CN103824946A - 一种聚合物太阳能电池及其制备方法 - Google Patents

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黄辉
陈吉星
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Abstract

本发明实施例公开了一种聚合物太阳能电池，包括阳极基底、空穴层、活性层、电子缓冲层和阴极，所述空穴层的材质为金属氧化物与纳米晶体结构的金属化合物形成的混合材料，所述金属氧化物的功函数为-7.2eV~-6.7eV，所述金属化合物的折射率为1.8~2.4。另，本发明实施例还公开了一种聚合物太阳能电池的制备方法。本发明提供的聚合物太阳能电池，通过在阳极基底与活性层之间制备具有掺杂结构的空穴层，提高了空穴传输的能力，通过空穴层材料的散射作用，使活性层的吸光效率得到明显提高，最终达到了提高电池光电转换效率的目的。

Description

一种聚合物太阳能电池及其制备方法
技术领域
本发明涉及太阳能电池领域，尤其涉及一种聚合物太阳能电池及其制备方法。
背景技术
1982年，Weinberger等研究了聚乙炔的光伏性质，制造出了第一个具有真正意义上的太阳能电池，但是当时的光电转换效率极低（10-3%）。紧接着，Glenis等制作了各种聚噻吩的太阳能电池，当时都面临的问题是极低的开路电压和光电转换效率。直到1986年，C.W.Tang等首次将p型半导体和n型半导体引入到双层结构的器件中，才使得光电流得到了极大程度的提高，从此以该工作为里程碑，有机聚合物太阳能电池蓬勃发展起来。
聚合物太阳能电池的工作原理主要分为四部分：（1）光激发和激子的形成；（2）激子的扩散；（3）激子的分裂；（4）电荷的传输和收集。首先，共轭聚合物在入射光照射下吸收光子，电子从聚合物最高占有轨道（HOMO）跃迁到最低空轨道（LUMO），形成激子，激子在内建电场的作用下扩散到给体/受体界面处分离成自由移动的电子和空穴，然后电子在受体相中传递并被阴极收集，空穴则通过给体相并被阳极收集，从而产生光电流。这就形成了一个有效的光电转换过程。
其中，太阳能电池对太阳光的利用是影响能量转换效率的一个重要的因素，目前常用的方法是通过改变活性层材料的结构来增强其对太阳光的吸收率，但效果不是很显著。
发明内容
鉴于此，本发明实施例旨在提供一种聚合物太阳能电池及其制备方法，通过在阳极基底与活性层之间制备具有掺杂结构的空穴层，提高了空穴传输的能力，通过空穴层材料的散射作用，使光平均到达活性层，从而使活性层的吸光效率得到明显提高，最终达到提高电池光电转换效率的目的。
本发明实施例提供了一种聚合物太阳能电池，包括阳极基底、空穴层、活性层、电子缓冲层和阴极，所述空穴层的材质为金属氧化物与纳米晶体结构的金属化合物形成的混合材料，所述金属氧化物的功函数为-7.2eV~-6.7eV，所述金属化合物的折射率为1.8~2.4。
所述空穴层的材质为金属氧化物与纳米晶体结构的金属化合物形成的混合材料。所述金属氧化物的功函数为-7.2eV~-6.7eV，具有空穴注入和空穴传输能力。
优选地，所述金属氧化物为三氧化钨（WO3）、七氧化二铼（Re2O7）、五氧化二钒（V2O5）或三氧化钼（MoO3）。
所述金属化合物为纳米晶体结构，且晶体类型稳定单一，其折射率为1.8~2.4。该金属化合物能形成较大纳米颗粒，且比表面积较大，折射率较高，对光有明显的散射作用。
优选地，所述金属化合物为氧化铬（Cr2O3）、氧化锆（ZrO2）、硫化锌（ZnS）或硒化锌（ZnSe）。
所述空穴层的材质中，所述金属氧化物为主体材料，所述金属化合物为客体材料。优选地，在所述空穴层的材质中，所述金属化合物占所述金属氧化物质量的10~40%。
