CN102946976A - 借助于利用氢氧化钠溶液吸收用于从空气和从来自燃烧器和内燃机的燃烧气体中除去酸性气体的方法以及用于获得碳酸钠以便获得碳信用的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明包括利用化学反应从环境空气和从来自利用化石燃料的燃烧器和内燃机的燃烧气体中捕获酸性气体如二氧化碳、二氧化硫和二氧化氮的吸收方法；本发明的目的在于获得根据关于气候变化的京都议定书的碳信用。该方法在水平喷射吸收器中进行，利用8％的氢氧化钠溶液作为吸收液体，获得碳酸钠、亚硫酸钠、亚硝酸钠和硝酸钠作为副产品。这些副产品被转变为商品如碳酸钙、硫酸钡和硝酸铵；为了这个目的，必须预先借助于氧化剂将亚硫酸钠和亚硝酸钠两者转化为硫酸钠和硝酸钠。

Description

借助于利用氢氧化钠溶液吸收用于从空气和从来自燃烧器和内燃机的燃烧气体中除去酸性气体的方法以及用于获得碳酸钠以便获得碳信用的方法
技术领域
本发明总体上涉及减少温室气体(GHG)，如酸性气体(酸气)：二氧化碳(CO2)、二氧化硫(SO2)、以及二氧化氮(NO2)，后两者没有被宣布为GHG的一部分；并且具体涉及通过可以产生用于其销售的碳酸钙或碳酸钠的化学方法，根据京都议定书获得碳信用；对于后者，该方法在具有最小经济规模的工业设施中进行。
背景技术
在1997年12月11日，在日本京都市，工业化国家致力于执行一套措施以实现温室气体(GHG)的减少。这些国家的签署政府一致同意，以1990年的水平作为参考，在2008年到2012年之间平均减少至少5％的污染物排放。在2004年11月18日得到俄罗斯政府同样的承诺之后，该协议在2005年2月16日生效。这份协议叫做“关于气候变化的京都议定书”。
作为“京都议定书”的一部分，创建了国际性净化机制以实现向环境中排放污染物方面的污染减少，建立信托基金，从而向已经在其自己的工艺中采取措施以改善环境质量并且从他们的生产方法控制污染物排放的私营公司提供经济激励，有权将CO2作为能够以市场上建立的价格进行交易的商品而排放。
碳信用交易，一个碳信用代表排放一吨二氧化碳的权利，可以减轻温室气体的产生，提高那些不产生或减少其温室气体排放的公司的利益，并让那些产生超过允许的公司付费。相关地，捕获CO2(或任何温室气体)的任何组织有权可以使用碳信用，并且还可以得到相应的经济激励。通过利用NaOH溶液吸收从空气和燃烧气体中捕获CO2产生了在溶液中的碳酸钠，其可以被浓缩和结晶用于其销售，或者用石灰浆处理碳酸钠溶液以获得碳酸钙并将其销售，在这种情况下重新生成氢氧化钠。为了证明碳信用，重要的是在碳酸钠的应用中这种盐不会分解从而使CO2返回至大气中。
已开展用于减少温室气体的大多数工作集中在生物工艺方法或树木的耕种和生长，其中使大量扩展的陆地耕种有捕获CO2的植物和树木，并且每年实现得到一定数量碳信用的权利。
为了通过与传统不同的方式，但同时与其它方式同样有效地获得有效的碳信用的目的，开发了化学方法，该方法持续“清洗”大气气体以及伴随着燃烧器和内燃机中的燃烧而产生的那些气体，所述燃烧器和内燃机利用化石燃料如汽油、柴油、天然气等并且除了CO2以外还会产生二氧化硫和二氧化氮(SO2和NO2)。
发明内容
用于从大气或从燃烧器和内燃机(内燃发动机，internal combustionmotor)排放中捕获酸性气体的方法的特征在于，在特别设计的吸收装置中，用2N氢氧化钠标准溶液(8％的NaOH)“洗涤”所述气体。
用于从大气和从排放的气体中有效进行酸性气体除去方法的装置是水平吸收器，其中气体沿着装置(以水平方式)流动，并且通过分散喷嘴，以喷洒器(sprinkler)的形式并且在与垂直线成90°的侧部，垂直地接收碱性溶液，所述碱性溶液溶解溶质酸性气体并且与溶质酸性气体进行反应，产生以下反应：
