CN102283195A - 一种农药助剂及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明一种农药助剂,通过选取合适的溶剂、助溶剂、减黏剂、渗透剂种类及比例,使得助剂体系具有合理的挥发性、密度、闪点、黏度、粘附性,能对一定量的农药活性成分进行充分溶解,用本助剂配置的杀虫剂、杀菌剂、植物生长调节剂制剂,制剂在不经任何改变或加入添加物的情况下,可直接用于超低容量喷雾或热雾机喷雾,用于防治作物上的病虫害或促进作物有效分蘖;同时还公开了该农药助剂的制备方法。
Description
技术领域
本发明属于农药领域,涉及一种适用于超低容量喷雾机进行超低容量喷雾农药助剂及其制备方法。
背景技术
在现有的常见剂型当中如:乳油、微乳剂、水乳剂、悬浮剂、水分散性粒剂、可湿性粉剂,需要兑水喷雾才能起到有效的杀虫效果。需兑水喷雾的剂型需要大量的淡水,在缺水地区或大面积统防统治(有害生物综合治理IPM一个重要的手段)时,消耗大量淡水的问题显得尤为突出。
在减少淡水消耗的剂型研究中,超低容量液剂(Ultra-low volumeConcentrate,以下简称ULV)是其中的一个选择,它是一种特制的油剂,是以高沸点的油质溶剂作为农药的有效分散介质,添加助剂制成,一般含有较高的农药活性成分含量。在地面或用飞机通过超低容量液喷雾机将ULV喷洒成40~120μm的细小雾滴,均匀分布在植物茎叶的表面上,从而有效地发挥防治病、虫害的作用。与现有常规剂型比较具有用药量少,药效好,工效高,防治费用低,不用水的特点。
另外一个途径是热雾剂,热雾剂是一种将活性成分原药溶解在具有适当闪点和黏度的溶剂中,再添加其他成分调制成一定规格的制剂。在使用时,借助于烟雾机,将此制剂定量地压送到雾化管内,与高温高速的热气流混合喷入大气中,形成微米级的雾或烟。在使用时由于小雾滴自己的扩散作用在田间弥散,与作物或害物接触后,迅速粘附在作物或害物表面。同时由于油剂的性质,使其不易被雨水从作物表面冲洗掉,有利于药效的发挥。实验统计发现热雾剂雾滴在田间有10~12米的扩散宽度,因此在施药时不需要象传统施药方法一样每株作物都喷到药液,从而大大提高施药速度。加上热雾剂的雾滴直径小,比重轻,在空气中容易随气流弥漫到防治部位。雾滴直径小,分散均匀,穿透性好,提高了农药在靶标作物上的沉积量,改善了农药沉积的均匀性。农药在作物表面上的沉积量比常规喷雾提高超过30%,叶子背面农药沉积量是常规喷雾的数倍,作物顶部、中部和根部农药沉积量分布均匀性都有显著提高。工效高,防治及时,背负式热雾机每小时可喷雾20~50亩,在控制大爆发时期的害虫,优势更明显。雾滴直径小,对作物安全不易产生药害。
在目前的情况下,超低容量剂和热雾剂均有大量的专利或成熟技术公开,但是在使用推广过程中遇到一个现实的问题是喷雾设备成本相对普通喷雾器要高至少10倍,所以目前主要是大农场或种植面积较大的农户在使用。另一方面,超低容量剂、热雾剂等剂型登记数量比较少,市场上产品不多,在防治病虫害的时候用户的选择范围窄,要想让这些相对环保高效的剂型得以大面积推广。有以下几个途径:一、工业技术的发展使喷雾器的成本降低。二、改进喷雾器的兼容性,同一台喷雾机可以对多种剂型进行喷雾,这方面由于一些高效剂型喷雾方式本质上的区别,机器的改进难以实现。三、同一种剂型,通过对溶剂助剂体系的优化,使之适应不同高效喷雾机的喷雾需要。
