CN102099948A - 用于铅酸电池的增强的负极板 - Google Patents

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Abstract

本发明公开用于铅酸电池负极板的糊，其具有减小的糊密度，并且提供具有基本增加的BET表面积的负极板，并因此提供具有增强的性能的电池。公开的糊包含活性炭添加剂，所述添加剂具有大于约0.1cm3/g的中孔体积和通过DFT氮吸附等温线测定的约20埃至约320埃的中孔孔径范围。在糊的碳填充量相对于干糊氧化铅分别为约1%重量和2%重量时，由公开的糊制成的经固化负极板具有约9m2/g和19m2/g的BET表面积。尽管包含较少铅，包含由公开的糊制成的负极板的电池保持诸如充电容量和循环寿命的性能。

Description

用于铅酸电池的增强的负极板
背景技术
铅酸电池是一种电化学蓄电池，一般包括正极板、负极板和电解质，电解质一般为含水硫酸。将极板保持在平行方向，并由多孔隔板电隔离，以允许带电离子自由移动。电池正极板包含在表面上用正导电二氧化铅(PbO2)层覆盖的集电器(即，金属板或栅极)。电池负极板包含用一般为铅(Pb)金属的负活性物质覆盖的集电器。
在放电循环期间，由负极板提供的铅金属(Pb)与离子化硫酸电解质反应，在负极板表面上生成硫酸铅(PbSO4)，而位于正极板上的PbO2在近正极板上或正极板附近转化成PbSO4。在充电循环期间(通过从外部电流供应电子)，在负极板表面上的PbSO4转化回Pb金属，而在正极板表面上的PbSO4转化回PbO2。实际上，充电循环使PbSO4转化成Pb金属和PbO2，放电循环通过使PbO2和Pb金属转化回PbSO4来释放储存的电势。
为了真正发挥作用，铅酸电池需要负极板保持多孔性。然而，负极板上的海绵状铅的表面可能变得由放电期间形成的PbSO4不渗透膜覆盖。因此，将少量膨胀剂加入到负活性物质，以防止负极板的Pb金属收缩和固化，并因此防止负极板中孔的收缩或闭合。有机膨胀剂添加剂的实例包括木质素、木质物质、腐黑物、腐殖酸、来自亚硫酸盐和硫酸盐液体的有机物质等。
最近，铅酸电池已作为电源用于电车，电车需要大电流和反复充电和放电。另外，为了使车的内部空间最大，在电车中使用的电池必须在窄空间布置。
对于铅酸电池的普通负电极板，难以得到在高温下使用的令人满意的寿命性能，例如在以上所述用于电动车辆的铅酸电池中。木质素和其他有机膨胀剂通常在早期阶段分解或逃入电解质中，尤其在高温下使用时，导致电池的使用寿命缩短。
另外，铅酸电池的很多新出现的最终用途需要高输入和输出性质与高百分数充电性能(即，在短时间内的高输入性能)。高充电性能极大依赖负极板上存在的PbSO4的性质。在放电循环期间产生的PbSO4变成绝缘物质，缺乏离子导电性或电子导电性。另外，PbSO4的溶解性很差。由于其极差的离子导电性和溶解性，PbSO4在充电循环期间很慢地转化成金属Pb，并且铅酸电池通常具有低百分数充电性能。
除了常规膨胀剂外，如木质素，可将添加剂加到用于铅酸电池的负极板的糊中，以增加使用寿命，并提高电池的高百分数充电性能。
