CN103754993A - 一种水处理系统及利用其同步去除水中氨氮和硝酸盐氮的方法 - Google Patents
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Abstract
一种水处理系统及利用其同步去除水中氨氮和硝酸盐氮的方法，本发明具体涉及同步去除水中氨氮和硝酸盐氮的水处理装置及方法。本发明是要解决现有的处理污水的电化学反应器对污染物的降解率低、有二次污染的技术问题。本发明的水处理系统包括圆柱套筒式反应器、蠕动泵和储水池；储水池的出水口经蠕动泵与圆柱套筒式反应器的进水口相连，圆柱套筒式反应器的出水口与回流入口相连；其中圆柱套筒式反应器由外筒、隔水内筒、筒式不锈钢阴极和棒式DSA阳极组成；隔水内筒的内部为阳极区，外筒与隔水内筒之间为阴极区。方法：将待处理污水通入圆柱套筒式反应器中，先后流经阴极区、阳极区，在电极上发生电解反应。可用于同步去除水中的氨氮和硝酸盐氮。
Description
技术领域
本发明属于水处理领域；具体涉及一种电化学方法同步去除水中氨氮和硝酸盐氮的水处理装置及方法。
背景技术
含氮化合物的排放不仅能导致收纳水体的富营养化，使水体恶臭，而且对给水的处理造成一定的负担。其中，氨氮是工业废水、生活污水和农业废水中主要的污染物。主要以NH3（aq）和NH4 +的形式存在。废水中的氨氮可能会是藻类植物疯长，进而导致湖泊，大海等水体的富营养化，进而产生一系列的环境问题，如水生生物死亡，进而破坏生态系统；当温度和压力变化时，NH3（aq）可以挥发到大气中，形成离子物质如氨的气溶胶，这不仅危害人类的健康，同时这种气溶胶可以促进酸雨的形成，进而使土壤酸化；此外，水中NH4 +指可以再自然界中其他氧化剂的作用下进一步氧化为NO2 -和NO3 -，目前已有一些实验证明了NO3 -对生物的毒性，具体来说NO3 -将会和血红蛋白反应，进而造成缺氧死亡；NO3 -进入动物肠道系统后将会转化NO2 -进而增加消化系统致癌的概率。当NO2 -和NO3 -较高的水作为饮用水水源时，处理成本将会增加。因此，控制废水中的氨氮和硝酸根的排放量对水体保护十分重要。
为了保护生态环境，满足公众对高环境质量的要求，国家对于城镇污水的排放标准更加严格，根据GB18918-2002的要求，氨氮的限制从原来的25mg/L严格为8mg/L(一级B)和5mg/L(一级A)，总氮从没有限制到20mg/L(一级B)和15mg/L(一级A)。对于不同工业废水，氨氮和总氮的排放也有更进一步的严格要求，因此进一步控制氨氮和硝酸盐氮浓度的技术研发已经迫在眉睫。目前，利用电化学氧化法进行污水处理是通过使污染物在阳极附近进行电子交换的直接或间接电解氧化作用。电化学氧化法的优点有无需添加药剂，避免二次污染；可控制性较强；操作简单条件要求较低，无需高温高压的条件，能量利用率高；反应器设备简单，无需特殊的装置，设备费用低等。近年来，电化学氧化法引起了人们的极大的兴趣，已有许多研究者用电化学法处理各种各样的废水：如垃圾渗滤液；化肥厂废水，焦化废水，染色废水，城市污水厂的出水；电厂废水；反渗透浓缩液和纺织废水等等。现有的处理污水的电化学反应器，一般是在一个固定体积的容器内，将阴极处阳极平行放置，阴、阳两极间设置滤膜或者无隔膜，这种结构的电化学反应器由于反应只发生在阳极上，电流效率低导致污水降解效率低，同时反应器内只能氧化氨氮，不能达到同时去除氨氮和还原硝酸盐氮的目的，且氨氮的氧化产物可能是硝酸盐氮，这样将造成水溶液中氮类污染物的二次污染。
