CN101652864A - 有机电致发光显示设备 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种有机电致发光设备,该设备包括:有机电致发光元件,该有机电致发光元件包括有机层,该有机层包括设置在像素电极和上电极之间的发光层;以及驱动TFT,该驱动TFT向所述有机电致发光元件提供电流,其中:所述驱动TFT包括衬底,栅电极,栅极绝缘膜,有源层,源电极和漏电极,并且其中:在所述有源层与所述源电极和所述漏电极中的至少一个之间设置电阻层。
Description
技术领域
本发明涉及一种设置有有机电致发光元件和TFT(薄膜晶体管)的有机电致发光显示设备,尤其涉及一种设置有使用改善的非晶氧化物半导体的TFT的有机电致发光显示设备。在下面的描述中,除非以其它方式指明,TFT是指电场效应型薄膜晶体管。
背景技术
近年来,随着液晶、电致发光(EL)技术等的发展,平板显示(FPD)设备已经投入实际使用。具体地说,期望能够以低电压提供高亮度光发射的有机电致发光元件(以下将其称为有机EL元件),该有机电致发光元件使用在施加电流时被激励发光的薄膜材料,以在包括蜂窝电话显示器、个人数字助理(PDA)、计算机显示器、车辆信息显示器、TV监视器、通用照明等宽范围的应用中实现该设备在厚度、重量、尺寸和能耗方面的降低。
这些FPD通过TFT有源矩阵电路进行驱动,在该TFT有源矩阵电路中,设置在玻璃衬底上的非晶硅薄膜或多晶硅薄膜用作有源层。
同时,按照FPD在厚度、重量和抗损坏性方面的进一步改善,已经试图使用重量轻且柔性的树脂衬底代替玻璃衬底。
然而,由于采用前述硅薄膜的TFT的制造需要在相对高的温度下的热处理,这很难在抗热性通常很低的树脂衬底上直接形成该膜。
基于上述考虑,正在积极研究TFT,其中对于半导体薄膜采用能够在低温下形成层的非晶氧化物,诸如In-Ga-Zn-O非晶氧化物(例如,参见日本专利申请公开(JP-A)No.2006-165529和IDW/AD’05(2005年12月06日)第845-846页)。由于采用非晶氧化物半导体的TFT能够在室温下形成层,因此能够形成在膜上,所以近来作为用于有源层的材料而引起关注。具体地说,Tokyo Institute of Technology的Hosono等人报告指出,采用非晶InGaXnO4(a-IGZO)的TFT即使在PEN衬底上也具有大约10cm2/Vs的场效应迁移率,这比形成在玻璃上的a-Si型TFT要高,因而,该TFT尤其作为膜TFT而引起关注(例如,参见Nature第432卷(2004年11月25日),第488-492页)。
然而,在使用采用a-IGZO的TFT时,例如,对于显示设备的驱动电路来说,1cm2/Vs到10cm2/Vs的迁移率并非是令人满意的特性,并且还存在诸如高截止电流和低开关电流比的问题。具体地说,当TFT用于有机EL显示设备中的有机EL元件的驱动TFT时,不充分的迁移率和开关电流比很难获得高亮度的有机EL显示器。因此,对于TFT,为了用于驱动有机EL元件,需要在迁移率和开关电流比方面进行进一步改善。
由于使用非晶氧化物半导体的TFT能够在室温下形成膜,并且能够被制造作为柔性塑料膜的衬底,所以这些作为用于膜(柔性)TFT的有源层的材料而引起了关注。具体地说,如在JP-A No.2006-165529中已经指出,通过在半导体层(有源层)中采用In-Ga-Zn-O型氧化物,TFT形成在PET衬底上并且具有10cm2/Vs的场效应迁移率和103或更大的开关电流比。该非晶氧化物半导体TFT例如适用于采用柔性塑料膜作为衬底的柔性有机EL显示设备的驱动TFT或开关TFT。然而,在TFT用作有机EL显示设备的驱动TFT时,还不能实现迁移率和开关电流比的足够属性,因而很难提供高亮度的有机EL显示设备。这是因为,传统上,当降低有源层中电子载流子的浓度以减小截止电流时,电子迁移率也同时被减小,从而很难获得同时具有满意的截止属性和高迁移率的TFT。
此外,已经发现如下问题:具有有机EL元件和向该有机EL元件施加电流的驱动TFT的有机EL显示设备由于其多个以及复杂的制造工艺而需要高的制造成本;易于在布线连线的连接点处产生连接缺陷,并且易于在有机EL元件的下电极和上电极之间产生电短路。
为了增强有机EL显示设备的亮度,本发明人对用于增强场效应迁移率和改善TFT的开关电流比的手段进行了积极研究。结果发现一种有效的手段,即,设计有机EL显示设备以具有至少包括衬底、栅电极、栅极绝缘膜、有源层、源电极和漏电极的驱动TFT,其中该驱动TFT还包括位于所述有源层与所述源电极和漏电极中的至少一个之间的电阻层。
发明内容
本发明的目的在于提供一种具有高亮度、高效率和高可靠性的有机EL显示设备,并且特别是提供一种能够形成在柔性树脂衬底上的具有高亮度、高效率和高可靠性的有机EL显示设备。
上述目的将通过如下方式实现。
1、一种有机电致发光显示设备,包含:
有机电致发光元件,该有机电致发光元件包括有机层,该有机层包括设置在像素电极和上电极之间的发光层;以及
驱动TFT,该驱动TFT向所述有机电致发光元件提供电流,其中:
所述驱动TFT包括衬底,栅电极,栅极绝缘膜,有源层,源电极和漏电极,并且其中:
在所述有源层与所述源电极和所述漏电极中的至少一个之间设置电阻层。
2、如权利要求1所述的有机电致发光显示设备,其中,所述电阻层的导电率小于所述有源层的导电率。
3、如权利要求1所述的有机电致发光显示设备,其中,所述有源层与所述栅极绝缘膜接触,并且所述电阻层与所述源电极和所述漏电极中的至少一个接触。
4、如权利要求1所述的有机电致发光显示设备,其中,所述电阻层的厚度大于所述有源层的厚度。
5、如权利要求1所述的有机电致发光显示设备,其中,所述电阻层与所述有源层之间的导电率连续变化。
6、如权利要求1所述的有机电致发光显示设备,其中,所述有源层和所述电阻层包含氧化物半导体。
7、如权利要求6所述的有机电致发光显示设备,其中,所述氧化物半导体是非晶氧化物半导体。
8、如权利要求6所述的有机电致发光显示设备,其中,所述有源层的氧浓度低于所述电阻层的氧浓度。
9、如权利要求6所述的有机电致发光显示设备,其中,所述氧化物半导体包含从由In,Ga和Zn及其合成氧化物构成的组中选择的至少一种。
10、如权利要求9所述的有机电致发光显示设备,其中,所述氧化物半导体包含In和Zn,并且其中所述电阻层的Zn与In的成分比(由Zn/In表示)高于所述有源层的Zn/In的成分比。
11、如权利要求1所述的有机电致发光显示设备,其中,所述有源层的导电率为10-4Scm-1或者更大并且低于102Scm-1。
12、如权利要求1所述的有机电致发光显示设备,其中,所述有源层的导电率与所述电阻层的导电率的比值(有源层的导电率/电阻层的导电率)为102到108。
13、如权利要求1所述的有机电致发光显示设备,其中,所述衬底是柔性树脂衬底。
14、如权利要求1所述的有机电致发光显示设备,其中,所述驱动TFT的所述源电极和所述漏电极中的至少一个以及所述有机电致发光元件的所述像素电极由相同的材料制成并且在相同的工艺中形成。
15、如权利要求14所述的有机电致发光显示设备,其中,所述驱动TFT的所述源电极和所述漏电极中的至少一个由氧化铟锡或者氧化铟锌制成。
16、如权利要求14所述的有机电致发光显示设备,其中,在所述有机电致发光元件的所述像素电极的外周上形成绝缘膜。
根据本发明的上述构造,能够提供高亮度的有机EL显示设备,其中驱动TFT具有高的载流子迁移率并且能够向有机EL元件施加大电流。具体地说,通过在相同的步骤中使用相同的材料制造TFT的源电极或漏电极以及有机EL元件的像素电极,能够简化制造工艺并且降低制造成本,并且进而通过布线线路或电极之间减少的连接部分数量来抑制缺陷的发生。
另外,通过使用绝缘层覆盖像素电极的外周,可以防止电极(阴极和阳极)之间的短路,并且能够提供高可靠的显示设备。
此外,通过在相同的工艺中采用相同的材料制造源电极或漏电极以及像素电极,或者通过在相同的工艺中采用相同的材料制造层间绝缘膜(将TFT与像素电极绝缘的层)以及防止有机EL元件短路的绝缘膜,能够通过简化的制造工艺以降低的制造成本来制造能够抑制诸如短路的缺陷发生的高可靠显示设备。
附图说明
将基于下面的附图来详细描述本发明的示例性实施例,在附图中;
图1-4是本发明的有机EL显示设备中驱动TFT和有机EL元件的示意图;
图5是本发明的有机EL显示设备中开关TFT、驱动TFT和有机EL元件的主要部分的示意性电路图;
图6是示出了本发明的有机EL显示设备的制造工艺中绝缘衬底的示意图;
图7A-7F是示出了表示本发明的有机EL显示设备的制造工艺中栅电极和扫描布线的形成工艺的示意图;
图8是示出了本发明的有机EL显示设备的制造工艺中栅极绝缘膜的形成工艺的示意图;
图9A和9B是示出了本发明的有机EL显示设备的制造工艺中有源层的形成工艺的示意图;
图10A和10B是示出了本发明的有机EL显示设备的制造工艺中源电极、漏电极和像素电极(阳极)的形成工艺的示意图;
图11是示出了本发明的有机EL显示设备的制造工艺中接触孔的制造工艺的示意图;
图12A和12B是示出了本发明的有机EL显示设备的制造工艺中连接电极的制造工艺的示意图;
图13是示出了本发明的有机EL显示设备的制造工艺中绝缘膜的形成工艺的示意图;
图14是示出了本发明的有机EL显示设备的制造工艺中有机EL元件的形成工艺的示意图;
图15是示出了根据本发明的有机EL显示设备中TFT的结构示意图;以及
图16是示出了根据本发明的有机EL显示设备的顶栅型TFT的结构示意图。
发明效果
根据本发明,通过采用包括非晶氧化物半导体的TFT作为驱动TFT,其表现出了高水平的场效应迁移率和高水平的开关电流比,能够提供具有高亮度、高效率和高可靠性的有机EL显示设备。具体地说,能够提供能够形成在柔性树脂衬底上的具有高亮度、高效率和高可靠性的有机EL显示设备。
具体实施方式
1.TFT
本发明的TFT是有源元件,其至少以如下顺序包括:栅电极、栅极绝缘膜、有源层、源电极和漏电极,并且用于通过向栅电极施加电压而控制流入有源层的电流,以及在源电极和漏电极之间切换电流。该TFT的结构或者是交错结构或者是反向交错结构。
在本发明中,在有源层与源电极和漏电极中的至少一个之间设置有电阻层,并且该电阻层被电连接到有源层以及所述源电极和漏电极中的至少一个。优选地,电阻层的导电率小于有源层的导电率。
优选地,至少该电阻层和有源层以层的形式形成在衬底上,其中有源层与栅极绝缘膜接触,并且电阻层与源电极和漏电极中的至少一个接触。
有源层的导电率优选为10-4Scm-1或者更大并且低于102Scm-1,而且更优选为10-1Scm-1或者更大并且低于102Scm-1。电阻层的导电率优选为10-2Scm-1或者更小,而且更优选为10-9Scm-1或者更大并且低于10-3Scm-1,其小于有源层的导电率。此外,有源层的导电率与电阻层的导电率的比值(有源层的导电率/电阻层的导电率)优选为102到108。
当有源层的导电率小于10-4Scm-1时,可能不能获得足够高水平的电场效应迁移率,并且当有源层的导电率为102Scm-1或者更大时,不会获得令人满意的开关电流比。
