CN103219353B - 基于聚合物/电解质结中的电导率转换的存储设备 - Google Patents
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Abstract
一种非易失性存储设备，包含提供于基底上的至少第一电极和第二电极，第一和第二电极彼此分离；电连接第一和第二电极的有机半导体聚合物；与有机半导体聚合物接触的电解质；以及不与第一电极、第二电极和有机半导体聚合物接触的第三电极；其中有机半导体聚合物具有第一氧化还原态——在其中显示出第一电导率，以及第二氧化还原态——在其中其显示出第二电导率。
Description
技术领域
本公开内容涉及一种非易失性存储器，例如适于用作存储介质的存储器，例如存储卡或计算机系统的组件，其即使在关闭电源后仍保存信息。更具体而言，本公开内容涉及一种用于数据的处理和存储的高密度、非易失性存储设备，特别是包含基于有机半导体材料的聚合物/电解质结(junction)的一种高密度、非易失性存储设备，所述存储设备可在柔性基底上操作。
背景技术
近来，对计算机需求的不断增长已引起存储设备领域内的产业快速发展。市场已要求更高性能和更低成本的产品，其导致一直致力于满足需求的供应方之间的激烈竞争。决定计算机性能的其中一个重要因素是存储设备，并且其主流是经配置使得存储单元形成于半导体基底（例如硅）上的半导体存储器。对于半导体存储器的高性能的主要要求是“向/从存储器输入/输出的高速度”、“存储器的大容量”以及“存储稳定性”。包含存储设备（包含硅基电子器件）的计算机可具有多种配置以满足市场的多种需求，但在追求更高速和更大容量的情况下，成本将增加。
独立（stand-alone）和嵌入式的固态微电子存储器在全世界的销售额约为650亿美元/年。现有的微电子存储器或是快速且暂时的（例如DRAM），或是慢速且永久的（例如磁存储器）。DRAM需每秒更新10次以上，伴随着电力和管理费用的需求。非易失性存储器不适于与微电子电路集成，除了闪存，其具有有限数量的写入/擦除循环且需要高电压（大于15V）运行。尽管具有良好的保存性（高于10年），闪存（通常具有约1000个写入/擦除循环的循环寿命）显著地慢于DRAM。此外，由于串扰和有限的循环寿命，闪存随着密度增加而具有可靠性问题。由于其高密度、高速度以及高持久性，DRAM的低于100毫秒的保持时间是可接受的，但更长的保持时间可显著地降低电力消耗。
硅基电子装置的重要缺陷是其刚性以及对制造的高温要求。这些特性妨碍其作为在柔性基底（例如塑料、织物和纸）上的设备的应用。柔性基底上的印刷电子装置预计到2015年将成为具有约250亿美元/年产值的未来电子装置的增长领域。基于有机物和塑料的电子器件的活性组分组件是固有地柔性的并可容易地适于印刷方法。因此，需要具有显著降低的电力消耗、更快的写入/擦除速度、比闪存更长的循环寿命以及低制造成本的非易失性存储器。
发明内容
本说明书公开了一种非易失性存储设备，其包含：提供于基底上的至少一个第一电极和至少一个第二电极，所述第一和第二电极彼此分离；有机半导体聚合物，其电连接第一和第二电极；与有机半导体聚合物接触的电解质；以及不与第一电极、第二电极和有机半导体聚合物接触的第三电极；其中有机半导体聚合物具有第一氧化还原态，在其中其显示出第一个电导率，以及第二氧化还原态，在其中其显示出第二个电导率。
附图说明
图1表示本公开内容的示例性的存储设备的简化侧视图
图2是显示在具有图1中所示结构（包含聚3-己基噻吩）的存储设备的运行中，连续“激活”脉冲对R1和R2之间电流的作用的图示。
图3是显示在具有图1中所示结构（包含聚3-己基噻吩）的存储设备的运行中，约40个写入/擦除循环和R1和R2之间电流重复转换（对于0.1V偏压测量）的图示。