优选地，所述空穴层的厚度为15~60nm。
本发明在阳极基底与活性层之间制备具有掺杂结构的空穴层，该空穴层由功函数为-7.2eV~-6.7eV的金属氧化物掺杂折射率为1.8~2.4的金属化合物组成，所述金属氧化物具有空穴注入与传输性能，可提高空穴传输，所述金属化合物为纳米晶体结构，且晶体类型稳定单一，能形成较大的纳米颗粒，且比表面积较大，折射率较高，对光有明显的散射作用，可使入射光进行散射，平均到达活性层，从而使活性层的吸光效率得到明显提高，另外，折射率较高可使部分被活性层反射的光进行全反射回到活性层中，增强光吸收能力，两者性能的结合最终使得电池的光电转换效率得到大大的提高。
优选地，所述阳极基底为铟锡氧化物玻璃（ITO）、掺氟氧化锡玻璃（FTO）、掺铝的氧化锌玻璃（AZO）或掺铟的氧化锌玻璃（IZO）。
优选地，所述活性层为聚3-己基噻吩（P3HT）、聚[2-甲氧基-5-（2-乙基己氧基）]对苯乙炔（MDMO-PPV）或聚(2-甲氧基-5-(2-乙基己氧基)-1,4-亚苯基乙撑)（MEH-PPV）与[6,6]-苯基-C60-丁酸甲酯（PCBM）形成的混合材料。所述活性层可分别用P3HT：PCBM、MDMO-PPV:PCBM、MEH-PPV:PCBM表示。更优选地，所述活性层为P3HT与PCBM形成的混合材料。
优选地，所述MDMO-PPV或MEH-PPV与PCBM的质量比为1:1~1:4。
优选地，所述P3HT与PCBM的质量比为1:0.8~1:1。更优选地，所述P3HT与PCBM的质量比为1:0.8。
优选地，所述活性层的厚度为80~300nm。更优选地，所述活性层的厚度为200nm。
优选地，所述电子缓冲层的材料为氟化锂（LiF）、碳酸锂（Li2CO3）或碳酸铯（Cs2CO3）。更优选地，所述电子缓冲层的材料为氟化锂（LiF）。
优选地，所述电子缓冲层的厚度为0.5~10nm。更优选地，所述电子缓冲层的厚度为1nm。
优选地，所述阴极为铝（Al）、银（Ag）、金（Au）或铂（Pt）。更优选地，所述阴极为铝（Al）。
优选地，所述阴极的厚度为80~200nm。更优选地，所述阴极的厚度为150nm。
相应地，本发明实施例还提供了一种聚合物太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：
提供清洁的阳极基底；
在所述阳极基底上蒸镀制备空穴层，所述空穴层的材质为金属氧化物与纳米晶体结构的金属化合物形成的混合材料，所述金属氧化物的功函数为-7.2eV～-6.7eV，所述金属化合物的折射率为1.8~2.4；所述蒸镀为真空蒸镀，所述真空蒸镀的蒸镀温度为100~500℃，真空度为1×10-3~1×10-5Pa；
在所述空穴层上旋涂制备活性层，再在所述活性层上依次蒸镀制备电子缓冲层和阴极，得到聚合物太阳能电池。
所述空穴层的材质为金属氧化物与纳米晶体结构的金属化合物形成的混合材料。所述金属氧化物的功函数为-7.2eV~-6.7eV，具有空穴注入和空穴传输能力。
优选地，所述金属氧化物为三氧化钨（WO3）、七氧化二铼（Re2O7）、五氧化二钒（V2O5）或三氧化钼（MoO3）。
所述金属化合物为纳米晶体结构，且晶体类型稳定单一，其折射率为1.8~2.4。该金属化合物能形成较大纳米颗粒，且比表面积较大，折射率较高，对光有明显的散射作用。
优选地，所述金属化合物为氧化铬（Cr2O3）、氧化锆（ZrO2）、硫化锌（ZnS）或硒化锌（ZnSe）。
所述空穴层的材质中，所述金属氧化物为主体材料，所述金属化合物为客体材料。优选地，在所述空穴层的材质中，所述金属化合物占所述金属氧化物质量的10~40%。
优选地，所述空穴层的厚度为15~60nm。
