CN101594929B - 用于放热/吸热化学反应的模块式反应器 - Google Patents
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Abstract
用于在三相体系中发生的放热/吸热化学反应的模块式反应器,包括一系列模块,这些模块相对于彼此叠置,借助于联接法兰彼此固定,每个模块包括外部圆筒形本体和一系列管束,这些管束用于热交换流体的循环,定位在所述本体内。
Description
技术领域
本发明涉及一种用于放热/吸热化学反应的模块式反应器。
更具体地说,本发明涉及一种用于放热化学反应的模块式反应器,这些放热化学反应发生在三相体系(称作浆料)中,其中以精细细分形式分散在连续液相中的固相由气相保持悬浮,该气相以气泡形式穿过相同液相。
甚至更具体地说,本发明涉及一种用于在悬浮液中的化学反应的模块式反应器,这些化学反应根据Fischer-Tropsch技术实现,其中呈细颗粒形式的固体催化剂在液相(反应产物)中由试剂气体保持悬浮,该试剂气体基本上包括进给到反应器底部的氢和一氧化碳,该试剂气体借助于与热量的扩展发生作用而以气泡形式流过液体物质。这种类型的反应器称作“Slurry Bubble Column Reactor(浆料气泡塔式反应器)”。
在本说明书中,提到的所有操作条件都应该认为是优选条件,即使没有特意声明。
背景技术
如已知的那样,Fischer-Tropsch技术是一种在三相体系中发生的化学反应,其中气相被起泡到在液体中的固体的悬浮物中。气相是具有H2/CO摩尔比范围从1至3的氢和一氧化碳的混合物,分散液相代表反应产物,即具有高数量碳原子的基本上直链/支链烃(石蜡),并且固相由催化剂代表。
Fischer-Tropsch反应的放热性质(35-45kcal/mol(千卡/摩尔))使它基本上与合成反应器组合地并且优选地在其内部具有热交换装置,该热交换装置优选地具有管子,用来将温度控制在反应操作极限内并且防止局部“热点”的形成,这些局部“热点”引起催化剂的退化。
然而,由于用于Fischer-Tropsch合成(它利用“浆料气泡塔”技术)的工业反应器的最新一代具有巨大尺寸,例如,可有60米高或甚至更大、具有10米或更大直径的圆筒形结构,所以反应器的运行,特别是其维护,例如热交换装置的管子的维护,会产生各种问题。在40-60米或更高反应器中热交换装置的损坏管子的简单替换,事实上将是不容易解决的问题。
本申请人现在已经发现,以上问题的解决方案可利用都是模块式的反应器和热交换系统,并且当对于紧急情况或定期地,必须介入维护操作时,模块可在比较短时间中拆开和重新组装。具体地说,每个模块包括:外部本体,基本上圆筒形的,它代表反应器护套的部分;和内部热交换系统,在下面描述,包括一系列竖直管子,在Fischer-Tropsch合成的情况下,水或另一种冷却流体在这些管子内通过。任何外部圆筒形本体和其内部热交换系统,代表本发明的模块式反应器对象的模块。
发明内容
本发明的目的因此涉及一种用于放热/吸热化学反应的模块式反应器,这些化学反应发生在三相体系中,其中处于精细细分形式的固相分散在连续液相中,并且由气相保持悬浮,该气相以气泡形式穿过液相,该模块式反应器包括:
a.一系列大体圆筒形的本体,它们能被叠置;
b.覆盖元件,定位在上部的本体的头部上;
c.封闭元件,定位在下部的本体的基底处;
d.气体分配器,与下部的本体的基底相对应地定位,它大体上安置在封闭元件上,并且连接到用于试剂气体的进给的装置上;
e.液体反应产物的排出装置,与各圆筒形的本体中的一个或多个相对应地定位;