图4是显示在具有图1中所示结构（包含聚3-己基噻吩）的存储设备的运行中，+3和-3V“擦除”和“写入”脉冲后的R1和R2之间的电流行为的图示。
图5是对制造的两个终端接口（含有聚3-己基噻吩）施用电压（从+5V至-5V）的图示，表明有机半导体聚合物经历了可逆电化学掺杂和去掺杂。
图6是对于处于去掺杂态（实线）——其中在1457cm-1处观察到振动谱带——以及处于电化学掺杂态（虚线）——其中由于极化子形成而谱带移动至1401cm-1——的有机半导体聚合物（聚3-己基噻吩）获得的拉曼光谱的图示。
具体实施方式
通过参照附图可得到对本说明中公开的组件、方法和设备的更完整的理解。这些图仅仅是基于方便和简易地证明目前发展的图示，因此无意于表明设备或其组件的相对大小和尺寸和/或确定或限制示例性实施方案的范围。
在本说明书和之后的权利要求中，除非内容另有明确规定，单数形式例如“一种”、“一个”和“该”包括复数形式。除非具体表明，本说明书中公开的所有范围包括所有端点和中间值。此外，可参照一些定义如下的术语：
“任选的”或“任选地”涉及例如其中随后描述的情况可能存在或不存在的场合，以及包括其中情况存在和不存在的场合。
术语“一个或更多”和“至少一个”涉及例如其中随后描述的情况之一发生的场合，以及其中多于一种随后描述的情况发生的场合。
在一些实施方案中，本公开内容的存储设备是“阻变”存储设备，是相对于“电荷储存”存储器例如DRAM而言的。“阻变”存储设备涉及电导率改变，其更加稳定并且可无破坏性地读取。
在一些实施方案中，本公开内容的存储器设备可包含含有有机半导体聚合物的活性层和任选地包含电解质层，所述电解质层与所述有机半导体聚合物接触。在一些实施方案中，本公开内容的存储器设备包括具有三端几何结构的电极，其中活性层（包含有机半导体聚合物）的氧化和还原使得有机半导体聚合物的电导率改变。在其它实施方案中，氧化还原逆反应的存在可用于使有机半导体聚合物的两个亚稳态之间进行转换。此外，可存在一个或更多个移动离子以稳定被氧化的有机半导体聚合物并提高保持性。在一些实施方案中，有机半导体聚合物是可包含移动离子和/或电荷传输配合物的导电层，以促进有机半导体聚合物以“固态”氧化和还原。在其它实施方案中，可由与写入和擦除中涉及的电路分离的电路进行电导率的读出。
术语“有机半导体聚合物”是指例如具有下述电导率的有机聚合物材料，所述电导率可通过改变所述有机材料的氧化还原态而电化学地改变。当提及有机半导体聚合物的“氧化还原态”的改变时，其意在包括有机半导体聚合物或被氧化或被还原的情况，以及在有机半导体聚合物中存在电荷重新分布的情况。
图1说明了本公开内容的存储设备的一个示例性实施方案或构造。在一些实施方案中，存储设备可包含或置于至少两个读取电极（R1和R2）的下方或任选地与其接触的基底，以及有机半导体聚合物层。在一些实施方案中，有机半导体聚合物层可超出和/或介于所述至少两个读取电极（R1和R2）之间。在一些实施方案中，电解质层可在有机半导体聚合物层的上方或顶部。在一些实施方案中，一个或多个写入/擦除电极（W/E电极）可在电解质层的顶部且可与或不与有机半导体聚合物层接触。在一些实施方案中，任选的界面层可位于电解质层的上方或下方，例如一个或多个包含互补性氧化还原剂的层位于电解质层顶部和/或与其接触，界面层和电解质层均在有机半导体聚合物层的上方。
重要的是电解质层将W/E电极（第三电极）与有机半导体聚合物层分隔。读取电极（第一和第二电极）必须与有机半导体聚合物接触。不限制于任何理论，有机半导体聚合物的氧化还原化学（氧化/还原）被认为是发生于第一和第二电极的表面。理想情况下，氧化还原的逆反应发生于W/E电极（第三电极）的表面，例如用互补性氧化还原剂。