发明内容
本发明是要解决现有的处理污水的电化学反应器对污染物的降解率低、有二次污染的技术问题，而提供一种水处理系统及利用其同步去除水中氨氮和硝酸盐氮的方法。
本发明的一种水处理系统包括圆柱套筒式反应器1、蠕动泵2和储水池3；
其中圆柱套筒式反应器1由外筒1-1、隔水内筒1-2、筒式不锈钢阴极1-3和棒式DSA阳极1-4组成；隔水内筒1-2设置在外筒1-1中，棒式DSA阳极1-4位于隔水内筒1-2中，隔水内筒1-2的内部为阳极区，筒式不锈钢阴极1-3设置在外筒1-1与隔水内筒1-3之间，外筒1-1与隔水内筒1-2之间为阴极区，在阴极区底部设置进水口1-5，在阳极区底部设置出水口1-6；
储水池3的出水口经蠕动泵2与圆柱套筒式反应器1的进水口1-5相连，圆柱套筒式反应器1的出水口1-6与回流入口相连；
利用上述的一种水处理系统进行同步去除水中氨氮和硝酸盐氮的方法按以下步骤进行：
用蠕动泵2将储水池3中的待处理污水经圆柱套筒式反应器1的进水口1-5通入圆柱套筒式反应器1，以0.1L/min～0.4L/min的流速先流经阴极区、再流经阳极区，在电极上发生电解反应，再从圆柱套筒式反应器1的出水口1-6回流至储水池3，如此循环，水力停留20～30min后，完成水处理过程；其中发生电解反应的条件为：阴极电压为2V～2.5V，阳极电压为1.5V～2V，电流密度为5～15mA/cm2。
本发明的水处理系统为保证可同步去除氨氮和硝酸盐氮，分隔出氨氮氧化和硝酸盐氮还原的区域，同时确保阴阳极上电压可满足各自反应的要求。水从电解槽阴极区进水口流入，以推流模式流经电解槽各个槽体单元，进行电解反应，同步去除氨氮和硝酸盐氮，可解决水体中同时存在氨氮和硝酸盐氮污染的问题，而且水处理系统结构简单、操作方便、效果明显。
本发明通过反应器中不透水的隔水内筒的设立和水流的自推式设计，在反应器中形成相对独立的氧化反应和还原反应区，从而实现同步同时氧化氨氮和还原硝酸盐氮的效果，使水中氮类化合物直接变成氮气，从而降低污染物浓度。水中硝酸盐氮经过阴极时将发生反硝化还原生成氮气或氨氮，而阳极分区的存在将使水中氯离子生成游离余氯，在水溶液中形成次氯酸，次氯酸将氧化氨氮，从而达到降低水中含氮污染物浓度的目的。本发明通过控制反应器内水流停留时间来产生连续流的装置效果，在保证电子传递的同时，使新型电化学反应器内分隔出阴极区和阳极区，更利于氨氮氧化和硝酸盐氮反硝化的过程同步进行。
阳极区次氯酸的氧化作用一方面可以氧化水中存在的氨氮，同时还可实现杀灭细菌和病原微生物的作用，因此，反应器兼具消毒效果。
水流进入反应器后，先在阴极区进行硝酸盐氮还原的作用，还原产物可能有氮气和氨氮，其中产生的氨氮和水中初始的氨氮将在随后的氧化过程中得到进一步处理变成氮气，经过本装置的处理后，水中的氮类污染物将最终变成氮气逸散到大气中，不会造成水中二次污染的情况，因此，本发明装置的设计可确保出水总氮达到要求。
本发明采用圆柱套筒的设计，可获得最大的阴阳极电极面积，使极板上的电流效率大大提高。
本发明装置通过电压提供足够的电子来发生一系列氧化还原反应，简单可控，即开即停，反应后无二次污染物，占地面积小，适合受污染地表水、城市污水厂生化出水、工业废水生化出水和海洋养殖废水回用等去除总氮的需求。
附图说明