考虑到操作稳定性,电阻层的厚度优选地大于有源层的厚度。而且优选地,电阻层的膜厚度与有源层的膜厚度的比值(电阻层的膜厚度/有源层的膜厚度)大于1并且不大于100,并且进一步优选地大于1并且不大于10。
在另一实施例中,电阻层和有源层之间的导电率优选地以连续的方式变化。
考虑到低温下层形成的能力,有源层和电阻层优选地包含氧化物半导体。具体地说,该氧化物半导体优选地处于非晶状态。
有源层的氧的浓度优选地低于电阻层的氧的浓度。
该氧化物半导体优选地包含选自由In、Ga和Zn或者其组合氧化物构成的组中的至少一种。更优选地,该氧化物半导体包含In和Zn,其中电阻层中Zn和In的成分比(表示为Zn/In的Zn与In的比值)大于有源层中Zn/In的成分比。而且,电阻层的Zn/In比值优选比有源层的Zn/In比值大3%的量或者更多,并且进一步优选大10%的量或者更多。
该衬底优选为柔性树脂衬底。
1)结构
下面将描述用于本发明的TFT的构造。
图15是具有反向交错结构的本发明的TFT的示例的示意图。当衬底51是诸如塑料膜的柔性衬底时,将绝缘层56设置在衬底51的一个表面上,并且在其上层叠栅电极52、栅绝缘层53、有源层54-1、电阻层54-2,并且在该衬底的表面上设置有源电极55-1和漏电极55-2。有源层54-1与栅绝缘层53接触,而电阻层54-2与源电极55-1和漏电极55-2接触。确定有源层和电阻层的成分以在不向栅电极施加电压时该有源层的导电率大于电阻层的导电率。
关于有源层和电阻层,可以使用在JP-ANo.2006-165529中公开的氧化物半导体,例如,基于In-Ga-Zn-O的氧化物半导体。已经知道,在这些氧化物半导体中,电子载流子的浓度越高,电子迁移率就越高。换句话说,导电率越高,电子迁移率就越高。
根据本发明的结构,当向栅电极施加电压而使TFT处于导通状态以形成沟道时,用作沟道的有源层具有大的导电率,因此TFT的场效应迁移率增加并且能够获得大的导通电流。另一方面,当TFT处于截止状态时,由于其间具有高电阻的电阻层而使截止电流保持很低,因此显著地改善了开关电流比特性。
本发明的TFT的结构要点在于提供了半导体层以使邻近栅极绝缘膜的半导体层的导电率大于邻近源电极和漏电极的半导体层的导电率(这里,“半导体层”是指包括有源层和电阻层的层)。只要满足该条件,用于实现其的方式并非仅仅局限于图15所示的传导层具有两层结构的实施例。该半导体层可以具有三层或者更多层的多层结构,或者,半导体层的导电率可以按照连续的方式改变。
图16是示出了具有顶栅结构的本发明的TFT的另一示例性实施例的示意图。当衬底61是诸如塑料膜的柔性衬底时,将绝缘层66设置在该衬底61的一个表面上,将源电极65-1和漏电极65-2设置在绝缘层上,并且将有源层64-2和电阻层64-1层叠在其上,而且之后设置栅极绝缘膜63和栅电极62。按照与反向交错结构情况中类似的方式,有源层(高导电率层)与栅极绝缘膜63接触并且电阻层(低导电率层)与源电极65-1和漏电极65-2接触。确定有源层64-1和电阻层64-2的成分以使得在没有向栅电极62施加电压时有源层64-1的导电率高于电阻层64-2的导电率。
2)导电率
现在将解释本发明中有源层和电阻层的导电率。
导电率是表示物质能够实现的导电程度的物理属性的值。物质的导电率σ可以通过如下公式表示,其中物质的载流子浓度表示为n,载流子迁移率表示为μ,并且e是元电荷。
σ=neμ
当有源层或者电阻层由n型半导体组成时,电子用作载流子。在这种情况下,载流子浓度是指电子载流子的浓度,并且载流子迁移率是指电子迁移率。相反,当有源层或者电阻层由p型半导体组成时,电子空穴用作载流子。在这种情况下,载流子浓度是指空穴载流子的浓度,并且载流子迁移率是指空穴迁移率。此外,可以通过霍尔测量来确定物质的载流子浓度和载流子迁移率。
<确定导电率的方法>
可以通过测量具有已知厚度的膜的薄层电阻来确定该膜的导电率。半导体的导电率改变取决于温度,并且这里所述的导电率是指室温下(20℃)的导电率。
3)栅极绝缘膜
诸如SiO2、SiNx、SiON、Al2O3、Y2O3、Ta2O5、HfO2等的绝缘体或者包含上述两种或多种的混合晶体化合物可以用于栅极绝缘膜。而且,诸如聚酰亚胺的聚合绝缘体也可以用于该栅极绝缘膜。
优选地,栅极绝缘膜具有10nm到10μm的厚度。栅极绝缘膜需要具有一定程度的厚度以减小漏电流的量并且增强电压电阻。然而,当栅极绝缘膜的厚度增加时,用于驱动TFT的电压会增加。因此,对于无机绝缘体来说,栅极绝缘膜的厚度优选为50nm到1000nm,而对于聚合绝缘体来说为0.5μm到5μm。尤其优选地,对于栅极绝缘膜,使用具有高介电常数的绝缘体,例如HfO2,这是因为即使在增加厚度的情况下,可以使用低电压驱动TFT。
4)有源层和电阻层
对于本发明的有源层和电阻层,优选使用氧化物半导体。其中,尤其优选的是非晶氧化物半导体,这是因为其可以在低温下形成膜并且能够被设置在诸如塑料片的柔性衬底上。可以在低温下处理的优选非晶氧化物半导体的示例包括在JP-A No.2006-165529中公开的氧化物,例如包含In的氧化物、包含In和Zn的氧化物以及包含In、Ga和Zn的氧化物。关于它们的成分结构,已知InGaO3(ZnO)m(m为小于6的自然数)的非晶氧化物半导体是优选的。这些氧化物半导体是电子用作载流子的n型半导体。当然,诸如ZnO/Rh2O3、CuGaO2和SrCu2O2的p型氧化物半导体也可以用于有源层和电阻层。
具体地说,根据本发明的非晶氧化物半导体优选地包含In-Ga-Zn-O。该非晶氧化物半导体更优选的是在结晶状态下具有InGaO3(ZnO)m(m为小于6的自然数)成分的非晶氧化物半导体,并且InGaZnO4是尤其优选的。上述成分的非晶氧化物半导体具有如下特征:随着导电率的增加,电子迁移率也趋于增加。此外,如在JP-ANo.2006-165529中所公开的,可以通过在膜形成期间调整氧的局部压力来控制导电率。
除了氧化物半导体,诸如Si和Ge的无机半导体、诸如GaAs的化合物半导体、诸如并五苯和聚噻吩的有机半导体材料、以及碳纳米管等也可以用于有源层和电阻层。
<有源层和电阻层的导电率>
在本发明中,邻近栅极绝缘膜的有源层的导电率大于电阻层的导电率。
有源层的导电率与电阻层的导电率之间的比值(有源层的导电率/电阻层的导电率)优选为101到1010,并且更优选为102到108。有源层的导电率优选为10-4Scm-1或者更大并且小于102Scm-1,并且更优选为10-1Scm-1或者更大并且小于102Scm-1。
电阻层的导电率优选为10-2Scm-1或者更小,并且更优选为10-9Scm-1或者更大并且小于10-3Scm-1。
<有源层和电阻层的膜厚度>
电阻层的膜厚度优选大于有源层的膜厚度。更优选地,由电阻层的膜厚度/有源层的膜厚度表示的比值优选大于1并且不超过100,并且更优选大于1并且不超过10。
有源层的膜厚度优选为1nm或者更大并且不超过100nm,并且更优选为2.5nm或者更大并且不超过30nm。电阻层的膜厚度优选为5nm或者更大并且不超过500,并且更优选为10nm或者更大并且不超过100nm。
通过采用具有上述结构的有源层和电阻层,可以在具有高达10cm2/V·sec或者更大的迁移率的TFT中实现诸如高达106或者更大的开关电流比的TFT特性。
<调整导电率的方式>
当有源层和电阻层由氧化物半导体组成时,可以采用如下方式来调整有源层和电阻层的导电率。
(1)通过氧缺陷调整
众所周知,当在氧化物半导体中产生氧缺陷时,生成载流子电子并且因此增加导电率。因而,可以通过调整氧缺陷的数量来控制氧化物半导体的导电率。具体地说,用于控制氧缺陷的数量的方式包括在膜形成期间调整氧的局部压力,调整氧浓度以及膜形成之后的后处理的处理时间。特别地,后处理的示例包括采用100℃或者更高的加热温度、氧等离子体或者UV臭氧。其中,考虑到生产率,在膜形成期间控制氧的局部压力的方法是优选的。在JP-A No.2006-165529中已经公开可以通过在膜形成期间调整氧的局部压力来控制氧化物半导体的导电率,这可以应用于本发明中。
(2)通过成分比调整
众所周知,通过改变氧化物半导体中金属的成分比来改变导电率。例如,在JP-A No.2006-165529中已经公开,在GaZn1-xMgxO4中,导电率随着Mg浓度的增加而降低。此外,已经报告指出,当Zn/In比值为10%或者更高时,(In2O3)1-x(ZnO)x氧化物的导电率随着Zn浓度的增加而降低(“TOMEI DOUDENMAKU NO SINTENKAI II(Developments ofTransparent Conductive Films II)”,第34-35页,CMC Publishing Co.,Ltd.)。作为用于改变成分比的具体方式,例如,当通过溅射执行膜形成时,可以采用利用具有不同成分比的靶材的方法。或者,可以通过使用多个靶材执行共同溅射并且单独调整该靶材的溅射比来改变该层的成分比。
(3)通过杂质调整
在JP-A No.2006-165529中已经公开,通过向氧化物半导体中添加诸如Li、Na、Mn、Ni、Pd、Cu、Cd、C、N和P的元素作为杂质,可以降低电子载流子的浓度,并且因此可以降低导电率。杂质的添加可以通过执行氧化物半导体和杂质的共同气相沉积以及将杂质元素的离子向已经形成的氧化物半导体膜进行离子掺杂的方法来执行。
(4)通过氧化物半导体材料调整
上述(1)到(3)项中提到了在相同氧化物半导体系统中调整导电率的方法。然而,也可以通过改变氧化物半导体材料的类型来改变导电率。已经知道,基于SnO2的氧化物半导体比基于In2O3的氧化物半导体具有较小的导电率。特别地,诸如Al2O3、Ga2O3、ZrO2、Y2O3、Ta2O3、MgO和HrO3的氧化绝缘体材料作为具有较小导电率的材料是公知的。
作为调整导电率的方式,可以单独或者组合使用上面第(1)到(4)项中提到的方式。
<有源层和电阻层的形成方法>
作为用于形成有源层和电阻层的方式,可以适当地采用气相膜形成方法,该方法使用氧化物半导体的多晶烧结体作为靶材。在气相膜形成方法中,溅射方法和脉冲激光沉积方法(PLD)方法是优选的,对于批量生产来说,溅射方法更优选。
例如,在控制真空等级和氧的流速的同时,可以通过RF磁控管溅射沉积方法来形成有源层。可以通过增加氧的流速来降低导电率。
可以通过公知的X射线衍射方法来确定所获得的膜是否是非晶的。
可以通过接触探针型表面轮廓测量来确定膜的厚度。能够通过RBS(卢瑟福背散射)分析来确定成分比。
5)栅电极
在本发明中,下列材料可以作为栅电极的优选材料:诸如Al、Mo、Cr、Ta、Ti、Au或Ag的金属,诸如Al-Nd和APC的合金,诸如锡氧化物、锌氧化物、铟氧化物、氧化铟锡(ITO)或者氧化铟锌(IZO)的金属氧化物的传导膜,诸如聚苯胺、聚噻吩或者聚吡咯的有机传导化合物,及其组合。栅电极的厚度优选为10nm到1000nm。
不必专门限制形成电极的方法,并且可以根据考虑到材料的特性等而从下列方法中适当选择的方法来将电极形成在衬底上:诸如印刷方法和涂覆法的湿法,诸如真空沉积法、溅射法和离子镀法的物理方法,诸如CVD法和等离子CVD法的化学方法,等等。例如,当选择ITO作为电极的材料时,可以根据DC或RF溅射法、真空沉积法和离子镀法等来形成电极。此外,当选择有机传导化合物作为电极的材料时,可以根据湿法膜形成法等来形成电极。