图1中的示例性存储设备类似于氧化还原电池，外加了电导率取决于氧化还原态的组件，以及设置用于测量此组件内电导率的电极（R1和R2）。不束缚于理论，认为电解质层中的移动离子通过补偿空间电荷以维持局部电中性来稳定导电的极化子态。此外，在活性半导体聚合物层中的移动离子应通过离子“双层”的形成使聚合物屏蔽于施加的电压来促进聚合物的氧化和还原。
在一些实施方案中，本公开内容的存储设备是基于有机半导体聚合物/电解质结中的电导率转换。在一些实施方案中，本公开内容的存储设备包括至少两个与有机半导体聚合物电接触的电极，以使得可利用有机半导体聚合物的电导率的差异进行信息的记录和擦除。这种存储设备可以是非易失性存储设备，其显著地降低电压要求并提供比常规闪存更优良的循环寿命。此外，由于本公开内容的存储设备的根本上不同的存储机制，“转换”本公开内容的存储设备的一个单元所需的能量约为更加高效的常规闪存设备所需能量的1/1000。
本公开内容的一个示例性存储设备可使用有机半导体聚合物，其具有至少第一电导率和第二电导率，至少第一电极和第二电极（以及任选地第三电极）可电连接到所述有机半导体聚合物。在一些实施方案中，有机半导体聚合物具有第一氧化还原态，在其中其显示第一电导率，以及第二氧化还原态，在其中其显示第二电导率。在一些实施方案中，有机半导体聚合物可经氧化/还原反应而转换到第一氧化还原态。在一些实施方案中，有机半导体聚合物的第一氧化还原态可经氧化/还原反应而转换到有机半导体聚合物的第二氧化还原态。
应当指出的是，在经过氧化还原活性有机半导体聚合物与外部刺激（例如电场、化学物质）的相互作用以达到第一氧化还原态（或第二氧化还原态）时，氧化还原活性有机半导体聚合物经历了一个或多个物理特性的改变，例如电导率和氧化还原态，以及其他特性例如吸收特性、分子量。同样地，氧化还原有机半导体聚合物也可在与合适的电流相互作用时同时经历几个物理特性的改变，例如电导率和氧化还原态。与常规存储设备对比，本公开内容的存储设备可利用由有机半导体聚合物的氧化还原态的改变而产生的有机半导体聚合物的电导率的直接读出，而用于对信息的记录、恢复、复制和擦除。
在一些实施方案中，本公开内容的存储设备可以是一个三端存储设备，其包含可动态地被“掺杂”以改变其电导率的有机半导体聚合物。在一些实施方案中，本公开内容的存储设备可具有类似于本领域已知的常规有机薄膜晶体管的构造；然而，如上文所述其表现完全不同。常规的有机薄膜晶体管是基于有机半导体聚合物的静电掺杂，而本公开内容的存储设备涉及氧化还原化学。
例如，不束缚于理论，如图1所示，W/E电极可通过氧化还原反应而用于“转换”聚合物的电导率，其伴随着离子移动和氧化还原的逆反应。通过两个分离的电极（被指代为R1和R2）对设备的“状态”进行非破坏性地读取，所述两个状态（例如第一电导率和第二电导率）具有的电导率不同使得第一电导率与第二电导率的比大于约10，例如其中第一电导率与第二电导率的比在约10至约1010，或100至约109或1000至约108的范围内。
在一些实施方案中，所述“状态”被保持直到W/E电极再次改变聚合物的氧化还原态。例如，聚合物可以是聚噻吩（PT），其中性态具有约10-8S/cm的电导率，其氧化的“极化子”态具有高于0.1S/cm的电导率。
适用于本公开内容的存储设备中的一种示例性有机半导体聚合物当处于中性态时，可具有任何所需的电导率，例如当有机半导体聚合物处于中性态时，其具有约10-8S/cm至10-3S/cm的电导率。在一些实施方案中，有机半导体聚合物的第一电导率在室温下高于约0.001S/cm，例如在室温下高于约0.01S/cm或为约0.01至约10S/cm。在一些实施方案中，有机半导体聚合物的第二电导率在室温下低于约10S/cm，例如在室温下低于约0.01S/cm或低于约0.001S/cm。