图1为具体实施方式一所述的一种水处理系统示意图；图中1为圆柱套筒式反应器、2为蠕动泵和3为储水池；图中箭头方向为水流方向；
图2为具体实施方式一所述的圆柱套筒式反应器1的结构示意图；图中，1-1为外筒、1-2为隔水内筒、1-3为筒式不锈钢阴极，1-4为棒式DSA阳极，1-5为进水口，1-6为出水口；
图3为具体实施方式一所述的圆柱套筒式反应器1的附视示意图；图中，1-1为外筒、1-2为隔水内筒、1-3为筒式不锈钢阴极，1-4为棒式DSA阳极；
具体实施方式
具体实施方式一：本实施方式的一种水处理系统包括圆柱套筒式反应器1、蠕动泵2和储水池3；其中圆柱套筒式反应器1由外筒1-1、隔水内筒1-2、筒式不锈钢阴极1-3和棒式DSA阳极1-4组成；隔水内筒1-2设置在外筒1-1中，棒式DSA阳极1-4位于隔水内筒1-2中，隔水内筒1-2的内部为阳极区，筒式不锈钢阴极1-3设置在外筒1-1与隔水内筒1-3之间，外筒1-1与隔水内筒1-2之间为阴极区，在阴极区底部设置进水口1-5，在阳极区底部设置出水口1-6；储水池3的出水口经蠕动泵2与圆柱套筒式反应器1的进水口1-5相连，圆柱套筒式反应器1的出水口1-6与回流入口相连。
本实施方式的水处理系统中的圆柱套筒式反应器是将卷式阴极与圆柱式阳极置于槽体中，用不透水的隔水内筒分隔成阴极区和阳极区，通过电极反应达到降解水中污染物的目的，这种电化学反应器的结构，通电过程中，阴极与阳极分别发生如下化学反应，
在阴极区发生的反应为:NO3 -十H20十2e-→NO2 -十2OH- (I)
NO3 -+2H20+5e-→1/2N2+60H- (2)
NO3 -+5H20+8e-→NH3+70H- (3)
在阳极区发生的反应为:2Cl-→Cl2十2e- (4)
C12+H20→HOCl+Cl-+H+ (5)
2NH4 ++3Hocl→N2+3H20+5H++3Cl-(6)
阴极区和阳极区之间的隔膜为不透水的，把反应器内分隔成相对独立的两个反应区，可分别同时实现污染物的还原和氧化过程，使两种价态的氮类污染物最终变成氮气，无二次污染，无其他副作用。
具体实施方式二：本实施方式与具体实施方式一不同的是隔水内筒1-2的高度为棒式DSA阳极4的1/2～2/3；其它与具体实施方式一相同。
本实施方式可确保污水在反应器内保持良好的推流状态，隔板在起到分隔阴阳极作用的同时还可保证水流的连续性。
具体实施方式三：本实施方式与具体实施方式一或二不同的是阴极区域与阳极区域的体积比为（1.4～2.5）：1；其它与具体实施方式一或二相同。
本实施方式的设计可在阴阳极提供相同电子量的前提下，确保阴极区硝酸盐氮的完全还原。
具体实施方式四：本实施方式与具体实施方式一至三之一不同的是外筒1-1与隔水内筒1-2的底部为圆锥形；其它与具体实施方式一至三之一相同。
水流从外筒进入时，本实施方式的这种设计的益处为可使水流在反应器内分布均匀，确保处理效果。
具体实施方式五：本实施方式与具体实施方式一不同的是水处理系统中，数个圆柱套筒式反应器1并联，其它与具体实施方式一相同。
具体实施方式六：本实施方式与具体实施方式五不同的是水处理系统中，2～5个圆柱套筒式反应器1并联，其它与具体实施方式一相同。
具体实施方式七：利用具体实施方式一的一种水处理系统进行同步去除水中氨氮和硝酸盐氮的方法按以下步骤进行：