6)源电极和漏电极
在本发明中,下列材料可以作为源电极和漏电极的适用材料:诸如Al、Mo、Cr、Ta、Ti、Au和Ag的金属,诸如Al-Nd和APC的合金,诸如锡氧化物、锌氧化物、铟氧化物、氧化铟锡(ITO)和氧化铟锌(IZO)的金属氧化物的传导膜,诸如聚苯胺、聚噻吩和聚吡咯的有机传导化合物,及其组合。源电极和漏电极的厚度优选为10nm到1000nm。
不必专门限制形成电极的方法,并且可以根据考虑到材料的特性等而从下列方法中适当选择的方法来将电极形成在衬底上:诸如印刷方法和涂覆方法的湿法,诸如真空沉积法、溅射法和离子镀法的物理方法,诸如CVD法和等离子CVD法的化学方法,等等。例如,当选择ITO作为电极的材料时,可以根据DC或RF溅射法、真空沉积法和离子镀法等来形成电极。此外,当选择有机传导化合物作为电极的材料时,可以根据湿法膜形成法等来形成电极。
7)衬底
不必专门限制本发明中所使用的衬底,并且可以使用下述材料作为用于衬底的适合材料:诸如YSZ(镱稳定的二氧化锆)和玻璃的无机材料;以及诸如合成树脂的有机材料,该合成树脂包括例如是聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯和聚萘二甲酸乙二醇酯的聚酯、聚苯乙烯、聚碳酸酯、聚醚砜、多芳基化合物、烯丙基二乙二醇碳酸酯、聚酰亚胺、聚环烯羟聚合物、降冰片烯树脂和聚氯三氟乙烯。上述有机材料在耐热性、尺寸稳定性、抗溶剂性、电绝缘属性、可加工性、低气体渗透性、低吸水性等方面尤其优越。
在本发明中,尤其优选使用柔性衬底。作为用于柔性衬底的材料,具有高透射率的有机塑料膜是优选的,并且下列材料可以作为适合的材料:诸如聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚邻苯二甲酸丁二醇酯和聚萘二甲酸乙二醇酯的聚酯、聚苯乙烯、聚碳酸酯、聚醚砜、多芳基化合物、聚酰亚胺、聚环烯羟聚合物、降冰片烯树脂和聚氯三氟乙烯等。而且优选地,如果衬底的绝缘属性不够,提供具有绝缘层的膜型塑料衬底,提供气体屏障层以防止湿气和氧气通过衬底渗入,并且提供下涂层以改善平整度以及与衬底的电极或有源层的粘结性,等等。
柔性衬底厚度优选为50nm到500μm。当柔性衬底的厚度小于50μm时,会很难维持衬底的充分平整性,并且当柔性衬底的厚度大于500μm时,很难自由地弯曲衬底本身,即,衬底的柔性会不够。
8)保护绝缘膜
根据需要,可以在TFT上设置保护绝缘膜。该保护绝缘膜用于保护有源层或者电阻层的半导体层免受由于空气而降质,或者用于将形成在TFT上的电子设备与TFT绝缘。
用于保护绝缘膜的材料的具体示例包括诸如MgO、SiO、SiO2、Al2O3、GeO、NiO、CaO、BaO、Fe2O3、Y2O3和TiO2的金属氧化物,诸如SiNx和SiNxOy的金属氮化物,诸如MgF2、LiF、AlF3和CaF2的金属氟化物,诸如聚乙烯、聚丙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚酰亚胺、聚脲、聚四氟乙烯、聚氯三氟乙烯、聚二氯二氟乙烯、氯三氟乙烯和二氯二氟乙烯的共聚物,通过使包含四氟乙烯的单体混合物与至少一种共聚单体共聚合获得的共聚物,在共聚合主链中具有环结构的含氟共聚物,具有吸水率为1%或更高的吸水材料,以及具有不高于0.1%的吸水率的抗湿材料。
不必专门限制用于形成保护绝缘层的方法,并且可以例如从以下方法中进行选择:真空沉积法、溅射法、反应溅射法、MBE(分子束外延)法、簇离子束法、离子镀法、等离子聚合法(高频激励离子镀法)、等离子CVD法、激光CVD法、热CVD法、气体源CVD法、涂覆法、印刷法和传递法。
9)后处理
根据需要,对于TFT,可以执行热处理作为后处理。在大气环境或氮气环境中以100℃或者更高的温度执行热处理。可以在形成半导体层之后或者在制造TFT之后执行热处理。通过执行热处理,可以获得诸如抑制TFT的面内不规则性特性或者改善的驱动稳定性的效果。
2.有机EL元件
根据本发明的有机EL元件具有位于衬底上的像素电极和上电极以及位于这些电极之间包括有机发光层(在下文中,将其称为“发光层”)的有机化合物层。考虑到EL元件的本性,优选地,像素电极和上电极中的至少一个是透明的。像素电极或者上电极用作阳极而另一电极用作阴极。通常,像素电极用作阳极而上电极用作阴极。
优选地,本发明中的有机化合物层具有如下结构:从阳极侧顺序层叠有空穴传输层、发光层和电子传输层。此外,空穴注入层可以设置在空穴传输层和阳极之间,和/或电子注入中间层可以设置在阴极和电子传输层之间。其中每一层可以由多个次级层构成。而且,空穴传输中间层可以设置在发光层和空穴传输层之间,并且电子注入层可以设置在阴极和电子传输层之间。每一层可以包括一个或者多个次级层。
构成有机化合物层的每一层可以通过任何适当的方法形成,所述方法包括诸如气相沉积法和溅射法的干膜形成方法、传递法、印刷法、施加法、喷墨法、喷射法等。
下面将详细描述本发明的有机电致发光元件。
(衬底)
在本发明中,优选地,衬底不散射或者衰减由有机化合物层发射的光。用于衬底的材料的具体示例包括:诸如YSZ(镱稳定的二氧化锆)和玻璃的无机材料;以及有机材料,该有机材料包括例如是聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯和聚萘二甲酸乙二醇酯的聚酯、聚苯乙烯、聚碳酸酯、聚醚砜、多芳基化合物、聚酰亚胺、聚环烯羟聚合物、降冰片烯树脂和聚氯三氟乙烯。
例如,当玻璃用于衬底时,考虑到降低从玻璃中洗提的离子量而优选使用非碱性玻璃。在采用碱石灰玻璃的情况下,优选在玻璃上提供硅等的屏障涂层。在采用有机材料的情况下,该材料优选在耐热性、尺寸稳定性、抗溶剂性、电绝缘性、可加工性等方面优越。
根据发光元件的应用、目的等等,可以没有特别限制地适当选择衬底的形状、结构、尺寸等。通常,衬底的形状优选为盘状。衬底的结构可以是单层结构或层叠结构。此外,衬底可以由单个构件或者两个或多个构件构成。
尽管衬底可以是透明的和无色的,或者是透明的和有色的,但是优选地,衬底是透明的和无色的,从视觉上看,衬底不散射或者衰减从有机发光层发射的光。
可以在衬底的前表面或者背表面上设置防湿气渗透层(气体屏障层)。
作为用于防湿气渗透层(气体屏障层)的材料,可以优选地采用诸如氮化硅和氧化硅的无机物质。防湿气渗透层(气体屏障层)可以例如通过高频溅射法等等来形成。
在使用热塑衬底的情况下,可以根据需要进一步提供硬涂层、下涂层等。
(阳极)
阳极通常可以根据发光设备的应用和目的而从任何公知的电极材料中进行选择,只要用作向有机化合物层提供电子空穴的电极,并且对形状、结构、尺寸等没有特别的限制。如上所述,阳极通常被设置为透明阳极。
作为用于阳极的材料,例如,可以优选使用金属、合金、金属氧化物、导电化合物及其混合物。阳极材料的具体示例包括导电金属氧化物,例如掺杂有锑的锡氧化物(ATO)、掺杂有氟的锡氧化物(FTO)等,锡氧化物、锌氧化物、铟氧化物、氧化铟锡(ITO)、氧化铟锌(IZO),诸如金、银、铬和镍的金属,这些金属和导电金属氧化物的混合物或层叠,诸如碘化亚铜和硫化铜的无机导电材料,诸如聚苯胺,聚噻吩和聚吡咯的有机导电材料,以及这些材料和ITO的层叠。其中,优选使用导电金属氧化物,并且考虑到生产率、高导电率、透明度等,尤其优选使用ITO。
考虑与用于阳极的材料的兼容性,可以根据从下面方法中适当选择的方法将阳极形成在衬底上:诸如印刷法、涂覆法等的湿法,诸如真空沉积法、溅射法和离子镀法等的物理方法;以及诸如CVD法、等离子CVD法等的化学方法。例如,当选择ITO作为材料时,可以根据DC或高频溅射法、真空沉积法和离子镀法等形成阳极。
在本发明的有机EL元件中,不必专门限制形成阳极的位置,并且可以根据发光设备的应用和目的而进行适当地选择。然而,阳极可以形成在衬底上。在这种情况下,阳极可以形成在衬底表面的一部分上,或者可以形成在衬底的整个表面上。
可以通过诸如光刻的化学蚀刻,诸如利用激光的蚀刻的物理蚀刻,通过叠置掩模的真空沉积或溅射、剥离方法、印刷法等来执行用于形成阳极的构图工艺。
可以根据构成阳极的材料来适当选择阳极的厚度,并且不必绝对确定。然而,该厚度通常为10nm到50μm,并且优选为50nm到20μm。
阳极的电阻值优选为103Ω/平方或者更小,并且更优选为102Ω/平方或者更小。在阳极是透明的情况下,该阳极可以具有颜色或者不具有颜色。为了提取从透明阳极侧发射的光,优选地,阳极的光透射率为60%或者更高,并且更优选为70%或者更高。
关于透明阳极,在C.M.C.于1999年出版的由Yutaka Sawada编辑的“TOUMEI DENNKYOKU-MAKU NO SHINTENKAI(Novel Developmentsin Transparent Electrode films)”中有详细描述,在此引入其全部内容作为参考。在使用具有低热电阻的塑料衬底的情况下,优选地,阳极是在150℃或者更低的膜形成温度下使用ITO或者IZO形成的透明阳极。
(阴极)
可以根据发光设备的应用和目的来从公知的电极材料中适当选择阴极,并且只要该材料用作向有机化合物层注入电子的电极,其通常可以是任何材料,而不必专门限制其形状、结构、尺寸等。
用于阴极的材料可以包括,例如金属、合金、金属氧化物、导电化合物及其组合。其具体示例包括碱金属(例如Li、Na、K、Cs)、碱土金属(例如Mg、Ca)、金、银、铅、铝、钠钾合金、锂铝合金、镁银合金、诸如铟和镱的稀土金属等等。这些材料可以单独使用,但是从满足稳定性和电子可注入性方面考虑,优选地是使用上述两种或者更多种的组合。
其中,作为用于构成阴极的材料,考虑到电子可注入性,碱金属或者碱土金属是优选的,并且考虑到良好的保存稳定性,包含作为主要成分的铝的材料是优选的。
“包含作为主要成分的铝的材料”是指铝本身、铝和重量为0.01%到10%的碱金属或碱土金属的合金,或者其混合物(例如,锂铝合金、镁铝合金等等)。
关于用于阴极的材料,能够在JP-A Nos.2-15595和5-121172中发现对其进行的详细描述,在此引入其全部内容作为参考。其中公开的材料可以用于本发明。
不必专门限制用于形成阴极的方法,可以应用任何公知的方法。
例如,可以按照考虑到与用于阴极的材料的兼容性而适当选择的方法来形成阴极,并且该方法可以是诸如印刷法、涂覆法等的湿法;诸如真空沉积法、溅射法、离子镀法等的物理方法;诸如CVD法和等离子CVD方法等的化学方法。例如,当选择一种或者多种金属被选择作为用于阴极的材料时,可以按照溅射法等同时应用或者顺序应用这些材料中的一种或者多种。
可以通过从如下方法中进行选择的方法来进行用于形成阴极的构图:诸如光刻的化学蚀刻、诸如利用激光蚀刻的物理蚀刻、通过叠置掩模的真空沉积或者溅射、剥离法、印刷法等等。
在本发明中,不必专门限制阴极形成的位置,并且阴极可以形成在有机化合物层的表面的一部分上或者形成在有机化合物层的整个表面上。
此外,可以以0.1nm到5nm的厚度在阴极和有机化合物层之间插入由碱金属或者碱土金属的氟化物或氧化物等形成的电介质材料层。可以假设该电介质层是电子注入层的一种。可以例如按照真空沉积法、溅射法、离子镀法等来形成所述电介质材料层。