2NaOH+CO2----→Na2CO3+H2O
2NaOH+SO2----→Na2SO3+H2O
2NaOH+2NO2--→NaNO3+NaNO2+H2O
在该方法中处理的二氧化碳浓度从对于城市大气空气(大气)的0.44％变化可达到利用天然气作为燃料的燃烧气体中的16％。二氧化硫的浓度从60ppm变化可达到0.2％(2000ppm)，而二氧化氮从20ppm变化到69ppm。
为了研究酸性气体吸收机理的目的，使用两个水平喷射吸收的装置来证明该方法的有效性，其中一个以50cm的连接部分由奥氏体不锈钢制成，内径为30cm。其它吸收器具有60cm直径和75cm长的部分。该吸收器部分中的每一个都具有三个喷嘴系列，对于30cm直径，每个隔开10cm，而对于60cm直径的装置，每个隔开15cm，一个系列位于上部区域，其它两个以90°位于每侧，每个部分总共有15个喷嘴。
选择两种气体流量，伴随约为3m/s和7m/s整体速度，使得流量为800m3/h和1,800m3/h。以垂直的方式，使2N氢氧化钠溶液以1.0至1.2Kg/m2s的流量密度通过喷嘴。对于这些情况，每个喷嘴的吸收液体体积流量范围是34l/h至40l/h。
利用60cm直径的装置进行同样测试，且仅有各自为75cm的两个部分，并且管隔开15cm，每个部分具有15个管，且气体流量是3000m3/h，其相应于约5m/s的整体平均速度。在这种情况下，液体流量密度(2NNaOH的溶液)是2.1kg/m2s，每个喷嘴的体积流量是212l/h。
利用化学反应的吸收方法结果，可以达到以下结论：
1.对于传质的控制阻力在气体这方面，实际上将液体方面的阻力看作是没有价值的。
2.与体积区域结合的传质系数，仅随气体的整体平均速度而变化，并不取决于液体流量。参见表1。
表1
3.流过吸收器的气体应该具有在3m/s至7m/s之间的整体平均速度，当低于3m/s时，装置的效率降低，而超过7m/s，则需要更高的压力以使气体流动，并且增加液体拖曳，使其利用安装在烟道内的挡板(baffle)分离更困难。
4.吸收液体流量密度可以从1.0Kg/m2s变化到3.3Kg/m2s。实际上，如果液体密度会低于1.0Kg/m2s也不会有问题，只要它会吸收包含在气流中的酸性气体。如果使用更高的液体流量密度，超过3.3Kg/m2s，装置中就会有溢出的危险，还要具有不必要且也是昂贵的大型抽吸设备。
酸性气体捕获方法通过重新生成可重复利用的氢氧化钠而得到补充，对于碳酸钠而言，利用氢氧化钙的乳浊液(石灰乳溶液)，而对于硝酸钠而言，利用氢氧化铵，利用氧化剂将亚硝酸钠氧化成硝酸盐。应当预先通过氧化剂试剂将亚硫酸钠氧化成硫酸盐，利用氯化钡对其进行处理用于形成析出的硫酸钡和留在溶液中的氯化钠。化学反应如下：
Na2CO3+Ca(OH)2---→CaCO3+2NaOH
CaSO4+BaCl2---→BaSO4+CaCl2
NaNO3+NH4OH---→NH4NO3+NaOH
将所形成的碳酸钙在洗涤和干燥以后，当通过泰勒(Taylor)系列的325目筛(mesh)时，几乎未被感受到，并可以用于墨西哥手工艺品的制造。
所形成的硫酸钡具有在制药工业上的潜在应用，且硝酸铵可以用作肥料。
用于来自大气负荷或内部燃烧气体任一种中的酸性气体捕获的全部方法的主要目的是验证碳信用，且其示意性流程显示在图1中。
对于工业方法，要考虑通过利用NaOH溶液吸收从空气和燃烧气体中捕获的CO2来获得碳酸钠。该方法包括下列步骤和操作条件：
(a)用于洗涤气体的液体是2N氢氧化钠溶液(80g/l)，工作的液体流量密度在2.7至3.4Kg/m2s之间，这些值是最佳的工业操作值。