所述空穴层采用蒸镀的方法制备在阳极基底上。所述蒸镀为真空蒸镀，所述真空蒸镀的蒸镀温度为100~500℃，真空度为1×10-3~1×10-5Pa。
优选地，所述阳极基底为铟锡氧化物玻璃（ITO）、掺氟氧化锡玻璃（FTO）、掺铝的氧化锌玻璃（AZO）或掺铟的氧化锌玻璃（IZO）。
阳极基底的清洁操作为：将阳极基底进行光刻处理，剪裁成所需要的大小，依次用洗洁精，去离子水，丙酮，乙醇，异丙醇各超声15min。去除玻璃表面的有机污染物，清洗干净后进行氧等离子处理或UV-臭氧处理。其中氧等离子处理时间为5~15min，功率为10~50W；UV-臭氧处理时间为5~20min。经上述处理之后可以平滑阳极基底表面，使阳极基底平整度加强，提高功函数（约提高0.1~0.3eV）。
优选地，所述活性层为P3HT、MDMO-PPV或MEH-PPV与[6,6]-苯基-C60-丁酸甲酯（PCBM）形成的混合材料。所述活性层分别用P3HT：PCBM、MDMO-PPV:PCBM、MEH-PPV:PCBM表示。更优选地，所述活性层为P3HT与PCBM形成的混合材料。
所述旋涂制备活性层的具体操作为：在充满惰性气体的手套箱中，将溶质总浓度为8~30mg/mL的P3HT：PCBM、MDMO-PPV:PCBM或MEH-PPV:PCBM溶液旋涂在空穴层上，并在50~200℃下退火5~100min或在室温下放置24~48小时。
优选地，所述旋涂的速度为4000~6000rpm，时间为5~30s。
优选地，所述P3HT：PCBM、MDMO-PPV:PCBM或MEH-PPV:PCBM溶液的溶质总浓度为18mg/mL。
优选地，所述MDMO-PPV或MEH-PPV与PCBM的质量比为1:1~1:4。
优选地，所述P3HT与PCBM的质量比为1:0.8~1:1。更优选地，所述P3HT与PCBM的质量比为1:0.8。
优选地，所述P3HT：PCBM、MDMO-PPV:PCBM或MEH-PPV:PCBM溶液的溶剂为甲苯、二甲苯、氯苯或氯仿。
优选地，所述活性层的厚度为80~300nm。更优选地，所述活性层的厚度为200nm。
优选地，所述电子缓冲层的材料为氟化锂（LiF）、碳酸锂（Li2CO3）或碳酸铯（Cs2CO3）。更优选地，所述电子缓冲层的材料为氟化锂（LiF）。
优选地，所述电子缓冲层的蒸镀为真空蒸镀，蒸镀温度为100~500℃，真空度为1×10-31×10-5Pa。
优选地，所述电子缓冲层的厚度为0.5~10nm。更优选地，所述电子缓冲层的厚度为1nm。
优选地，所述阴极为铝（Al）、银（Ag）、金（Au）或铂（Pt）。更优选地，所述阴极为铝（Al）。
优选地，阴极的厚度为80~200nm。更优选地，阴极的厚度为150nm。
优选地，阴极的蒸镀为真空蒸镀，蒸镀温度为500~1000℃，真空度为1×10-3~1×10-5Pa。
实施本发明实施例，具有如下有益效果：
（1）本发明提供的聚合物太阳能电池，在阳极基底与活性层之间制备具有掺杂结构的空穴层，该空穴层由功函数为-7.2eV~-6.7eV的金属氧化物掺杂折射率为1.8~2.4的金属化合物组成，所述金属氧化物具有空穴注入与传输性能，可提高电池的空穴传输能力；
（2）所述金属化合物为纳米晶体结构，比表面积较大，折射率较高，对光有明显的散射作用，可使入射光进行散射，平均到达活性层，从而使活性层的吸光效率得到明显提高，另外，折射率较高可使部分被活性层反射的光进行全反射回到活性层中，增强光吸收能力，最终使得电池的光电转换效率得到大大的提高；
（3）本发明提供的聚合物太阳能电池及其制备方法，工艺简单，可大大提高光电转换效率，具有较好的产业化应用前景。
附图说明
图1是本发明实施例1提供的聚合物太阳能电池的结构图；