可以根据用于阴极的材料来适当选择阴极的厚度,并且因此不必进行绝对限制。然而,该厚度通常在10nm到5μm的范围内,并且优选为50nm到1μm。
另外,阴极可以是透明的或者不透明的。可以通过以1nm到10nm的厚度施加用于阴极的材料,然后在其上层叠诸如ITO或者IZO的透明导电材料来形成透明阴极。
(有机化合物层)
本发明的有机EL元件具有包括发光层的至少一个有机化合物层。除发光层以外的有机化合物层的示例包括空穴传输层、电子传输层、空穴阻挡层、电子阻挡层、空穴注入层、电子注入层等等。
构成本发明的有机化合物层的各个层可以优选地通过从下面方法中选择的方法来形成:诸如气相沉积法和溅射法的干膜形成方法,湿涂覆法、传递法、印刷法、喷墨法等等。
(发光层)
发光层是具有如下功能的层:即,在施加电场时,从阳极、电子空穴注入层或者电子空穴传输层接收电子空穴,并且从阴极、电子注入层或者电子传输层接收电子,从而提供用于电子空穴和电子复合的场以发射光。
本发明中的发光层可以仅由发光材料构成,或者由主体材料和发光掺杂剂的混合物构成。发光掺杂剂可以是荧光材料或者磷光材料,并且可以组合使用这些材料中的两种或者更多种。主体材料优选是电子传输材料。可以单独使用主体材料或者使用两种或更多种主体材料,并且可以使用电子传输主体材料和空穴传输主体材料的组合。此外,可以在发光层中包含不具有电子传输属性或者发光属性的材料。
发光层可以由单层构成,或者由两层或更多层构成,并且每一层可以发出颜色彼此不同的光。
在本发明中,磷光材料或荧光材料可以用作发光掺杂剂。
本发明的发光层可以包括两种或多种的发光掺杂剂,用于改善颜色纯度并且加宽发光波长区域。考虑到驱动耐久性,关于主体材料,本发明的发光掺杂剂优选地满足如下关系中的至少一个:1.2eV>ΔIp>0.2eV,1.2eV>ΔEa>0.2eV。
<磷光掺杂剂>
上述磷光掺杂剂的示例通常包括包含过渡金属原子或镧系元素原子的络合物。
例如,尽管不必限制过渡金属原子,优选是钌、铑、钯、钨、铼、铱或铂,并且更优选是铼、铱和铂,而且尤其优选是铱或铂。
镧系元素原子的示例包括镧、铈、镨、钕、钐、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱和镥,并且在这些镧系元素原子中,钕、铕和钆是优选的。
络合物中的配体的示例包括例如在Pergamon Press Company于1987年出版的作者为G.Wilkinson等的“Comprehensive Coordination Chemistry”、Springer-Verlag Company于1987年出版的作者为H.Yersin的“Photochemistry and Photophysics of Coordination compounds”以及ShokaboPublishing Co.,Ltd.于1982年出版的作者为Akio Yamamoto的“YUHKIKINZOKU KAGAKU -KISO TOOUYOU-(MetalorganicChemistry-Fundamental and Application-)”中描述的配体。
优选地,配体的具体示例包括卤素配体(优选为氯配体)、芳族碳环配体(例如,具有优选地为5到30个碳原子,更优选为6到30个碳原子,进一步更优选为6到20个碳原子,并且尤其优选为6到12个碳原子,例如环戊二烯负离子、苯负离子、萘负离子)、含氮的杂环配体(例如,具有优选为5到30个碳原子,更加优选为6到30个碳原子,进一步更优选为6到20个碳原子,并且尤其优选为6到12个碳原子,例如苯基吡啶、苯并喹啉、羟基喹啉、联吡啶和邻二氮杂菲)、二酮配体(例如乙酰丙酮等)、羧酸配体(例如,具有优选为2到30个碳原子,更优选为2到20个碳原子,并且进一步更优选为2到16个碳原子,例如乙酸配体)、醇盐配体(例如,具有优选为1到30个碳原子,更优选为1到20个碳原子,进一步更优选为6到20个碳原子,例如酚盐配体),甲硅烷基氧配体(例如,具有优选为3到40个碳原子,更优选为3到30个碳原子,进一步更优选为3到20个碳原子,并且尤其优选为6到20个碳原子,例如三甲基甲硅烷氧基配体、二甲基-叔丁基甲硅烷氧基配体和三苯基甲硅烷氧基配体)、一氧化碳配体、异硝酰基(isonitryl)配体、氰基配体和磷配体(具有优选为3到40个碳原子,更优选为3到30个碳原子,进一步更优选为3到20个碳原子,并且尤其优选为6到20个碳原子,例如三苯基膦配体)、硫醇配体(具有优选为1到30个碳原子,更优选为1到20个碳原子,并且进一步更优选为6到20个碳原子,例如苯基硫醇(phenylthiolato)配体)以及氧化膦配体(具有优选为3到30个碳原子,更优选为8到30个碳原子,并且进一步更优选为18到30个碳原子,例如三苯基氧化膦配体)。其中,含氮杂环配体是最优选的。
上述络合物可以是含有单个过渡金属原子的络合物或者是包含彼此相同或不同的两个或更多过渡金属原子的所谓的多核络合物。
其中,发光掺杂剂的具体示例包括在例如US6303238B1、US6097147、WO00/57676、WO00/70655、WO01/08230、WO01/39234A2、WO01/41512A1、WO02/02714A2、WO02/15645A1、WO02/44189A1、WO05/19373A2、JP-ANo.2001-247859、JP-A No.2002-302671、JP-A No.2002-117978、JP-ANo.2003-133074、JP-A No.2002-235076、JP-A No.2003-123982、JP-ANo.2002-170684、EP1211257、JP-A No.2002-226495、JP-A No.2002-234894、JP-A No.2001-247859、JP-A No.2001-298470、JP-A No.2002-173674、JP-ANo.2002-203678、JP-A No.2002-203679、JP-A No.2004-357791、JP-ANo.2006-256999、JP-A No.2007-19462、JP-A No.2007-84635以及JP-ANo.2007-96259的专利文献中描述的磷发光化合物。其中,更优选的发光掺杂剂包括Ir络合物、Pt络合物、Cu络合物、Re络合物、W络合物、Rh络合物、Ru络合物、Pd络合物、Os络合物、Eu络合物、Tb络合物、Gd络合物、Dy络合物和Ce络合物,进一步更优选的是Ir络合物、Pt络合物和Re络合物,并且尤其更优选的是包含有金属碳键、金属氮键、金属氧键和金属硫键的至少一种配位形式的Ir络合物、Pt络合物和Re络合物。其中,考虑到发光效率、驱动耐久性、染色性等,包含具有三个或者更多键合位置的多齿配体的Ir络合物、Pt络合物和Re络合物是最优选的。
<荧光掺杂剂>
上述荧光掺杂剂的示例通常包括苯并噁唑、苯并咪唑、苯并噻唑、苯乙烯基苯、聚苯、二苯基丁二烯、四苯基丁二烯、萘二甲酰亚胺、香豆素、吡喃、紫环酮(perinone)、噁二唑、醛连氮、吡咯烷(pyralidine)、环戊二烯基、二苯乙烯基蒽、喹吖啶酮、吡咯并吡啶、噻二唑并吡啶、环戊二烯基、苯乙烯胺、芳族二亚甲基化合物、稠合的多芳香化合物(蒽、邻二氮杂菲、芘、二萘嵌苯、红荧烯、并五苯等),以8-羟基喹啉的金属络合物、pyromethene络合物和稀土络合物为代表的金属络合物,诸如聚噻吩、聚亚苯和聚苯乙炔的聚合物化合物,有机硅烷及其衍生物。
发光掺杂剂的具体示例可以是下面各种,但是应该注意到,本发明并非局限于此。
考虑到耐久性以及外部量子效率,在发光层中的发光掺杂剂通常相对于形成该发光层的化合物的总质量来说在0.1%到50%的范围内,但是优选为1%到50%,并且更优选为2%到40%。
尽管不必专门限制发光层的厚度,但是考虑到外部量子效率,通常优选的是2nm到500nm,其中3nm到200nm更加优选,并且5nm到100nm尤其优选。
(主体材料)
作为根据本发明要使用的主体材料,可以使用具有良好的电子空穴传输属性的电子空穴传输主体材料(在下文中,将其称为“电子空穴传输主体”)和具有良好的电子传输属性的电子传输主体化合物(在下文中,将其称为“电子传输主体”)。
<空穴传输主体>
空穴传输主体的具体示例包括吡咯,吲哚,咔唑,吖吲哚,氮杂咔唑(azacarbazole),三唑,噁唑,噁二唑,吡唑,咪唑,噻吩,聚芳基烷烃,吡唑啉,吡唑啉酮,苯二胺,芳胺,氨基取代的查耳酮,苯乙烯蒽,芴酮,腙,芪,硅氮烷,芳香叔胺化合物,苯乙烯胺化合物,芳香二亚甲基化合物,卟啉化合物,聚硅烷化合物,聚(N-乙烯基咔唑),苯胺共聚物,诸如噻吩低聚物的导电高分子低聚物,聚噻吩等,有机硅烷,碳膜及其衍生物等等。
其中,吲哚衍生物,咔唑衍生物,芳香叔胺化合物和噻吩衍生物是优选的,更加优选的是分子中具有咔唑基团的化合物,并且尤其优选的是分子中具有t-丁基取代的咔唑基团的化合物。
<电子传输主体>
考虑到耐久性的改善和驱动电压的降低,本发明中所使用的电子传输主体优选具有2.5eV到3.5eV的电子亲和能(Ea),更优选为2.6eV到3.4eV,并且进一步优选为2.8eV到3.3eV。进而,考虑到耐久性和驱动电压的降低,本发明中所使用的电子传输主体优选具有5.7eV到7.5eV的电离电势(Ip),更优选为5.8eV到7.0eV,并且尤其优选为5.9eV到6.5eV。
电子传输主体的具体示例包括吡啶,嘧啶,三嗪,咪唑,吡唑,三唑,噁唑,噁二唑,芴酮,蒽醌甲醛(anthraquinodimethane),蒽酮,二苯基醌,硫代吡喃二氧化物,碳二亚胺,亚芴基甲烷,二苯乙烯吡啶(pyradine),氟取代的芳香化合物,诸如萘二萘嵌苯(naphthaleneperylene)等的杂环四羧酸酐,酞菁染料,以及可以与另一环形成稠合环的其衍生物,以8-羟基喹啉衍生物的金属络合物,金属酞菁染料为代表的金属络合物,以及具有苯并噁唑或者苯并噻唑作为配体的金属络合物。
优选的电子传输主体包括金属络合物,唑衍生物(苯并咪唑,咪唑并吡啶衍生物等)和吖嗪衍生物(吡啶衍生物,嘧啶衍生物,三嗪衍生物等)。其中,考虑到耐久性,本发明中优选金属络合物。该金属络合物优选地具有包含至少一个氮原子,氧原子或者硫原子的配体以与金属配合。
不必专门限制金属络合物中的金属离子,但是优选的是铍离子、镁离子、铝离子、镓离子、锌离子、铟离子、锡离子、铂离子或者钯离子;更优选的是铍离子、铝离子、镓离子、锌离子、铂离子或者钯离子;进一步优选的是铝离子、锌离子或者钯离子。
上述金属络合物中可以包含公知的各种类型的配体,并且其示例在由Springer-Verlag Company于1987年出版的作者为H.Yersin的“Photochemistry and Photophysics of Coordination Compounds”、由ShokaboPublishing Co.,Ltd.于1982年出版的作者为Akio Yamamoto的“YUHKIKINZOKU KAGAKU -KISO TO OUYOU-(MetalorganicChemistry-Fundamental and Application-)”等等中找到。
