CN101814559B - 发光二极管装置及其制作方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种发光二极管装置及其制作方法。首先提供基板与至少一设置于基板上的发光二极管。接着，在发光二极管的表面上形成具有多个孔洞的多孔材料层。最后，在各孔洞中分别填入多个纳米晶体，以形成具有纳米晶体的荧光层于发光二极管的表面上。
Description
技术领域
本发明涉及一种发光二极管装置及其制作方法，特别是涉及一种先于发光二极管上形成多孔材料层，然后再于多孔材料层的各孔洞中填入纳米晶体的发光二极管装置的制作方法，以及由此方法所制作的具有纳米晶体的发光二极管装置。
背景技术
近年来，白光发光二极管是最被看好且最受全球瞩目的新兴产品。它具有体积小、无热辐射、耗电量低、寿命长和反应速度佳又兼具环保效果等优点，能解决非常多过去白炽灯泡所难以克服的问题，因而已被欧美科学家视为二十一世纪的照明光源。
一般已知制作白光二极管装置的技术可概分为三种方式。第一种是使用三颗红、蓝与绿光的LED，再分别控制通过各LED的电流以产生白光。第二种是使用二颗黄与蓝光LED亦分别控制通过各LED的电流而生成白光。但此二种方法皆有一个缺点，即必须同时使用多个不同颜色LED来混色产生白光时，若这些LED的其中之一发生劣化，则将无法得到正常的白光。且同时使用多个LED，不但成本较高，控制电路较复杂，而且也无法有效缩小白光二极管装置的体积，这都是实际应用上的不利因素。
第三种则是利用单一色光LED激发特定荧光材料。例如氮化铟镓(InGaN)LED所产生的蓝光激发可发出黄色光的荧光粉体，并通过混合蓝色光与黄色光以产生白光。此方法不但无前述二种方法的缺点，亦兼具驱动电路设计简易、生产容易、耗电量低与成本较低，故目前大多数白光LED均采用此法制作。然而，一般荧光粉的颗粒皆为数毫米以上的尺寸，故会对入射的可见光造成相当大的遮蔽与散射效应，因而降低荧光粉的发光效率。因此为了改善此问题，利用具有纳米大小的荧光粉与发光二极管的组合开始被陆续提出，如美国专利案号US 6,890,777，其将具有纳米大小的量子点加入胶体溶液中，并涂布于发光二极管上，以形成含量子点的荧光层于发光二极管上，并且可调整量子点的大小来改变荧光层所欲发出的荧光颜色。另有如美国专利案号US 7,342,260 B2，改善量子点的材料，利用ZnX系列的量子点涂覆于发光二极管的表面。另外，为了有效控制适合的荧光层频谱，多层量子点搭配较短波长芯片的组合也在2006年被公开于美国专利公开号US2006/0113895A1。
虽然上述已知技术采用纳米大小的量子点与发光二极管的组合可改善光线被散射的问题，但由于纳米颗粒的特性，量子点可能具有颗粒间聚集的倾向，尤其是现行荧光粉与量子点的涂覆方式皆为将荧光粉体或量子点先加入胶体溶液中，然后再经由注射、旋转涂覆等方式涂覆于发光二极管上。因此胶体溶液中的荧光粉体或量子点更容易团聚成大小不等的聚集物并以不均匀的分散方式混于胶体溶液中，是以，由此方法所制造的荧光层中的荧光粉体的均匀度并不易控制，而容易造成白光分布不均匀。尤其在封装技术不断进步，发光二极管阵列已逐渐直接封装于电路板上，以建构成大型LED发光模块，在此种多颗发光二极管设置于一片基板上的情况时，荧光粉体或量子点涂覆的均匀度俨然更加困难，而更容易造成各发光二极管的颜色分布不均匀的情况。
因此为了提升发光二极管的颜色均匀度且提升发光效率实为业界亟需努力的目标。
发明内容
本发明的主要目的之一在于提供一种发光二极管装置及其制作方法，以有效提升纳米晶体的均匀度，进而提高发光二极管装置的颜色均匀度以及其发光效率，并且降低光线散射。