热雾机与超低容量喷雾机的工作原理不同,药剂在机器中的雾化环境条件不相同,热雾机一般依靠700℃左右高温气流将药剂雾化,超低容量喷雾机一般是依靠高速气流将药剂雾化。通常热雾机喷雾是弥漫穿透效果较好,而超低容量喷雾机喷雾相对而言雾滴的沉积型比较好。因而,要使得药剂通过热雾机或超低容量喷雾机喷雾均能达到良好的雾化效果,达到可靠的防效,需要对药剂的助剂体系进行合理的配制。这就要求助剂体系有合理的挥发性、密度、熔点、闪点、黏度,对一定量的农药活性成分进行充分溶解。
发明内容
本发明的目的是提供一种能够广泛使用超低容量喷雾机和热雾机进行喷雾的农药助剂及其制备方法,使得在制备超低容量液剂或热雾剂时对主剂(即农药领域常说的活性成分)有了更多的选择。
本发明是通过以下技术方案实现的:
一种农药助剂,按质量计,由下列成分复配组成:溶剂70%-90%,助溶剂1%-15%,减黏剂1%-5%,渗透剂1%-10%。
以上所述的溶剂按质量计,由松油醇10%-30%、二线油5%-25%、以及蓖麻油、麻风树油、油酸甲酯、油酸乙酯中的最少一种补足至100%组成。松油醇的含量影响用热雾机喷雾雾化的重量和沉降;二线油的含量影响热雾机喷雾时雾的量及浓度;蓖麻油、麻风树油、油酸甲酯、油酸乙酯主要为影响超低容量喷雾时雾滴的均匀度和挥发性,还有对施药作物保护剂的作用。
以上所述的助溶剂包括丁二酸二甲酯、戊二酸二乙酯、己二酸二乙酯、N-甲基吡咯烷酮、N,N-二甲基甲酰胺中的一种或几种按任意配比的混合。
以上所述的减黏剂包括酮类如环己酮、苯乙酮,醇类如正辛醇、苯甲醇,醚类如乙二醇二乙醚、丙二醇二乙醚等。
以上所述的渗透剂为脂肪醇聚氧乙烯醚、氮酮、噻酮、快渗T等。所述的快渗T可以直接在市场上购买到,也叫快速渗透剂T或快T。
这些成分的选取以及他们各自所占的比例将直接影响助剂总体的挥发性、烟量、沉积效果及最终农药制剂对害虫的防治效果。申请人通过大量的室内及田间防治试验,确定了上述化合物作为本发明农药助剂的溶剂、助溶剂、减黏剂、渗透剂,确定其各自所占的比例,使得用本发明一种农药助剂配制的农药具有具有良好的稳定性,对害虫具有可靠的防效。
以上所述的农药助剂在热雾机和超低容量喷雾机上使用。
以上所述的农药助剂的制备方法:常温常压下,将各溶剂组分依次加入在反应釜中,搅拌混合均匀,得到所述农药助剂所需的溶剂,然后再依次加入助溶剂、减黏剂、渗透剂,搅拌至各组分完全混合均匀,搅拌机转速为100-120转/分钟,搅拌时间总共为15-30分钟。
使用本农药助剂,按本领域一般技术人员所掌握的知识可以用其配制成含有0.1%-40%农药活性成分的农药制剂,这些活性成分包括:氯虫苯甲酰胺、氟虫双酰胺、伊维菌素、多杀菌素、喹硫磷、二嗪磷、烯啶虫胺、噻虫嗪、呋虫胺、吡蚜酮、氟啶虫酰胺、嘧菌酯、氟环唑、丙环唑、苯醚甲环唑、咪鲜胺、吡唑醚菌酯、醚菌酯、戊唑醇、氟硅唑、腈菌唑、己唑醇、肟菌酯。用本发明助剂配制的农药制剂可用于在水稻(Oryza.sativa L.)、玉米(Zea mays L.)、小麦(Triticum aestivum L.)、甘蔗(Saccharum officenarum L.)、柑橘(Citrusreticulata Banco)、苹果(Malusdomesticasubsp,chinensis Y.N.Li.)、梨树(Pyrus pyrifolia)、桃(Amygdalus persica Linn)等作物上防治水稻二化螟Chilo supperssalis(Walker)、三化螟Scirpophaga incertulas(Walker)、卷叶螟Cnaphalocrocis medinalis Guen ée,亚洲玉米螟Ostriniafurnacalis(Guen ée),欧洲玉米螟O.nubilalis(Guen ée)小麦长管蚜Macrosiphum avenae(Fabricius)、禾缢管蚜Rhopalosiphum padiLinnaeus(Rondani)甘蔗黄螟Tetramoera schistaceana Snellen、大螟Sesamiainferens(Walker)、条螟Proceras venosalum(Walker)、白螟Tryporyza intactaSnellen、二点螟Chilo infuscatellus Snellen,每公顷使用量1500ml~4500ml。
