CN101708821B - 催化燃烧烟气作为热源的甲醇水蒸气制氢工艺 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种催化燃烧烟气作为热源的甲醇水蒸气制氢工艺，涉及一种制氢工艺，目的是解决现有甲醇水蒸气制氢工艺中将尾气排空而未加以利用所造成的资源浪费问题，以甲醇和脱盐水为原料，依次通过预热、气化、过热、转化工序，得到转化气，转化气再通过变压吸附，得到产品氢气，排出尾气，其中转化工序由导热油系统提供热量，所述尾气经过催化燃烧产生热量，并将上述热量传递给导热油系统中的导热油。

Description

催化燃烧烟气作为热源的甲醇水蒸气制氢工艺
技术领域
本发明涉及一种制氢工艺，特别涉及一种甲醇水蒸气制氢的工艺。
背景技术
甲醇水蒸气重整制氢装置是在一定温度、压力的条件下，以甲醇和脱盐水为原料，借助甲醇水蒸气重整反应器内催化剂的作用，促使原料与水蒸气在转化炉管内部进行转化反应，制取合成氨原料气（即氢气）。
如图1所示，在目前广泛使用的工艺中，原料甲醇和脱盐水先按一定比例配制，在加压条件下，分别经过预热、气化、过热等步骤，过热后的原料混合气在转化器内进行气相催化转化反应，得到转化气，其中H2含量为75%（V/V），其余为CO、CO2、H2O等。转化气通过变压吸附工段，得到符合产品纯度要求的产品氢气，剩余为尾气，尾气中H2含量为40%（V/V），其余为CO（5%， V/V）、CO2（55%，V/V）等，尾气放空。
甲醇水蒸气重整制氢反应为吸热反应，整个装置需要外加热源，现有的甲醇水蒸气重整制氢装置广泛采用导热油系统作为热源，导热油作为热载体，一般导热油加热到290℃后进入甲醇水蒸气转化系统，为系统提供热量后，导热油的温度下降到约270℃，回到导热油炉，形成一个封闭的导热油循环加热系统。导热油系统多采用明火加热装置（如燃煤或燃油、气等），导热油一般采用矿物油（型号为WD-320），这种矿物油容易结碳，2-3年必须清洗整个导热油系统所有管线和设备，增加了成本；此外，根据国家有关规定，明火装置与氢气装置的安全距离不得小于15m，而导热油系统本身占地面积较大，这就使整个甲醇水蒸气重整制氢装置占地面积大；另外，尾气中可燃组分没有得到有效的利用，造成资源浪费。
发明内容
本发明的目的是解决现有甲醇水蒸气制氢工艺中将尾气排空而未加以利用所造成的资源浪费问题，提供一种改进的甲醇水蒸气制氢工艺，将排出的尾气利用催化燃烧产生热量，来加热导热油系统中的导热油，以供给前面转化工序所需热量，从而使尾气得到有效利用，大幅降低能耗成本。
本发明的目的可以通过下述技术方案来实现：
催化燃烧烟气作为热源的甲醇水蒸气制氢工艺，以甲醇和脱盐水为原料,依次通过预热、气化、过热、转化工序，得到转化气，转化气再通过变压吸附，得到产品氢气，排出尾气，其中转化工序由导热油系统提供热量，所述尾气经过催化燃烧产生热量，并将上述热量传递给导热油系统中的导热油；
所述尾气和空气通入第一催化燃烧器参与催化燃烧产生热量，所述导热油循环流过第一催化燃烧器吸收尾气燃烧产生的热量，所述第一催化燃烧器包括两端封闭而接有多个进出管口的反应器筒体，所述反应器筒体内设置有内部直管,内部直管的周边布置有反应列管,反应列管内设置有催化剂, 反应列管和内部直管的两端都开口；反应器筒体的筒壁上，位于反应列管和内部直管的两端之间，分别设置有道生油进口和道生油出口；反应器筒体的一端，位于反应列管和内部直管的外侧，设置有尾气进口、空气进口和甲醇进口；反应器筒体的另一端，位于反应列管和内部直管的外侧，设置有高温烟气出口和被电机驱动的风机叶片。
本发明的一个优选实施例中，所述导热油为道生油。
所述尾气和空气先经过预热再参与催化燃烧。
所述尾气和空气由第一催化燃烧器排出的高温烟气进行预热。
所述第一催化燃烧器排出的高温烟气和部分未燃烧的尾气、空气一起通入第二催化燃烧器发生催化燃烧产生热量，进入第一催化燃烧器的导热油再进入第二催化燃烧器进一步吸收热量后返回第一催化燃烧器再流出。