为达上述的目的，本发明提供一种发光二极管装置的制作方法。首先提供基板与至少一设置于该基板上的发光二极管。接着，在该发光二极管的表面上形成具有多个孔洞的多孔材料层。最后，在这些孔洞中分别填入多个纳米晶体，以形成荧光层于该发光二极管的表面上。
为达上述的目的，本发明提供一种发光二极管装置。其包含有至少一发光二极管、一多孔材料层以及多个纳米晶体。孔材料层设置于发光二极管的表面上，且多孔材料层具有多个孔洞。至少一纳米晶体分别设置于孔洞中，且各纳米晶体的粒径小于各孔洞的孔径。
本发明通过先形成多孔材料层中的孔洞排列结构，然后再于各孔洞中填入纳米晶体，以控制纳米晶体分布在荧光层中的均匀度。因此本发明的发光二极管发出的光线与纳米晶体发出的荧光所混合而成的白光或其他颜色光皆可均匀分布，并能有效应用于多管芯或管芯阵列直接封装于电路板的结构。
附图说明
图1至图4为本发明第一优选实施例的发光二极管装置的制作方法流程示意图。
图5为本发明的第一孔洞的排列形状为正方形的结构示意图。
图6为本发明第一荧光层的垂直截面的穿透式电子显微镜影像图。
图7为本发明第一荧光层的第一纳米晶体密度随第一荧光层的厚度的分布示意图。
图8为本发明第二优选实施例的发光二极管装置的剖面示意图。
图9为本发明第三优选实施例的发光二极管装置的剖面示意图。
图10为本发明第四优选实施例的发光二极管装置的剖面示意图。
图11为本发明第五优选实施例的发光二极管装置的剖面示意图。
附图标记说明
10：基板 12：发光二极管
14：胶体溶液 16：胶体薄膜
18：第一孔洞 20：第一多孔材料层
22：沉积室 24：第一纳米晶体
26：第一荧光层 28：发光二极管装置
50：发光二极管装置 52：第二荧光层
54：第二孔洞 56：第二多孔材料层
58：第二纳米晶体 60：发光二极管装置
70：发光二极管装置 72：沟槽
74：基板 78：第一透光材料层
80：第二透光材料层 82：荧光层
100：发光二极管装置
具体实施方式
请参考图1至图4，图1至图4为本发明第一优选实施例的发光二极管装置的制作方法流程示意图，其中图4为本发明第一优选实施例的发光二极管装置的剖面示意图。如图1所示，本发明的发光二极管装置的制作方法是先提供基板10与至少一设置于基板10上的发光二极管12。其中基板10可为电路板、导线支架或硅基板等使用于不同用途的基板，以用于承载发光二极管12，但本发明的基板并不限于此用途，而由于发光二极管12亦可为仍未切割且位于晶片上的发光二极管，所以基板10亦可为支撑座或载板，以助于晶片上的发光二极管12进行后续的工艺。此外，发光二极管12可为具有发出各种不同颜色的发光二极管，其所发出的光波长范围优选可介于380纳米至500纳米之间，如氮化铟镓(InGaN)蓝紫光发光二极管，但本发明并不限于此。
接着，如图2所示，在发光二极管12的表面上涂覆胶体溶液(colloidsolution)14，以形成胶体薄膜16于发光二极管12的表面上。其中，胶体溶液14可于涂布前先利用下列步骤加以完成：首先，利用溶胶凝胶(sol-gel)法混合多种无机材料以及多种有机材料，以形成混合溶液。然后，将混合溶液加热至约略摄氏60-90度左右，且持续大约60-120分钟，然后再静置于室温下2至7小时，至此即可形成此胶体溶液。