该配体优选是含氮的杂环配体(具有优选地为1到30个碳原子,更优选地为2到20个碳原子,并且尤其优选地具有3到15个碳原子),其可以是单齿配体或者是双齿或更高齿的配体,并且优选地是二到六齿的配体。二到六齿配体与单齿配体的混合配体也是优选的。
配体的示例包括吖嗪配体(例如,吡啶配体,联吡啶配体,三吡啶配体等),羟基苯基唑配体(例如,羟基苯基苯并咪唑配体,羟基苯基苯并噁唑配体,羟基苯基苯并咪唑配体,羟基苯基咪唑并吡啶配体等),烷氧配体(优选地具有1到30个碳原子,更优选地具有1到20个碳原子,并且尤其优选地具有1到10个碳原子,诸如甲氧基,乙氧基,丁氧基,2-乙基己氧基等),芳氧基配体(优选地具有6到30个碳原子,更优选地具有6到20个碳原子,并且尤其优选地具有6到12个碳原子,例如苯氧基,1-萘氧基,2-萘氧基,2,4,6-三甲基苯氧基,4-联苯氧基等),杂芳氧基(优选地具有1到30个碳原子,更优选地具有1到20个碳原子,并且尤其优选地具有1到12个碳原子,例如吡啶氧基,吡唑氧基(pyrazyloxy),嘧啶氧基,喹啉氧基等),烷硫基配体(优选地具有1到30个碳原子,更优选地具有1到20个碳原子,并且尤其优选地具有1到12个碳原子,例如甲硫基,乙硫烷等),芳硫基配体(优选地具有6到30个碳原子,更优选地具有6到20个碳原子,并且尤其优选地具有6到12个碳原子,例如苯硫基等),杂芳硫基配体(优选地具有1到30个碳原子,更优选地具有1到20个碳原子,并且尤其优选地具有1到12个碳原子,例如吡啶硫基,2-苯并咪唑硫基,苯并噁唑硫基,2-苯并噻唑硫基等),甲硅烷氧基配体(优选地具有1到30个碳原子,更优选地具有3到25个碳原子,并且尤其优选地具有6到20个碳原子,例如三苯基甲硅烷氧基,三乙氧基甲硅烷氧基,三异丙基甲硅烷氧基等),芳香烃负离子配体(优选地具有6到30个碳原子,更优选地具有6到25个碳原子,并且尤其优选地具有6到20个碳原子,例如苯基负离子,萘基负离子,蒽基负离子等),芳香杂环负离子配体(优选地具有1到30个碳原子,更优选地具有2到25个碳原子,并且尤其优选地具有2到20个碳原子,例如吡咯负离子,吡唑负离子,三唑负离子,噁唑负离子,苯并噁唑负离子,三唑负离子,苯并噻唑负离子,噻吩负离子,苯并噻吩负离子等等),以及假吲哚负离子配体。其中,含氮的杂环配体,芳氧基配体,杂芳氧基配体,甲硅烷氧基配体,芳香烃负离子配体以及芳香杂环配体是优选的,并且含氮的杂环配体,芳氧基配体,甲硅烷氧基配体,芳香烃负离子配体或者芳香杂环负离子配体更加优选。
金属络合物电子传输主体的示例包括例如在JP-A Nos.2002-235076、2004-214179、2004-221062、2004-221065、2004-221068和2004-327313中所描述的。
在本发明的发光层中,考虑到颜色纯度、发光效率和驱动耐久性,主体材料优选地比前述磷光材料具有较高的三激态(T1)。
不必专门限制本发明中主体化合物的含量,并且考虑到发光效率和驱动电压,优选地相对于形成发光层的化合物的总质量,该主体化合物质量比为15%到95%。
(空穴注入层和空穴传输层)
空穴注入层和空穴传输层用于从阴极或阴极侧接收电子空穴,并且将电子空穴传输到阳极侧。用于这些层的空穴注入材料和空穴传输材料可以是低分子化合物或者高分子化合物。
具体地说,这些层优选地包含吡咯衍生物,咔唑衍生物,三唑衍生物,噁唑衍生物,噁二唑衍生物,咪唑衍生物,聚芳基烷烃衍生物,吡唑啉衍生物,吡唑啉酮衍生物,苯二胺衍生物,芳基胺衍生物,氨基取代的钙试剂衍生物,苯乙烯基蒽衍生物,芴酮衍生物,腙衍生物,芪衍生物,硅氮烷衍生物,芳香叔胺化合物,苯乙烯胺衍生物,芳香二亚甲基(dimethylidine)化合物,酞菁染料化合物,卟啉化合物,噻吩衍生物,有机硅烷衍生物,碳等。
本发明中的空穴注入层和空穴传输层优选地包含电子接受掺杂剂。该电子接受掺杂剂可以是无机化合物或者有机化合物,只要该化合物是电子接受型的并且具有氧化有机化合物的属性。
无机化合物的具体示例包括卤化金属和金属氧化物,卤化金属例如是氯化铁,氯化铝,氯化镓,氯化铟,五氯化锑等,而金属氧化物例如是五氧化钒,三氧化钼等。
作为有机化合物,可以优选地采用具有诸如硝基,卤素,氰基,三氟甲基等取代基的化合物,醌化合物,酸酐化合物,富勒烯等。
有机化合物的另一具体示例包括在下面专利文献中描述的化合物:JP-A Nos.6-212153、11-111463、11-251067、2000-196140、2000-286054、2000-315580、2001-102175、2001-160493、2002-252085、2002-56985、2003-157981、2003-217862、2003-229278、2004-342614、2005-72012、2005-166637、2005-209643等。
其中,优选的是六氰基丁二烯,六氰基苯,四氰基乙烯,四氰基对苯二醌二甲烷,四氟四氰基对苯二醌二甲烷,p-四氟苯醌,p-四氯苯醌,p-四溴苯醌,p-苯醌,2,6-二氯苯醌,2,5-二氯苯醌,1,2,4,5-四氰基苯,1,4-二氰基四氟苯,2,3-二氯-5,6-二氰基苯醌,p-二硝基苯,m-二硝基苯,o-二硝基苯,1,4-萘醌,2,3-二氯萘醌,1,3-二硝基萘,1,5-二硝基萘,9,10-蒽醌,1,3,6,8-四硝基咔唑,2,4,7-三硝基-9-芴酮,2,3,5,6-四氰基吡啶和富勒烯C60,更优选的是六氰基丁二烯,六氰基苯,四氰基乙烯,四氰基对苯二醌二甲烷,四氟四氰基对苯二醌二甲烷,p-四氟苯醌,p-四氯苯醌,p-四溴苯醌,2,6-二氯苯醌,2,5-二氯苯醌,2,3-二氯萘醌,1,2,4,5-四氰基苯,2,3-二氯-5,6-二氰基苯醌和2,3,5,6-四氰基吡啶,并且尤其优选的是四氟四氰基对苯二醌二甲烷。
可以单独使用电子接受掺杂剂或者组合使用其中的两种或者更多种。电子接受掺杂剂的量取决于材料的类型,但是相对于用于空穴传输层的材料的量来说,优选地在质量上占0.01%到50%,更优选地为0.05%到20%,并且尤其优选地为0.1%到10%。
考虑到降低驱动电压,空穴注入层和空穴传输层的厚度优选地分别为500nm或更小。
空穴传输层的厚度优选为1nm到500nm,更优选为5nm到200nm,并且尤其优选为10nm到100nm。空穴注入层的厚度优选为0.1nm到200nm,更优选为0.5nm到100nm,并且尤其优选为1nm到100nm。
空穴注入层和空穴传输层可以具有包括上述材料中的一种或多种的单层结构,或者由具有相同或不同成分的多层构成的多层结构。
(电子注入层和电子传输层)
电子注入层和电子传输层用于接收阴极或阴极侧的电子,并且将电子传输到阳极侧。用于这些层的电子注入材料和电子传输材料可以是低分子化合物或者高分子化合物。
具体地说,这些层优选地包含吡啶衍生物,喹啉衍生物,嘧啶衍生物,吡嗪衍生物,酞嗪衍生物,邻二氮杂菲衍生物,三嗪衍生物,三唑衍生物,噁唑衍生物,噁二唑衍生物,咪唑衍生物,芴酮衍生物,蒽醌二甲烷衍生物,蒽酮衍生物,二苯基醌衍生物,噻喃衍生物,碳二亚胺衍生物,亚芴基甲烷衍生物,联苯乙烯基吡嗪衍生物,诸如萘和二萘嵌苯的芳香四羧酸酐,酞菁染料衍生物,通常以8-羟基喹啉衍生物的金属络合物或者金属酞菁染料为代表的金属络合物,包含苯并噁唑或者苯并噻唑作为配体的金属络合物,或者通常以硅杂环戊二烯(silole)为代表的有机硅烷衍生物。
本发明中的电子注入层和电子传输层可以包括供电子掺杂剂。作为要引入到电子注入层或者电子传输层中的供电子掺杂剂,可以使用任何材料,只要其具有提供电子的属性和降低有机化合物的属性,并且其优选示例包括诸如Li的碱金属,诸如Mg的碱土金属,包括稀土金属的过渡金属,还原有机化合物等。金属的优选示例包括具有4.2V或者更低逸出功的金属,并且其具体示例包括Li,Na,K,Be,Mg,Ca,Sr,Ba,Y,Cs,La,Sm,Gd和Yb。还原有机化合物的示例包括含氮化合物,含硫化合物,含磷化合物等。
此外,也可以采用在JP-A Nos.6-212153、2000-196140、2003-68468、2003-229278和2004-342614中描述的材料,
可以单独使用这些供电子掺杂剂或者结合使用其中的两种或者更多种。供电子掺杂剂的量取决于材料的类型,但是优选地,相对于用于电子传输层的材料的量来说,在质量上占0.1%到99%,更优选地在质量上占1.0%到80%,并且尤其优选地在质量上占2.0%到70%。
考虑到降低驱动电压,电子注入层和电子传输的厚度优选地分别为500nm或者更小。电子传输层的厚度优选为1nm到500nm,更优选为5nm到200nm,并且尤其优选为10nm到100nm。电子注入层的厚度优选为0.1nm到200nm,更优选为0.2nm到100nm,并且尤其优选为0.5nm到50nm。
电子注入层和电子传输层可以具有包括上述材料的一种或者多种的单层结构,或者是由具有相同或不同成分的多层构成的多层结构。
(空穴阻挡层)
空穴阻挡层用于阻挡已经从阳极传输到发光层的电子空穴,防止其经过进入到阴极侧。在本发明中,可以将空穴阻挡层设置为在阴极侧与发光层接触的有机化合物层。
不必专门限制构成空穴阻挡层的化合物,并且可以使用诸如BAlq的铝络合物、三唑衍生物、诸如BCP的邻二氮杂菲衍生物等。
空穴阻挡层的厚度优选为1nm到500nm,更优选为5nm到200nm,并且尤其优选为10nm到100nm。
空穴阻挡层可以具有包括上述材料的一种或者多种的单层结构,或者是由具有相同或不同成分的多层构成的多层结构。
(电子阻挡层)
电子阻挡层用于阻挡已经从阴极传输到发光层的电子,防止其经过进入到阳极侧。在本发明中,可以将电子阻挡层设置为在阳极侧与发光层接触的有机化合物层。
可以构成该电子阻挡层的化合物的具体示例包括用于空穴传输材料的上述化合物。
电子阻挡层的厚度优选为1nm到500nm,更优选为5nm到200nm,并且尤其优选为10nm到100nm。
电子阻挡层可以具有包括上述材料的一种或者多种的单层结构,或者是由具有相同或不同成分的多层构成的多层结构。
(保护层)
在本发明中,整个有机EL元件可以由保护层保护。
包含在保护层中的材料可以是具有防止诸如湿气和氧的物质进入设备的任何材料,所述湿气和氧的物质会加速该设备的退化。
该材料的具体示例包括诸如In、Sn、Pb、Au、Cu、Ag、Al、Ti、Ni等的金属;诸如MgO、SiO、SiO2、Al2O3、GeO、NiO、CaO、BaO、Fe2O3、Y2O3、TiO2等的金属氧化物;诸如SiNx、SiNxOy等的金属氮化物;诸如MgF2、LiF、AlF3、CaF2等的金属氟化物;诸如聚乙烯、聚丙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚酰亚胺、聚脲、聚四氟乙烯、聚氯三氟乙烯、聚二氯二氟乙烯、氯三氟乙烯和二氯二氟乙烯的共聚物,通过使包含四氟乙烯的单体混合物与至少一种共聚单体共聚合获得的共聚物,在共聚合主链中均具有环结构的含氟共聚物的聚合物;具有吸水率为1%或更大的吸水材料,以及具有不大于0.1%的吸水率的抗湿材料。
不必专门限制用于形成保护层的方法,并且可应用的示例包括真空沉积法、溅射法、反应溅射法、MBE(分子束延长)法、簇离子束法、离子镀法、等离子聚合法(高频激励离子镀法)、等离子CVD法、激光CVD法、热CVD法、气体源CVD法、涂覆法、印刷法和转移法。