f.热交换装置,插入在每个圆筒形本体中,并且包括一系列热交换单元,每个单元包括一系列管束,每个管束包括一系列平行的、竖直管子,这些管子根据热交换流体的流动,在上方和下面、一个在另一个之后,借助于U形连接器串联连接;
g.至少一个分配收集器和用于热交换流体的收集的至少一个收集器,该热交换流体在热交换单元的管子中流动,该收集器具有管状形式,并且在内部位于水平平面上,在每个圆筒形本体的上部部分中或可选择地在下部部分中;
h.至少一对开口,绕每个圆筒形本体的上部部分或可选择地下部部分在外部和圆周上定位,所述一对开口中的一个开口连接到分配收集器上,并且另一个连接到热交换流体的聚集收集器上。
根据本发明,反应器可包括从2至10个变化的多个圆筒形本体,而从3至6个是优选的。每个本体,通常由碳钢、耐腐蚀钢制成或者包裹有从族5-10的那些选择的金属,像例如钒、铌、铬、钼、钨、锰、镍等,根据在反应器内发生的化学反应、热力学条件、反应生产率及进给试剂的流量,具有可从3至15米变化的高度和范围从1.5至10m或更大的直径。本体的壁厚取决于化学反应发生的温度和压力,但范围一般从40至200mm。
圆筒形本体装有上部和下部联接法兰,这些法兰允许相同的本体一旦堆摞,就通过适当的连接装置彼此封闭,以便允许和便于也在比较短时间内反应器(本发明的对象)的建造和拆散,例如用来实现常规的或额外的维护干预。金属垫片-它们彼此相互作用、保证液体和气体密封,被用在上部和下部联接法兰上,以便避免在界面处的液体(浆料)或气体的泄漏。
在每个本体的内部中设置热交换系统,冷却流体在该热交换系统中流动,当涉及的反应是放热型反应时,冷却流体例如是水,或者当反应是吸热型反应时,冷却流体是过热蒸汽。圆筒形本体和在其内部存在的对应热交换系统,代表用来建造模块式反应器(本发明的对象)的模块。
热交换系统对于每个模块包括一系列热交换单元,例如5至80个单元,优选地40至70个,更优选地45至65个。
每个热交换单元包括一系列大体竖直的和彼此平行的管束。管束被竖直地定位在每个热交换单元内,在每个圆筒形本体中,从而占据范围从每个本体的总体积的5至25%的体积。热交换单元的比热交换表面范围一般从在圆筒形本体中存在的试剂介质(浆料)的4至40m2/m3,优选地从5至30m2/m3,更优选地5至15m2/m3。
每个热交换单元包括根据在圆筒形本体内部的位置变化的多个管束。一般地,每个热交换单元包括范围从1至9个的多个管束。具体地说,占据反应器中心部分的热交换单元具有多个管束,一般几何形状相同,范围从4至9个;而较边缘热交换单元,具有不同的几何形状,具有1至4个管束。
每个管束根据在圆筒形本体内部占据的位置,也包括变化数量的管子。一般地,每个管束包括从5至30根管子,优选地从8至25根。具体地说,位于在圆筒形本体内部的中心处的管束具有从10至20根管子,优选地从12至16根,在圆筒形本体壁与其中心部分之间的中间管束具有5至30根管子,优选地8至22根。
具有2至6cm直径的管子可具有变化的长度,最大长度大体等于圆筒形本体的长度,并且它们由能够耐受试剂或反应产物的可能腐蚀并且能够促进在涉及的流体之间的热交换的材料制成。管子一般可由铜、铜合金或耐腐蚀钢-例如不锈钢、或碳钢制成。
每个管束的管子根据通过它们的流体的流量,借助于U形连接器被串联连接,这些U形连接器使冷却/加热流体在离开管束的所有管子进入相应聚集收集器和排出开口之前通过管束的所有管子。
为了便于管束的维护,U形连接器借助于可动连接系统连接,例如通过拧紧、楔形插入法兰元件等等,或者它们通过焊接简单地连接。