于本实施例中，无机材料包含有水、盐酸(HCl)、乙醇(ethanol)以及硅酸乙酯(tetraethylorthosilicate，TEOS)，且有机材料包含有溴化十六浣基三甲基铵(cetyltrimethylammonium bromide，CTAB)、聚氧乙烯十六烷基醚(polyoxyethylene cetyl ether，Brij-56)以及三嵌段共聚物(triblock copolymerpluronic P-123，P123)，而形成胶体溶液14的各成份的摩尔数比大约为硅酸乙酯∶(P123，CTAB，Brij-56)∶水∶盐酸∶乙醇＝1∶0.008～0.03∶3.5～5∶0.003～0.03∶10～34，但本发明并不以此材料与此摩尔数比为限。此外，如图2所示，本实施例的涂覆胶体溶液14的方法为旋转涂布的方式(如图2的箭头所示)，其转速约略为每分钟2200转，且持续大约30秒，但不限于此，亦可利用转速与时间来可控制胶体薄膜16均匀度与厚度。并且，本发明的涂覆方法不仅限于旋转涂布方式，而亦可为喷洒方式、网版印刷方式或模具固定方式等具有均匀涂覆液体或流体的方式。另外，本实施例的发光二极管12是通过倒装或共晶结合等不需额外金属连线的电连接方式来电性连接发光二极管12的导电垫(图未示)与基板10上的电极(图未示)，但本发明不限于此，亦可于发光二极管12表面涂覆胶体溶液14的步骤前先利用引线方式将发光二极管12表面的导电垫通过金属导线连接至基板上的电极(图未示)。
然后，如图3所示，进行干化工艺。例如将涂覆有胶体薄膜16的发光二极管置于摄氏25-60度的温度下约略2-7小时，并且再进行烘烤工艺，其温度约略于摄氏90-150度，且持续1-5小时，由此可去除胶体薄膜16中的溶剂部分，以于发光二极管12的表面上形成具有多个第一孔洞18的第一多孔材料(porous material)层20。其中第一多孔材料层20的材料包含有具有较低透水性的硅氧化合物，例如二氧化硅(SiO2)或石英(silica)等稳定性高的材料，且第一多孔材料层20于波长介于400纳米至700纳米的光穿透率大于90％。值得注意的是，本实施例的各第一孔洞18的孔径可通过控制干化工艺与烘烤工艺的时间与温度条件以达到所欲形成的第一孔洞18的孔径大小，且各第一孔洞18的孔径小于200纳米。此外，如图3所示，第一孔洞18的形状优选可为柱状，且第一孔洞18皆平行于发光二极管12的表面，而第一孔洞18的垂直截面的排列形状为三角形。但本发明的第一孔洞亦不限于此排列形状，请参考图5，图5为本发明的第一孔洞的排列形状呈矩形排列的结构示意图。如图5所示，第一孔洞18的垂直截面的排列形状亦可为正方形等的矩形。
接着，如图4所示，进行高密度等离子体化学气相沉积(HDPCVD)工艺，并于进行沉积工艺的沉积室22中通入硅烷(SiH4，silane)与氢气，以于各第一孔洞18中分别以气相沉积的方式填入多个第一纳米晶体24，使第一多孔材料层20与第一纳米晶体24共同构成第一荧光层26。其中高密度等离子体化学气相沉积工艺的温度条件为摄氏100-500度，且压力为5-50毫托(mTorr)，而等离子体功率为100-500瓦。并且，氢气持续通入至沉积室中，而硅烷则为间歇性通入至沉积室中，其中通入硅烷的时间约为停止通入1-5秒然后通入0.5-3秒，且以此步骤重复进行，即可于第一多孔材料层20的各第一孔洞18中形成第一纳米晶体24。此外，在本实施例中，第一多孔材料层20的厚度约为200纳米，此厚度有助于所通入的气体通过第一多孔材料层20的结构缝隙进入第一多孔材料层20的各第一孔洞18中，而得以将第一纳米晶体24沉积于各第一孔洞18中，但本发明并不限于此厚度，以气体可填入所有第一孔洞18为主。并且，通过调整第一多孔材料层20的厚度可控制填入第一多孔材料层20中第一纳米晶体24的数量。