(b)待处理的气体流量是10,000m3/h，产生了在3m/s至7m/s之间的对于大气气体和燃烧气体的整体平均速度。
(c)气体和吸收溶液的温度应当是22℃，即使当热的烟气(废气)进入到吸收器中时，在非常短的时间内，它会获得吸收器溶液的温度。
(d)在吸收器入口处的气体压力将是20mmHg压力(Hgmanometric)。将吸收器通过一端连接至大气气体或烟气输出，在另一端连接至大气用于洗涤过的气体的输出；要考虑其中安装装置的地点的大气压力。
在另一个优选的实施方式中，进行从大气和燃烧气体中捕获二氧化碳方法并生产碳酸钠的装置，包括：
1.水平吸收器，从而气体沿着装置(在水平方向上)流动并且通过分散喷嘴相对于垂直线形成90°角，在顶部和侧部以喷洒器的形式垂直地接收碱性溶液，所述碱性溶液溶解酸性气体的溶质并与酸性气体的溶质反应，所述酸性气体特别是CO2；所发生的化学反应如下：
2NaOH+CO2---→Na2CO3+H2O
2.工业吸收器由七个长为1m、内径为0.85m的由奥氏体不锈钢制成的根据需要可连接和可拆卸的模块构成。在顶部和在侧部，分散喷嘴彼此相距20cm分布，使得每一个1m的模块都具有15个尺寸为1/4英寸的喷嘴。这些喷嘴将液体“喷射”成小滴，其增加了传质面积，导致需要被捕获的CO2的吸收。
3.在吸收器的底部，存在用于吸收液体流出的穿孔(perforation)，其通到高30cm的、用作静压密封(hydraulic seal)的通道。图2和图3(a)、图3(b)和图3(c)。
4.待洗涤的气体由风机驱动，通过吸收器的一端进入，不改变方向，一旦酸性成分已经被吸收液体捕获，气体经由吸收器的另一端到达改变方向的烟道而出来，且利用挡板来保持由纯净气体拖曳吸收液体，将纯净气体送到大气中。图4(a)、图4(b)和图4(c)。
用于操作水平吸收器进行的操作条件是：
(a)80g NaOH/l(即2N)的吸收溶液具有50m3/h的流量以吸收CO2，当气流为空气其产生了3.22Kg/m2s的流量密度，当它们是燃烧气体时产生了3.26Kg/m2s的流量密度；这些值包括在工业推荐的吸收液体的流量密度之内。
(b)10,000m3/h的气流，对于CO2浓度为0.044％的空气而言，具有4.5Kg/m2s的气体流量密度，对于认为16％浓度CO2的燃烧气体而言，具有4.8kg/m2s的气体流量密度。
(c)在需要洗涤10,000m3/h的烟气的情况下，吸收器的长度为5.47m，使得会有6个各自为1m的部分参与，因而会具有90个喷嘴用于50.0m3/h的吸收溶液，喷嘴流量将是0.556m3/h。
(d)离开吸收器的吸收液体以Na2CO3的形式携带CO2，将其再循环到其进料罐(feed tank)中，在进料罐中恢复被消耗的苏打，直到Na2CO3的浓度达到接近饱和，然后将该溶液通到热交换器和篮式结晶器(basketcrystallizer)从而通过结晶分离出这种副产品，将副产品用水洗涤并用热空气干燥然后将其研磨至所需的商业粒度。将残留的液体送至NaOH溶液的进料罐。图5为流程图。
附图说明
图1示出了全部的流程图，可替换地产生碳酸钙或碳酸钠。在第一种中，通过添加石灰浆而重新生成(再生)氢氧化钠，而在第二种中，消耗氢氧化钠。
图2示出了具有三个组装部分的水平吸收器的图，每部分长为1m，内径为0.85m，代表下述分散喷嘴：在顶部的5个彼此相隔20cm，两个5个喷嘴的排也各自相等地相对于垂直线成90°隔开。还示出了用于吸收液体出口的高30cm的通道，其用作静压密封。