本发明的优点:
1.通过本农药助剂的使用,在制备超低容量液剂或热雾剂时对主剂(即农药领域常说的活性成分)有了更多的选择,间接降低了病虫害防治的成本。
2.使用本农药助剂配制的超低容量液剂或热雾剂或其他农药剂型时,喷雾雾化效果良好,防治效果好,使用成本低。
具体实施方式
本发明用以下具体实施例说明,但不限制本发明的范围。
实例1:一种农药助剂及制备
溶剂的准备:
松油醇10kg
二线油5kg
蓖麻油85kg
按发明技术方案提供的加工流程制备成本发明一种农药助剂所需的溶剂100kg待用。
取上述待用溶剂90kg,加入
助溶剂N,N-二甲基甲酰胺占8kg,
减黏剂环己酮1kg,
渗透剂脂肪醇聚氧乙烯醚1kg
按发明技术方案提供的加工流程制备得本发明一种农药助剂100kg。
制备工艺:常温常压下,将各溶剂组分依次加入在反应釜中,搅拌混合均匀,得到所述农药助剂所需的溶剂,然后再依次加入助溶剂、减黏剂、渗透剂,搅拌至各组分完全混合均匀,搅拌机转速为100-120转/分钟,搅拌时间为15-30分钟。
实施例26均按此制备工艺制备一种农药助剂。
实例2:一种农药助剂及制备
溶剂的准备:
松油醇10kg
二线油5kg
麻风树油85kg
按发明技术方案提供的加工流程制备成本发明一种农药助剂所需的溶剂100kg待用。
取上述待用溶剂85kg,加入
助溶剂N-甲基吡咯烷酮10kg,
减黏剂苯乙酮2kg,
渗透剂噻酮3kg,
按发明技术方案提供的制备工艺制备得本发明一种农药助剂100kg。
实例3:一种农药助剂及制备
溶剂的准备:
松油醇30kg
二线油25kg
油酸甲酯45kg
按发明技术方案提供的加工流程制备成本发明一种农药助剂所需的溶剂100kg待用。
取上述待用溶剂70kg,加入
助溶剂丁二酸二甲酯15kg,
减黏剂环己酮5kg,
渗透剂氮酮10kg,
按发明技术方案提供的制备工艺制备得本发明一种农药助剂100kg。
实例4:一种农药助剂及制备
溶剂的准备:
松油醇10kg
二线油5kg
油酸乙酯85kg
按发明技术方案提供的加工流程制备成本发明一种农药助剂所需的溶剂100kg待用。
取上述待用溶剂85kg,加入
助溶剂戊二酸二乙酯10kg,
减黏剂苯甲醇2kg,
渗透剂快渗T3kg,
按发明技术方案提供的制备工艺制备得本发明一种农药助剂100kg。
实例5:一种农药助剂及制备
溶剂的准备:
松油醇10kg
二线油5kg
油酸甲酯25kg
油酸乙酯25kg
蓖麻油25kg
麻风树油10kg
按发明技术方案提供的加工流程制备成本发明一种农药助剂所需的溶剂100kg待用。
取待用溶剂80kg,加入
助溶剂己二酸二乙酯10kg,
减黏剂丙二醇二乙醚5kg,
渗透剂脂肪醇聚氧乙烯醚5kg。
按发明技术方案提供的制备工艺制备得本发明一种农药助剂100kg。
实例6:一种农药助剂及制备
溶剂的准备:
松油醇10kg
二线油5kg
油酸甲酯25kg
油酸乙酯25kg
蓖麻油25kg
麻风树油10kg
按发明技术方案提供的制备工艺制备成本发明一种农药助剂所需的溶剂100kg待用。
取待用溶剂85kg,加入
助溶剂由丁二酸二甲酯、戊二酸二乙酯、己二酸二乙酯、N-甲基吡咯烷酮、N,N-二甲基甲酰胺按任意配比配制成10kg,