图2是本发明实施例1提供的聚合物太阳能电池与现有聚合物太阳能电池的电流密度与电压的关系图。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1
一种聚合物太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：
（1）将阳极基底ITO进行光刻处理，剪裁成所需要的大小，依次用洗洁精，去离子水，丙酮，乙醇，异丙醇各超声15min，去除玻璃表面的有机污染物，对清洗干净后的阳极基底进行氧等离子处理，处理时间为5min，功率为30W；
（2）在经（1）处理的阳极基底上蒸镀制备空穴层；
具体地，在本实施例中，空穴层的材质为氧化锆（ZrO2）与七氧化二铼（Re2O7）形成的混合材料，表示为（ZrO2:Re2O7），ZrO2占Re2O7质量的20%，空穴层的厚度为20nm；空穴层采用共蒸镀制备得到，所述蒸镀为真空蒸镀，蒸镀温度为400℃，真空度为1×10-5Pa。
（3）在空穴层上旋涂制备活性层：在充满氩气的手套箱中，将溶质总浓度为18mg/mL的P3HT:PCBM溶液旋涂在空穴层上，并在200℃下退火5min，得到厚度为200nm的活性层；其中，P3HT:PCBM溶液中P3HT与PCBM的质量比为1:0.8，溶剂为氯苯；旋涂过程中的速度为4500rpm，时间为10s；
（4）在活性层上依次蒸镀制备电子缓冲层和阴极，得到聚合物太阳能电池。电子缓冲层的蒸镀为真空蒸镀，蒸镀温度为400℃，真空度为1×10-5Pa。阴极的蒸镀为真空蒸镀，蒸镀温度为800℃，真空度为1×10-4Pa。
其中，电子缓冲层的材料为氟化锂（LiF），厚度为1nm；阴极为铝（Al），厚度为150nm。
图1是本实施例的聚合物太阳能电池的结构示意图。如图1所示，该聚合物太阳能电池的结构包括，阳极导电基底10，空穴层20，活性层30，电子缓冲层40和阴极50。其中，空穴层20的材质为氧化锆（ZrO2）与七氧化二铼（Re2O7）形成的混合材料（ZrO2:Re2O7）。该聚合物太阳能电池的结构为：ITO玻璃/ZrO2:Re2O7/P3HT:PCBM/LiF/Al。
图2是本实施例的聚合物太阳能电池与现有聚合物太阳能电池的电流密度与电压的关系图。其中，曲线1为本实施例聚合物太阳能电池的电流密度与电压的关系图；曲线2为现有聚合物太阳能电池的电流密度与电压的关系图。其中，现有聚合物太阳能电池的结构为：ITO/PEDOT:PSS/P3HT:PCBM/LiF/Al。
从图2中可以看到，在不同电压下，本实施例聚合物太阳能电池的电流密度都比现有聚合物太阳能电池的要大，其中，本实施例聚合物太阳能电池的短路电流密度为11.57mA/cm2，现有聚合物太阳能电池的电流密度为8.75mA/cm2。这说明，本发明在活性层与阳极之间制备具有掺杂结构的空穴层，空穴层可形成大尺寸的纳米颗粒，对光有明显的散射作用，使活性层的吸光效率得到明显提高，掺杂后，又具有空穴注入与传输性能，大大提高了光电转换效率。现有聚合物太阳能电池的能量转换效率为2.04%，而本实施例的聚合物太阳能电池的能量转换效率为2.82%。
实施例2
一种聚合物太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：
（1）将阳极基底IZO进行光刻处理，剪裁成所需要的大小，依次用洗洁精，去离子水，丙酮，乙醇，异丙醇各超声15min，去除玻璃表面的有机污染物，对清洗干净后的阳极导电基底进行氧等离子处理，处理时间为5min，功率为30W；
（2）在经（1）处理的阳极基底上蒸镀制备空穴层；