此外，本优选实施例的第一荧光层26可被激发出的荧光波长范围介于400纳米至700纳米，且第一荧光层26于波长介于400纳米至700纳米的光穿透率大于80％。由于第一孔洞18中仍有有机物材料，如溴化十六浣基三甲基铵、聚氧乙烯十六烷基醚以及三嵌段共聚物残留于其中，因此可再经0.5-3小时的氢气等离子体(50-300每分钟标准毫升)且于摄氏200-500度的环境下加以处理即可去除。至此即可于发光二极管12表面上形成具有均匀分布的第一纳米晶体24的第一荧光层26，因此完成本实施例的发光二极管装置28。为了更清楚本发明的第一纳米晶体均匀分布于第一荧光层中，请参考图6与图7，图6为本发明第一荧光层的垂直截面的穿透式电子显微镜影像图，图7为本发明第一荧光层的第一纳米晶体密度随第一荧光层的厚度的分布示意图。如图6所示，第一纳米晶体24为具有晶格排列的纳米晶体，而第一荧光层26的第一孔洞材料层20中具有均匀分布的第一纳米晶体24，且第一纳米晶体呈三角排列。并且，如图7所示，通过二次离子质谱仪(Secondary Ion Mass Spectrometer，SIMS)可测量到从第一荧光层26的表面至表面下方80纳米处的第一纳米晶体24的数量为定值，亦即从表面至表面下方80纳米间的第一荧光层26具有均匀的第一纳米晶体24的分布密度。
请继续参考图4。本发明将第一纳米晶体24填入第一孔洞18中的方法并不限于高密度等离子体化学气相沉积工艺，而亦可为大气压化学气相沉积(APCVD)工艺、低压化学气相沉积(LPCVD)工艺或等离子体辅助化学气相沉积(PECVD)工艺等化学气相沉积工艺，沉积温度介于100℃至500℃之间。并且，在本实施例中，由于通入的气体为硅烷与氢气，因此于第一孔洞18中所填入的第一纳米晶体24为硅纳米晶体(silicon nanocrystal)，但本发明亦并不以硅材料为限，因此亦可通入不同的气体，以形成所需纳米晶体的材料。此外，第一纳米晶体24亦可为三五族半导体材料、二六族半导体材料、官能基或非金属元素，其中半导体材料可掺杂镁、锰、铁、铬、铯、镁、锌、铝、锡、铝等其它元素，且官能基可为醋酸根或苯环等，而非金属元素可为卤素、硫、磷或锗等元素。
值得注意的是，本发明所辐射的荧光波长可由第一孔洞材料层20的材料与第一孔洞18的孔径大小，以及第一纳米晶体24的材料与第一纳米晶体的大小所决定。由于第一纳米晶体24的大小可由第一孔洞18的孔径大小来决定，因此可依照所需的荧光波长，来调整对胶体薄膜16进行的干化工艺与烘烤工艺的时间与温度条件，以达到所欲形成的第一孔洞18的孔径大小，进而于气相沉积工艺中制作出具有所需的第一纳米晶体24大小，以完成所欲荧光波长的第一荧光层26。此外，在气相沉积工艺中，形成于第一孔洞18中的第一纳米晶体24会与第一孔洞材料层20产生键而于第一孔洞18中渐渐形成第一纳米晶体24。由于不同的第一纳米晶体24的材料会与不同的第一孔洞材料层20产生不同的分子间的键，而具有不同的交互作用力，由于不同的第一孔洞材料层20填入不同的第一纳米晶体24材料可形成所欲荧光波长的第一荧光层26。因此，通过改变第一孔洞材料层20的材料与第一孔洞18的孔径大小，以及第一纳米晶体24的大小或材料皆可达到调整波长的目的。
由上述可知，本发明是利用先于发光二极管上形成具有规则排列的孔洞的多孔材料层，再将纳米晶体的材料填入多孔材料层的孔洞中，由此可将纳米晶体均匀的排列于荧光层中，以有效提升发光二极管装置的颜色均匀度。此外，本发明的多孔材料层具有大于90％的高透光率亦可避免发光二极管所发出的光线于穿透已知荧光层时被胶体所吸收而降低发光效率的影响，因而可提升发光二极管装置的发光效率。并且，本发明的纳米晶体的粒径皆小于100纳米，亦可避免已知荧光层对发光二极管所发出的光线产生散射的问题。
综合上述说明，本发明的制作发光二极管装置的方法可制作出一种发光二极管装置，此发光二极管装置28包含有基板10、发光二极管12以及覆盖于基板10与发光二极管12的第一荧光层26。但本发明的发光二极管装置并不限于具有单层的荧光层，为便于比较各实施例的异同，下文所述的各实施例与前述第一优选实施例使用相同的元件符号标注相同的元件，且不再对相同结构作重复赘述。