在各圆筒形本体的每一个内,在底部处或在头部处,设置至少一个热交换流体分配收集器,例如从2至60个,用来将热交换流体进给到一个或多个热交换单元的管束的管子,并且有至少一个聚集收集器,例如从2至60个,用来从热交换系统(或从属于一个或多个热交换单元的管束的管子)向外收集和传送返回流体。进一步设置一系列开口对(pairs of openings),以促进热交换流体的进给和排出操作,所述开口位于每个圆筒形本体外,与聚集和分配收集器相对应。每对开口中的一个将热交换流体传输到分配收集器,而另一个将在聚集收集器中累积的热流体传送到外部。开口在数量方面可与每个收集器相对应,因此对于分配收集器有从2至60个开口,并且对于聚集收集器有从2至60个开口。
连接到对应的进给和聚集收集器上的单个管束(属于一个或多个热交换单元)分布在模块部分上。如果管子断裂,则可以通过关闭相应进给和排出开口,截断包括所述断裂管子的管束。以这种方式,可以隔离单组管束而不损害热交换,因为热量除去,在任何情况下,由连接到不同进给和聚集收集器上的相邻管束保证。此外,热交换流体可通过对应收集器,以根据局部和/或整体热要求的可变流量,进给到单个模块和/或热交换单元和/或管束中。
模块式反应器(本发明的对象)可具体地用于放热Fischer-Tropsch化学反应,其中,包括CO和H2的混合物(合成气体)的试剂气相流过液体物质,该液体物质包括在液体状态下的石蜡(反应产物),保持反应催化剂以精细细分颗粒的形式均匀地分布在悬浮液中。
具体地说,用于Fischer-Tropsch化学反应的反应器是气泡反应器,在该气泡反应器内,发生在三相体系中开展的化学反应,其中气体/蒸汽相起泡到在液体中的固体的悬浮物中。在这种情况下,气体/蒸汽相基本包括合成气体和在蒸汽相中的轻反应产物,分散液相是重反应产物,即基本上具有大数量的碳原子的烃,而固相由催化剂代表。
合成气体,基于例如在美国专利5,645,613中描述的反应,优选地来自蒸汽转化和/或天然气或其它烃的部分氧化。作为选择例,合成气体可来自其它生产技术,像例如来自“自热转化”、C.P.O.(CatalyticPartial Oxidation(催化部分氧化))或来自碳、或其它含碳产物的气化,借助于在高温下的水蒸汽,如在“Catalysis Science andTechnology”vol.1,Springer-Verlag,New York,1981中描述的那样。
两个相基本上从Fischer-Tropsch反应产生,较轻相,在蒸汽相中,基本上包括轻质烃混合物,具有范围从1至25个的多个碳原子,并且在大气压下的沸点对于C5-C25成分,等于或低于约150℃,并且包括诸如水蒸汽、CO2、醚或乙醇之类的反应副产物。
产生的第二相基本上包括蜡,在反应温度下为液体,包括直链、支链、饱和及未饱和的具有大量碳原子的烃的混合物。这些一般是沸点在室压力(room pressure)下高于150℃,例如在160与380℃之间,的烃混合物。
Fischer-Tropsch反应在等于或高于150℃,例如从200至350℃,的温度下进行,在反应器内保持范围从0.5至20MPa的压力。关于Fischer-Tropsch反应的更多有意义细节可在以上提到的“CatalysisScience and Technology”中找到。
液相包含在悬浮液中的催化剂。催化剂一般基于支撑在惰性固态载体上的钴或铁。优选地适于根据本发明的模块式反应器的催化剂,基于分散在固态载体上的钴,该固态载体包括从如下元素的一种或多种选择的至少一种固体:Si、Ti、Al、Zr、Mg。优选载体是氧化硅、氧化铝、或二氧化钛(氧化钛)。