在一些实施方案中，存储设备可以是非易失性存储设备，其包含至少具有第一电导率和第二电导率的有机半导体聚合物、与有机半导体聚合物接触的电解质和互补性氧化还原剂。示例性互补性氧化还原剂包括但不局限于紫精ClO4(viologen ClO4)、TCNQ、偶氮苯、Ag/AgCl、有机半导体等。应当指出的是，如果将有机半导体用作互补性氧化还原剂，则其可以与有机半导体聚合物相同或不同。当将有机半导体用作互补性氧化还原剂时，其不与有机半导体聚合物接触。在一些实施方案中，互补性氧化还原剂可以存在或不存在于通过电解质层而与有机半导体聚合物层分隔的层中。
在一些实施方案中，可将有机半导体聚合物设置在至少两个读取电极之间并且与其直接电接触，所述有机半导体聚合物是一类具有通过其氧化还原态的改变而电化学地改变其电导率的能力的材料，所述氧化还原态的改变是通过与直接电接触有机半导体聚合物的固化电解质的相互作用而产生。在一些实施方案中，可以防止有机半导体聚合物和所述至少一个电极之间的电子流动的方式将至少一个电极（例如至少一个W/E电极）插入有机半导体聚合物和固化电解质之间或放在其附近。在一些实施方案中，电极之间的电子流动可通过将电压施用于至少一个W/E电极而控制。
术语“固化电解质”是指例如一种电解质，其在其所使用的温度下是足够刚性的，使得在其本体中的颗粒/薄片由于电解质的高粘度/刚性而被充分固定并且不会流动或渗漏。固化电解质可以是固体聚合物电解质、含有水性或有机溶剂的凝胶，例如明胶或聚合物凝胶。固化电解质也可包括浸入合适的基质材料（例如纸、织物或多孔聚合物）或以任何其它方式由所述基质材料容纳(host)的液体电解质溶液。
在一些实施方案中，固化电解质可包含粘合剂，例如具有胶凝性能的粘合剂。合适的粘合剂可选自明胶、明胶衍生物、聚丙烯酸、聚甲基丙烯酸、聚（乙烯基-吡咯烷酮）、多糖、聚丙烯酰胺、聚氨酯、聚环氧丙烷、聚环氧乙烷、聚（苯乙烯磺酸）和聚（乙烯醇）及其盐和共聚物；并且可任选地交联。固化电解质也可包含离子盐，并如果需要，可任选地，或另外还包含潮解盐（例如氯化镁），以此维持水分含量。
在一些实施方案中，所述至少两个读取电极和有机半导体聚合物可作为一层材料而形成，所述层可以是连续的。在其它实施方案中，所述至少两个读取电极可选地由另一种与有机半导体聚合物直接电接触的导电性材料形成。在一些实施方案中，为了提供必需的电化学反应，从而改变有机半导体聚合物的电导率，可设置固化电解质以使其与有机半导体聚合物和至少一个W/E电极二者都直接电接触。
在一些实施方案中，可通过常规印刷方法——例如喷墨打印方法——设置至少两个读取电极和至少一个W/E电极以及有机半导体聚合物以简化存储设备的制造。例如，根据该实施方案的存储设备可使用横向设备结构，其中可沉积一层电解质（例如固化电解质）以使所述电解质层覆盖（至少部分地）至少一个W/E电极并覆盖有机半导体聚合物。这层电解质（例如固化电解质）可以是连续的或间断的。
在一些实施方案中，电化学氧化还原反应可发生于电解质和有机半导体聚合物之间的接触区域，这种反应可改变有机半导体聚合物的电导率。在一些实施方案中，电化学氧化还原反应可发生在基本上所有的有机半导体聚合物（例如至少约10%的有机半导体聚合物，或至少约20%的有机半导体聚合物）中，这种反应可改变有机半导体聚合物的电导率。在一些实施方案中，由于所述的氧化还原反应，有机半导体聚合物可从导电状态改变至不导电状态，或其由不导电状态改变至一个或多个导电状态（例如第一导电状态和第二导电状态）。在一些实施方案中，被诱发的有机半导体聚合物的氧化还原态可维持数天、数月、数年和/或，在理想情况中，无限期。
