CN102403518A - 利用由氢气分压力差产生的电池压力的氢气浓度传感器 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及利用由氢气分压力差产生的电池压力的氢气浓度传感器,提供一种用于测量燃料电池系统的阳极子系统中的氢气浓度的氢气浓度传感器。该氢气浓度传感器包括薄膜、在所述薄膜第一侧上的第一催化剂层和在所述薄膜相对侧上的第二催化剂层,其中所述传感器操作为浓度单元。所述第一催化剂层暴露于用于燃料电池堆的阳极侧的新鲜氢气,第二催化剂层暴露于来自燃料电池堆的阳极废气的再循环气体。传感器产生的电压允许确定再循环气体中的氢气分压力,从该分压力可确定氢气浓度。
Description
技术领域
该发明总地涉及确定燃料电池系统的阳极子系统中氢气浓度的氢气浓度传感器,更特别地,涉及确定利用阳极废气再循环的燃料电池系统的阳极子系统中氢气浓度的氢气浓度传感器,其中使用能斯特方程来从氢气浓度传感器电压输出确定再循环气体中的氢气分压力,并使用氢气分压力确定再循环气体中的氢气浓度。
背景技术
因为氢气清洁,并且可用于在燃料电池中有效地产生电能,因此氢气是一种非常有吸引力的燃料。氢气燃料电池是一种电化学装置,包括阳极和阴极,其间具有电解质。阳极接收氢气气体,阴极接收氧气或空气。氢气气体在阳极中分离,产生自由质子和电子。质子通过电解质到达阴极。质子与阴极中的氧气和电子反应,产生水。阳极的电子无法通过电解质,因此在传送至阴极之前被引导通过负载做功。
质子交换薄膜燃料电池(PEMFC)是一种用于车辆的常见燃料电池。PEMFC通常包括固体聚合物电解质质子导电薄膜,例如全氟磺基酸薄膜。阳极和阴极通常包括支撑在碳颗粒上并与离聚合物混合的细分催化剂颗粒,通常为铂(Pt)。催化剂混合物沉积在薄膜的相对侧面上。阳极催化剂混合物、阴极催化剂混合物及薄膜的组合限定了薄膜电极组件(MEA)。MEA制造比较贵,且需要特定的条件以便有效操作。
通常几个燃料电池组合成燃料电池堆,以产生期望的电力。例如,用于车辆的典型燃料电池堆可具有两百个或更多的堆置燃料电池。燃料电池堆接收阴极输入反应气体,通常为通过压缩机强制通过电池堆的空气流。不是所有氧气都被电池堆消耗掉,而是一部分空气输出作为可包括水作为电池堆副产物的阴极废气。燃料电池堆还接收流入电池堆阳极侧的阳极氢气反应气体。电池堆还包括冷却流体流过的流动通道。
燃料电池堆包括位于电池堆中几个MEA之间的一系列双极板,其中所述双极板和MEA位于两个端板之间。双极板包括用于电池堆中相邻燃料电池的阳极侧和阴极侧。阳极气流通道设在允许阳极反应气体流向相应MEA的双极板的阳极侧上。阴极气流通道设在允许阴极反应气体流向相应MEA的双极板的阴极侧上。一个端板包括阳极气流通道,另一端板包括阴极气流通道。双极板和端板由导电材料制成,例如不锈钢或导电复合材料。端板将燃料电池产生的电能传导出电池堆。双极板还包括冷却流体流动通过的流动通道。
MEA是可渗透的,因此允许空气中的氮气从电池堆的阴极侧渗透通过,并聚积在电池堆的阳极侧,行业中称为氮气交叉。尽管阳极侧压力可能比阴极侧压力高,但是阴极侧分压力会引起空气渗透通过薄膜。燃料电池堆的阳极侧中的氮气稀释了氢气,使得如果氮气浓度升高超过一定的比例,例如50%,那么燃料电池堆会变得不稳定并可能出现故障。本领域已知在燃料电池堆的阳极废气输出处设置排气阀,以从电池堆的阳极侧去除氮气。