所述第一催化燃烧器内参与催化燃烧的还有气化甲醇。
所述尾气和空气分别被预热到260℃和240℃；所述导热油被加热到290℃。
所述尾气和空气分别通过第一催化燃烧器的尾气进口、空气进口进入反应器筒体内，在反应器筒体底部风机叶片产生的气流作用下，形成从内部直管到反应列管的封闭循环，并在反应列管中发生催化燃烧反应，不断产生的烟气使混合气中氢气的浓度低于爆炸极限，而催化燃烧反应放出的热量被从道生油进口流入第一催化燃烧器、从道生油出口流出第一催化燃烧器而位于内部直管和反应列管之间进行换热的导热油带走。
本发明采用上述方法，利用甲醇水蒸气重整反应产生的尾气进行催化燃烧作为热源，借助催化剂在较低温度下，实现对有机物的完全氧化，因此能耗少、操作简单、安全、净化效率高，与直接燃烧相比，催化燃烧温度较低、燃烧更完全，而且可以使制氢工艺中的尾气得到再利用，还可以降低混合气中的H2浓度，实现安全工作；还可降低工艺所用整个装置占地、提高系统热能利用率，实现了尾气热能的充分利用，降低了能耗，使整个装置在无明火的条件下进行。
附图说明
本发明将通过例子并参照附图的方式说明，其中：
图1是现有甲醇水蒸气制氢工艺流程简图；
图2是本发明的流程简图；
图3是本发明的导热油系统简图；
图4是本发明中第一催化燃烧器的结构示意图；
图5是图4的横截面示意图；
图中标号：1是电机，2是转轴，3是下封头，4是高温烟气出口， 5是下管板，6是反应器筒体，7是反应列管，8是内部直管，9是道生油出口，10是上管板，11是上封头，12是尾气进口，13是空气进口，14是甲醇进口，15是外套管，16是内套管，17是催化剂，18是道生油入口，19为风机叶片，20空气尾气预热器，21是第一催化燃烧器，22是第二催化燃烧器。
具体实施方式
下面结合具体实施例和附图对本发明作进一步的说明。
本发明的甲醇水蒸气制氢工艺如图2所示，以甲醇和脱盐水为原料,依次通过预热、气化、过热、转化工序，得到转化气，转化气再通过变压吸附，得到产品氢气，排出尾气，其中转化工序由导热油系统提供热量，尾气进入导热油系统，与空气在催化燃烧反应用催化剂作用下进行催化燃烧反应，以此为热源，加热作为热载体的导热油，部分气化甲醇也参与催化燃烧反应，用来补充尾气催化燃烧反应放出热量的不足。
一个实施例中，导热油采用道生油，道生油为联苯混合物，是由73.5%的二苯醚和26.5%的联苯混合而成，是一种优良的热载体，具有加热均匀、能正确调节温度、输送和操作方便简单，且不易结碳等特点，使用道生油作为热载体，不仅能满足甲醇水蒸气重整反应所需，而且降低了导热油系统清洗的成本。
如图3所示，尾气进行催化燃烧加热导热油的过程如下：
尾气和空气先在空气尾气预热器20内被预加热，然后进入第一催化燃烧器21（本说明书中，在部件名称前所加“第一、第二”等序号，没有技术含义，仅为表述方便而用），进行催化燃烧反应，产生热量并传递给作为导热油的道生油，部分未燃烧的原料气和排出的烟气再进入第二催化燃烧器22中，进一步发生催化燃烧产生热量给道生油。
为便于更清楚地表述本发明的工艺过程，先将其中应用的装置进行表述。
如图3所示，空气尾气预热器20为双管程换热器，空气和尾气分别通过两个管程，催化燃烧反应产生的高温烟气通过壳程。
如图4所示，第一催化燃烧器21包括反应器筒体6，其两端分别通过上封头11和下封头3封闭，在反应器筒体6的筒壁上、上封头11上和下封头3上设置有多个进出管口。
上封头11上设置有与反应器筒体6的内部相通的内套管16和套装于内套管16外的外套管15，内套管16的外端设置与之相通的空气进口13，外套管15的侧壁上设置有与之相通的尾气进口12和甲醇进口14，其中甲醇进口14的增设，是为了保证尾气催化燃烧放出的热量满足整个甲醇水蒸气重整制氢反应对热量的需要程度，增加少部分甲醇从甲醇进口14进入催化燃烧器内部，如果上述热量足以满足需要，则甲醇进口14可以省略。
下封头3的侧壁上开设有高温烟气出口4。