用蠕动泵2将储水池3中的待处理污水经圆柱套筒式反应器1的进水口1-5通入圆柱套筒式反应器1，以0.1L/min～0.15L/min的流速先流经阴极区、再流经阳极区，在电极上发生电解反应，再从圆柱套筒式反应器1的出水口1-6回流至储水池3，如此循环，水力停留20～30min后，完成水处理过程；其中发生电解反应的条件为：阴极电压为2V～2.5V，阳极电压为1.5V～1.8V，电流密度为5～15mA/cm2。
具体实施方式八：本实施方式与具体实施方式七不同的是污水流经阴极区和阳极区的流速为0.15L/min～0.4L/min。其它与具体实施方式七相同。
具体实施方式九：本实施方式与具体实施方式七或八不同的是水力停留22～28min。其它与具体实施方式七或八相同。
具体实施方式十：本实施方式与具体实施方式七至九之一不同的是发生电解反应的条件为：阴极电压为2.5V～3V，阳极电压为1.8V～2V，电流密度为8～13mA/cm2。其它与具体实施方式七至九之一相同。
用以下试验验证本发明的有益效果：
试验1：本试验的一种水处理系统由一个圆柱套筒式反应器1、蠕动泵2和储水池3组成；其中圆柱套筒式反应器1由外筒1-1、隔水内筒1-2、筒式不锈钢阴极1-3和棒式DSA阳极1-4组成；隔水内筒1-2设置在外筒1-1中，棒式DSA阳极1-4位于隔水内筒1-2中，隔水内筒1-2的内部为阳极区，筒式不锈钢阴极1-3设置在外筒1-1与隔水内筒1-3之间，外筒1-1与隔水内筒1-2之间为阴极区，在阴极区底部设置进水口1-5，在阳极区底部设置出水口1-6；其中筒式不锈钢阴极1-3的筒内径的直径为8cm，阴极筒的厚度2mm；棒式DSA阳极1-4的直径为4cm；棒式DSA阳极1-4的外壁边缘到隔水内筒1-2的距离为1cm，阴极区与阳极区体积比为1.4：1；隔水内筒1-2的高度为棒式DSA阳极4的2/3；DSA阳极4为金属氧化物阳极，该阳极以Ti为基体，表面涂覆Ru、Ir、和Ta过渡金属氧化物，经高温烧结而成。
储水池3的出水口经蠕动泵2与圆柱套筒式反应器1的进水口1-5相连，圆柱套筒式反应器1的出水口1-6与回流入口相连；
利用试验1的一种水处理系统进行同步去除水中氨氮和硝酸盐氮的方法按以下步骤进行：
用蠕动泵2将储水池3中的待处理污水经圆柱套筒式反应器1的进水口1-5通入圆柱套筒式反应器1，以0.1L/min的流速先流经阴极区、再流经阳极区，在电极上发生电解反应，，再从圆柱套筒式反应器1的出水口1-6回流至储水池3，如此循环，水力停留30min后，完成水处理过程；其中发生电解反应的条件为：阴极电压为2V，阳极电压为1.5V，电流密度为10mA/cm2。其中储水池3中的待处理污水的电导率0.75ms/cm，pH7.2，氨氮为13.6mg/L，硝酸盐氮为12.4mg/L，这是受污染的地表水。
经过30min的处理后，受污染的地表水的氨氮为3.8mg/L，硝酸盐氮为5.3mg/L，两者的去除效率分别为72.1%和57.3%。处理速度快，而且污水中的氨氮和硝酸盐氮都转变成了氮气，无二次污染。