(密封)
使用密封帽来密封本发明的整个有机EL设备。
此外,可以在密封帽和发光设备之间的空间中包含吸湿剂或惰性液体。不必专门限制该吸湿剂,并且其具体示例包括:钡氧化物、钠氧化物、钾氧化物、钙氧化物、钠氟化物、钙络合物、镁氟化物、五氧化磷、钙溴化物、钒溴化物、分子筛、沸石、镁氧化物等。不必专门限制惰性液体并且其具体示例包括石蜡,液体石蜡,诸如全氟烷烃、全氟胺、全氟醚等的氟基溶剂,氯基溶剂,硅油等等。
也可以有利地采用下述的树脂密封层进行密封。利用树脂密封层,本发明的功能设备优选地能够防止由于接触空气、氧或者湿气造成的退化。
<材料>
不必专门限制用于树脂密封层的树脂材料,并且其具体示例包括丙烯酸树脂、环氧树脂、氟碳树脂、有机硅树脂、橡胶树脂和酯树脂。其中,考虑到防湿性,环氧树脂是优选的。在环氧树脂中,可热固化和可光固化的环氧树脂是最优选的。
<制备方法>
不必专门限制用于制备树脂密封层的方法,并且其示例包括施加树脂溶液的方法、利用压力或热键合树脂片的方法以及通过气相沉积、溅射等干聚合的方法。
<层厚度>
树脂密封层的厚度优选为1μm到1mm,更优选为5μm到100μm,并且尤其优选为10μm到50μm。当厚度小于上述范围时,在安装第二衬底时,上述无机膜会被损坏。当厚度大于上述范围时,EL元件的厚度会增加,从而使作为有机EL元件的特性的细小性恶化。
(密封粘结剂)
本发明所使用的密封粘结剂具有防止湿气或氧从有机EL元件的边缘渗入的功能。
<材料>
用于密封粘结剂的材料可以是上述用于树脂密封层的材料。其中,考虑到防湿气效果,环氧粘结剂是优选的,并且光固化和热固化粘结剂是最优选的。
此外,可以向材料中添加填充剂。添加到密封粘结剂中的填充剂优选为无机材料,例如SiO2、SiO、SiON和SiN。通过添加填充剂,可以增加密封粘结剂的粘性,并且可以提高可处理性以及抗湿性。
<干化剂>
密封剂可以包含干化剂。其优选的示例包括钡氧化物、钙氧化物和锶氧化物。干化剂到密封粘结剂的添加量优选在质量上占0.01%到20%,并且更优选为0.05%到15%。当该量低于上述范围时,会降低添加该干化剂的效果。当该量大于上述范围时,会很难均匀地将所述干化剂分散到密封粘结剂中。
<密封粘结剂的简述>
不必专门限制该密封剂的聚合成分和浓度,并且可以采用前述各种材料。例如,可以使用光固化环氧树脂粘结剂XNR5516(商标名,由NagaseChemteX Corporation制造)。可以通过向粘结剂中直接添加干化剂并且使其扩散来制备该密封粘结剂。
密封粘结剂的施加厚度优选为1μm到1mm。当厚度小于上述范围时,可能不能均匀施加该密封粘结剂。当该密封粘结剂的厚度大于上述范围时,会加宽湿气渗入的路径。
<密封工艺>
在本发明中,可以通过分配器等设备来施加适当量的包含上述干化剂的密封粘结剂,层叠第二衬底,以及固化所产生的对象来获得功能设备。
(驱动)
在本发明的有机EL元件中,可以通过在阳极和阴极之间施加通常为2伏特到15伏特的DC电压(可以根据需要包含AC分量)或者DC电流来获得发光。
对于本发明的有机EL元件的驱动方法,可以应用在JP-A Nos.2-148687、6-301355、5-29080、7-134558、8-234685和8-241047以及日本专利No.2784615、美国专利Nos.5828429和6023308等中描述的驱动方法。
在本发明的有机EL元件中,可以通过各种公知的方法来改善光提取效率。例如,可以通过修改衬底的表面质地(通过形成精细的不规则性图案等)、控制衬底、ITO层和/或有机层的折射率或者通过控制衬底、ITO层和/或有机层的厚度来改善光提取效率和外部量子效率。
本发明的有机EL元件可以具有所谓的从阳极侧提取光的顶部发射构造。
为了提高光发射效率,本发明的有机EL元件可以具有在多个发光层之间设置电荷生成层的构造。电荷生成层具有在施加电场时生成电荷(空穴和电子)以及向与电荷生成层相邻的层中注入所生成的电荷的功能。
构成电荷生成层的材料可以是具有上述功能的任何材料,并且该层可以由单一化合物或者多个化合物形成。
具体地说,该化合物可以是是诸如掺杂的有机层的半导体材料或者导电材料,并且也可以是电绝缘材料。其示例包括在JP-A Nos.11-329748、2003-272860和2004-39617所公开的材料。
更具体地说,可以使用诸如ITO、IZO(氧化铟锌)等的透明传导材料,诸如C60富勒烯、低聚噻吩等的传导有机物质,诸如金属酞菁染料、无金属酞菁染料、金属卟啉、无金属卟啉的传导有机物质,诸如Ca、Ag、A1、Mg、Ag合金、Al:Li合金的金属材料,空穴传导材料,电子传导材料及其混合物。
空穴传导材料可以例如是通过向诸如2-TNATA、NPD等的空穴传输有机材料,p型传导聚合物以及p型半导体中掺杂诸如F4-TCNQ、TCNQ、FeCl3等的电子吸引氧化剂而获得的材料。电子传导材料可以例如是通过向电子传输有机材料、n型传导聚合物和n型半导体中掺杂具有低于4.0eV逸出功的金属或金属化合物而获得的材料。作为n型半导体,可以使用n型Si、n型CdS、n型ZnS等。作为p型半导体,可以使用p型Si、p型CdTe、p型CuO等。此外,作为上述电荷生成层,可以使用诸如V2O5等的电子绝缘材料。
电荷生成层可以具有单层结构或多层结构。多层构造的示例包括具有诸如透明传导材料或金属材料的传导材料层以及空穴传导材料或电子传导材料的层的层叠结构,以及包括空穴传导材料的层和电子传导材料的层的层叠结构。
通常,优选地选择电荷生成层的厚度和材料,使得所述电荷生成层具有50%或者更大的可见光透射率。不必专门限制层厚度,但是优选的是0.5nm到200nm,并且更优选的是1nm到100nm,进而更优选的是3nm到50nm,并且最优选的是5nm到30nm。
不必专门限制形成电荷生成层的方法,并且可以应用上述形成有机化合物层的方法。
电荷生成层形成在两个或多个发光层之间,并且可以包含具有向在其阳极侧和阴极侧处与该电荷生成层邻近的层中注入电荷的功能的材料。为了增加向与阳极侧邻近的层中注入电子的属性,例如,可以在电荷生成层的阳极侧处沉积诸如BaO、SrO、Li2O、LiCl、LiF、MgF2、MgO或CaF2的电子注入化合物。
此外,可以基于JP-A Nos.2003-45676、US专利Nos.6,337,492、6,107,734以及6,872,472中的描述来选择电荷生成层的材料。
本发明的有机EL元件可以具有共振器结构。在共振器结构的第一示例性实施例中,在透明衬底上层叠有多层镜、透明或半透明的电极、发光层以及金属电极,该多层镜由具有不同折射率的层叠的多层构成。发光层中生成的光在多层镜和金属电极之间重复反射,该金属电极用作使得产生共振的反射板。
在第二示例性实施例中,透明衬底上的透明或半透明电极以及金属电极分别用作反射板,并且发光层中生成的光在上述二者之间被重复反射以使得产生共振。
为了形成共振器结构,将由两个反射板的有效折射率、反射板之间的每一层的折射率和厚度所确定的光学路径的长度调整到最佳值以获得期望的共振波长。在JP-A No.9-180883中描述了用于上述第一实施例的计算公式,并且在JP-A No.2004-127795中描述了用于上述第二实施例的计算公式。
作为用于制造全色型有机EL显示器的方法,例如在2000年9月的“Monthly Display”中第33-37页中所描述的公知方法:三色发光法,其中在衬底上以阵列形式设置有发射分别与主要的三种颜色(蓝(B)、绿(G)和红(R))相对应的光的有机EL元件;白色法,其中将由白色发光有机EL元件发射的白光通过滤色器而分离为三个主要的颜色;以及颜色转换法,其中通过荧光彩色层将由蓝色有机发光EL元件发射的蓝色光转换为红色(R)和绿色(G)。
此外,通过组合采用通过上述方法获得的发射不同颜色的光的两个或多个有机EL元件,可以获得具有期望颜色的发射光的平板光源。例如,通过将蓝色发光元件与黄色发光元件组合而获得的白色发光光源,以及通过将蓝色发光元件、绿色发光元件和红色发光元件组合而获得的白色发光光源。
3.有机EL显示设备的构造
本发明的有机LE显示设备至少包括有机EL元件以及向该有机EL元件提供电流的驱动TFT。
在本发明中,有机EL显示设备的衬底优选地还用作驱动TFT的衬底,并且更优选地,该衬底是柔性树脂衬底。
优选地,驱动TFT的源电极和漏电极以及有机EL元件的电极,例如阳极,由相同的材料制成并且在相同的工艺中形成。
优选地,有机EL元件的源电极或漏电极以及像素电极由氧化铟锡形成。
优选地,在有机EL元件的像素电极的外周上形成绝缘膜。更优选地,该绝缘膜与驱动TFT的绝缘膜由相同的材料制成并且在相同的工艺中形成。
因此,本发明的有机EL元件和驱动TFT优选地具有由相同材料在相同工艺中形成的部分部件,从而可以简化其制造工艺并且降低制造成本。
下面将参照附图来描述本发明的有机EL显示设备的构造和制造工艺。
图1是示出了本发明的驱动TFT 100和有机EL元件10的概念图。衬底1是诸如PEN的塑料膜的柔性支撑,并且在该衬底的表面上具有衬底绝缘膜2以防止水蒸汽、氧等的渗入。在绝缘膜2的表面上,在与驱动TFT 100和开关TFT部分200相对应的部分处设置有栅电极101。从而提供栅极绝缘膜102以便覆盖与TFT相对应的区域以及整个有机EL元件。在部分栅极绝缘膜102处设置接触孔以进行电连接。在驱动TFT部分和开关TFT部分处设置有本发明的有源层和电阻层103,并且在有源层上设置源电极105和漏电极104。源电极105和有机EL元件10的像素电极(阳极)3彼此成为一体,并且由相同的材料制成并且在相同的工艺中形成。开关TFT 200的漏电极和栅电极101在接触孔处经由连接电极201而电连接。在除了其上形成有有机EL元件的像素电极部分之外的整个区域上覆盖有绝缘膜4。包括发光层的有机层5以及上电极(阴极)6形成在像素电极部分上,并且因而形成该有机EL元件10。
图2是示出了本发明的有机EL显示设备的驱动TFT和有机EL元件的另一构造的概念图。衬底11是诸如PEN的塑料膜的柔性支撑,并且在该衬底的表面上具有衬底绝缘膜12以防止水蒸汽、氧等的渗入。在绝缘膜12的表面上,在与驱动TFT和开关TFT相对应的部分处设置有栅电极111,并且进而仅在与TFT相对应的部分处设置栅极绝缘膜112。在部分栅极绝缘膜112处设置接触孔以进行电连接。在与驱动TFT部分和开关TFT相对应的部分处设置有本发明的有源层和电阻层113,并且在其上设置源电极115和漏电极114。源电极115和有机EL元件的像素电极(阳极)13彼此成为一体,并且由相同的材料制成并且在相同的工艺中形成。开关TFT的漏电极和栅电极111在接触孔处经由连接电极202而彼此电连接。在除了其上形成有有机EL元件的像素电极部分之外的整个区域上覆盖有绝缘膜14。包括发光层的有机层15以及上电极(阴极)16形成在像素电极部分上,并且因而形成该有机EL元件部分。