图3示出了三个图：图3(a)是内径为0.85m的吸收器和用作静压密封的高30cm的吸收液体的输出通道的直接横截面；图3(b)是长为1m的吸收器的直接横截面，示出了彼此相隔20cm的吸收液体分布的喷嘴排，一排位于上排，其它两排以相对于垂直线成90°角位于第一排的每侧，具有相同数量的等距的喷嘴，还示出了作为静压密封的高30cm的用于吸收液体的输出通道；以及图3(c)，吸收器部分的立体图(等距视图)，具有用于吸收液体分散喷嘴的标记和用于其出口的通道的标记，其尺寸与图3(a)和图3(b)显示的相同。
图4示出了吸收器中纯净气体的出口管(排气管)：图4(a)是气体出口的直接部分至内径为0.85m的烟道的剖面；图4(b)是水平吸收器的三个部分及长为1m的管至纯净气体出口至烟道的直接横截面，每个部分的长度为1m，烟道具有其吸收液体保持隔板(屏，screen)，吸收液体被离开吸收器的气体携带，还示出了具有高度为30cm的水封的吸收液体的输出通道，以及图4(c)，吸收器的三个部分及长1m的出口管的立体图，每个部分长为1m，出口管具有用于保持被烟气带入烟道的吸收液体的其隔板，还在吸收器的部分中显示了用于静压密封的高30cm的通道和喷嘴排，每个部分有5个，彼此分开20cm，用于分散到吸收器入口的吸收液体；吸收器的部分具有三排，每排有五个喷嘴，第一排位于上部，其它两排相对于垂直线成90°角。
所用的装置、反应和原料：
装置和配件：
如上面描述的未被填充的两个水平喷射吸收器，直径为30cm和60cm，且对于第一个而言，以50cm部分，对于第二个而言，以75cm部分，每个部分具有15个喷嘴。这些装置由奥氏体不锈钢制成。由奥氏体不锈钢制成的1m3的一个罐用于吸收液体分配(2N NaOH溶液)。
2个用于氯化钡溶液和氢氧化铵溶液的100l的碳钢罐。
3个桶(hooper)，一个1m3的用于碳酸钠与石灰乳(乳浊液)的反应和碳酸钙的回收；其它200l的用于氯化钡与硫酸钠反应并生成硫酸钡，以及最后，其它200l的桶用于氨水与硝酸钠反应并生成硝酸铵。
3个用于回收副产品的容器。
1个离心通风机用于处理从800m3/h至3,000m3/h的气体。
1HP(马力)的1个泵用于处理吸收液体。
0.5HP的1个泵用于送回再生的吸收液体。
1个烟道用于排放无酸性气体的纯净气体，利用挡板来保持拖曳气体至吸收器出口的液体。
如流程图1中指出的管和阀。
用于固体氢氧化钠的1个100Kg容器。
用于氯化钡的1个10Kg容器。
用于氢氧化铵的1个100l的罐。
试剂：
甲基橙溶液
酚酞的乙醇溶液
pH试纸
0.1N的盐酸溶液
测试仪器：
测定二氧化碳、硫和作为硝酸盐或亚硝酸盐的氮的气体分析仪电位计
泰勒系列的325目筛
灵敏度为0.1mg的分析天平
灵敏度为0.1g的格令天平(Grain balance)
原材料：
用于保持副产品的容器
用于保持副产品的塑料袋
表2
实验仪器
Figure BDA00002486662600101
对于工业仪器，在表3中，集中了本发明所需要的相关设备，其标记按照图5。
表3
处理10,000m3/h烟气的最小经济设施设备的关系
Figure BDA00002486662600111
所需设施的抽吸装置列于表4中。
表4
泵组
Figure BDA00002486662600112
Figure BDA00002486662600121
该方法的进料列于表5中，用于处理10,000m3/h燃烧气体所需的操作条件列于表6中。
表5
方法的供给
Figure BDA00002486662600122
表6
操作条件和用于从烟气中捕获CO2的工业设施的要求
Figure BDA00002486662600123
Figure BDA00002486662600131