试验2：本试验的一种水处理系统由一个圆柱套筒式反应器1、蠕动泵2和储水池3组成；其中圆柱套筒式反应器1由外筒1-1、隔水内筒1-2、筒式不锈钢阴极1-3和棒式DSA阳极1-4组成；隔水内筒1-2设置在外筒1-1中，棒式DSA阳极1-4位于隔水内筒1-2中，隔水内筒1-2的内部为阳极区，筒式不锈钢阴极1-3设置在外筒1-1与隔水内筒1-3之间，外筒1-1与隔水内筒1-2之间为阴极区，在阴极区底部设置进水口1-5，在阳极区底部设置出水口1-6；其中筒式不锈钢阴极1-3的筒内径的直径为9cm，阴极筒的厚度2mm；棒式DSA阳极1-4的直径为4cm；棒式DSA阳极1-4的外壁边缘到隔水内筒1-2的距离为1cm，阴极区与阳极区体积比为2.25：1；隔水内筒1-2的高度为棒式DSA阳极4的2/3；DSA阳极4为金属氧化物阳极，该阳极以Ti为基体，表面涂覆Ru、Ir、和Ta过渡金属氧化物，经高温烧结而成。
储水池3的出水口经蠕动泵2与圆柱套筒式反应器1的进水口1-5相连，圆柱套筒式反应器1的出水口1-6与回流入口相连；
利用试验2的一种水处理系统进行同步去除水中氨氮和硝酸盐氮的方法按以下步骤进行：
用蠕动泵2将储水池3中的待处理污水经圆柱套筒式反应器1的进水口1-5通入圆柱套筒式反应器1，以0.1L/min的流速先流经阴极区、再流经阳极区，在电极上发生电解反应，，再从圆柱套筒式反应器1的出水口1-6回流至储水池3，如此循环，水力停留15min后，完成水处理过程；其中发生电解反应的条件为：阴极电压为2V，阳极电压为1.5V，电流密度为20mA/cm2。其中储水池3中的待处理污水的电导率10.2ms/cm，氨氮22mg/L，硝酸盐氮100.2mg/L，这是受污染的近海海域海水养殖废水。
经过15min的处理后，养殖废水的氨氮浓度降至检出限以下，硝酸盐氮为19.5mg/L，同时，养殖废水中的大肠杆菌也从原来的104个/mL降至未检出。两者的去除效率分别为99.9%和81.5%。采用本试验2的技术在去除氮类污染物的同时可对微生物起到消毒作用，实现养殖废水的循环利用，防范养殖业对近海海域水体的污染，利于海水养殖产业的可持续发展。本试验的方法处理速度快，而且污水中的氨氮和硝酸盐氮都转变成了氮气，无二次污染。
试验3：本试验的一种水处理系统由蠕动泵2、储水池3和四个半联的圆柱套筒式反应器1组成；其中每个圆柱套筒式反应器1由外筒1-1、隔水内筒1-2、筒式不锈钢阴极1-3和棒式DSA阳极1-4组成；隔水内筒1-2设置在外筒1-1中，棒式DSA阳极1-4位于隔水内筒1-2中，隔水内筒1-2的内部为阳极区，筒式不锈钢阴极1-3设置在外筒1-1与隔水内筒1-3之间，外筒1-1与隔水内筒1-2之间为阴极区，在阴极区底部设置进水口1-5，在阳极区底部设置出水口1-6；其中筒式不锈钢阴极1-3的筒内径的直径为8cm，阴极筒的厚度2mm；棒式DSA阳极1-4的直径为4cm；棒式DSA阳极1-4的外壁边缘到隔水内筒1-2的距离为1cm，阴极区与阳极区体积比为1.4：1；隔水内筒1-2的高度为棒式DSA阳极4的2/3；DSA阳极4为金属氧化物阳极，该阳极以Ti为基体，表面涂覆Ru、Ir、和Ta过渡金属氧化物，经高温烧结而成。
储水池3的出水口经蠕动泵2与圆柱套筒式反应器1的进水口1-5相连，圆柱套筒式反应器1的出水口1-6与回流入口相连；
利用试验3的一种水处理系统进行同步去除水中氨氮和硝酸盐氮的方法按以下步骤进行：
用蠕动泵2将储水池3中的待处理污水经圆柱套筒式反应器1的进水口1-5通入圆柱套筒式反应器1，以0.1L/min的流速先流经阴极区、再流经阳极区，在电极上发生电解反应，，再从圆柱套筒式反应器1的出水口1-6回流至储水池3，如此循环，水力停留20min后，完成水处理过程；其中发生电解反应的条件为：阴极电压为2V，阳极电压为1.5V，电流密度为20mA/cm2。其中储水池3中的待处理污水为某高盐高氨氮的化工废水，该废水用常规的生物方法无法进行处理，其氨氮浓度为420mg/L，硝酸盐氮30mg/L，电导率5.4ms/cm；