在一些实施方案中，有机半导体聚合物的电化学反应可由一个或多个外部刺激而诱导，例如施用电压。在一些实施方案中，有机半导体聚合物的氧化还原态的改变可通过调节所述一个或多个外部刺激例如电压而逆转。在有机半导体聚合物中的至少一个W/E电极之间施用电压可导致有机半导体聚合物被极化，从而发生氧化还原反应，其中有机半导体聚合物可被还原或氧化或二者都进行。
在一些实施方案中，有机半导体聚合物可包含多于一种聚合物材料的结合，例如聚合物共混物，或多层聚合物材料，其中也可使用由相同聚合物或不同聚合物组成的不同层。适宜用于本发明存储设备的有机半导体聚合物可选自聚噻吩、聚吡咯、聚苯胺、聚芴、聚异硫茚、聚苯撑乙炔及其共聚物等。
例如，合适的聚噻吩可包括以下通式I的那些：
其中A是二价连接；每个R独立地选自氢、烷基、取代的烷基、芳基、取代的芳基、烷氧基或取代的烷氧基、含有杂原子的基团、卤素、–CN或–NO2；并且n是2至约5,000。在一些实施方案中，R不是氢。
术语“烷基”是指完全地由碳原子和氢原子组成的基团，所述基团是完全饱和且为式CnH2n+1。术语“芳基”是指完全地由碳原子和氢原子组成的芳香族基团。术语“烷氧基”是指连接至氧原子的烷基。
取代的烷基、取代的芳基和取代的烷氧基可用例如烷基、卤素、–CN或–NO2进行取代。一个示例性的取代烷基是全卤烷基，其中烷基中的一个或多个氢原子用卤素原子（例如氟、氯、碘和溴）替代。术语“含有杂原子的基团”是指最初由碳原子和氢原子组成的形成线性骨架、支链骨架或环状骨架的基团。该最初基团是饱和或不饱和的。其骨架中的一个或多个碳原子随后被杂原子——通常为氮、氧或硫——替代，由此获得含有杂原子的基团。术语“杂芳基”一般是指包含至少一个替代碳原子的杂原子的芳香族化合物，并可被认为是含有杂原子的基团的子集。
在一些实施方案中，两个R基团均是具有约6个至约18个碳原子的烷基。在某些所需的实施例中，两个R基团是相同的。在其它一些所需的实施方案中，两个R基团是烷基，例如–C12H25。
二价连接A形成各自连接式(I)中的两个噻吩基部分的一个单键。示例性的二价连接A包括
及其结合，其中每个R'独立地选自氢、烷基、取代的烷基、芳基、取代的芳基、烷氧基或取代的烷氧基、含有杂原子的基团、卤素、–CN或–NO2。应指出的是二价连接A总是与式(I)中的两个噻吩单体不同；换句话说，式(I)将不会变为仅由一种单体组成的聚噻吩。
在一些实施方案中，有机半导体是式(II)、(III)、(IV)、(V)、(VI)或(VII)的聚噻吩。
其中每个R和R'独立地选自氢、烷基或取代的烷基、芳基或取代的芳基、烷氧基或取代的烷氧基、含有杂原子的基团或卤素；并且n是约2至约5,000的一个整数。在特定的实施方案中，聚噻吩是式(II)且每个R是烷基。
在其它一些实施方案中，有机半导体是式(VIII)的聚噻吩：
其中R1选自氢、烷基或取代的烷基、芳基或取代的芳基、烷氧基或取代的烷氧基、含有杂原子的基团或卤素；并且n是约2至约5,000的一个整数。
当R或R'是烷基、烷氧基或它们的取代的衍生物时，其可包含1至约35个碳原子，或约1至30个碳原子，或约1至20个碳原子，或约6至约18个碳原子，包括任何侧链。变量n代表重复单元的数量，且可以是约2至约5,000，约2至约2,500，约2至约1,000，约100至约800，或约2至约100的数。