美国专利6,740,452用炭黑作为添加剂用于铅酸电池的负电池糊中，并与诸如含钡物质的无机膨胀剂和诸如木质素磺酸盐的有机膨胀剂组合。美国专利5,223,352描述用来自聚丙烯腈(PAN)前体或沥青前体的在尺寸上各向同性的(dimensionally isotropic)石墨纤维作为添加剂用于活性物质，由此活性物质形成铅酸电池的极板。美国专利5,156,935描述由炭、石墨或钛酸钾制成的导电须晶用作铅酸电池的负极板的添加剂，所述须晶具有10微米或更小的直径、50或更大的长径比和2m2/g的比表面积。美国专利5,547,783公开用于铅酸电池的负极板的具有100纳米或更小平均粒径的导电添加剂。这些添加剂可以为炭、乙炔黑、聚苯胺、锡粉末或锡化合物粉末。美国专利6,548,211教导用具有不大于30微米的平均粒径的石墨粉末作为添加剂用于铅酸电池的负极板。
用炭黑、石墨炭及其衍生物作为添加剂用于铅酸电池的负极板有几个缺点。炭黑和石墨在混入糊时并且在充电循环期间均具有很低的密度和很差的粒径保持力。因此，它们很容易从负极板渗出穿过隔板，并增加自放电。另外，在暴露于铅酸电池的一般工作电压时，石墨炭可由硫酸盐嵌入，因此其效率可能显著降低。
用于电池的负极板糊一般具有70g/英寸3的近似密度，以达到标准电池容量、充电和寿命性能。具有较低密度的负极板可节约资源，并降低电池制造成本。遗憾的是，由于机械缺陷或不足的化学和/或电化学活性，具有低密度的负极板一般表现差。
通过将水和/或硫酸加入糊混合物，可减小糊密度。然而，这通常导致不足的糊粘着力，因此，导致在糊处理结束和/或在极板固化后极板完整性减小。由于在糊处理期间对设备的粘着，糊不完整保留到板栅上。在极板固化期间，由于不良的栅极接触，糊可能“粉碎”离开栅极。另外，糊不良粘着到固化的极板导致处理问题。
美国专利7,083,876描述用于铅酸电池的负电极板的添加剂，所述添加剂包含承载于诸如活性炭、炭黑等碳材料上的用于脱硫的催化剂和用于SOx氧化的催化剂。由这种碳添加剂形成的负极板显示减小的极板密度。然而，得到的负极板具有减小的表面积，因此使包含它的铅-酸电池的性能变坏。
因此仍然需要密度较低的负极板糊，以节约资源并减少电池制造成本，然而仍保持(如果不增强)由其制造的负极板的性能。
另外，希望获得一种铅酸电池，所述铅酸电池与常规铅酸电池相比具有增加的循环寿命、提高的容量和充电性能。
发明内容
本发明公开用于铅酸电池负极板的糊，其具有减小的糊密度，并且提供具有基本增加的BET表面积的负极板，并因此提供具有增强的性能的电池。公开的糊包含活性炭添加剂，所述添加剂具有大于约0.1cm3/g的中孔体积和通过DFT氮吸附等温线测定的约20埃至约320埃的中孔孔径范围。在糊的碳填充量相对于干糊氧化铅分别为约1%重量和2%重量时，由公开的糊制成的经固化负极板具有约9m2/g和19m2/g的BET表面积。尽管包含较少铅，包含由公开的糊制成的负极板的电池保持诸如充电容量和循环寿命的性能。
附图说明
图1为显示在不同添加剂填充量下的湿糊密度的图，所述图将本公开的糊与含椰子活性炭、炭黑、片状石墨、膨胀石墨或石墨与炭黑的混合物的糊进行比较；
图2为显示在不同添加剂填充量的经固化负极板的BET表面积的图，所述图将含公开的糊的负极板与由含椰子活性炭、炭黑、片状石墨或膨胀石墨的糊制成的负极板进行比较；
图3为显示具有由如下不同的糊制成的负极板的铅酸电池的储备功率和冷起动性能的图：1%碳填充量的本公开的糊、1%碳填充量的含椰子活性炭的糊和没有碳添加剂的糊；并且
图4为显示具有由如下不同的糊制成的负极板的铅酸电池的循环寿命的图：1%碳填充量的本公开的糊、1%碳填充量的含椰子活性炭的糊和没有碳添加剂的糊。
发明详述
以下更充分地描述本公开，但不一定显示本公开的所有实施方案。虽然已关于示例性实施方案描述了本公开，但本领域的技术人员应了解，可在不脱离本公开的范围下进行各种变化，并可用对等物代替其要素。另外，可在不脱离本公开的基本范围下作出很多修改，以使具体情况或材料适应本公开的教导。