期望预测或估计系统起动期间燃料电池系统的阳极和阴极中的氢气量,以允许起动策略满足排放要求,同时最大化可靠性和最小化起动时间。还期望估计在正常操作、车辆怠速及车辆所有其它操作模式期间阳极中的氢气浓度,以更好地控制排放并最大化燃料效率,同时最小化电池堆损坏。通常期望氢气浓度估计器强健,以关闭和停止与时间相关的功能,并考虑气体的薄膜渗透性以及外源的空气侵入。同时,估计算法必须足够简单,以便以充分小的计算设置在汽车控制器中,从而没有延迟起动就被完成。
因为系统控制在不必要时无需提供过于稀释的空气,所以确定起动时燃料电池堆的阳极和阴极中的氢气浓度允许最快的可能起动时间。另外,因为要知道阳极中需要补充的氢气量,所以知道氢气浓度提供了更加可靠的起动。这与从氢气浓度可能比较高的待命状态或停车中间的起动尤其相关。
另外,因为当电池堆中存在未知的氢气浓度时,通常的起动策略假定最差情形的氢气百分比用于喷射目的,100%的氢气用于稀释目的,所以知道氢气浓度提高了耐用性。在那些情形下,初始用氢气冲洗阳极会比如果已知电池堆充满空气慢。腐蚀比率与初始氢气流率成比例。因此,若未精确地知道氢气浓度,则这些事件的每一件都会比所必然的要更加有害。
并且,因为更加精确地确定起动之前阳极和阴极中的氢气浓度会导致更加有效的起动决定并潜在地减少氢气的使用,因此知道氢气浓度提高了效率。例如,如果已知电池堆中没有氢气起动,那么可减少稀释空气。另外,知道氢气浓度提供了更加有力的起动。在仓促停机或具有故障传感器的停机事件中,算法可使用物理限制来提供阴极和阳极中氢气的上下边界。
可利用算法来对电池堆操作期间阳极中的氢气和/或氮气浓度的在线估计建模,以知道何时触发阳极废气排放。该算法可基于从阴极侧到阳极侧渗透速率来跟踪电池堆阳极侧中随时间的氮浓度,以及阳极废气的周期性排放。当该算法计算氮气浓度升高超过预定阈值时,例如10%,那么可触发排放。该排放通常执行一段时间,允许多个电池堆阳极容积排放,从而将氮气浓度降低至低于阈值。但是,由于气体交叉率随着电池堆的年龄增加,所以已知的氢气估计模型通常相对不精确。
本领域已知在阳极废气再循环中设置氢气浓度传感器,测量阳极废气中氢气的浓度,以确定排放是否必要的。但是,已知的这类氢气传感器易受水滴的影响,在排放中需要液态水分离器,以允许传感器恰当地工作。另外,由于废气为到达传感器必须行进的容积,会有测量延迟,大约15秒。
一种已知的氢气浓度传感器称为热导检测器(TCD),其使用气体的已知导热率来计算氢气浓度。无论在什么环境下使用TCD,都需要对其进行标定,这里为氢气-氮气环境。因为水会使传感器故障,所以TCD还需要一种非常有力和有效的方法,用于在测量之前从要被检测的气体去除所有的水。这需要使用相当大的管道和水分离装置,增加了系统的体积,并且通常给测量带来了不可接受的时间延迟。
这些传感器还相当贵,系统通常使用两个传感器,一个在阳极进气歧管内,一个在阳极排气歧管内。因为氮气聚积通常以高功率瞬态非常快速地发生,这可能在时间上受限制,传感器读数的延迟会引起在氢气浓度最高时的功率上行瞬态期间氢气浓度测量不可用。
发明内容
根据本发明的教导,公开了用于测量燃料电池系统的阳极子系统中氢气浓度的氢气浓度传感器。所述氢气浓度传感器包括薄膜、在所述薄膜第一侧上的第一催化剂层和在所述薄膜相对侧上的第二催化剂层,其中所述传感器操作为浓度单元。所述第一催化剂层暴露于用于燃料电池堆的阳极侧的新鲜氢气,第二催化剂层暴露于来自燃料电池堆的阳极废气的阳极再循环气体。传感器产生的电压允许确定再循环气体中的氢气分压力,从该分压力可确定氢气浓度。