钴在催化剂中以按重量范围从1至50%的量存在,一般地相对于总重量从3至35%。此外,使用的催化剂还可包括另外的元素。它可包括例如:相对于总重量从0.05至5%,优选地从0.1至3%,的钌;和按重量从0.05至5%,优选地从0.1至3%,的从属于族3的那些选择的至少一种第三元素(IUPAC规则)。这种类型的催化剂在文献中是已知的,并且与它们的制备一起在欧洲专利756,895中描述。
催化剂的进一步例子同样基于钴,但作为促进剂,包含按重量相对于总量的0.05-5%、优选地0.1-3%量的钽。
这些催化剂通过如下步骤制备:首先将钴盐沉积在惰性载体(氧化硅或氧化铝)上,例如借助于干式浸渍技术;随后是煅烧步骤;及选择性地,煅烧产品的还原和钝化步骤。
钽衍生物(特别是醇化钽)被沉积在如此得到的催化前体上,优选地使用湿式浸渍技术,随后是煅烧,及选择性地,还原和钝化。
催化剂,无论其化学成分可以是什么,都以精细细分粉末的形式被使用,该粉末具有范围从30至250μm,优选地从50至150μm,的颗粒平均直径。
附图说明
为了更好理解模块式反应器-本发明的对象,将参考代表说明性和非限制实施例的附图的图。具体地说:
图1表示反应器(本发明的对象)的竖直剖视图;
图2是根据方向X-X的图1的横向剖视图;
图3a-3c分别表示普通管束的立体图、横向/竖直视图及俯视图,该普通管束插入在热交换单元中。
具体实施方式
参照附图,模块式反应器(1)(本发明的对象)包括借助于法兰(3)彼此叠置和固定的多个圆筒形本体(2)。覆盖元件(4)在反应器的头部处被焊接或法兰连接,而封闭元件(5)在底部处被焊接或法兰连接。
在覆盖元件(4)中设置排出管(6),用来排出气体/蒸汽相的反应产物和可能未反应的气体。在封闭元件(5)中设置用于试剂气体(7)的进给的管子,与用于来自过滤单元的催化剂(9)的再循环的管子一起连接到气体分配器(8)上。
由于模块式反应器(本发明的对象)被用于在其内部的化学反应,这些化学反应发生在三相体系(称作浆料)中,其中以精细细分形式分散在连续液相中的固相,由气体保持悬浮,该气体以气泡形式穿过相同的液相,所以试剂物质的成分大体是均匀的。反应产物(即将要传送用于过滤回收分散的催化剂的浆料)的收集因此可在一般位置实现。在这个例子中,浆料的出口(10)位于反应器总高度的大约半途处。
热交换系统(为了简单起见,只示出单个圆筒形本体-上部圆筒形本体,的热交换系统)位于每个圆筒形本体内。热交换系统包括中心热交换单元(A1-A6)和侧部热交换单元(B1-B8),每个单元包括多个管束(11)(也在这种情况下,为了简单起见,只表示在单元A1中的四个管束和在单元B6中的一个管束)。每个管束包括一系列竖直管子(12),这些竖直管子(12)借助于U型连接器(13)彼此串联连接(根据热交换流体的流动)。在图2中,虚线连接器是位于管子基底处的那些连接器,具有实线的连接器是位于管子上部部分中的那些连接器。
热交换系统也包括用于在单个管束中的热交换的液体的分配收集器(14)、和在来自管束的出口处的相同液体的聚集收集器(15)。
各收集器被分别连接到一个或多个管束的相应进口和出口上。为了简单起见,也在这种情况下,只表明两个收集器,对于分配和聚集功能各一个。
最后,在这个例子中,分配收集器和聚集收集器分别连接到为进给热交换液体和将其排出到外部而开设的相应进口(16)和出口(17)上。
Claims (15)
1.一种用于放热/吸热化学反应的模块式反应器,这些化学反应发生在三相体系中,其中处于精细细分形式的固相分散在连续液相中,并且由气相保持悬浮,该气相以气泡形式穿过液相,该模块式反应器包括:
a.一系列大体圆筒形的本体,它们可被叠置;