在一些实施方案中，每个R独立地为包含约6至约30个碳原子的烷基侧链，并且每个R独立地选自包含1至约5个碳原子的烷基侧链。在其它一些实施方案中，每个R独立地选自包含0至约5个碳原子的烷基侧链，并且每个R'是包含6至约30个碳原子的烷基侧链。在其它实施方案中，R和R'独立地为具有约1至约35个碳原子的烷基，或具有约7至约42个碳原子的芳基烷基。示例性烷基包括甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、己基、庚基、辛基、壬基、癸基、十一烷基、十二烷基、十三烷基、十四烷基、十五烷基、十六烷基、十七烷基或十八烷基。示例性芳基烷基包括甲基苯基（甲苯基）、乙基苯基、丙基苯基、丁基苯基、戊基苯基、己基苯基、庚基苯基、辛基苯基、壬基苯基、癸基苯基、十一烷基苯基、十二烷基苯基、十三烷基苯基、十四烷基苯基、十五烷基苯基、十六烷基苯基、十七烷基苯基和十八烷基苯基。在特定的实施方案中，R和R'代表具有约1至约35个碳原子的烷基或取代的烷基。
在一个具体实施方案中，R基团是彼此相同的；且R'基团是彼此相同的。在其它一些实施方案中，R和R'基团是彼此相同的。在另一个具体实施方案中，R和R'取代基是相同的具有约6至约18个碳原子的烷基。
有机半导体聚合物可具有约1,000至约1,000,000或约5000至约100,000的重均分子量。
在一些实施方案中，本公开内容的存储设备可制备在柔性基底上。在一些实施方案中，可将不同组件通过常规印刷技术例如丝网印刷、胶印、喷墨印刷、柔版印刷，或涂覆技术例如刮涂法、刮刀涂覆法、挤出涂覆法、帘式涂覆法沉积在基底上。在一些实施方案中，也可将有机半导体聚合物通过例如电聚合、UV聚合、热聚合和化学聚合等方法经原位聚合而沉积。作为这些用于组件图案化的添加技术的一种替代，也可使用消减技术，例如通过化学或气体蚀刻，通过机械方法例如刮擦、刻划、刮削或碾磨，或任何其它已知的消减方法对材料进行局部破坏。
基底可由包含硅、玻璃板及柔性基底的材料组成，所述柔性基底为例如塑料薄膜或塑料板、纸或织物。对于结构柔性设备，可使用塑料基底例如聚酯（如PET、PEN）、聚碳酸酯、聚酮（如PEEK）、聚酰亚胺薄片等。基底的厚度可为约10微米至超过10毫米，其示例性厚度特别对于柔性塑料基底为约50微米至约5毫米，以及对于刚性基底（例如玻璃或硅）为约0.5至约10毫米。
此外，除了具有绝缘表面的整块物质，除非另有规定，本公开内容的基底不仅涉及由绝缘材料制成的基底（例如玻璃基底、树脂基底、树脂薄膜等），也涉及由半导体、金属等制成的基底。
然而，本公开内容的存储设备不限制于受支撑的设备，因为电极、有机半导体聚合物和电解质可以被设置为使得它们彼此支撑。在此实施方案中，本公开内容的存储设备可以是自支撑的设备。
W/E电极可由导电性材料组成。在一些实施方案中，其可以是金属薄膜、导电性聚合物膜、由导电油墨或糊料或基底自身（例如重度掺杂的硅）制成的导电性膜。W/E电极材料的实例包括但不局限于铝、金、银、铬、氧化铟锡；导电性聚合物，例如聚苯乙烯磺酸酯掺杂的聚（3,4-亚乙基二氧基噻吩）(PSS-PEDOT)；以及包含炭黑/石墨或银胶体的导电油墨/糊料。W/E电极可通过真空蒸镀、金属或导电性金属氧化物溅射、常规平板印刷术和蚀刻、化学气相沉积、旋涂、流延或印刷或其它沉积方法而制备。W/E电极的厚度范围对于金属膜为约10至约500纳米，并且对于导电性聚合物为约0.5至约10微米。
适用作读写电极的常用材料包括例如金、银、镍、铝、铂、导电性聚合物以及导电油墨等材料。在具体实施方案中，电极材料对半导体提供低接触阻抗。通常厚度约为例如约10纳米至约1微米，例如约100至约400纳米。可利用本领域已知的常规方法形成或沉积电极。
如果需要，界面层可置于电解质层和有机半导体聚合物层之间。
在一些实施方案中，本公开内容的存储设备可被部分或完全地封装以用于保护所述设备。封装可提高任何所需溶剂——例如用于使电解质（例如固化电解质）起作用的溶剂——的保持性。在大气氧可能是问题的特定的实施方案中，封装也可有助于阻止氧气干扰存储设备中的电化学反应。封装可通过任何常规方法实现，例如液相方法。例如，可采用例如喷雾涂覆、浸渍涂覆等方法或任何上述所列举的常规印刷技术将液相聚合物或有机单体沉积到存储设备上。沉积后，封装剂可例如通过紫外线或红外线辐射、通过溶剂蒸发、通过冷却或通过使用两组分体系（例如环氧胶）——其中在沉积前直接将组分混合到一起——而硬化。或者，封装可通过将固体膜层压到存储设备上而实现。
