10Wt%水)中的8.4Wt%溶液与90Wt%甲酸单独在25℃下的粘度之比。所说的聚酰胺可以是聚酰胺类的共混物,例如相对粘度为45的耐纶66和相对粘度为65的耐纶66之共混物。所说的聚酰胺也可以是不同聚酰胺(例如耐纶6和耐纶66)的共混物。
在另一种具体方案中,接枝的α-烯烃共聚物选自由下列物质组成的物质组:乙烯的接枝均聚物、丙烯的接枝均聚物、丁烯-1的接枝均聚物、乙烯和C3-C10α-烯烃的接枝共聚物、接枝的乙烯-丙烯弹性体、接枝聚苯乙烯、乙烯和丙烯酸的接枝共聚物、乙烯和甲基丙烯酸的接枝共聚物、乙烯和醋酸乙烯酯的接枝共聚物以及由乙烯和丙烯酸或甲基丙烯酸的共聚物衍生的接枝离子交联聚合的聚合物。
在另一种具体方案中,所说的接枝α-烯烃共聚物是乙烯和/或丙烯与丁烯-1、己烯-1、4-甲基戊烯-1和辛烯-1中的至少一种物质形成的接枝共聚物。
在一种优选方案中,所说的接枝的α-烯烃聚合物是接枝聚丙烯。
在一种具体优选的方案中,所说的接枝的α-烯烃是在剥离膜中存在10~20Wt%的接枝聚丙烯,特别是熔体指数为15-30分克/分的接枝聚丙烯。
在一种具体方案中,接枝的α-烯烃聚合物用接枝单体接枝,所说的接枝单体选自由乙烯类不饱和的C3-C10羧酸、乙烯类不饱和的C3-C10羧酸酐、这种羧酸或羧酸酐的衍生物、含其它官能团的乙烯类不饱和的烃及其混合物组成的物质组。
在另一种具体方案中,所说的接枝单体选自由丙烯酸、甲基丙烯酸、马来酸、富马酸、衣康酸、巴豆酸、5-降冰片稀-2,3-二羧酸、甲基-5-降冰片烯-2,3-二羧酸、马来酐、二甲基马来酐、马来酸一钠、马来酸二钠、丙烯酰胺、衣康酸酐、柠康酸酐、马来酰亚胺、N-苯基马来酰亚胺、富马酸二乙酯、乙烯基吡啶、乙烯基硅烷、4-乙烯基吡啶、乙烯基三乙氧基硅烷和烯丙醇组成的物质组。
在又一种具体方案中,所说的接枝单体至少由两种接枝单体组成,其中一种接枝单体选自由苯乙烯、2-甲基苯乙烯、4-甲基苯乙烯、α-甲基苯乙烯、β-甲基苯乙烯、4-乙烯基茴香醚、芪和茚及其混合物组成的物质组,另一种接枝单体选自由马来酸酐、衣康酸酐、柠康酸酐、马来酰亚胺和N-苯基马来酰亚胺及其混合物组成的物质组。
在另一种具体方案中,所说的接枝单体在接枝聚合物中的存在量为0.05~2Wt%。
在优选方案中,所说的接枝单体在接枝聚合物中的存在量为0.05~0.5Wt%。
在另一些具体方案中,所说的接枝的α-烯烃共聚物的熔体指数为(用ASTM D-1238(条件E)的方法测得)10~50分克/分,尤其是15~30分克/分。
已研究出许多在烃类聚合物上接枝单体的方法。例如,已知在熔融的聚合物上接枝单体的方法(于1986年9月16日授予C.S.Wong和R.A.Zelonka的第4,612,155号美国专利中)。在1972年8月8日授予N.G.Gaylord的加拿大第907,248号中,公开了一种方法,即首先制备苯乙烯和马来酐的混合物,然后在约高于120 1/2 C温度下与具有活泼氢原子的聚合物反应。N.G.Gaylord等在聚合物通讯(Polymer Letters,Vol.10,95-100页,1972)中也公布了一种类似的方法。1976年7月20日授予R.A.Steinkamp等人的第993,592号加拿大专利中披露了一种改进聚合物(其中在挤塑机中把单体接枝在聚合物上)流变性或化学和流变性的方法。
本发明的膜可以用热稳定的耐纶相容染料(如FILAMID(商标)黄色及染料)染色,或者用热稳定的耐纶或接枝聚合物相容颜料(如二氧化钛)着色。
本发明可以通过参照下列实施例得到详细说明。
实施例Ⅰ