本发明提供下列技术方案。
技术方案1:一种燃料电池系统,包括:
包括阳极侧的燃料电池堆;
氢气源,其经阳极输入管路向所述燃料电池堆的阳极侧提供新鲜氢气气体;
阳极废气再循环管路,其从所述燃料电池堆接收阳极废气,并向所述阳极输入管路和所述燃料电池堆的阳极侧提供阳极再循环气体;以及
氢气浓度传感器组件,其与所述阳极输入管路和所述阳极废气再循环管路连通,所述氢气浓度传感器组件包括操作为浓度单元的至少一个氢气浓度传感器,所述浓度单元具有薄膜、在所述薄膜一侧上的第一催化剂层和在所述薄膜相对侧上的第二催化剂层,其中所述第一催化剂层暴露于来自所述氢气源的新鲜氢气气体,所述第二催化剂层暴露于所述阳极再循环气体管路中的阳极再循环气体。
技术方案2:如技术方案1的燃料电池系统,其中所述至少一个氢气浓度传感器为串联电联接在一起的多个氢气浓度传感器。
技术方案3:如技术方案1的燃料电池系统,其中所述至少一个氢气浓度传感器为并联电联接在一起的多个氢气浓度传感器。
技术方案4:如技术方案1的燃料电池系统,其中所述氢气浓度传感器中的所述薄膜具有约150μm的厚度。
技术方案5:如技术方案1的燃料电池系统,还包括从所述氢气浓度传感器组件接收电势的控制器,所述控制器构造成使用能斯特方程确定所述阳极再循环气体中的氢气分压力。
技术方案6:如技术方案5的燃料电池系统,其中所述控制器使用如下公式计算所述阳极再循环气体中的氢气分压力:
技术方案7:如技术方案5的燃料电池系统,其中所述控制器使用再循环气体中的氢气气体分压力、再循环气体的总压力、再循环气体的饱和压力和再循环气体的相对湿度来确定阳极再循环气体中的氢气浓度。
技术方案8:如技术方案7的燃料电池系统,其中所述控制器使用如下公式计算再循环气体中的氢气气体浓度:
技术方案9:一种燃料电池系统,包括:
包括阳极侧的燃料电池堆;
氢气源,其向所述燃料电池堆的阳极侧的入口提供新鲜氢气气体;
阳极废气再循环管路,其从所述燃料电池堆接收阳极废气,并向所述燃料电池堆的阳极侧的入口提供阳极再循环气体;
第一压力传感器,其提供从所述氢气源提供给所述燃料电池堆的阳极侧的入口的新鲜氢气气体的压力测量;
第二压力传感器,其提供所述阳极再循环气体的总压力测量;
温度传感器,其提供所述阳极再循环气体的温度测量;
相对湿度传感器,其提供所述阳极再循环气体的相对湿度测量;
氢气浓度传感器组件,其接收来自所述氢气源的新鲜氢气气体流和阳极再循环气体在被提供给所述燃料电池堆的阳极侧的入口之前的气体流,所述氢气浓度传感器组件提供由所述新鲜氢气气体中的氢气气体压力与所述阳极再循环气体中氢气分压力之间的差别产生的电势;以及
控制器,其响应于所述氢气浓度传感器组件的电势、所述第一压力传感器的压力测量、所述第二压力传感器的压力测量、所述温度传感器的温度测量和所述相对湿度传感器的相对湿度测量,所述控制器使用这些测量确定所述阳极再循环气体中的氢气气体浓度。
技术方案10:如技术方案9的系统,其中所述控制器构造成使用能斯特方程、所述电势和所述第一压力传感器的压力测量确定所述阳极再循环气体中的氢气气体的分压力。
技术方案11:如技术方案10的系统,其中所述控制器使用下式确定所述阳极再循环气体中的氢气分压力:
技术方案12:如技术方案10的系统,其中所述控制器使用阳极再循环气体中的氢气气体分压力、所述第二压力传感器的压力测量、相对湿度传感器的相对湿度测量和再循环气体的饱和压力来确定阳极再循环气体中的氢气气体浓度。