如果需要，选择性的阻挡层也可沉积到存储设备的顶部以保护其免遭环境条件，例如光、氧气和湿气等。此阻挡层在本领域中是已知的并可仅由聚合物组成。
在一些实施方案中，通过在有机半导体聚合物中掺杂电荷转移型掺杂物质，可进一步提高导电性。作为掺杂物质，可使用任何掺杂物质，例如碘、碱金属（例如Na和K）、碱土金属（例如Ca）、贵金属（例如Au、Ag、Pd、Pt）等。此外，在有机半导体聚合物形成方法的过程中，可包括其它掺杂物质，例如金属氧化物或盐（例如Fe2O3、Al2O3、ZnO）。
可将存储设备的各种组件以任意顺序沉积到基底上，如图中所示。术语“到基底上”或“在基底上”不应该被解释为要求每个组件直接与基底接触。该术语应该被解释为描述组件相对于基底的位置。然而，有机半导体聚合物层通常应与电解质层接触。此外，读写电极都应当与有机半导体聚合物层接触。有机半导体聚合物层可通过本领域中已知的任何常规方法而形成。在一些实施方案中，可将本公开内容的存储设备沉积到任何合适的组件（例如柔性组件）上。
在本公开内容中，作为非易失性存储器的有机半导体聚合物存储器可由以下组件组成：作为存储介质的有机半导体聚合物；邻近有机半导体聚合物设置的第一条线路，用于使有机半导体聚合物导通；以及邻近有机半导体聚合物设置的第二条线路，用于检测有机半导体聚合物是在第一导电状态还是在第二导电状态或是不导电的。
此外，存储器的输入/输出方法可以以下方式而设定。有机半导体聚合物用作存储介质，并且对于每种有机半导体聚合物，邻近有机半导体聚合物设置至少一条用于使有机半导体聚合物导通的线路，使得存储器通过利用线路将有机半导体聚合物导通而被写入。此外，对于每种有机半导体聚合物，邻近有机半导体聚合物设置至少一条用于检测有机半导体聚合物的导通的线路，使得存储器被读取。
对于存储器的应用实施例，本公开内容的存储器设备可适用于存储卡或计算机系统中，作为不需要利用电池支持的辅助存储介质，因为前述的存储设备即使在关闭电源后仍保存信息。此外，因为其是非易失性的，因此其能够作为HDD（硬盘）的一部分而运行。通过使用所述存储元件用于前述目的，可实现以下功能：高密度封装，从而以更低成本生产大容量存储设备、保存存储信息的稳定性以及提高的存储器输入/输出的速度。
在一些实施方案中，第一电导率在室温下大于约0.001S/cm，并且其中第二电导率至少小于第一电导率的十分之一。
在一些实施方案中，第一电导率与第二电导率之比大于约10。
在一些实施方案中，移动离子选自正离子、负离子、金属离子、羟基离子和氢离子。
在一些实施方案中，有机半导体聚合物还包含掺杂物质。
在一些实施方案中，掺杂物质选自碘、碱金属、Na、K、碱土金属、Ca、贵金属、金属氧化物、Fe2O3、Al2O3、ZnO和金属盐。
在一些实施方案中，固体电解质含有离子导电性聚合物和电解质盐。
在一些实施方案中，设备包含一层含有互补性氧化还原剂的层，其中所述层与第三电极接触并通过电极层与有机半导体聚合物层分隔。
在一些实施方案中，有机半导体聚合物通过氧化/还原反应转换至第一氧化还原态。
在一些实施方案中，氧化/还原发生在第一电极和第二电极的表面；并且所述设备还包含在第三电极的表面相对于第一和第二电极的互补性氧化/还原。
本发明还提供一种系统，包含存储器控制器，所述控制器被配置以控制存储器内程序的执行和擦除操作，所述存储器包含本发明的非易失性存储设备。
实施例
实施例1