请参考图8，图8为本发明第二优选实施例的发光二极管装置的剖面示意图。如图8所示，相较于第一优选实施例的发光二极管装置，本实施例的发光二极管装置50另包含有至少一第二荧光层52。第二荧光层52可依照上述形成第一荧光层的步骤且调整工艺的条件加以形成于第一荧光层26上。其中第二荧光层52包含有具有多个第二孔洞54的第二多孔材料层56以及多个分别设置于第二孔洞54中的第二纳米晶体58。值得注意的是，第二孔洞54的孔径可不同于第一孔洞18的孔径，或第二孔洞材料层56的材料亦可不同于第一孔洞材料层20的材料，都使得第二荧光层52被激发出的荧光波长不同于第一荧光层26被激发出的荧光波长，以助于本实施例的发光二极管装置50可有效具有多种色温、色彩饱和度与演色性的光线，亦即发光二极管装置50所发出的光线可包含有较多不同波长。此外，形成第一纳米晶体24的材料亦可不同于形成第二纳米晶体的材料，或第一纳米晶体24的大小不同于第二纳米晶体的大小，亦将使得第二荧光层被激发出的荧光波长不同于第一荧光层被激发出的荧光波长。另外，本发明亦可为了增加具有第一荧光层26特性的荧光层厚度，而于第一荧光层26上再形成与第一荧光层26具有相同荧光特性的第二荧光层52，可由此方法调整所需形成的荧光层厚度，以增加荧光层被激发出的荧光强度。
此外，本发明并不限于仅具有单一发光二极管设置于基板上，而可具有多个发光二极管设置于基板上。请参考图9，图9为本发明第三优选实施例的发光二极管装置的剖面示意图。如图9所示，相较于第二优选实施例的发光二极管装置，本实施例的发光二极管装置60包含有多个发光二极管12，设置于基板10上。
另外，本发明的荧光层亦不限于直接制作于发光二极管装置的表面上，请参考图10，图10为本发明第四优选实施例的发光二极管装置的剖面示意图。如图10所示，本实施例的发光二极管装置70包含有具有多个沟槽72的基板74、多个分别设置于各沟槽72的发光二极管12、设置于沟槽72内且覆盖各发光二极管12的第一透光材料层78、设置于第一透光材料层78上且填平各沟槽72的第二透光材料层80以及覆盖于基板74与第二透光材料层80的荧光层82，与上述实施例的不同处在于发光二极管12与荧光层82之间设置有第一透光材料层78与第二透光材料层80。第一透光材料层78与第二透光材料层80可为掺杂荧光粉的荧光胶体或为透明胶体，而值得注意的是，由于荧光层82的折射率约为1.2，因此第一透光材料层78的折射率需介于1.2至1.7之间，且第二透光材料层80的折射率亦需小于第一透光材料层78的折射率，以降低从发光二极管12所发出的光线于经过第一透光材料层78与荧光层82之间产生全反射的光线量。此外，本发明的第二透光材料层80并不限为掺杂荧光粉的荧光胶体，第二透光材料层80亦可为具有孔洞材料层与纳米晶体的荧光层。
本发明的荧光层并不限覆盖于基板上，亦可填于沟槽中。请参考图11，图11为本发明第五优选实施例的发光二极管装置的剖面示意图。如图11所示，相较于第四优选实施例的发光二极管装置，本实施例的发光二极管装置100的荧光层82填于各沟槽72中且设置于第二透光材料层80上。本实施例并不限于此，而荧光层82与第二透光材料层80的堆叠位置亦可互换，或者，荧光层82与第二透光材料层80皆为具有孔洞材料层与纳米晶体的荧光层。
综上所述，本发明的发光二极管装置及其制作方法具有以下几点优点：
一、本发明通过先形成多孔材料层中的孔洞排列结构，然后再于均匀分布的各孔洞中填入纳米晶体，以控制纳米晶体分布在荧光层中的均匀度，因此发光二极管发出的光线与纳米晶体发出的荧光所混合而成的白光或其他颜色光皆可均匀分布，所以尽管多管芯或管芯阵列直接封装于电路板的结构仍可保持均匀的颜色。