减黏剂丙二醇二乙醚2kg,
渗透剂脂肪醇聚氧乙烯醚3kg。
按发明技术方案提供的加工流程制备得本发明一种农药助剂100kg。
按本发明制备的一种助剂,外观为稳定均匀透明液体,对常规农药活性成分具有较好的溶解性能。
应用实例
通过以下应用实例,可以更好地理解本发明的有益效果,但不限制本发明的应用范围。
田间试验1
使用本发明实例1助剂,按本领域一般技术人员所掌握的技术配制1%氯虫苯甲酰胺制剂,对甘蔗棉蚜进行防治试验。
试验时间:2010年11月5日
试验地点:广西明阳农场甘蔗地
试验实施单位:广西农药剂型工程技术技术研究中心
试验目的:
(1)测定药剂的喷雾效果。
(2)测定试验药剂的防治效果。
试验方法:以667m2为一个小区,进行施药对比试验。
防治效果:按平行线跳跃取样法进行田间取样,定株调查药前虫口数及药后虫口数,计算防效,施药后48小时进行调查。
试验结果如表1:20110913
表1广西明阳农场甘蔗棉蚜防治试验
试验结果表明:
(1)用本发明实例1助剂制备的1%氯虫苯甲酰胺制剂经田间实地喷雾,无论是进行热雾机喷雾还是超低容量喷雾均能能成质量优良的雾滴,具体表现为热雾机喷出的烟雾比较浓,烟雾走向较好,沿着地面蔓延不直冲向上;烟雾在作物空间长时间弥漫,与作物及害虫接触的时间比较长,充分的发挥药剂的防治效果。超低容量喷雾与常规喷雾由于雾滴相对热雾机要大,沉积速度快,所以不进行沉积时间的观察。
(2)用本发明实例1助剂制备的1%氯虫苯甲酰胺制剂进行超低容量进行喷雾时,雾滴均匀、在作物的叶面展布性好。
(3)从防治效果上看,与对照相比药剂均能达到显著的防治效果,与对照差异极显著;药剂处理之间本发明实例1助剂制备的1%氯虫苯甲酰胺制剂两种喷雾方式其效果没有显著差异,与常规喷雾相比防治效果更好,差异极显著。
田间试验2
使用本发明实例2助剂,按本领域一般技术人员所掌握的技术配制10%二嗪磷制剂,对甘蔗棉蚜进行防治试验。
试验时间:2010年10月30日
试验地点:广西良圻农场甘蔗地
试验实施单位:广西农药剂型工程技术研究中心
试验目的:
(1)测定药剂的喷雾效果。
(2)测定试验药剂的防治效果。
试验方法:以667m2为一个小区,进行施药对比试验。
防治效果的则是按平行线跳跃取样法进行田间取样,定株调查药前虫口数及药后虫口数,计算防效,施药后24小时进行调查。
试验结果如表2:
表2广西良圻农场甘蔗棉蚜防治试验
试验结果表明:
(1)用本发明实例2助剂配制的10%二嗪磷制剂经田间实地喷雾,无论是进行热雾机喷雾还是超低容量喷雾均能能成质量优良的雾滴,具体表现为热雾机喷雾其烟雾比较浓;烟雾走向较好,沿着地面蔓延不直冲向上;烟雾在作物空间长时间弥漫,与作物及害虫接触的时间比较长,充分的发挥药剂的防治效果。超低容量喷雾与常规喷雾由于雾滴相对热雾机要大,沉积速度快,所以不进行沉积时间的观察。
(2)用本发明实例2助剂配制的10%二嗪磷制剂进行超低容量进行喷雾时,雾滴均匀、在作物的叶面展布性好。
(3)从防治效果上看,与对照相比药剂均能达到显著的防治效果,与对照差异极显著;几个药剂处理之间的没有显著差异。
田间试验3
使用本发明实例3助剂,按本领域一般技术人员所掌握的技术配制40%喹硫磷制剂,对甘蔗螟虫进行防治试验。
试验时间:2009年4月20日
试验地点:广西廖平农场甘蔗地
试验实施单位:广西农药剂型工程技术研究中心
试验目的:
(1)测定药剂的喷雾效果。
(2)测定试验药剂的防治效果。
试验方法:以667m2为一个小区,进行施药对比试验。
防治效果的则是按平行线跳跃取样法进行田间取样,定点调查药前枯心数及药后枯心数,计算防效(按枯心率),施药后一个月进行调查。