图3是本发明的另一有机EL显示设备的驱动TFT和有机EL元件的构造的概念图。与图1和图2类似,衬底11是诸如PEN的塑料膜的柔性支撑,并且在该衬底的表面上具有衬底绝缘膜以防止水蒸汽、氧等的渗入。在绝缘膜的表面上,以与图1类似的方式,在与驱动TFT和开关TFT相对应的部分处设置有栅电极,并且进而在整个TFT和有机EL元件上方设置栅极绝缘膜。在部分栅极绝缘膜处设置接触孔以进行电连接。在与驱动TFT和开关TFT相对应的部分处设置有本发明的有源层和电阻层。源电极125、漏电极124、连接电极203和像素电极(阳极)23由相同的材料制成并且在相同的工艺中形成。此外,在除了其上形成有有机EL元件的像素电极部分之外的整个区域上覆盖绝缘膜。包括发光层的有机层以及上电极(阴极)形成在像素电极部分上,并且因而形成该有机EL元件部分。
图4是本发明的采用顶栅型TFT的另一有机EL显示设备的驱动TFT和有机EL元件的构造的概念图。与图1和图2类似,衬底是诸如PEN的塑料膜的柔性支撑,并且在该衬底的表面上具有衬底绝缘膜以防止水蒸汽、氧等的渗入。在绝缘膜的表面上设置有源电极135、漏电极134以及有源层和电阻层133。像素电极33与源电极135在相同的工艺中由相同的材料一体形成。栅极绝缘膜132设置在其上以覆盖驱动TFT和开关TFT部分,并且在部分栅极绝缘膜处设置接触孔以进行电连接。设置由相同材料并且在相同工艺中形成的栅电极131和连接电极204。此外,在除了其上形成有有机EL元件的像素电极部分之外的整个区域上覆盖绝缘膜34。包括发光层的有机层35以及上电极(阴极)6形成在像素电极部分上,并且因而形成该有机EL元件。
在图1到4中所示的构造中,驱动TFT的源电极连接到有机EL元件的像素电极。然而,在另一实施例中,驱动TFT的漏电极可以连接到有机EL元件的像素电极。在驱动TFT的源电极连接到有机EL元件的像素电极的构造中,像素电极优选是阳极,并且在驱动TFT的漏电极连接到有机EL元件的像素电极的构造中,像素电极优选是阴极。
图5是本发明的有机EL显示设备中开关TFT 84、驱动TFT 83和有机EL元件81的主要部分的示意电路图。在图5中还示出了阴极82、电容器85、公共布线86、信号布线87和扫描布线88。不必将本发明的有机EL显示设备的像素电路局限于图5所示的电路,并且可以应用任何公知的像素电路。
下面将通过参照图1所示的本发明的有机EL显示设备的制造工艺来解释有机EL显示设备的制造工艺。还可以按照类似的方式制造图1所示的有机EL显示设备之外的其它实施例。
如图6所示,在柔性衬底1上沉积衬底绝缘膜2。接着,如图7A到7F所示,通过下面的光刻蚀刻法形成栅电极101和扫描布线线路。在衬底绝缘膜2上形成栅电极层,并且在其上施加光致抗蚀剂300。在将光掩模301叠置在光致抗蚀剂上并且进行构图曝光之后,对光致抗蚀剂进行额外地加热以固化其没有被曝光的部分。然后,将光致抗蚀剂浸入碱性显影剂中以去除光致抗蚀剂的未固化部分。之后,将电极蚀刻液体施加到表面上以溶解并去除没有光致抗蚀剂的部分,即,被曝光的部分,并且因此形成栅电极101和扫描布线线路。
上述工艺是通过使用负光致抗蚀剂执行的构图示例,但是也可以通过使用正光致抗蚀剂来执行该构图以溶解和去除没有被曝光的部分。
接着,设置栅极绝缘膜102(图8),按照多层的方式在栅极绝缘膜上设置有源层和电阻层103(图9A),并且通过图7所解释的光刻蚀刻法执行有源层和电阻层103的构图(图9B)。
驱动TFT和开关TFT的源电极和漏电极以及有机EL元件的像素电极由相同的材料制成并且在相同的工艺中形成。首先,在栅极绝缘膜的整个表面上形成电极膜400(图10A)。随后,按照上述的光刻蚀刻法执行构图,从而形成开关TFT的源电极和漏电极,驱动TFT的源电极105和漏电极104,以及有机EL元件的像素电极(阳极)3(图10B)。
根据情况需要,可以通过剥离法形成驱动和开关TFT的源电极和漏电极以及有机EL元件的像素电极。剥离法是如下一种技术:通过在不将形成膜的部分上形成抗蚀剂来对薄膜进行构图,通过溅射等形成薄膜,并且然后剥离该抗蚀剂以形成薄膜图案。
接着,通过光刻蚀刻法的构图在栅极绝缘膜102中形成接触孔500(图11),并且在其上形成另一电极膜401(图12A)。通过光刻蚀刻方法的构图形成连接电极201(图12B)。随后,在整个表面上形成绝缘膜4,并且通过光刻蚀刻法的构图来去除形成有机EL元件的部分绝缘膜4(图13)。
在已经去除绝缘膜的部分上层叠包括发光层的有机层5以暴露阳极并且设置有机EL元件10,并且最后,在其上形成上电极(阴极)6。
上述制造工艺具有如下优点:可以在相同的柔性衬底上形成开关TFT、驱动TFT和有机EL元件;这些元件中的一些或者全部可以由相同的材料制成并且在相同的工艺中形成;开关和驱动TFT的源电极和漏电极以及有机EL元件的阳极可以由相同的材料制成并且在相同的工艺中形成;可以简化该制造工艺中的许多部分;并且通过电接触点的数量减少可以降低诸如有缺陷的电接触的困扰风险。
(应用)
本发明的有机EL显示设备可以应用于包括用于数码相机的显示器、用于移动电话的显示器、个人数字助理(PDA)、计算机显示器、机动车辆的信息显示器、TV监视器显示器、通用照明设备等的宽范围领域中。
示例
下面参照示例来描述本发明的有机EL显示设备。然而,本发明并非局限于这些示例。
示例1
1.有机EL显示设备的制备
按照如下工艺制备具有图1所示构造的有机EL显示设备1。
(1)形成衬底绝缘膜(图6)
通过在聚萘二甲酸乙二醇酯膜(将其称为PEN)上进行溅射而沉积厚度为50nm的SiON以形成衬底绝缘膜。
溅射条件:装置;RF磁控管溅射装置,RF功率;400W,溅射气体流速;Ar/O2=12.0/3.0sccm,靶材:Si3N4。
(2)形成栅电极(和扫描布线线路)(图7A到7F)
在清洗上述衬底之后,通过溅射在其上沉积厚度为100nm的Mo。接着,在其上施加光致抗蚀剂,并且在其上放置光掩模。光致抗蚀剂通过该光掩模曝光并且然后被加热以固化该光掩模的未曝光部分。通过使用碱性显影剂的处理去除未固化的部分。之后,在表面上施加电极蚀刻液体以溶解和去除没有被固化的光致抗蚀剂覆盖的电极部分。最后,剥离光致抗蚀剂以完成构图,并且因而形成被构图的栅电极101和扫描布线106。
上述工艺的每一步骤的条件如下:
Mo溅射:装置;DC磁控管溅射装置,DC功率;380W,溅射气体流速:Ar=12.0sccm。
光致抗蚀剂施加:光致抗蚀剂;OFPR-800(TOKTO OHKA KOGYOCO.,LTD.制造),4000rpm的旋转涂覆,50秒。
预烘焙:80℃,20分钟。
曝光:执行5秒(相当于利用g-线超高压水银灯的100mJ/cm2)。
显影:显影剂;NMD-3800(由TOKTO OHKA KOGYO CO.,LTD.制造),浸入30秒,并且搅拌30秒。
漂洗:纯水超声清洗,1分钟(两次)。
后-烘焙:120℃,30分钟。
蚀刻:蚀刻溶液和混合酸(硝酸/磷酸/乙酸)。
抗蚀剂剥离:剥离溶液;104(由TOKTO OHKA KOGYO CO.,LTD.制造),浸入5分钟(两次)。
清洗:IPA超声波清洗,5分钟(两次),以及纯水超声波清洗,5分钟。
干化:N2流入,在120℃下烘焙1小时。
(3)形成栅极绝缘膜(图8)
接着,通过溅射形成厚度为200nm的SiO2层,以形成栅极绝缘膜。
溅射条件:装置;RF磁控管溅射装置,RF功率;400W,溅射气体流速;Ar/O2=12.0/2.0sccm。
(4)形成有源层和电阻层(图9)
通过溅射,在栅极绝缘膜上依次层叠厚度为10nm的高导电IGZO膜(有源层)和厚度为40nm的低导电IGZO膜(电阻层),并且通过光致抗蚀剂法执行构图以形成有源层和电阻层。
高导电IGZO层和低导电IGZO层的溅射条件如下:
高导电IGZO膜的溅射:装置;RF磁控管溅射装置,RF功率;200W,溅射气体流速;Ar/O2=12.0/0.6sccm,靶材;具有InGaZnO4成分的多晶硅烧结体。
低导电IGZO膜的溅射:装置;RF磁控管溅射装置,RF功率;200W,溅射气体流速;Ar/O2=12.0/1.6sccm,靶材;具有InGaZnO4成分的多晶硅烧结体。
通过X射线衍射(入射角为0.5°的薄膜方法)评估在上述相同条件下溅射这些IGZO而在石英衬底上形成的膜。结果是没有检测到明显的衍射峰值,这表明这些IGZO膜是非晶膜。
通过光刻蚀刻法的构图步骤与用于栅电极的构图步骤相同,除了将盐酸用作蚀刻溶液以外。
(5)形成源电极和漏电极以及像素电极(图10A和10B)
通过剥离法形成源电极和漏电极以及像素电极。在已经形成剥离抗蚀剂之后,通过溅射形成厚度为40nm的氧化铟锡(ITO)层,并且之后,剥离该抗蚀剂以形成源电极和漏电极以及像素电极。剥离抗蚀剂的形成以及抗蚀剂剥离的条件与用于上述光致抗蚀剂的条件相同。
ITO溅射条件:装置;RF磁控管溅射装置,RF功率;40W,溅射气体流速;Ar=12.0sccm。
(6)形成接触孔(图11)
随后,按照与栅电极的构图类似的方式,通过光刻蚀刻法进行构图,并且通过光致抗蚀剂保护除了要形成接触孔的部分之外的其它区域。之后,利用具有缓冲的氢氟酸作为蚀刻液体来暴露栅电极,在栅极绝缘膜中形成孔,并且按照与构图栅电极的类似方式去除光致抗蚀剂,从而形成接触孔。
(7)形成连接电极(以及公共布线线路和信号布线线路)(图12A和12B)
之后,通过溅射形成厚度为200nm的Mo层。溅射条件与在上述栅电极形成步骤中描述的条件相同。
随后,按照与栅电极的构图类似的方式,通过光刻蚀刻法进行构图,从而形成连接电极,公共布线线路和信号布线线路。
(8)形成绝缘膜(图13)
之后,形成厚度为2μm的光敏聚酰亚胺层,并且通过光刻蚀刻法执行构图,从而形成绝缘膜。
施加和构图的条件如下;
施加:1000rpm的旋转涂覆,30秒。
曝光:20秒(超高压水银灯的g线;相当于400mJ/cm2的能量)。
显影:显影剂;NMD-3(由TOKTO OHKAKOGYO CO.,LTD.制造),浸入1分钟,并且搅拌1分钟。
漂洗:纯水超声波清洗,1分钟(两次)和5分钟(1次)并且N2流入。
后烘焙:120℃,1小时。
通过上述步骤制备用于有机EL显示设备的TFT衬底。
(9)制备有机EL元件(图14)
在已经进行氧等离子处理的TFT衬底上依次形成空穴注入层、空穴传输层、发光层、空穴阻挡层、电子传输层和电子注入层,并且通过利用阴影掩模的构图形成阴极。通过电阻加热真空沉积法形成每一层。
用于氧等离子处理的条件以及每一层的构造如下:
氧等离子处理:O2流速;10sccm,RF功率:200W,处理时间;1分钟。
空穴注入层:4,4′,4″-三(2-萘基苯基氨基)三苯基胺(将其称为“2-TNATA”);厚度为140nm。
空穴传输层:
N-N’-二萘基-N,N’-二苯基-[1,1’-联苯基]-4,4’-二胺(将其称为“α-NPD”);厚度为10nm。
发光层:包含4,4’-二-(N-咔唑)-联苯基(将其称为“CBP”)以及相对于CBP质量为5%的fac-三(2-苯基吡啶-N,C2’)铱(III)(将其称为“Ir(ppy)3”);厚度为20nm。
空穴阻挡层:双-(2-甲基-8-醌基酚)铝(将其称为“BAlq”);厚度为10nm。
电子传输层:三-(8-羟基醌)铝(将其称为“Alq3”);厚度为20nm。
电子注入层:LiF;厚度为1nm。
阴极:Al;厚度为200nm。
(10)密封步骤