具体地，在本实施例中，空穴层的材质为硫化锌（ZnS）与三氧化钼（MoO3）形成的混合材料，表示为（ZnS:MoO3），ZnS占MoO3质量的10%，空穴层的厚度为15nm；空穴层采用共蒸镀的方法制备得到，所述蒸镀为真空蒸镀，蒸镀温度为400℃，真空度为1×10-5Pa；
（3）在空穴层上旋涂制备活性层：在充满氩气的手套箱中，将溶质总浓度为24mg/mL的MEH-PPV:PCBM溶液旋涂在空穴层上，并在100℃下退火20min，得到厚度为160nm的活性层；其中，MEH-PPV:PCBM溶液中MEH-PPV与PCBM的质量比为1:4，溶剂为氯仿；旋涂过程中的速度为4000rpm，时间为5s；
（4）在活性层上依次蒸镀制备电子缓冲层和阴极，得到聚合物太阳能电池。电子缓冲层的蒸镀为真空蒸镀，蒸镀温度为400℃，真空度为1×10-5Pa。阴极的蒸镀为真空蒸镀，蒸镀温度为800℃，真空度为1×10-4Pa。
其中，电子缓冲层的材料为氟化锂（LiF），厚度为0.5nm；阴极为银（Ag），厚度为80nm。
本实施例提供的聚合物太阳能电池的结构为：IZO玻璃/ZnS:MoO3/MEH-PPV:PCBM/LiF/Ag。本实施例聚合物太阳能电池的短路电流密度为10.59mA/cm2，能量转换效率为2.18%。
实施例3
一种聚合物太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：
（1）将阳极基底FTO进行光刻处理，剪裁成所需要的大小，依次用洗洁精，去离子水，丙酮，乙醇，异丙醇各超声15min，去除玻璃表面的有机污染物，对清洗干净后的阳极基底进行氧等离子处理，处理时间为5min，功率为30W；
（2）在经（1）处理的阳极基底上蒸镀制备空穴层；
具体地，在本实施例中，空穴层的材质为硒化锌（ZnSe）与三氧化钨（WO3）形成的混合材料，表示为（ZnSe:WO3），ZnSe占WO3质量的40%，空穴层的厚度为60nm；空穴层采用共蒸镀的方法制备得到，所述蒸镀为真空蒸镀，蒸镀温度为400℃，真空度为1×10-5Pa；
（3）在空穴层上旋涂制备活性层：在充满氩气的手套箱中，将溶质总浓度为16mg/mL的MEH-PPV:PCBM溶液旋涂在空穴层上，并在100℃下退火100min，得到厚度为200nm的活性层；其中，MEH-PPV:PCBM溶液中MEH-PPV与PCBM的质量比为1:3，溶剂为二甲苯；旋涂过程中的速度为6000rpm，时间为30s；
（4）在活性层上依次蒸镀制备电子缓冲层和阴极，得到聚合物太阳能电池。电子缓冲层的蒸镀为真空蒸镀，蒸镀温度为400℃，真空度为1×10-5Pa。阴极的蒸镀为真空蒸镀，蒸镀温度为800℃，真空度为1×10-4Pa。
其中，电子缓冲层的材料为碳酸锂（Li2CO3），厚度为5nm；阴极为金（Au），厚度为180nm。
本实施例提供的聚合物太阳能电池的结构为：FTO玻璃/ZnSe:WO3/MEH-PPV:PCBM/Li2CO3/Au。本实施例聚合物太阳能电池的短路电流密度为9.69mA/cm2，能量转换效率为2.32%。
实施例4
一种聚合物太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：
（1）将阳极基底AZO进行光刻处理，剪裁成所需要的大小，依次用洗洁精，去离子水，丙酮，乙醇，异丙醇各超声15min，去除玻璃表面的有机污染物，对清洗干净后的阳极基底进行氧等离子处理，处理时间为5min，功率为30W；
（2）在经（1）处理的阳极基底上蒸镀制备空穴层；
具体地，在本实施例中，空穴层的材质为氧化铬（Cr2O3）与五氧化二钒（V2O5）形成的混合材料，表示为（Cr2O3:V2O5），Cr2O3占V2O5质量的25%，空穴层的厚度为40nm；空穴层采用共蒸镀的方法制备得到，所述蒸镀为真空蒸镀，蒸镀温度为400℃，真空度为1×10-5Pa；