二、本发明可通过控制干化工艺与烘烤工艺的时间与温度条件来控制孔洞的孔径大小，由此孔洞的孔径大小可控制纳米晶体的尺寸大小，因而可决定纳米晶体吸收光线后所辐射出的荧光波长。或是通过控制多孔材料层的材料种类，以及控制纳米晶体的材料种类以改变纳米晶体与孔洞材料层间的分子键，进而使荧光层可辐射出不同的荧光波长。因此，搭配单层或多层的荧光层可有效组合不同色温、色彩饱和度与演色性的光线。
三、由于多孔材料层以及荧光层皆具高光穿透率，可降低光线被散射的机率，且可避免光线被再吸收效应，因而可提高发光效率。
以上所述仅为本发明的优选实施例，凡依本发明权利要求所做的等同变化与修饰，皆应属本发明的涵盖范围。
Claims (18)
1.一种发光二极管装置的制作方法，其包含有：
提供基板与至少一设置于该基板上的发光二极管；
于该发光二极管的表面上形成具有多个孔洞的多孔材料层，所述孔洞为周期性排列的柱状结构且互相平行于所述发光二极管的表面；以及
于所述柱状的孔洞中填入多个纳米晶体，以形成荧光层于该发光二极管的表面上。
2.如权利要求1所述的发光二极管装置的制作方法，其中形成该多孔材料层的步骤，包含有：
提供胶体溶液；
于该发光二极管的表面上涂覆该胶体溶液；以及
进行干化工艺，使该胶体溶液成为该多孔材料层。
3.如权利要求2所述的发光二极管装置的制作方法，其中形成该胶体溶液的步骤包含有：
混合多种有机材料与多种无机材料，以形成混合溶液；以及
加热该混合溶液，以形成该胶体溶液。
4.如权利要求1所述的发光二极管装置的制作方法，其中该多孔材料层的材料包含有硅氧化合物。
5.如权利要求1所述的发光二极管装置的制作方法，其中于所述孔洞中填入所述纳米晶体的步骤是利用化学气相沉积工艺。
6.如权利要求1所述的发光二极管装置的制作方法，其中于所述孔洞中填入所述纳米晶体的步骤的温度条件介于100℃至500℃之间。
7.如权利要求1所述的发光二极管装置的制作方法，其中所述纳米晶体选自硅、三五族半导体材料以及二六族半导体材料。
8.一种发光二极管装置，其包含有：
至少一发光二极管；
第一多孔材料层，设置于该发光二极管上，该第一多孔材料层具有多个第一孔洞，所述第一孔洞为周期性排列的柱状结构且互相平行于所述发光二极管的表面；以及
多个第一纳米晶体，设置于所述第一孔洞中，且各该第一纳米晶体的粒径小于各该柱状孔洞的孔径。
9.如权利要求8所述的发光二极管装置，其中所述第一孔洞的垂直截面呈三角排列。
10.如权利要求8所述的发光二极管装置，其中所述第一孔洞的垂直截面呈矩形排列。
11.如权利要求8所述的发光二极管装置，其中各该第一孔洞的孔径小于200纳米。
12.如权利要求8所述的发光二极管装置，其中该发光二极管所发出的光波长范围介于380纳米至500纳米。
13.如权利要求8所述的发光二极管装置，其中该第一多孔材料层与所述第一纳米晶体构成第一荧光层，且该第一荧光层被激发出的荧光波长范围介于400纳米至700纳米。
14.如权利要求13所述的发光二极管装置，另包含有至少一第二荧光层，该第二荧光层包含有具有多个第二孔洞的第二多孔材料层以及多个设置于所述第二孔洞中的第二纳米晶体。
15.如权利要求14所述的发光二极管装置，其中各该第二孔洞不同于各该第一孔洞。
16.如权利要求14所述的发光二极管装置，其中所述第一纳米晶体不同于所述第二纳米晶体。
17.如权利要求8所述的发光二极管装置，另包含有第一透光材料层，设置于该发光二极管与该第一多孔材料层之间，且该第一透光材料层的折射率介于1.2至1.7。
18.如权利要求17所述的发光二极管装置，另包含有至少一第二透光材料层，设置于该第一透光材料层与该第一多孔材料层之间，且该第二透光材料层的折射率小于该第一透光材料层的折射率。
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