上封头11和下封头3之间的反应器筒体6内，设置有内部直管8和布置在内部直管8周边的若干反应列管7，如图5所示，反应列管7分布在内部直管8和反应器筒体6之间的环状间隙内，以“正三角形”形式排布。
内部直管8和反应列管7的上端皆为开口，并被上管板10固定连接，上管板10的周边与反应器筒体6的内壁固定连接。
内部直管8和反应列管7的下端皆为开口，并被下管板5固定连接，下管板5的周边与反应器筒体6的内壁固定连接。
反应列管7内设置有催化燃烧用的催化剂17。
上管板10与下管板5之间的反应器筒体6上设置有与筒体内部连通的有道生油进口18和道生油出口9，其中道生油进口18设置在反应器筒体6下部，道生油出口9设置在反应器筒体6上部。
内套管16和外套管15与反应器筒体6相通的端口位于上封头11与上管板10之间的封闭空间。
下封头3与下管板5之间的封闭空间内，设置有风机叶片19，该风机叶片19通过伸出于封闭空间的转轴2与电机1连接。
反应列管7内催化剂的装填量满足催化燃烧反应要求；反应列管7的总外表面积与内部直管8的外表面积之和满足与道生油换热的换热面积，与高温烟气换热后的道生油温度达到甲醇水蒸气重整制氢反应对热载体温度的要求。
结合上述装置的结构，再详细表述本发明的工艺过程。
如图2所示，甲醇和脱盐水作为原料,依次通过预热、气化、过热、转化工序，得到转化气，转化气再通过变压吸附（PSA），得到产品氢气，排出尾气，其中转化工序由导热油系统提供热量，尾气、空气、部分气化甲醇进入如图3所示的导热油系统。
进入图3所示的尾气、空气分别进入空气尾气预热器20的两个管程，被由第二催化燃烧器排出而进入空气尾气预热器20的烟气预热，尾气、空气分别被预热到260℃和240℃。
预热后的空气、预热后的尾气和气化甲醇（考虑到尾气催化燃烧放出的热量满足整个甲醇水蒸气重整制氢反应对热量的需要程度，增加少部分气化甲醇参与催化燃烧以补充所需热量）进入第一催化燃烧器进行催化燃烧反应，产生热量供给作为导热油的道生油。
预热后的空气通过空气进口13从内套管16进入反应器筒体6内，预热后的尾气通过尾气进口12从外套管15进入反应器筒体6内，气化甲醇从甲醇进口14进入反应器筒体6内。空气以一定温度通过内套管16，可以形成负压，将尾气和预先被气化的甲醇“吸”进反应器筒体6内。
进入反应列管7中的原料气（尾气、空气、气化甲醇）混合气在催化剂17的作用下发生催化燃烧反应，产生的烟气自上而下地通过反应列管7中的催化剂床层，烟气与通过内部直管8的原料混合气在反应器筒体6底部风机叶片19产生的气流作用下，在反应器筒体6内产生自下而上、从内部直管8到反应列管7的封闭循环，在这个过程中，原料气不断地在反应列管7中发生催化燃烧反应，不断产生的烟气降低了混合气中H2的浓度，使H2的浓度低于4%，处于爆炸极限以下，而催化燃烧反应放出的热量被“源源不断”地进入反应器筒体6内、位于内部直管8和反应列管7之间的道生油带走，最终是反应器筒体6内部热场分布趋于稳定，而与道生油换热后的高温烟气通过底部的高温烟气出口4排出第一催化燃烧器进入第二催化燃烧器。
部分未燃烧的原料气和高温烟气进入第二催化燃烧器后继续发生催化燃烧，反应产生的高温烟气与在第一催化燃烧器中产生的烟气一起进入空气尾气预热器20的壳程，与空气和尾气进行换热，预热空气和尾气。
而作为导热油的道生油依次从道生油进口18进入第一催化燃烧器、流经第二催化燃烧器，再从第一催化燃烧器的道生油出口9排出，道生油吸收了两个催化燃烧器内催化燃烧放出的热量，被加热到290℃，进入转化工序作为热载体，符合甲醇水蒸气重整制氢反应对热载体温度的要求；完成对空气和尾气的预热工作后的烟气温度降低到200℃左右，放空排出大气。
通过采取以上方法，降低了整个导热油系统装置占地、提高了系统热能利用率、省去了庞大的导热油系统，实现了尾气热能的充分利用，降低了能耗，使整个装置在无明火的条件下进行。
在一个实施例中，2000Nm3/h的甲醇水蒸气重整制氢装置采用催化燃烧作为热源的工艺流程，整个道生油系统占地仅为30m2，外加甲醇的消耗量为100kg/h，空气、尾气预热器的尺寸：直径Φ900mm，高度H=6200mm；第一催化燃烧器的尺寸：直径Φ2000mm，高度H=3600mm；第二催化燃烧器的尺寸：直径Φ1200，高度H=2000。