b.覆盖元件,定位在上部的本体的头部上;
c.封闭元件,定位在下部的本体的基底处;
d.气体分配器,与所述下部的本体的所述基底相对应地定位,该气体分配器大体上安置在所述封闭元件上,并且连接到用于试剂气体的进给的装置上;
e.液体反应产物的排出装置,与所述圆筒形的本体中的一个或多个相对应地定位;
f.热交换装置,插入在每个圆筒形的本体中,并且包括一系列热交换单元,每个单元包括一系列管束,每个管束包括一系列相平行的、竖直管子,这些管子根据热交换流体的流动,在上方和下面、一个在另一个之后,借助于U形连接器串联连接;
g.至少一个分配收集器和至少一个用于所述热交换流体的聚集的聚集收集器,该热交换流体在所述热交换单元的所述管子中流动,所述收集器具有管状形式,并且在内部位于水平平面上,在每个圆筒形本体的上部部分中或可选择地在下部部分中;
h.至少一对开口,绕每个圆筒形本体的上部部分或可选择地下部部分在外部和圆周上定位,所述一对开口中的一个开口连接到所述分配收集器上,并且另一个开口连接到所述热交换流体的所述聚集收集器上,
其中,每个热交换单元包括一系列大体竖直的和彼此平行的管束,这些管束在每个圆筒形本体中竖直地定位在每个热交换单元内,从而占据范围从每个本体的总体积的5至25%的体积。
2.根据权利要求1所述的模块式反应器,包括从2至10个变化的多个圆筒形本体。
3.根据权利要求1或2所述的模块式反应器,其中,每个本体由碳钢、耐腐蚀钢制成,或者包裹有从族5-10的那些金属中选择的金属。
4.根据权利要求1所述的模块式反应器,其中,每个本体具有从3至15米变化的高度、范围基本上从1.5至10m的直径、及范围从40至200mm的壁厚。
5.根据权利要求1所述的模块式反应器,其中,所述圆筒形的本体的上部和下部装有联接法兰和金属垫片,这些金属垫片彼此相互作用,保证液体和气体密封。
6.根据权利要求1所述的模块式反应器,其中,所述热交换系统对于每个模块包括从5至80个热交换单元。
7.根据权利要求1所述的模块式反应器,其中,所述热交换单元的比热交换表面范围大致从在所述圆筒形本体中存在的试剂介质的4至40m2/m3。
8.根据权利要求1所述的模块式反应器,其中,用于每个热交换单元的所述管束数量从1至9个变化。
9.根据权利要求1所述的模块式反应器,其中,每个管束包括范围从5至30根的多根管子。
10.根据权利要求1所述的模块式反应器,其中,具有2至6cm直径的所述管子具有变化的长度,最大长度大体等于所述圆筒形本体的长度。
11.根据权利要求1所述的模块式反应器,其中,在每个圆筒形本体内,在基底处或在顶部处,设置用于热交换流体的2至60个分配收集器,用来将所述热交换流体进给到所述管束的所述管子;和从2至60个聚集收集器,用来从热交换系统向外收集和传送返回流体。
12.根据权利要求1所述的模块式反应器,其中,为了促进所述热交换流体的进给和排出操作,对于所述分配收集器设置从2至60个开口,并且对于聚集收集器设置从2至60个开口,这些开口相对于每个圆筒形本体位于外部,与所述聚集收集器和分配收集器相对应。
13.根据权利要求1所述的模块式反应器,其中,属于一个或多个热交换单元的、连接到对应进给和聚集收集器上的单个管束分布在模块部分上。
14.根据权利要求1至13中任一项中描述的反应器的用途,用于根据Fischer-Tropsch反应由合成气体的基本直链烃的生产。
15.根据权利要求14所述的用途,其中,所述热交换流体通过对应收集器,以可变流量进给到单个模块和/或每个热交换单元和/或管束中。
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