在其上具有有机EL元件的TFT衬底上,通过等离子CVD(PECVD)法形成厚度为2μm的SiNx层作为密封层。此外,使用热固环氧树脂粘结剂将保护膜(具有沉积在其上的厚度为50nm的SiON的PEN膜)粘结到密封层(温度为90℃,3小时)。
2.有机EL显示设备的性能
在向公共布线施加20V电压,向信号布线施加18V电压并且向扫描布线施加10V电压的条件下,通过上述工艺制备的有机EL显示设备1发出亮度为600cd/m2的绿色光,这是传统设备的两倍高。
此外,在有机EL元件的阴极和阳极(像素电极)之间不存在短路,并且显示良好的绿色。
示例2
制备如图2所示的有机EL显示器件。在该构造中,像素电极部分不具有栅极绝缘膜。
1.有机EL显示设备的制备
除了按照如下方式改变示例1中形成栅极绝缘膜和形成接触孔的步骤之外,按照与示例1类似的方式制备有机EL显示设备2。
(1)形成栅极绝缘膜
形成厚度为400nm的SiNx层作为栅极绝缘膜,代替示例中SiO2的栅极绝缘膜。
在如下条件下执行溅射:RF功率为400W,溅射气体流速为Ar=12.0sccm,使用Si3N4作为靶材,利用RF磁控管溅射装置。
(2)形成接触孔
在示例1的接触孔形成步骤中,改变通过光刻蚀刻的构图,使得通过蚀刻,像素电极部分处的栅极绝缘膜与接触孔处的膜一起被去除。
2.有机EL显示设备的性能
按照与示例1类似的方式进行的评估结果显示本发明的有机EL显示设备2具有如下优点:由于有机EL显示设备2在像素电极部分处不具有栅极绝缘膜,从衬底11提取的从发光层发射的光处于高亮度而没有被栅极绝缘膜吸收。
示例3
1.有机EL显示设备的制备
在形成有源层和电阻层之后,除了按照如下方式改变源电极和漏电极,像素电极,接触孔和连接电极(以及信号布线和公共布线)的形成工艺之外,按照与示例1类似的方式制备本发明的有机EL显示设备3。
(1)形成接触孔
按照与形成实施例1的接触孔的类似方式,通过光刻蚀刻法的构图来制备接触孔。
(2)形成源电极,漏电极,像素电极和连接电极(公共布线和信号布线)
通过使用与示例1中的源电极和漏电极以及像素电极的形成工艺类似的方式并且在相同的步骤中使用相同的材料制备源电极,漏电极,像素电极,连接电极,公共布线和信号布线。按照与示例1类似的方式通过光刻蚀刻法进行构图。
因此,在示例3中,可以简化制造工艺,并且可以在单个步骤中稳定而均匀地沉积源电极,漏电极,像素电极,连接电极,信号布线和公共布线,并且在这些布线之间不再需要用于形成电接触的另外步骤,从而可以消除诸如由于接触缺陷导致的布线断裂的故障发生的可能性,从而改善可靠性和耐久性。
有机EL显示设备的性能
按照与示例1中类似的方式执行的评估结果显示,有机EL显示设备3发射的光与示例1中获得的光具有相同的亮度等级。
示例4
1.有机EL显示设备的制备
制备图4中示出的采用顶栅型TFT作为驱动TFT的有机EL显示设备4。
(1)形成衬底绝缘膜
通过在PEN膜上进行溅射而沉积厚度为50nm的SiON,制备衬底绝缘膜。
在如下条件下执行溅射:RF功率为400W,溅射气体流速为A/rO2=12.0/3.0sccm,使用Si3N4作为靶材,利用RF磁控管溅射装置。
(2)形成源电极和漏电极以及像素电极
在清洗上述衬底之后,通过溅射形成厚度为40nm的ITO层。随后,与上述栅电极的构图类似,通过光刻蚀刻方法进行构图,从而形成源电极和漏电极以及像素电极。
在下述条件下执行ITO溅射:RF功率为40W,溅射气体流速为A=12.0sccm,利用RF磁控管溅射装置。
通过光刻蚀刻法的构图工艺与用于示例1中栅电极的构图工艺类似,除了使用草酸作为蚀刻液体之外。
(3)形成公共布线和信号布线
通过溅射形成厚度为200nm的Mo层。在与上述栅电极形成步骤中的溅射条件相同的条件下执行该Mo溅射。
随后,以与示例1中栅电极的构图类似的方式,通过光刻蚀刻法进行构图,从而形成公共布线和信号布线。
(4)形成电阻层和有源层
通过溅射依次层叠厚度为40nm的低导电IGZO膜(电阻层)和厚度为10nm的高导电IGZO膜(有源层),并且通过光致抗蚀剂法执行构图以形成电阻层和有源层。
低导电IGZO膜和高导电IGZO膜的溅射条件如下。
低导电IGZO膜:装置;RF磁控管溅射装置,RF功率;200W,溅射气体流速;Ar/O2=12.0/1.6sccm,靶材;具有InGaZnO4成分的多晶硅烧结体。
高导电IGZO膜:装置;RF磁控管溅射装置,RF功率;200W,溅射气体流速;Ar/O2=12.0/0.6sccm,靶材;具有InGaZnO4成分的多晶硅烧结体。
通过光刻蚀刻法的构图工艺与用于示例1中栅电极的构图工艺类似,除了使用盐酸作为蚀刻液体之外。
(5)形成栅极绝缘膜
通过溅射形成厚度为200nm的SiO2层,以形成栅极绝缘膜。
在如下条件下执行溅射:RF功率为400W,溅射气体流速为Ar/O2=12.0/2.0sccm,利用RF磁控管溅射装置。
(6)形成接触孔和像素区域
在通过按照光刻蚀刻法的构图使用光致抗蚀剂保护除了接触孔部分和像素区域的其它部分之后,利用缓冲的氢氟酸作为蚀刻液体在栅极绝缘膜中形成孔,以暴露栅电极和像素区域。然后按照与栅电极的构图类似的方式剥离光致抗蚀剂,从而形成接触孔和像素区域。
(7)形成栅电极和连接电极(以及扫描布线)
通过溅射沉积厚度为100nm的Mo。接着,施加光致抗蚀剂并且将光掩模叠置在其上,并且经由该光掩模使该光致抗蚀剂曝光。通过加热对光致抗湿剂的未曝光部分进行固化。利用碱性显影剂去除未固化的部分。之后,施加电极蚀刻液体以溶解和去除与没有被固化的光致抗蚀剂覆盖的电极相对应的部分。最后,剥离该光致抗蚀剂以完成该构图步骤。因而形成被构图的栅电极(和扫描布线)。
通过光刻蚀刻法的构图步骤与示例1中栅电极的构图步骤类似。
(8)形成绝缘膜
施加厚度为2μm的光敏聚酰亚胺,并且通过光刻蚀刻方法执行构图以形成绝缘膜。
用于施加和构图的条件如下。
施加:1000rpm的旋转涂覆,30秒。
曝光:20秒(g线超高压水银灯;相当于400mJ/cm2的能量)。
显影:显影剂;NMD-3(由TOKTO OHKAKOGYO CO.,LTD.制造),浸入1分钟,并且搅拌1分钟。
漂洗:纯水超声波清洗1分钟(两次)和5分钟(一次),并且吹入N2。
后烘焙:120℃,1小时。
按照上述步骤,制备了用于有机EL显示设备的TFT衬底。
(9)有机EL元件的制备
按照与制备示例1中有机EL显示设备类似的方式,在上述制备的TFT衬底上依次形成空穴注入层,空穴传输层,发光层,空穴阻挡层,电子传输层和电子注入层,并且通过利用阴影掩模的构图形成阴极,然后按照与示例1类似的方式进行密封。
2.有机EL显示设备的性能
在向公共布线施加20V电压,向信号布线施加18V电压并且向扫描布线施加10V电压的条件下,通过上述工艺制备的有机EL显示设备4发射亮度为620cd/m2的绿色光,这是传统设备的亮度的两倍高。
此外,在有机EL元件的阴极和阳极(像素电极)之间没有短路,并且显示良好的绿颜色。
示例5
1.有机EL元件的制备
示例1中制备的TFT在如下条件下经历了氧等离子处理:O2流速;10sccm,RF功率;200W,处理时间;1分钟。
在上述氧等离子处理之后,TFT衬底依次提供有下面的空穴注入层,空穴传输层,发光层,空穴阻挡层,电子传输层和电子注入层,并且通过利用阴影掩模的构图形成阴极。通过电阻加热真空沉积法来形成每一层。
空穴注入层:2-TNATA以及相对于2-TNATA质量为1%的2,3,5,6-四氟-7,7,8,8-四氰基对醌二甲烷(将其称为“F4-TCNQ”),厚度为160nm。
空穴传输层:α-NPD;厚度为10nm。
发光层:N,N’-咔唑-3,5-苯基(将其称为“mCP”)以及相对于mCP质量为13%的铂络合物Pt-1;厚度为60nm。
空穴阻挡层:BAlq;厚度为40nm。
电子传输层:Alq3;厚度为10nm。
电子注入层:LiF;厚度为1nm。
阴极(上电极):Al;厚度为200nm。
2.有机EL显示设备的性能
在向公共布线施加20V电压,向信号布线施加18V电压并且向扫描布线施加10V电压的条件下,通过上述工艺制备的有机EL显示设备5发射亮度为340cd/m2的蓝色光,这是传统设备的亮度的两倍高。
此外,在有机EL元件的阴极和阳极(像素电极)之间没有短路,并且显示良好的蓝颜色。
如上所述,根据本发明,通过采用包括具有高场效应迁移率和高开关电流比的非晶氧化物半导体的TFT作为驱动TFT,可以提供具有高亮度,高效率和高可靠性的有机EL显示设备。具体地说,可以提供能够形成在柔性树脂衬底上的具有高亮度,高效率和高可靠性的有机EL显示设备。
Claims (16)
1、一种有机电致发光显示设备,包括:
有机电致发光元件,所述有机电致发光元件包括有机层,所述有机层包括设置在像素电极和上电极之间的发光层;以及
驱动TFT,所述驱动TFT向所述有机电致发光元件提供电流,其中:
所述驱动TFT包括衬底,栅电极,栅极绝缘膜,有源层,源电极和漏电极,并且其中:
在所述有源层与所述源电极和所述漏电极中的至少一个之间设置电阻层。
2、如权利要求1所述的有机电致发光显示设备,其中,所述电阻层的导电率小于所述有源层的导电率。
3、如权利要求1所述的有机电致发光显示设备,其中,所述有源层与所述栅极绝缘膜接触,而所述电阻层与所述源电极和所述漏电极中的至少一个接触。
4、如权利要求1所述的有机电致发光显示设备,其中,所述电阻层的厚度大于所述有源层的厚度。
5、如权利要求1所述的有机电致发光显示设备,其中,所述电阻层与所述有源层之间的导电率连续变化。
6、如权利要求1所述的有机电致发光显示设备,其中,所述有源层和所述电阻层包含氧化物半导体。
7、如权利要求6所述的有机电致发光显示设备,其中,所述氧化物半导体是非晶氧化物半导体。
8、如权利要求6所述的有机电致发光显示设备,其中,所述有源层的氧浓度小于所述电阻层的氧浓度。
9、如权利要求6所述的有机电致发光显示设备,其中,所述氧化物半导体包含从由In,Ga和Zn及其合成氧化物构成的组中选择的至少一种。
10、如权利要求9所述的有机电致发光显示设备,其中,所述氧化物半导体包含In和Zn,并且其中所述电阻层的Zn与In的成分比(由Zn/In表示)大于所述有源层的Zn/In的成分比。
11、如权利要求1所述的有机电致发光显示设备,其中,所述有源层的导电率为10-4Scm-1或者更大并且低于102Scm-1。
12、如权利要求1所述的有机电致发光显示设备,其中,所述有源层的导电率与所述电阻层的导电率的比值(有源层的导电率/电阻层的导电率)为102到108。
13、如权利要求1所述的有机电致发光显示设备,其中,所述衬底是柔性树脂衬底。
14、如权利要求1所述的有机电致发光显示设备,其中,所述驱动TFT的所述源电极和所述漏电极中的至少一个以及所述有机电致发光元件的所述像素电极由相同的材料制成并且在相同的工艺中形成。
15、如权利要求14所述的有机电致发光显示设备,其中,所述驱动TFT的所述源电极和所述漏电极中的至少一个由氧化铟锡或者氧化铟锌制成。
16、如权利要求14所述的有机电致发光显示设备,其中,在所述有机电致发光元件的所述像素电极的外周上形成绝缘膜。
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