而现有技术的甲醇水蒸气重整制氢装置，即采用矿物油作为导热油，采用燃煤导热油炉加热导热油，整个导热油系统占地为120m2，200万大卡的燃煤导热油炉，耗煤550kg/h。
上述实施例相比现有技术，装置占地降低40%，热能利用率提高10%，能耗成本降低50%。
本说明书中公开的所有特征，或公开的所有方法或过程中的步骤，除了互相排斥的特征和/或步骤以外，均可以以任何方式组合。
本说明书（包括任何附加权利要求、摘要和附图）中公开的任一特征，除非特别叙述，均可被其他等效或具有类似目的的替代特征加以替换。即，除非特别叙述，每个特征只是一系列等效或类似特征中的一个例子而已。
本发明并不局限于前述的具体实施方式。本发明扩展到任何在本说明书中披露的新特征或任何新的组合，以及披露的任一新的方法或过程的步骤或任何新的组合。

Claims (8)

1.催化燃烧烟气作为热源的甲醇水蒸气制氢工艺，以甲醇和脱盐水为原料,依次通过预热、气化、过热、转化工序，得到转化气，转化气再通过变压吸附，得到产品氢气，排出尾气，其中转化工序由导热油系统提供热量，其特征在于，所述尾气经过催化燃烧产生热量，并将上述热量传递给导热油系统中的导热油；
所述尾气和空气通入第一催化燃烧器参与催化燃烧产生热量，所述导热油循环流过第一催化燃烧器吸收尾气燃烧产生的热量，所述第一催化燃烧器包括两端封闭而接有多个进出管口的反应器筒体(6)，所述反应器筒体(6)内设置有内部直管(8),内部直管(8)的周边布置有反应列管(7)，反应列管(7)内设置有催化剂(17), 反应列管(7)和内部直管(8)的两端都开口；反应器筒体（6）的筒壁上，位于反应列管(7)和内部直管(8)的两端之间，分别设置有道生油进口（18）和道生油出口（9）；反应器筒体（6）的一端，位于反应列管(7)和内部直管(8)的外侧，设置有尾气进口（12）、空气进口（13）和甲醇进口（14）；反应器筒体（6）的另一端，位于反应列管(7)和内部直管(8)的外侧，设置有高温烟气出口（4）和被电机（1）驱动的风机叶片（19）。
2.如权利要求1所述催化燃烧烟气作为热源的甲醇水蒸气制氢工艺，其特征在于，所述导热油为道生油。
3.如权利要求1所述催化燃烧烟气作为热源的甲醇水蒸气制氢工艺,其特征在于，所述尾气和空气先经过预热再参与催化燃烧。
4.如权利要求3所述催化燃烧烟气作为热源的甲醇水蒸气制氢工艺,其特征在于，所述尾气和空气由第一催化燃烧器排出的高温烟气进行预热。
5.如权利要求4所述催化燃烧烟气作为热源的甲醇水蒸气制氢工艺,其特征在于，所述第一催化燃烧器排出的高温烟气和部分未燃烧的尾气、空气一起通入第二催化燃烧器发生催化燃烧产生热量，进入第一催化燃烧器的导热油再进入第二催化燃烧器进一步吸收热量后返回第一催化燃烧器再流出。
6.如权利要求5所述催化燃烧烟气作为热源的甲醇水蒸气制氢工艺,其特征在于，所述第一催化燃烧器内参与催化燃烧的还有气化甲醇。
7.如权利要求6所述催化燃烧烟气作为热源的甲醇水蒸气制氢工艺,其特征在于，所述尾气和空气分别被预热到260℃和240℃；所述导热油被加热到290℃。
8.如权利要求1、3、4、5、6或7中任意一项所述催化燃烧烟气作为热源的甲醇水蒸气制氢工艺,其特征在于，所述尾气和空气分别通过第一催化燃烧器的尾气进口（12）、空气进口（13）进入反应器筒体（6）内，在反应器筒体（6）底部风机叶片（19）产生的气流作用下，形成从内部直管（8）到反应列管（7）的封闭循环，并在反应列管（7）中发生催化燃烧反应，不断产生的烟气使混合气中氢气的浓度低于爆炸极限，而催化燃烧反应放出的热量被从道生油进口（18）流入第一催化燃烧器、从道生油出口（9）流出第一催化燃烧器而位于内部直管（8）和反应列管（7）之间进行换热的导热油带走。
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