技术方案13:如技术方案12的系统,其中所述控制器使用如下公式确定再循环气体中的氢气气体浓度:
技术方案14:如技术方案9的系统,其中所述氢气浓度传感器组件包括构成为浓度单元的至少一个氢气浓度传感器,所述浓度单元包括具有在一侧上的第一催化剂层和在相对侧上的第二催化剂层的薄膜,其中所述第一催化剂层暴露于所述新鲜氢气气体,所述第二催化剂层暴露于所述阳极再循环气体。
技术方案15:如技术方案14的系统,其中所述至少一个氢气浓度传感器为串联电连接并且每个都操作为燃料电池的多个氢气浓度传感器。
技术方案16:如技术方案14的系统,其中所述氢气浓度传感器中的薄膜具有约150 μm的厚度。
技术方案17:一种用于确定燃料电池系统中的氢气浓度的氢气浓度传感器组件,所述传感器组件包括:
接收新鲜氢气气体流的第一流动通道;
接收部分为氢气的气体流的第二流动通道;以及
至少一个氢气浓度传感器,其安装在所述第一流动通道与所述第二流动通道之间的基板上,所述至少一个传感器包括薄膜、在所述薄膜一侧上的第一催化剂层和在所述薄膜相对侧上的第二催化剂层,其中所述第一催化剂层暴露于所述第一流动通道中的新鲜氢气流,所述第二催化剂层暴露于所述第二流动通道中部分为氢气的气体流。
技术方案18:如技术方案17的传感器组件,其中所述氢气浓度传感器中的所述薄膜具有约150 μm的厚度。
技术方案19:如技术方案17的传感器组件,其中所述至少一个氢气浓度传感器为串联电联接的多个氢气浓度传感器,每个传感器都具有薄膜、第一催化剂层和第二催化剂层。
技术方案20:如技术方案17的传感器组件,其中部分为氢气的气体流为从阳极出口再循环回阳极入口的阳极再循环气体。
结合附图,从下面的描述和所附权利要求可清楚本发明的其它特征。
附图说明
图1为燃料电池系统的示意平面图;
图2为氢气浓度传感器组件的透视图;
图3为图2中所示传感器组件中共用基板上电联接在一起的一系列氢气浓度传感器的正视图;以及
图4为图3中所示传感器阵列中传感器之一的截面图。
具体实施方式
下面对本发明涉及用于燃料电池系统的氢气浓度传感器的实施例的描述实质上仅仅是示意性的,绝不是意图限制本发明或其应用或使用。
图1为燃料电池系统10的示意性平面图,该燃料电池系统10包括具有燃料电池20的燃料电池堆12。压缩机14经阴极输入管路16向燃料电池堆12的阴极侧提供压缩空气。阴极废气经阴极废气管路18从燃料电池堆12输出。喷射器32将来自氢气源36(例如高压罐)的氢气通过阳极进气歧管24经阳极输入管路34喷入燃料电池堆12的阳极侧。来自氢气源36的新鲜氢气还被输送通过氢气浓度传感器组件28,下面详细描述。压力传感器22测量提供给喷射器32的新鲜氢气气体的压力。来自燃料电池堆12中阳极排气歧管26的阳极废气经再循环管路38再循环回喷射器32。行业中应当理解,需要一种能够再循环氢气的装置,图1中未示出。如本领域所公知的,必须周期性地排出阳极废气,以从电池堆12的阳极侧去除氮气。为此在阳极废气管路42中设置排气阀40,排出的阳极废气与管路18的阴极废气混合,以将阳极废气中的氢气稀释至低于可燃和/或排放限制。