本公开的“中孔”是指具有大于约0.1cm3/g的孔体积和通过DFT氮吸附等温线测定的约20埃至约320埃的孔径范围。
本公开的糊适用于铅酸电池的负极板。公开的糊包含活性炭添加剂，所述添加剂具有大于约0.1cm3/g的中孔体积和通过DFT氮吸附等温线测定的约20埃至约320埃的中孔孔径范围。在本公开的一个实施方案中，活性炭添加剂具有约0.1cm3/g至约1.5cm3/g的中孔体积范围和通过DFT氮吸附等温线测定的约20埃至约320埃的中孔孔径范围。公开的糊中活性炭添加剂的量可以变化，并且可根据目标最终用途优化。
可在本公开中用多种物质作为活性炭的碳源。这些包括但不限于木、棉绒、泥炭、煤、椰子、褐煤、碳水化合物、石油沥青、石油焦炭、煤焦油沥青、水果核、坚果壳、坚果核、锯末、木粉、炭黑、石墨、基于乙炔的物质、合成聚合物和天然聚合物及其组合。另外，活性炭可用多种方法制备，包括但不限于化学活化、热活化及其组合。
制备含不同填充量活性炭添加剂的所公开的糊。测定所公开的糊的密度，并与具有不同碳添加剂的糊比较。比较性的碳添加剂为椰子活性炭、炭黑、石墨炭及炭黑和石墨的混合物。在相同填充量下，与含炭黑、石墨炭或其组合的糊的湿糊密度相比，所公开的糊和含椰子活性炭的糊的湿糊密度显示较低的糊密度。(图1)在负极糊用大于1%重量(相对于氧化物)碳添加剂填充时，与具有石墨或炭黑添加剂的糊相比，具有活性炭添加剂的糊显示显著较低的密度。
本公开的负极板通过包括以下步骤的方法制备：
(a)提供包含活性炭的糊混合物，所述活性炭具有大于约0.1cm3/g的中孔体积和通过DFT氮吸附等温线测定的约20埃至约320埃的中孔孔径范围；和
(b)将所述糊混合物处理成负极板。
在本公开的一个实施方案中，负极板通过包括以下步骤的方法制备：
(a)提供包含活性炭的糊混合物，所述活性炭具有约0.1cm3/g至约1.5cm3/g的中孔体积范围和通过DFT氮吸附等温线测定的约20埃至约320埃的中孔孔径范围；和
(b)将所述糊混合物处理成负极板。
与由含不同碳添加剂的糊制成的对等负极板比较，由公开的糊制成的用于铅酸电池的经固化负极板显示出乎预料地更高的BET表面积，并因此提供具有与已知铅酸电池比较极优良性能的电池。
制备由具有不同填充量活性炭添加剂的所公开的糊制成的负极板，并将其固化。测定所得经固化负极板的BET表面积(氮吸附)，并与含相同填充量的不同碳添加剂的负极板的BET表面积比较。比较性的碳添加剂为椰子活性炭、炭黑、片状石墨和膨胀石墨(表1)。
在相对于干糊氧化铅高于约0.3%重量的碳添加剂填充量下，本公开的经固化负极板的BET表面积出乎预料地远高于含比较性的碳添加剂的负极板的BET表面积。在相对于干糊氧化铅为约1%重量的碳添加剂填充量下，所公开的负极板显示约9m2/g的BET表面积，而由含椰子活性炭的糊制成的负极板显示约4m2/g的BET表面积。在相同碳添加剂填充量下，由含炭黑、片状石墨和膨胀石墨的糊制成的负极板的BET表面积仅分别为约3、2和3m2/g。在相对于干糊氧化铅为约2%重量的碳添加剂填充量下，所公开的负极板显示约19m2/g的BET表面积，而由含椰子活性炭的糊制成的负极板显示仅约7m2/g的BET表面积。在相同碳添加剂填充量下，由含炭黑、片状石墨和膨胀石墨的糊制成的负极板的BET表面积仅分别为约3、2和3m2/g(图2)。
表1
Figure 675087DEST_PATH_IMAGE001
。
含活性炭添加剂的糊的湿密度低于含炭黑、片状石墨或膨胀石墨的糊的湿密度。如所预料地那样，与含炭黑、片状石墨或膨胀石墨添加剂的糊相比，含活性炭添加剂的糊提供BET表面积较高的经固化负极板。所公开的糊具有与含椰子活性炭添加剂的糊几乎相同的湿密度。因此，本领域的技术人员应预期由所公开的糊制成的经固化负极板具有与由含椰子活性炭添加剂的糊制成的负极板几乎相同的BET表面积。然而，由所公开的糊制成的所公开的负极板显示的BET表面积出乎预料地远高于由含椰子活性炭的糊制成的负极板的BET表面积。
另外，可减小本公开的糊的密度，而对诸如储备功率、冷起动性能和循环寿命的电池性能没有任何显著的有害影响。
电池的储备功率和冷起动性能根据用于蓄电池的汽车工程学会标准SAE J537规程测试。包含由含1%重量(相对于氧化物)活性炭添加剂的本公开的糊制成的负极板的铅酸电池具有与包含由不含碳添加剂的糊制成的负极板的对等电池几乎相同的储备功率和冷起动性能(图3)。
电池循环寿命根据用于蓄电池的汽车工程学会标准SAE J240汽车规程测试。如图4所示，包含由具有约1%重量(相对于氧化物)活性炭填充量的所公开糊制成的负极板的铅酸电池的循环寿命具有与包含由不含碳添加剂的糊制成的负极板的对等电池近似相同的循环寿命性能。相反，包含由含相同填充量椰子活性炭的糊制成的负极板的对等电池的循环寿命基本上缩短。
本公开的铅酸电池具有延长的使用寿命和提高的充电容量。所公开的电池可作为能量源用于多种用途。所述用途包括但不限于电动车辆、混合车辆、电动工具(如叉式起重车和专用短程多用途车辆)、能量转换和储存系统、电信台、提升机和电源系统(如不间断电源、分布式电源等)和需要稳定控制与高输入和输出性质的任何其他系统。
前述说明涉及本发明的实施方案，但应了解，对本领域的技术人员显而易见，可作出多种变化和修改。这些变化应在以下权利要求限定的本发明的范围内考虑。

Claims (32)

1.一种适用于电池负极板的糊，所述糊包含具有大于约0.1cm3/g的中孔体积和通过DFT氮吸附等温线测定的约20埃至约320埃的中孔孔径范围的活性炭。
2.权利要求1的糊，其中所述活性炭具有约0.1cm3/g至约1.5cm3/g的中孔体积范围。
3.权利要求1的糊，其中所述活性炭的来源选自木、棉绒、泥炭、煤、椰子、褐煤、碳水化合物、石油沥青、石油焦炭、煤焦油沥青、水果核、坚果壳、坚果核、锯末、木粉、炭黑、石墨、基于乙炔的物质、合成聚合物、天然聚合物及其组合。
4.权利要求1的糊，其中所述活性炭通过选自化学活化、热活化及其组合的活化方法制备。
5.一种适用于电池负极板的糊，所述糊包含基于碳的添加剂并提供一种负极板，所述负极板具有在相对于干糊氧化铅为约1%重量的碳添加剂填充量下至少为约5m2/g的BET表面积。
6.权利要求5的糊，其中所述基于碳的添加剂包括活性炭。
7.权利要求6的糊，其中所述活性炭的来源选自木、棉绒、泥炭、煤、椰子、褐煤、碳水化合物、石油沥青、石油焦炭、煤焦油沥青、水果核、坚果壳、坚果核、锯末、木粉、炭黑、石墨、基于乙炔的物质、合成聚合物、天然聚合物及其组合。
8.权利要求6的糊，其中所述活性炭通过选自化学活化、热活化及其组合的活化方法制备。
9.一种适用于电池负极板的糊，所述糊包含基于碳的添加剂并提供一种负极板，所述负极板具有在相对于干糊氧化铅为约2%重量的碳添加剂填充量下至少为约8m2/g的BET表面积。
10.权利要求9的糊，其中所述基于碳的添加剂包括活性炭。