试验结果如表3:
表3广西廖平农场甘蔗螟虫防治试验结果
试验结果表明:
(1)用本发明实例3助剂制备的40%喹硫磷制剂经田间实地喷雾,无论是进行热雾机喷雾还是超低容量喷雾均能能成质量优良的雾滴,具体表现为热雾机喷雾其烟雾比较浓;烟雾走向较好,沿着地面蔓延不直冲向上;烟雾在作物上沉积、以及与害虫接触的时间比较长,充分的发挥药剂的防治效果。超低容量喷雾与常规喷雾由于雾滴相对热雾机要大,沉积速度快,所以不进行沉积时间的观察。
(2)用本发明实例3助剂制备的40%喹硫磷制剂进行超低容量进行喷雾时,雾滴均匀、在作物的叶面展布性好。
(3)从防治效果上看,与对照相比药剂均能达到显著的防治效果,与对照差异极显著;几个药剂处理之间的没有显著差异。
田间试验4
使用本发明实例4助剂,按一般技术人员所掌握的技术配制10%丙环唑制剂。对香蕉叶斑病进行防治试验。
试验时间:2010年5月5日
试验地点:广西隆安县丁当镇香蕉田
试验实施单位:广西农药剂型工程技术研究中心
试验目的:
(1)测定药剂的喷雾效果。
(2)测定试验药剂的效果。
试验方法:以667m2为一个小区,进行施药对比试验。
防治效果的则是按平行线跳跃取样法进行田间取样,定株调查药后七天进行调查。
根据空白对照发病情况。采用如下分级方法:
0级:无病;
1级:病斑面积占整片叶面积的5%以下;
3级:病斑面积占整片叶面积的6%~10%;
5级:病斑面积占整片叶面积的11%~25%;
7级:病斑面积占整片叶面积的26%~50%;
9级:病斑面积占整片叶面积的50%以上。
计算方法
根据调查数据,计算各处理的病情指数和防治效果。
按照公式(1)计算病情指数,单位为百分率(%)计算结果保留小数点后两位。
式中:X——病情指数
Ni——各级病叶数
i——相对级数值
N——调查总叶数
按公式(2)计算防治效果:
式中:P——防治效果,单位为百分率(%)
CK——空白对照病情指数
PT——药剂处理病情指数
试验结果如表4:
表4广西隆安县丁当镇香蕉叶斑病防治试验
试验结果表明:
(1)用本发明实例4助剂制备的10%丙环唑制剂经田间实地喷雾,无论是进行热雾机喷雾还是超低容量喷雾均能能成质量优良的雾滴,具体表现为热雾机喷雾其烟雾比较浓;烟雾走向较好,沿着地面蔓延不直冲向上;烟雾在作物上的沉积时间比较长,与作物及病斑接触的时间比较长,充分的发挥药剂的防治效果。超低容量喷雾与常规喷雾由于雾滴相对热雾机要大,沉积速度快,所以不进行沉积时间的观察。
(2)用本发明实例4助剂制备的10%丙环唑制剂进行超低容量进行喷雾时,雾滴均匀、在作物的叶面展布性好。
(3)从防治效果上看,与对照相比药剂均能达到显著的防治效果,与对照差异极显著;本发明实例4助剂制备的10%丙环唑制剂进行两种喷雾没有显著差异,与乳油常规喷雾相比防效更高,统计结果为差异极显著。
田间试验5
使用本发明实例5助剂,按本领域一般技术人员所掌握的技术配制2%烯效唑制剂,对水稻促进分蘖效果进行试验。
试验时间:2010年4月23日
试验地点:广西南宁市郊区水稻田
试验实施单位:广西农药剂型工程技术研究中心
试验目的:
(1)测定药剂的喷雾效果。
(2)测定试验药剂对水稻分蘖的促进效果。
试验方法:以667m2为一个小区,进行施药对比试验。
防治效果的则是按平行线跳跃取样法进行田间取样,定点调查药前和药后15天调查分蘖数的变化。
试验结果如表5:
表5广西南宁市郊区水稻分蘖试验
试验结果表明:
(1)用本发明实例5助剂制备的2%烯效唑制剂经田间实地喷雾,无论是进行热雾机喷雾还是超低容量喷雾均能能成质量优良的雾滴,具体表现为热雾机喷雾其烟雾比较浓;烟雾走向较好,沿着地面蔓延不直冲向上;烟雾在作物上的沉积时间比较长,充分的发挥药剂的防治效果。超低容量喷雾与常规喷雾由于雾滴相对热雾机要大,沉积速度快,所以不进行沉积时间的观察。