氢气浓度传感器组件28接收再循环管路38中的阳极再循环气流,并在来自氢气源36的新鲜氢气流被输送至阀32之前接收该新鲜氢气流,并测量阳极子系统中氢气气体的浓度,如下面所详细描述的。压力传感器44测量再循环管路38中再循环气体的压力。温度传感器30测量在阳极子系统(这里具体为再循环管路38)中流动的气体的温度。同时,相对湿度(RH)传感器46测量管路38中阳极再循环气体的相对湿度。在另一实施例中,可通过本领域的技术人员已知的其它方式获得阳极再循环气体的相对湿度。控制器48接收本文所述的各种传感器测量值,包括传感器组件28的电压测量值、压力传感器22和44的压力测量值、温度传感器30的温度测量值和RH传感器46的相对湿度测量值,并依照下面的描述计算再循环管路38中氢气气体的浓度。
图2为从系统10移除的氢气浓度传感器组件28的透视图。传感器组件28包括来自氢气源36的新鲜氢气气体流动通过的第一流动通道50和阳极再循环气体流动通过的第二流动通道52。借助于非限制性实例示出氢气浓度传感器组件28的描述和设计,其中依照本文的描述可使用任何适当的流动通道结构。传感器组件28还包括图3中示出的从传感器组件28移除的传感器阵列54。传感器阵列54包括构造在基板58上并串联电联接的多个氢气浓度传感器56,例如这里示出为50个。在另一实施例中,传感器56可并联电连接。电压计60测量由所有串联连接的传感器56提供的电势。图4为从阵列43分离的传感器56之一的截面图。传感器56包括较厚的薄膜62,例如电池堆12中使用的全氟磺基酸薄膜,其中薄膜62的厚度比较厚,可约为150 μm。第一催化剂层64设在薄膜62的一侧,第二催化剂层66设在薄膜62的相对侧。
传感器阵列54位于流动通道50和52之间,使得所有传感器56中的催化剂层64暴露于通过流动通道50的氢气流,所有传感器56中的催化剂层66暴露于流动通道52中的阳极再循环气体。这样,所有传感器56的一侧都暴露于一种气流,所有传感器56的另一侧都暴露于另一种气流。传感器56操作为氢气-氢气浓度单元,其中该单元的单元电势通过薄膜任一侧上的氢气分压力来确定。特别地,催化剂层64和66在气流的氢气气体中发生电化学反应,使得在催化剂层64和66之间提供电势。
因为流过流动通道50的包括新鲜氢气的氢气气体的浓度比流过流动通道52的包括再循环气体的氢气气体的浓度高,所以电化学反应的电压会比传感器56的依赖于压力的新鲜氢气侧高。电势V为催化剂层64和66之间的电压差,用于确定阳极再循环气体中氢气气体的浓度。因为来自氢气源36的气体几乎为纯氢气,所以压力传感器22提供流动通道50中氢气气体的测量。使用测量的电势V、流动通道50中氢气气体的压力和已知的能斯特方程(下面公式(1)所示),可确定再循环管路38中流过流动通道52的氢气气体的分压力。通过知道再循环管路38中的氢气分压力,可确定氢气气体浓度。
其中R为普适气体常数8.314 J/molK,z为电子交换数,在该公式中为2,F为法拉第常数96485 C/mol,T为阳极再循环气体的温度,单位为k,为新鲜氢气气体压力,为再循环气体中的氢气分压力,单位为kPa。在该表达式中,因为传感器组件28的再循环气体侧具有较低的氢气分压力,所以称为阴极(Ca)侧。
能斯特方程每十个氢气分压力差定义约35V的单元电压。为放大该电压差,如所述使用串联连接的多个传感器,导致放大的电压差,其中在一个非限制实施例中,每个传感器56都具有小于一平方厘米的有效区域。还可以并行阵列设置多个传感器,以克服系统的各种干扰(包括,但不限于,液态水滴)提高传感器的稳固性和可靠性。
这样再循环气体中的氢气浓度可计算为:
在阳极子系统中,在20%与100%之间的相对湿度和30°C与80C°之间的温度下,相对于氢气气体浓度20%的降低存在至少100 mV的信号,可容易地被软件识别,并可用作阳极放气的触发以及系统停止时的氢气浓度。