设施应当被认为能够每天工作24小时，每年工作322天，每年只有46周，如果有需要，对于两个月留下一周用来维护，变换地点。表7中具有设备每年的能耗。
如在本发明中所示的，以其最小经济规模的设施对于处理烟气而言是高度有成本效率的，具有约60％的内部返回速率和13％的平衡。对于大气空气的处理不是如此，其中进行二氧化碳的捕获有利益的需求。
收支平衡点(保本点)表明生产容量，使得每个产品销售的效益以及鉴定合格的碳信用等于固定的和可变的成本总量，即，超过此值是获利而低于此值存在损失。
表7
每天24小时，每年322天的设施操作10,000m3/h的烟气的能耗
需求 年消耗
总电力 88，077.6Kw-h/年
在0.771个大气压下的饱和蒸汽 3，205吨/年
用于多用途运载车的汽油 6，900l/年
用于锅炉的天然气 287，481.6m3/年
消耗的碳信用 421.6
在一个实施方式中，本发明的方法包括以下步骤：
(a)从大气空气以及从燃烧器和内燃机的燃烧气体中捕获二氧化碳，使用风机用于将它们引导到水平分割吸收器(水平喷射吸收器)中。
(b)向水平分割吸收器(水平喷射吸收器)提供含有二氧化碳的空气和燃烧气体，在水平分割吸收器中气体沿着装置(在水平方向上)流动。
(c)借助于8％的NaOH溶液吸收CO2，通过分散喷嘴以喷洒器的形式，以及在相对于垂直线成90°的侧部，垂直地喷射NaOH溶液，所述NaOH溶液溶解二氧化碳并且并与二氧化碳反应，从而产生Na2CO3。
(d)通过浓缩达到饱和、加热和结晶来分离吸收器溶液中的碳酸钠。将Na2CO3晶体用水洗涤并用热空气干燥，然后研磨至商业所需尺寸。
在另一个优选的实施方式中，吸收器包括：
(a)被分割成七个部分的管状体，每个部分长1m。
(b)每个部分具有三个喷嘴系列，一个系列位于顶部，其它两个系列位于第一个的每一侧，形成90°角；每个喷嘴彼此间隔20cm，使得每个部分总共15个喷嘴。
(c)位于所述管状体的底部的通道，用于通过穿孔收集具有被吸收的CO2的吸收液体，所述通道作为静压密封具有30cm高度。
本发明的优点
在水平分割吸收器(水平喷射吸收器)中通过利用氢氧化钠溶液吸收从空气和烟气中捕获二氧化碳的用于生产碳酸钠的方法，使具有这种位置的装置来控制气流的较高速度，且不需要控制整体气体速度可达到1m/s的大型装置如立式吸收器；然而相同的装置可以水平地操作整体气体速度可达到7m/s。
通过氢氧化钠溶液捕获二氧化碳能够使得形成碳酸钠，这代表通过添加值为1∶1.25的碳酸盐对苏打的转变。
本方法有助于降低温室效应，减少空气中和来自利用化石燃料的燃烧器和内燃机的燃烧气体中的二氧化碳含量。
随着捕获CO2之前温室效应的降低，可以认可碳信用，有助于使这种方法更具有成本效率，除了造福人类以外，还使有效使用该方法的人获得回报。

Claims (10)

1.借助于氢氧化钠溶液从大气空气或来自使用化石燃料的燃烧器和内燃机的燃烧气体中吸收酸性气体，其特征在于下列步骤：
(a)借助于风机捕获来自大气空气和来自燃烧器和内燃机的燃烧气体中的酸性气体，用于将它们引导到水平喷射吸收器中；
(b)供给水平喷射吸收器中包含酸性气体的空气和燃烧气体，在所述水平喷射吸收器中气体沿着装置(在水平方向上)流动；
(c)借助于8％NaOH溶液吸收酸性气体，通过分散喷嘴以喷洒器的形式垂直地喷射所述NaOH溶液并且以相对于垂直线成90°将所述NaOH溶液喷射至侧部，所述NaOH溶液溶解所述酸性气体并与所述酸性气体反应，产生Na2CO3、Na2SO3、NaNO2和NaNO3；
(d)借助于添加石灰浆以碳酸钙形式从吸收器溶液中分离碳酸盐，并且重新生成氢氧化钠；将沉淀的碳酸盐用水洗涤并用热空气干燥用于销售，所述碳酸盐是通过泰勒系列的325目筛的细微粉末；