用几种本发明范围内组合物制备了相应的膜。将粒状聚酰胺树脂与丸状的接枝聚烯烃加以混合,然后用一台Werner和Pfleiderer公司的带成膜模的53mm双螺杆挤塑机和一台骤冷辊定型机把混合物熔体挤塑并流延成厚度为25μm的膜。当组合物含有颜料时,以含颜料的聚酰胺树脂形式或以含颜料的聚烯烃形式加入所说的颜料。使用一台用于抓紧2.5cm宽膜带端部并且从片状成型料料块上剥离膜的设备,在1.5cm/秒恒定速率下检验按上片成形膜的剥离特性。此设备也用于测定剥离膜时所需的力。下表中,标有“力”的栏内标出的是从片状成型料上剥离所说的剥离膜时所需的力,其数值用相当剥离市售膜(CA PRAN ER20(商标)膜,据认为这种膜是利用耐纶6和乙烯-醋酸乙烯酯共聚物的含二氧化钛的共混物制造的)所需力的百分数表示。力的测量准确度为±10%。
表1
组合物 SMC糊 力 接枝的聚
7天 14天 合物%
1817-173-55 仪表 80 95 3*
1817-186-62 仪表 25 30 12
1817-173-52 仪表 96 100 3.75*
1817-186-64 仪表 30 55 15
1817-186-62 汽车 50 12
1826-11-244 仪表 30 15 15
1826-11-244 汽车 30 35 15
1826-03-172 仪表 30 25 15
1826-03-174 仪表 35 35 15
1826-03-172 汽车 45 15
1826-03-175 仪表 30 35 15
表Ⅰ(续)
组合物 SMC糊 力 接枝的聚
14天 合物%
973-07-111 仪表 50 17
973-07-124 仪表 35 17
973-07-134 仪表 45 17
*超出本发明范围,列入仅供参考。
表2中列出的是一些特定的组合物。
表2
组合物
1817-173-55 3% MAH-g-PE,9% PP,3% E/P
1817-173-52 3.75% MAH-g-EP,11.25% PP
1817-186-62 12% MAH-g-PPl,1% PE,1% Tio2
1817-186-64 15% MAH-g-PPl,1% PE,1% Tio22%
1826-11-244 15% MAH-g-PP
1826-03-172 15% MAH-g-PP,1% PE,1% Tio2
1826-03-174 15% MAH-g-PP,1% PE,1% Tio2
1826-03-175 15% MAH-g-PP,1% PE,1% Tio2
973-07-111 17% MAH-g-PP,2.5% PE,0.84%Tio2
973-07-124 17% MAH-g-PP,2.5% PE,0.84%Tio2
973-07-134 17% MAH-g-PP,2.5% PE,0.84%Tio2
组合物的其余成分是RV(相对粘度)为52的耐纶66,其中:
PE是用作Tio2载体的低密度聚乙烯,
PP是SHELL GE 6100(商标)聚丙烯均聚物,
E/P是PROFAX 7701(商标)乙烯-丙烯共聚物,
MAH-g-EP是PROFAX 7701用0.08%马来酐接枝的乙烯-丙烯共聚物,
MAH-g-PE是SCLAIR 19C(商标)用1.0Wt%马来酐接枝的聚乙烯(E/P:g-PE为80∶20的混合物,熔体指数为1.3),
MAH-g-PP是SHELL GE 6100用0.14Wt%马来酐接枝的聚丙烯,此接枝聚合物的熔体流动指数为30,
MAH-g-PPl是SHELL GE 6100用0.14Wt%马来酐接枝的聚丙烯,此接枝聚合物的熔体流动指数为42,
Tio2是二氧化钛。
为了比较起见,利用和上述其它膜相似的方法,用耐纶66和17Wt%熔体流动指数为16-24并含0.1Wt% FILAMID黄色染料的未接枝的聚丙烯制备膜。这种膜的物理整体性差,不适于作为剥离膜。
Claims (19)
1、一种由共混物制造的膜,所述共混物包含(重量%)5-25接枝的C2-C20α-烯烃聚合物和95-75脂族聚酰胺,适当选择所述聚酰胺和接枝聚烯烃的熔体粘度,使所述共混物为均匀共混物。