（3）在空穴层上旋涂制备活性层：在充满氩气的手套箱中，将溶质总浓度为8mg/mL的MDMO-PPV:PCBM溶液旋涂在空穴层上，并在70℃下退火100min，得到厚度为300nm的活性层；其中，MDMO-PPV:PCBM溶液中MDMO-PPV与PCBM的质量比为1:2，溶剂为甲苯；旋涂过程中的速度为5000rpm，时间为20s；
（4）在活性层上依次蒸镀制备电子缓冲层和阴极，得到聚合物太阳能电池。电子缓冲层的蒸镀为真空蒸镀，蒸镀温度为400℃，真空度为1×10-5Pa。阴极的蒸镀为真空蒸镀，蒸镀温度为800℃，真空度为1×10-4Pa。
其中，电子缓冲层的材料为碳酸铯（Cs2CO3），厚度为10nm；阴极为铝（Al），厚度为200nm。
本实施例提供的聚合物太阳能电池的结构为：AZO玻璃/Cr2O3:V2O5/MDMO-PPV:PCBM/Cs2CO3/Al。本实施例聚合物太阳能电池的短路电流密度为9.32mA/cm2，能量转换效率为2.44%。
以上所述是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也视为本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种聚合物太阳能电池，其特征在于，包括阳极基底、空穴层、活性层、电子缓冲层和阴极，所述空穴层的材质为金属氧化物与纳米晶体结构的金属化合物形成的混合材料，所述金属氧化物的功函数为-7.2eV~-6.7eV，所述金属化合物的折射率为1.8~2.4。
2.如权利要求1所述的聚合物太阳能电池，其特征在于，所述金属氧化物为三氧化钨、七氧化二铼、五氧化二钒或三氧化钼。
3.如权利要求1所述的聚合物太阳能电池，其特征在于，所述金属化合物为氧化铬、氧化锆、硫化锌或硒化锌。
4.如权利要求1所述的聚合物太阳能电池，其特征在于，在所述空穴层的材质中，所述金属化合物占所述金属氧化物质量的10~40%。
5.如权利要求1所述的聚合物太阳能电池，其特征在于，所述空穴层的厚度为15~60nm。
6.一种聚合物太阳能电池的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
提供清洁的阳极基底；
在所述阳极基底上蒸镀制备空穴层，所述空穴层的材质为金属氧化物与纳米晶体结构的金属化合物形成的混合材料，所述金属氧化物的功函数为-7.2eV～-6.7eV，所述金属化合物的折射率为1.8~2.4；所述蒸镀为真空蒸镀，所述真空蒸镀的蒸镀温度为100~500℃，真空度为1×10-31×10-5Pa；
在所述空穴层上旋涂制备活性层，再在所述活性层上依次蒸镀制备电子缓冲层和阴极，得到聚合物太阳能电池。
7.如权利要求6所述的聚合物太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述金属氧化物为三氧化钨、七氧化二铼、五氧化二钒或三氧化钼。
8.如权利要求6所述的聚合物太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述金属化合物为氧化铬、氧化锆、硫化锌或硒化锌。
9.如权利要求6所述的聚合物太阳能电池的制备方法，其特征在于，在所述空穴层的材质中，所述金属化合物占所述金属氧化物质量的10~40%。
10.如权利要求6所述的聚合物太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述空穴层的厚度为15~60nm。
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