前面的说明仅仅公开和描述了本发明的示意性实施例。在不脱离由所附权利要求限定的本发明实质和范围的情况下,本领域的技术人员从该说明及附图和权利要求可容易地认识到可在其中进行各种变化、修改和变型。
Claims (10)
1.一种燃料电池系统,包括:
包括阳极侧的燃料电池堆;
氢气源,其经阳极输入管路向所述燃料电池堆的阳极侧提供新鲜氢气气体;
阳极废气再循环管路,其从所述燃料电池堆接收阳极废气,并向所述阳极输入管路和所述燃料电池堆的阳极侧提供阳极再循环气体;以及
氢气浓度传感器组件,其与所述阳极输入管路和所述阳极废气再循环管路连通,所述氢气浓度传感器组件包括操作为浓度单元的至少一个氢气浓度传感器,所述浓度单元具有薄膜、在所述薄膜一侧上的第一催化剂层和在所述薄膜相对侧上的第二催化剂层,其中所述第一催化剂层暴露于来自所述氢气源的新鲜氢气气体,所述第二催化剂层暴露于所述阳极再循环气体管路中的阳极再循环气体。
2.如权利要求1的燃料电池系统,其中所述至少一个氢气浓度传感器为串联电联接在一起的多个氢气浓度传感器。
3.如权利要求1的燃料电池系统,其中所述至少一个氢气浓度传感器为并联电联接在一起的多个氢气浓度传感器。
4.如权利要求1的燃料电池系统,其中所述氢气浓度传感器中的所述薄膜具有约150μm的厚度。
5.如权利要求1的燃料电池系统,还包括从所述氢气浓度传感器组件接收电势的控制器,所述控制器构造成使用能斯特方程确定所述阳极再循环气体中的氢气分压力。
7.如权利要求5的燃料电池系统,其中所述控制器使用再循环气体中的氢气气体分压力、再循环气体的总压力、再循环气体的饱和压力和再循环气体的相对湿度来确定阳极再循环气体中的氢气浓度。
9.一种燃料电池系统,包括:
包括阳极侧的燃料电池堆;
氢气源,其向所述燃料电池堆的阳极侧的入口提供新鲜氢气气体;
阳极废气再循环管路,其从所述燃料电池堆接收阳极废气,并向所述燃料电池堆的阳极侧的入口提供阳极再循环气体;
第一压力传感器,其提供从所述氢气源提供给所述燃料电池堆的阳极侧的入口的新鲜氢气气体的压力测量;
第二压力传感器,其提供所述阳极再循环气体的总压力测量;
温度传感器,其提供所述阳极再循环气体的温度测量;
相对湿度传感器,其提供所述阳极再循环气体的相对湿度测量;
氢气浓度传感器组件,其接收来自所述氢气源的新鲜氢气气体流和阳极再循环气体在被提供给所述燃料电池堆的阳极侧的入口之前的气体流,所述氢气浓度传感器组件提供由所述新鲜氢气气体中的氢气气体压力与所述阳极再循环气体中氢气分压力之间的差别产生的电势;以及
控制器,其响应于所述氢气浓度传感器组件的电势、所述第一压力传感器的压力测量、所述第二压力传感器的压力测量、所述温度传感器的温度测量和所述相对湿度传感器的相对湿度测量,所述控制器使用这些测量确定所述阳极再循环气体中的氢气气体浓度。
10.一种用于确定燃料电池系统中的氢气浓度的氢气浓度传感器组件,所述传感器组件包括:
接收新鲜氢气气体流的第一流动通道;
接收部分为氢气的气体流的第二流动通道;以及
至少一个氢气浓度传感器,其安装在所述第一流动通道与所述第二流动通道之间的基板上,所述至少一个传感器包括薄膜、在所述薄膜一侧上的第一催化剂层和在所述薄膜相对侧上的第二催化剂层,其中所述第一催化剂层暴露于所述第一流动通道中的新鲜氢气流,所述第二催化剂层暴露于所述第二流动通道中部分为氢气的气体流。
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