(e)借助于添加氯化钡和氧化剂分离亚硫酸盐，以将其沉淀为硫酸钡并且形成氯化钠，将获得的硫酸钡用水洗涤并用热空气干燥，用于其销售；
(f)借助于添加氢氧化铵以与硝酸盐和氧化剂反应从而仅获得硝酸铵来分离亚硝酸盐和硝酸盐，将硝酸铵晶体用水洗涤并用热空气干燥用于其销售；
(g)在工业替代方案中，不添加石灰浆来分离碳酸钠，其特征在于，通过将溶液再循环到吸收器溶液的沉淀池达到饱和而浓缩，将溶液通到热交换器中用于加热溶液，然后将溶液通到篮式结晶器中用于结晶Na2CO3，在用水洗涤以后，用热空气干燥，最后研磨至商业所需粒度。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在步骤(d)中，将重新生成的氢氧化钠溶液送至吸收器液体的供给沉淀池，从而在将浓度调节至8％以后被重复利用。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述吸收器进行下列步骤：
(a)通过在溶液中产生碳酸钠并除去气流中存在的CO2来吸收包含在待清洁气体中的二氧化碳；
(b)通过在溶液中产生亚硫酸钠并除去气流中存在的SO2来吸收包含在待清洁气体中的二氧化硫；
(c)通过在溶液中产生亚硝酸钠和硝酸钠并除去气流中存在的NO2来吸收包含在待清洁气体中的二氧化氮。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，平均气体速度范围从3m/s至7m/s，且吸收液体流量从1.0Kg/m2s变化至3.3Kg/m2s。
5.一种用于从空气和来自燃烧器和内燃机的燃烧气体中吸收酸性气体的水平喷射吸收器，其特征在于包括：
(a)被分割成两个或三个部分的管状体；
(b)具有彼此等距离隔开的三个喷嘴系列的每个部分，一个喷嘴系列位于顶部，其它两个喷嘴系列位于第一个的每一侧，形成90°的角，使得每个部分总共15个喷嘴；
(c)位于所述管状体的底部的通道，用于通过穿孔收集具有被吸收的酸性气体的吸收液体；所述通道作为静压密封具有10cm的高度。
6.基于根据权利要求3所述的(a)、(b)和(c)项所获得的副产品，可以计算根据京都议定书会被认可的碳信用。
7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，将在步骤(g)中形成的碳酸钠溶液送至吸收器液体供应沉淀池以恢复消耗的氢氧化钠从而将浓度调节至8％。
8.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在水平喷射吸收器中进行在步骤(c)中的CO2捕获以产生碳酸钠、清洁的所述空气和燃烧气体，从而降低环境的温室效应。
9.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在步骤(b)中，气体流量是10,000m3/h，对于含有0.044％ CO2的空气，流量密度为4.5Kg/m2s，对于含有16％CO2的烟气，流量密度为4.8Kg/m2s。
10.一种用于从空气和来自燃烧器和内燃机的燃烧气体中吸收二氧化碳的水平喷射吸收器，其特征在于包括：
(a)由奥氏体钢制成的被分割成七个部分的管状体，每个部分长1m，内径为0.85m；
(b)具有它们之间等距离地隔开的三个喷嘴系列的每个部分，一个喷嘴系列位于顶部，其它两个喷嘴系列位于第一个的每一侧，形成90°的角，使得每个部分总共15个喷嘴；
(c)位于所述管状体的底部的通道，用于通过穿孔收集具有被吸收的CO2的吸收液体；所述通道作为静压密封具有30cm的高度。
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