经过20min的处理后氨氮浓度为14.4mg/L，硝酸盐氮浓度为4.6mg/L，处理后，氨氮的去除率为96.6%，硝酸盐氮的去除率为88%。为后续废水可通过进一步的生物处理或直接并入城市排水管网以达到进一步去除污染物的目的，因此，本试验3的技术适用于工业废水的预处理，可快速消减氮类污染物，为后续的生物处理打基础，同时本技术还适用于工业废水的深度处理，可使污水进一步处理以达到回用的目的。本试验的方法处理速度快，而且污水中的氨氮和硝酸盐氮都转变成了氮气，无二次污染。
Claims (9)
1.一种水处理系统，其特征在于该系统包括圆柱套筒式反应器（1）、蠕动泵（2）和储水池（3）；其中圆柱套筒式反应器（1）由外筒（1-1）、隔水内筒（1-2）、筒式不锈钢阴极（1-3）和棒式DSA阳极（1-4）组成；隔水内筒（1-2）设置在外筒（1-1）中，棒式DSA阳极（1-4）位于隔水内筒（1-2）中，隔水内筒（1-2）的内部为阳极区，筒式不锈钢阴极（1-3）设置在外筒（1-1）与隔水内筒（1-2）之间，外筒（1-1）与隔水内筒（1-2）之间为阴极区，在阴极区底部设置进水口（1-5），在阳极区底部设置出水口（1-6）；储水池（3）的出水口经蠕动泵（2）与圆柱套筒式反应器（1）的进水口（1-5）相连，圆柱套筒式反应器（1）的出水口（1-6）与储水池（3）的回流入口相连。
2.根据权利要求1所述的一种水处理系统，其特征在于隔水内筒（1-2）的高度为棒式DSA阳极4的1/2～2/3。
3.根据权利要求1或2所述的一种水处理系统，其特征在于阴极区域与阳极区域的体积比为（1.4～2.5）：1。
4.根据权利要求1或2所述的一种水处理系统，其特征在于外筒（1-1）与隔水内筒（1-2）的底部为圆锥形。
5.根据权利要求1或2所述的一种水处理系统，其特征在于数个圆柱套筒式反应器（1）并联。
6.利用权利要求1所述的一种水处理系统进行同步去除水中氨氮和硝酸盐氮的方法，其特征在于该方法按以下步骤进行：
用蠕动泵（2）将储水池（3）中的待处理污水经圆柱套筒式反应器（1）的进水口（1-5）通入圆柱套筒式反应器（1），以0.1L/min～0.15L/min的流速先流经阴极区、再流经阳极区，在电极上发生电解反应，再从圆柱套筒式反应器（1）的出水口（1-6）回流至储水池（3），如此循环，水力停留20～30min后，完成水处理过程；其中发生电解反应的条件为：阴极电压为2V～2.5V，阳极电压为1.5V～1.8V，电流密度为5～15mA/cm2。
7.根据权利要求6所述的利用水处理系统进行同步去除水中氨氮和硝酸盐氮的方法，其特征在于污水流经阴极区和阳极区的流速为0.15L/min～0.4L/min。
8.根据权利要求6或7所述的利用水处理系统进行同步去除水中氨氮和硝酸盐氮的方法，其特征在于水力停留22～28min。
9.根据权利要求6或7所述的利用水处理系统进行同步去除水中氨氮和硝酸盐氮的方法，其特征在于发生电解反应的条件为：阴极电压为2.5V～3V，阳极电压为1.8V～2V，电流密度为8～13mA/cm2。
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