2、一种权利要求1所述的膜,其中所说的脂族聚酰胺用各有6-24个碳原子的脂族二羧酸和脂族二胺制备。
3、一种权利要求1所述的膜,其中所说的脂族聚酰胺用有6-24个碳原子的脂族氨基酸或内酰胺制备。
4、一种权利要求1所述的膜,其中所说的脂族聚酰胺由一种混合物制备,所说的混合物是由ⅰ)和ⅱ)组成的:ⅰ)由各有6-24个碳原子的脂族二羧酸和脂族二胺制备的聚酰胺,ⅱ)由有6-24个碳原子的脂族氨基酸或内酰胺制备的聚酰胺。
5、一种权利要求1所述的膜,其中所说的脂族聚酰胺选自由耐纶66、耐纶6及其混合物组成的物质组。
6、一种权利要求5所述的膜,其中所说的耐纶是相对粘度为40-80的耐纶66。
7、一种权利要求5所述的膜,其中所说的耐纶是相对粘度为45-60的耐纶66。
8、一种权利要求5所述的膜,其中所说的耐纶是特性粘度为0.85-1.4分升/克的耐纶6。
9、一种权利要求5所述的膜,其中所说的耐纶是特性粘度为0.95-1.2分升/克的耐纶6。
10、一种权利要求1所述的膜,其中所说的接枝的α-烯烃聚合物是用接枝单体接枝的,所说的接枝单体选自由丙烯酸、甲基丙烯酸、马来酸、富马酸、衣康酸、巴豆酸、5-降冰片烯-2,3-二甲酸、甲基-5-降冰片烯-2,3-二甲酸、马来酐、二甲基马来酐、马来酸一钠、马来酸二钠、丙烯酰胺、衣康酐、柠康酐、马来酰亚胺、N-苯基马来酰亚胺、富马酸二乙酯、乙烯基吡啶、乙烯基硅烷、4-乙烯基吡啶、乙烯基三乙氧基硅烷和烯丙醇组成的物质组。
11、一种权利要求10所述的膜,其中所说的接枝α-烯烃聚合物选自由乙烯的接枝均聚物、丙烯的接枝均聚物、接枝的乙烯-C3-C10α-烯烃共聚物和接枝的乙烯-醋酸乙烯酯共聚物组成的物质组。
12、一种权利要求10所述的膜,其中所说的接枝单体是马来酸、马来酐或富马酸。
13、一种权利要求11所述的膜,其中所说的接枝单体是马来酸、马来酐或富马酸。
14、一种权利要求10所述的膜,其中所说的接枝单体至少由两种接枝单体组成,其中一种接枝单体选自由苯乙烯、2-甲基苯乙烯、4-甲基苯乙烯、α-甲基苯乙烯、β-甲基苯乙烯、4-乙烯基茴香醚、芪和茚及其混合物组成的物质组;另一种接枝单体选自马来酐、衣康酐、柠康酐、马来酰亚胺和N-苯基马来酰亚胺及其混合物组成的物质组。
15、一种权利要求11所述的膜,其中所说的接枝单体至少由两种接枝单体组成,其中一种接枝单体选自由苯乙烯、2-甲基苯乙烯、4-甲基苯乙烯、α-甲基苯乙烯、β-甲基苯乙烯、4-乙烯基茴香醚、芪和茚及其混合物组成的物质组,另一种接枝单体选自由马来酐、衣康酐、柠康酐、马来酰亚胺和N-苯基马来酰亚胺及其混合物组成的物质组。
16、一种权利要求12-15中任何一项所述的膜,其中所说接枝单体在所说接枝聚合物中的存在量为0.05-2Wt%。
17、一种权利要求12-15中任何一项所述的膜,其中所说接枝单体在所说接枝聚合物中的存在量为0.05-0.5Wt%。
18、一种权利要求1所述的膜,其中所说的接枝的α-烯烃聚合物是乙烯和/或丙烯与丁烯-1、己烯-1、4-甲基戊烯-1和辛烯-1中至少一种物质的接枝共聚物。
19、一种权利要求11所述的膜,其中所说的接枝α-烯烃共聚物是接枝聚丙烯,它在所说剥离膜中存在量为10-20Wt%。
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Legal Events
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PB01 | Publication | ||
C10 | Entry into substantive examination | ||
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RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |