CN101959948B - 具有增强的抗臭氧性的轮胎 - Google Patents

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Abstract

本发明包括配制用于防止臭氧侵蚀的橡胶组合物、橡胶制品和轮胎。本发明的一个特定具体实施方案包括一种包含橡胶结构的轮胎，所述橡胶结构包含基本上不饱和的橡胶弹性体、0.1至0.45phr(重量份/100重量份橡胶弹性体)的特定化合物2，4，6-三-(N-1，4-二甲基戊基-对苯二氨基)-1，3，5-三嗪和0.5至2phr的酚醛树脂。

Description

具有增强的抗臭氧性的轮胎
技术领域
本发明通常涉及橡胶材料，更特别地涉及具有增强的抗臭氧性的橡胶材料和/或制品。
背景技术
已知臭氧对如挡风刮水片、轮胎、封条和垫圈的橡胶制品具有不利影响。臭氧侵蚀通常发生在制品的表面，从而导致起霜和/或龟裂。橡胶制品可以用一种或多种抗臭氧剂进行配制，所述抗臭氧剂通过例如用作清除剂、形成保护膜和/或与双键和离子化橡胶反应而防止这些影响。
发明内容
本发明包括配制用于防止臭氧侵蚀的橡胶组合物、橡胶制品和轮胎。本发明的一个特定具体实施方案包括包含橡胶结构的轮胎，所述橡胶结构包含基本上不饱和的橡胶弹性体、0.1至0.45phr(重量份/100重量份橡胶弹性体)的特定化合物2，4，6-三-(N-1，4-二甲基戊基-对苯二氨基)-1，3，5-三嗪和0.5至2phr的酚醛树脂。
本发明的特定具体实施方案可进一步包括基本上不饱和的橡胶弹性体，所述橡胶弹性体为高度不饱和的。高度不饱和的橡胶弹性体可以选自例如聚丁二烯、聚异戊二烯、天然橡胶、丁二烯共聚物、异戊二烯共聚物或其混合物。
本发明的其他具体实施方案包括橡胶制品，其包含基本上不饱和的橡胶弹性体、0.1至0.45phr(份/100份橡胶)的特定化合物2，4，6-三-(N-1，4-二甲基戊基-对苯二氨基)-1，3，5-三嗪和0.5至2phr的酚醛树脂。
本发明的另一具体实施方案包括橡胶组合物，其包含基本上不饱和的橡胶弹性体、0.1至0.45phr(份/100份橡胶)的特定化合物2，4，6-三-(N-1，4-二甲基戊基-对苯二氨基)-1，3，5-三嗪和0.5至2phr的酚醛树脂。
本发明的前述及其他目的、特征以及优点可以由下述本发明的特定具体实施方案的更详细的描述而显而易见。
具体实施方式
本发明提供了提供防止臭氧侵蚀的有利保护的橡胶组合物以及由其制得的产品。这样的化合物和产品包括酚醛树脂和低浓度的特定化合物2，4，6-三-(N-1，4-二甲基戊基-对苯二氨基)-1，3，5-三嗪。具有这种性能的橡胶组合物特别适合用在经常暴露于大气的如侧壁的那些轮胎部件中。
本发明的特定具体实施方案包括特定化合物2，4，6-三-(N-1，4-二甲基戊基-对苯二氨基)-1，3，5-三嗪，其可以商品名DURAZONE 37购自Chemtura。DURAZONE 37由Chemtura以2至4phr的推荐水平售出从而提供抗臭氧和抗氧化保护。本发明人已经发现酚醛树脂与非常低浓度(低于制造商的推荐)的DURAZONE 37的组合可提供足够的抗臭氧保护。
因此本发明的特定具体实施方案包括具有一个或多个由橡胶组合物形成的部件的制品，例如轮胎，所述橡胶组合物具有有利的抗臭氧侵蚀性。这种橡胶组合物可以包含基本上不饱和的橡胶弹性体、0.1至0.45phr的特定化合物2，4，6-三-(N-1，4-二甲基戊基-对苯二氨基)-1，3，5-三嗪和0.5至2phr的酚醛树脂。其他具体实施方案可以包含0.2至0.45phr，或0.3至0.45phr的量的特定化合物。其他具体实施方案可以包含0.5至1.0phr的量的酚醛树脂。
在特定具体实施方案中包括的橡胶弹性体为基本上不饱和的二烯弹性体。二烯弹性体或橡胶应该理解为是指至少部分(即均聚物或共聚物)得自二烯单体(具有两个碳-碳双键的单体，不管其共轭与否)的那些弹性体。基本上不饱和的二烯弹性体应该理解为是指至少部分得自共轭二烯单体，且二烯源(共轭二烯)的元或单元含量为基本上不饱和橡胶弹性体的15摩尔％以上的那些二烯弹性体。
因此，例如，如丁基橡胶、腈橡胶或者乙烯-丙烯二烯三元共聚物(EPDM)型或乙烯-乙酸乙烯酯共聚物型的二烯与α-烯烃的共聚物的二烯弹性体不落入前述定义，并可以被特别地描述为“基本上饱和”的二烯弹性体(低或非常低含量的二烯源单元，即15摩尔％以下)。本发明的特定具体实施方案可以不包括基本上饱和的二烯弹性体。
高度不饱和的二烯弹性体在基本上不饱和的二烯弹性体的类别中，其应该理解为特别指代二烯源(共轭二烯)的单元含量为50摩尔％以上的二烯弹性体。
适合用于本发明的特定具体实施方案的橡胶弹性体包括高度不饱和的二烯弹性体，例如聚丁二烯(BR)、聚异戊二烯(IR)、天然橡胶(NR)、丁二烯共聚物、异戊二烯共聚物以及这些弹性体的混合物。
还适合用于本发明的特定具体实施方案的是为共聚物且包括例如丁二烯-苯乙烯共聚物(SBR)、丁二烯-异戊二烯共聚物(BIR)、异戊二烯-苯乙烯共聚物(SIR)和异戊二烯-丁二烯-苯乙烯共聚物(SBIR)、它们的混合物的橡胶弹性体，和/或上述橡胶弹性体与其他基本上不饱和的和/或高度不饱和的橡胶弹性体的混合物。
还适合用于本发明的特定具体实施方案的是包括例如天然橡胶、合成的顺式-1，4聚异戊二烯和它们的混合物的橡胶弹性体，和/或上述橡胶弹性体与其他基本上不饱和的和/或高度不饱和的橡胶弹性体的混合物。这些合成的顺式-1，4聚异戊二烯的特征在于具有90摩尔％以上或者可选择地98摩尔％以上的顺式-1，4键。
应该注意的是任何基本上不饱和的和/或高度不饱和的弹性体在特定具体实施方案中可以作为官能化弹性体使用。这些弹性体可以通过在封端弹性体之前或代替封端弹性体与合适的官能化试剂反应而进行官能化。示例性的官能化试剂包括但不限于金属卤化物、非金属卤化物、烷氧硅烷、含亚胺化合物、酯、酯-羧酸金属配合物、烷基酯羧酸金属配合物、醛或酮、酰胺、异氰酸酯、异硫氰酸酯、亚胺和环氧化物。这些类型的官能化弹性体是本领域普通技术人员公知的。尽管特定具体实施方案可以包括一种或多种这些官能化弹性体，但其他具体实施方案可以包括与一种或多种非官能化的基本上不饱和的和/或高度不饱和弹性体混合的一种或多种这些官能化弹性体。
如上所述，橡胶组合物中低浓度的化合物2，4，6-三-(N-1，4-二甲基戊基-对苯二氨基)-1，3，5-三嗪与酚醛树脂的组合为具有这种橡胶组合物的制品提供高度有效的抗臭氧性。本发明的橡胶组合物的一个特定具体实施方案包括例如辛基酚醛树脂的酚醛树脂。用于本发明的合适的树脂例如可以商品名HRJ-2765购自SI Group。
其他合适的树脂的例子为来自SI Group的Ribetak R7521、SP-1068、SPF-117，来自DUREZ的19900、30900、29095和来自KolonChemical的KPT-S15。
酚醛树脂为醛与酚的缩合产物。酚醛树脂家族包括例如线型酚醛树脂、甲阶酚醛树脂、线型烷基酚醛树脂、甲阶烷基酚醛树脂和呋喃树脂。这些树脂用作粘合剂、铸模树脂、封装化合物和层压树脂。在本发明的特定具体实施方案中，烷基酚醛树脂可用作弹性体的增塑剂和增粘剂。
本发明的特定具体实施方案可以在未固化的橡胶组合物中进一步包含其他组分，例如本领域普通技术人员公知的增强填料、偶联剂、增塑剂、各种加工助剂、油填充剂、抗降解剂或它们的组合。合适的填料包括炭黑，以及例如二氧化硅、氧化铝、氢氧化铝、粘土、碳酸钙、玻璃纤维、微球体、如聚酯、尼龙或芳族聚酰胺纤维的聚合纤维的无机填料(“白色填料”)。这些材料的选择和这些材料的使用量取决于所用的弹性体以及橡胶组合物的最终应用，且本领域普通技术人员容易进行选择。
本文公开的弹性体组合物可以用于各种弹性体产品中，例如胎面化合物、底胎面化合物、侧壁化合物、电线表层化合物、内衬化合物、胎圈、尖端、在轮胎胎体(包括胎体加强件)和在轮胎其他组件中使用的任何化合物、工业橡胶产品、封条、正时皮带、电力传输带、以及其他橡胶品。因此，本发明包括由本文公开的橡胶组合物制得的产物。
轮胎包括很多不同的结构，包括例如胎面、侧壁、底胎面、内衬、胎圈、尖端和轮胎胎体。本发明的橡胶组合物特别适合用于暴露于大气的轮胎侧壁。这样的结构和轮胎构造是本领域普通技术人员公知的，因此这些信息的详细公开是不需要的也是不合适的。
本发明通过以下实施例进一步说明，这些实施例仅应该被认为是说明本发明而不是以任何方式限制本发明。
使用与用于橡胶变质(称为在室中的表面臭氧龟裂)的ASTM1149-99标准测试方法密切相关的测试评价表面龟裂。在以下实施例中采用的测试在样品架的结构上有所不同，所述样品架为杆(rod)而不是如ASTM测试方法中所要求的木块架(wooden block holder)。矩形样品用模具切割，然后对折并固定使得环曲率具有18％的最大局部应变。
在将这些样品置于臭氧室之前，将它们在环境条件下在杆上悬挂2-5天。臭氧室条件设定为在50份/亿(pphm)臭氧以及40℃的温度下三周。三周来每周评价样品的龟裂。使用由三个数字组成的橡胶变质测试等级评价样品。第一个数字表示样品中的龟裂数目，第二个数字评价龟裂宽度，第三个数字为龟裂深度。零表示未观察到龟裂。
还使用Trapeze测试评价表面龟裂，其中在样品伸长之后测定龟裂。应变下的样品更易受龟裂的影响。样品具有狗骨头形状，用模具切割并载入V型架中。架的第一个槽对应于10％应变，每个槽的应变递增直至达到最大的150％应变。在架上满载15个样品，并置于臭氧室中。臭氧室条件设定为在50份/亿(pphm)臭氧以及40℃的温度下一天。Trapeze测试结果表示第一个龟裂出现时的伸长量。数字越大说明抗龟裂性越好。
实施例1
使用如表1所示的组分，并使用本领域普通技术人员公知的程序制备弹性体制剂。表1所示的构成弹性体制剂的每个组分的量以份/100重量(phr)弹性体提供。抗降解剂和固化包(package)包含常规量的抗降解剂和固化化合物，所述固化化合物包括如本领域普通技术人员公知的TMQ、硬脂酸、6PPD、氧化锌、硫和促进剂。
弹性体制剂通过在50℃的温度下以55-65RPM操作的班伯里混合机中混合如表1中列出的组分(油、硫和促进剂除外)而制得。在90℃下引入油。在120℃以及140℃下提升活塞以使得混合物翻转。继续混合直至温度达到155℃。然后将硫和促进剂加入轧制机上的混合物。硫化在150℃下进行20分钟。使混合物形成板(plaques)并进行固化。使用大略为正方形的板进行橡胶变质测试。使用矩形、较厚的板进行Trapeze测试。
然后如上所述测试制剂以测定暴露于臭氧中的抗龟裂性。结果如表1所示。
表1-弹性体制剂及抗臭氧性结果
  弹性体组合物   E1   E2   E3   E4   E5   E6   E7   E8
  弹性体(NR/BR)   35/65   35/65   35/65   35/65   35/65   35/65   35/65   35/65
  环烷油   20   20   20   20   20   20   20   20
  炭黑(胎体等级)   50   50   50   50   50   50   50   50
  抗降解剂和固化包   11   11   11   11   11   11   11   11
  Durazone 37   0.5   0   0.15   0.25   0.35   0.15   0.25   0.35
  酚醛树脂   0   0.75   0   0   0   0.75   0.75   0.75
  测试结果
  橡胶变质等级   0   1-1-0   1-1-0   0   0   0   0   0
  Trapeze％伸长   70   30   20   20   50   50   30   60
橡胶弹性体制剂E1-E8由天然橡胶(NR)与丁二烯橡胶(BR)的35/65掺合物组成。
测试结果显示，如制剂E6中酚醛树脂与低浓度的特定抗臭氧剂的组合与如制剂E5中只有较高浓度的抗臭氧剂表现出同样良好的抗臭氧性。
在本文权利要求书和说明书中所用术语“包括”、“包含”和“具有”应该被认为表示开放的组，其可以包括未指出的其他要素。在本文的权利要求书和说明书中所用的术语“基本上由……组成”应该被认为表示部分开放的组，其可以包括其他未指出的要素，只要其他那些要素不实质性地改变所要求保护的发明的基本特征和新颖特征。术语“一个”及词语的单数形式应该被认为是包括了相同词语的复数形式，使得该术语指的是提供了一个或多个某物。术语“至少一个”和“一个或多个”可以互换使用。术语“一个”或“单个”应该用于表示意指某物的一个且仅一个。类似地，当意指事物的特定数值时，使用其他特定整数值，例如“二”。术语“优选地”、“优选的”、“优选”、“任选地”、“可以”及类似的术语用于表示提到的项、条件或步骤是本发明的任选(非必须)特征。描述为“a至b”的范围包括“a”和“b”的值。
根据以上描述应该理解的是，在不背离本发明的实质下，可以对本发明的具体实施方案进行各种修改和改变。提供以上描述仅为了说明的目的，不应将其解释为限制性的。只有权利要求书的语言用于限制本发明的范围。

Claims (26)

1.一种包含橡胶结构的轮胎，所述橡胶结构包含：
具有15摩尔％以上的二烯源单元含量的橡胶弹性体；
0.1至0.45phr的特定化合物2，4，6-三-(N-1，4-二甲基戊基-对苯二氨基)-1，3，5-三嗪；和
0.5至2phr的酚醛树脂。
2.根据权利要求1所述的轮胎，其中所述橡胶结构为侧壁。
3.根据权利要求1所述的轮胎，其中所述橡胶结构为胎面。
4.根据权利要求1所述的轮胎，其包含：
0.2至0.45phr的特定化合物。
5.根据权利要求1所述的轮胎，其包含：
0.3至0.45phr的特定化合物。
6.根据权利要求1所述的轮胎，其包含：
0.5至1.0phr的酚醛树脂。
7.根据权利要求1所述的轮胎，其中所述橡胶弹性体为具有50摩尔％以上的二烯源单元含量的二烯弹性体。
8.根据权利要求1所述的轮胎，其中所述橡胶弹性体选自聚丁二烯、聚异戊二烯、天然橡胶、丁二烯共聚物、异戊二烯共聚物或其混合物。
9.根据权利要求1所述的轮胎，其中所述橡胶弹性体选自丁二烯-苯乙烯共聚物、丁二烯-异戊二烯共聚物、异戊二烯-苯乙烯共聚物或异戊二烯-丁二烯-苯乙烯共聚物。
10.根据权利要求1所述的轮胎，其中所述橡胶弹性体被官能化。
11.一种橡胶制品，其包含：
具有15摩尔％以上的二烯源单元含量的橡胶弹性体；
0.1至0.45phr的特定化合物2，4，6-三-(N-1，4-二甲基戊基-对苯二氨基)-1，3，5-三嗪；和
0.5至2phr的酚醛树脂。
12.根据权利要求11所述的橡胶制品，其包含：
0.2至0.45phr的特定化合物。
13.根据权利要求11所述的橡胶制品，其包含：
0.3至0.45phr的特定化合物。
14.根据权利要求11所述的橡胶制品，其包含：
0.5至1.0phr的酚醛树脂。
15.根据权利要求11所述的橡胶制品，其中所述橡胶弹性体为具有50摩尔％以上的二烯源单元含量的二烯弹性体。
16.根据权利要求11所述的橡胶制品，其中所述橡胶弹性体选自聚丁二烯、聚异戊二烯、天然橡胶、丁二烯共聚物、异戊二烯共聚物或其混合物。
17.根据权利要求11所述的橡胶制品，其中所述橡胶弹性体选自丁二烯-苯乙烯共聚物、丁二烯-异戊二烯共聚物、异戊二烯-苯乙烯共聚物或异戊二烯-丁二烯-苯乙烯共聚物。
18.根据权利要求11所述的橡胶制品，其中所述橡胶弹性体被官能化。
19.一种二烯橡胶组合物，其包含：
具有15摩尔％以上的二烯源单元含量的橡胶弹性体；
0.1至0.45phr的特定化合物2，4，6-三-(N-1，4-二甲基戊基-对苯二氨基)-1，3，5-三嗪；和
0.5至2phr的酚醛树脂。
20.根据权利要求19所述的橡胶组合物，其包含：
0.2至0.45phr的特定化合物。
21.根据权利要求19所述的橡胶组合物，其包含：
0.3至0.45phr的特定化合物。
22.根据权利要求19所述的橡胶组合物，其包含：
0.5至1.0phr的酚醛树脂。
23.根据权利要求19所述的橡胶组合物，其中所述橡胶弹性体为具有50摩尔％以上的二烯源单元含量的二烯弹性体。
24.根据权利要求19所述的橡胶组合物，其中所述橡胶弹性体选自聚丁二烯、聚异戊二烯、天然橡胶、丁二烯共聚物、异戊二烯共聚物或其混合物。
25.根据权利要求19所述的橡胶组合物，其中所述橡胶弹性体选自丁二烯-苯乙烯共聚物、丁二烯-异戊二烯共聚物、异戊二烯-苯乙烯共聚物或异戊二烯-丁二烯-苯乙烯共聚物。
26.根据权利要求19所述的橡胶组合物，其中所述橡胶弹性体被官能化。
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