对于聚（3-己基噻吩）作为聚合物的情况，图1中所示结构作为存储设备的运行如图2和3中所示。在40秒的“激活”期后，聚合物层的电导率在高电导率和低电导率状态之间重复转换。图2示出了具有图1结构的存储设备（包含聚3-己基噻吩作为聚合物层）的运行，并且显示了连续“激活”脉冲对R1和R2之间电流的作用。图3显示了约40个写入/擦除的循环，证明了R1和R2之间电流的重复转换（对于0.1V偏压测量）。
图4显示了在+3和-3V的“擦除”和“写入”脉冲后，R1和R2之间电流的行为（对于0.1V偏压测量），显示了约1小时的开(ON)和关(OFF)状态的稳定性。开或关状态在脉冲后的至少数小时内是容易辨别的，表明了数小时的保持时间。对设备组成的改进可延长保持性并得到较长的保存时间，并且开和关状态之间的差异较大。
实施例2
制造两端接口以监控聚噻吩半导体中的极化子的形成。类似于3端设备，将用周围的H2O饱和的电子束氧化硅用作电解质层。为了确认氧化硅层的多孔特性，测量设备的电流密度。如图5所示，在两个电极之间存在巨大的漏电流，证明了氧化硅层中的多孔特性或针孔。
当对设备施加电压时，例如从+5至-5V，半导体经历了可逆的电化学掺杂和去掺杂。结果，拉曼光谱（图6）显著地变化。在去掺杂态（实线）中，观察到1457cm-1处的振动带，而经过电化学掺杂，由于极化子的形成，振动带移动到1401cm-1（虚线）。
实施例3
类似于实施例1，将聚（季噻吩）(PQT)用作半导体聚合物，以及将分散于PEO中的紫精LiClO4用作电解质层以构造具有图1中所示结构的存储设备。PQT/紫精设备在真空下仍然可运行，并且不需要激活脉冲以达到可用的开/关比。重要的是，所述设备显示出优良的“开”和“关”电流的稳定性，以及显著的开/关比，为103-104。将设备进行100次循环，没有故障而且源极-漏极电流没有显著的漂移。利用拉曼显微镜对PQT/紫精存储设备进一步研究。除了证明之前观察的高电导率状态与极化子产生的相关性，本发明人现在还能够监测到同时出现的被还原的紫精物质，从而支持了本公开内容的存储设备的氧化还原模型。
应该理解的是，各种上述和其他的特征和功能，或其可选方案，可根据需要组合为许多其他不同的体系和应用。同样，其中多种目前未预见的或未预期的可选方案、修正方案、变形方案或改进方案可随后由本领域技术人员作出，并且也将包括在以下权利要求书中。
Claims (9)
1.一种非易失性存储设备，其包含：
提供于基底上的至少第一电极和第二电极，第一和第二电极彼此分离；
电连接第一和第二电极的有机半导体聚合物；
与有机半导体聚合物接触的电解质；以及
不与第一电极、第二电极以及有机半导体聚合物接触的第三电极；
其中
有机半导体聚合物具有第一氧化还原态——其中其显示第一电导率，以及第二氧化还原态——其中其显示第二电导率；
其中第二电导率在室温下小于0.1S/cm，并且其中第一电导率至少为第二电导率的10倍以上。
2.根据权利要求1的非易失性存储设备，其中基底是柔性的。
3.根据权利要求1的非易失性存储设备，其中第一电导率与第二电导率之比在10至1010的范围内。
4.根据权利要求1的非易失性存储设备，其中电解质包含移动离子。
5.根据权利要求1的非易失性存储设备，其中第一和第二电极彼此平行地形成。
6.根据权利要求1的非易失性存储设备，其中所述电解质是固体电解质。
7.根据权利要求1的非易失性存储设备，其中有机半导体聚合物选自聚噻吩、聚吡咯、聚苯胺以及聚芴。
8.根据权利要求1的非易失性存储设备，其中设备还包含互补性氧化还原剂。
9.根据权利要求1的非易失性存储设备，其中有机半导体聚合物的第一氧化还原态经氧化/还原反应转换到有机半导体聚合物的第二氧化还原态。
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