11.权利要求10的糊，其中所述活性炭的来源选自木、棉绒、泥炭、煤、椰子、褐煤、碳水化合物、石油沥青、石油焦炭、煤焦油沥青、水果核、坚果壳、坚果核、锯末、木粉、炭黑、石墨、基于乙炔的物质、合成聚合物、天然聚合物及其组合。
12.权利要求10的糊，其中所述活性炭通过选自化学活化、热活化及其组合的活化方法制备。
13.一种用于电池的负极板，所述负极板包含具有大于约0.1cm3/g的中孔体积和通过DFT氮吸附等温线测定的约20埃至约320埃的中孔孔径范围的活性炭。
14.权利要求13的负极板，其中所述活性炭具有约0.1cm3/g至约1.5cm3/g的中孔体积范围。
15.权利要求13的负极板，其中所述活性炭的来源选自木、棉绒、泥炭、煤、椰子、褐煤、碳水化合物、石油沥青、石油焦炭、煤焦油沥青、水果核、坚果壳、坚果核、锯末、木粉、炭黑、石墨、基于乙炔的物质、合成聚合物、天然聚合物及其组合。
16.权利要求13的负极板，其中所述活性炭通过选自化学活化、热活化及其组合的活化方法制备。
17.一种用于电池的负极板，所述负极板含有包含基于碳的添加剂的糊，并且在所述糊中碳添加剂的量相对于干糊氧化铅为约1%重量时具有至少约5m2/g的BET表面积。
18.权利要求17的负极板，其中所述基于碳的添加剂包括活性炭。
19.权利要求18的极板，其中所述活性炭的来源源选自木、棉绒、泥炭、煤、椰子、褐煤、碳水化合物、石油沥青、石油焦炭、煤焦油沥青、水果核、坚果壳、坚果核、锯末、木粉、炭黑、石墨、基于乙炔的物质、合成聚合物、天然聚合物及其组合。
20.权利要求18的极板，其中所述活性炭通过选自化学活化、热活化及其组合的活化方法制备。
21.一种用于电池的负极板，所述负极板含有包含基于碳的添加剂的糊，并且在所述糊中碳添加剂的量相对于干糊氧化铅为约2%重量时具有至少约8m2/g的BET表面积。
22.权利要求21的负极板，其中所述基于碳的添加剂包括活性炭。
23.权利要求22的极板，其中所述活性炭的来源选自木、棉绒、泥炭、煤、椰子、褐煤、碳水化合物、石油沥青、石油焦炭、煤焦油沥青、水果核、坚果壳、坚果核、锯末、木粉、炭黑、石墨、基于乙炔的物质、合成聚合物、天然聚合物及其组合。
24.权利要求22的极板，其中所述活性炭通过选自化学活化、热活化及其组合的活化方法制备。
25.一种电池，所述电池包括由糊制成的负极板，所述糊包含具有大于约0.1cm3/g的中孔体积和通过DFT氮吸附等温线测定的约20埃至约320埃的中孔孔径范围的活性炭。
26.权利要求25的电池，其中所述活性炭具有约0.1cm3/g至约1.5cm3/g的中孔体积范围。
27.权利要求25的电池，其中所述活性炭的来源选自木、棉绒、泥炭、煤、椰子、褐煤、碳水化合物、石油沥青、石油焦炭、煤焦油沥青、水果核、坚果壳、坚果核、锯末、木粉、炭黑、石墨、基于乙炔的物质、合成聚合物和天然聚合物及其组合。
28.权利要求25的电池，其中所述活性炭通过选自化学活化、热活化及其组合的活化方法制备。
29.一种电池，所述电池包括负极板，所述负极板包含基于碳的添加剂，并且在糊中碳添加剂的量相对于干糊氧化铅为约1%重量时具有至少约5m2/g的BET表面积。
30.权利要求29的电池，其中所述基于碳的添加剂包括活性炭。
31.一种电池，所述电池包含负极板，所述负极板包含基于碳的添加剂，并且在糊中碳添加剂的量相对于干糊氧化铅为约2%重量时具有至少约8m2/g的BET表面积。
32.权利要求31的电池，其中所述基于碳的添加剂包括活性炭。
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