(2)用本发明实例5助剂制备的2%烯效唑制剂进行超低容量进行喷雾时,雾滴均匀、在作物的叶面展布性好。
(3)从防治效果上看,与对照相施用比药剂均能达到显著的增加有效分蘖效果,与对照差异极显著。
田间试验6
使用本发明实例6助剂,按本领域一般技术人员所掌握的技术配制2%烯效唑制剂,对水稻促进分蘖效果进行试验。
试验时间:2010年4月26日
试验地点:广西南宁市武鸣县水稻田
试验实施单位:广西农药剂型工程技术研究中心
试验目的:
(1)测定药剂的喷雾效果。
(2)测定试验药剂对水稻分蘖的促进效果。
试验方法:以667m2为一个小区,进行施药对比试验。
防治效果的则是按平行线跳跃取样法进行田间取样,定点调查药前和药后15天调查分蘖数的变化。
试验结果如表6:
表6广西南宁市武鸣县水稻分蘖试验
试验结果表明:
(1)用本发明实例6助剂制备的2%烯效唑制剂经田间实地喷雾,无论是进行热雾机喷雾还是超低容量喷雾均能能成质量优良的雾滴,具体表现为热雾机喷雾其烟雾比较浓;烟雾走向较好,沿着地面蔓延不直冲向上;烟雾在作物上的沉积时间比较长,充分的发挥药剂的防治效果。超低容量喷雾与常规喷雾由于雾滴相对热雾机要大,沉积速度快,所以不进行沉积时间的观察。
(2)用本发明实例6助剂制备的2%烯效唑制剂进行超低容量进行喷雾时,雾滴均匀、在作物的叶面展布性好。
(3)从防治效果上看,与对照相施用比药剂均能达到显著的增加有效分蘖效果,与对照差异极显著。
综上所述,本发明的一种农药助剂通过对制剂溶剂助剂体系的优化,使得农药制剂既可以用于超低容量喷雾,也可以用于热雾机的喷雾。对病虫害的防治效果达到或优于传统的手动喷雾防治效果。在进行病虫害防治时,可以节省设备的投入,而对于热雾机或超低容量喷雾机来说则有了更多的药剂选择。
Claims (8)
1.一种农药助剂,其特征在于:按质量计,由下列成分复配组成:溶剂70%-90%,助溶剂1%-15%,减黏剂1%-5%,渗透剂1%-10%。
2.根据权利要求1所述的农药助剂,其特征在于:所述的溶剂按质量计,由松油醇10%-30%、二线油5%-25%、以及蓖麻油、麻风树油、油酸甲酯、油酸乙酯中的至少一种补足至100%组成。
3.根据权利要求1所述的农药助剂,其特征在于:所述的助溶剂包括丁二酸二甲酯、戊二酸二乙酯、己二酸二乙酯、N-甲基吡咯烷酮、N,N-二甲基甲酰胺中的一种或几种按任意配比的混合。
4.根据权利要求1所述的农药助剂,其特征在于:所述的减黏剂包括酮类、醇类、醚类。
5.根据权利要求4所述的农药助剂,其特征在于:所述的酮类包括环己酮、苯乙酮,所述的醇类包括正辛醇、苯甲醇,所述的醚类包括乙二醇二乙醚、丙二醇二乙醚。
6.根据权利要求1所述的农药助剂,其特征在于:所述的渗透剂为脂肪醇聚氧乙烯醚、氮酮、噻酮、快渗T。
7.根据权利要求1至5所述一种农药助剂,其特征在于:所述的农药助剂在热雾机和超低容量喷雾机上使用。
8.一种如权利要求1至6所述的农药助剂的制备方法:常温常压下,将各溶剂组分依次加入在反应釜中,搅拌混合均匀,得到所述农药助剂所需的溶剂,然后再依次加入助溶剂、减黏剂、渗透剂,搅拌至各组分完全混合均匀,搅拌机转速为100-120转/分钟,搅拌时间为15-30分钟。
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Cited By (25)
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