CN101483261B - 一种高功率磷酸铁锂电池及其制造方法 - Google Patents
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Abstract
一种高功率磷酸铁锂电池及其制造方法。电池包含正极片、负极片以及隔膜，正极片由在正极集流体上涂覆正极浆料构成，负极片由在负极集流体上涂覆负极浆料构成，正极浆料中的活性材料为亚微米级的磷酸铁锂粉末经高速搅拌并同时喷入高分子聚合物溶液进行造粒，然后烧结处理制成；负极片的最末端一段为不涂覆负极浆料的裸集流体，所述的亚微米级的磷酸铁锂粉末为振实密度小于1.1g/cm3，比表面积高于18m2/g，D50在0.3～1微米，碳含量在3％以下。通过对活性材料进行预处理，提高了正极片的电导性，降低了极片中粘结剂和导电剂的使用量，从而增加了体积比容量。结构设计使负极集流体与钢壳紧贴，增大了电流通路和电芯散热效果。
Description
技术领域
本发明涉及锂离子二次电池制造技术领域。
背景技术
橄榄石结构的LiFePO4晶体中的锂离子可以在FeO6八面体和PO4四面体结构中自由移动，具有锂离子脱嵌/嵌入可逆性。当1摩尔锂离子从结构中脱嵌出来时，磷酸铁锂的理论放电比容量高达169mAh/克，放电平台为3.4V～3.5V，理论体积密度为3.6克/立方厘米，体积能量密度为2.1Wh/立方厘米。另外，由于锂、铁、磷都是地球上储量丰富的元素，尤其是铁系材料原料来源广，价格低廉，对环境友好，LiFePO4具有成为下一代锂离子电池正极材料的前景。而且由于其高温下自身以及所使用的电解液稳定，并具有良好的高温循环性能，特别适合于做动力电池。
但是，LiFePO4用作正极材料存在两个方面问题，一个方面是离子扩散系数和电子电导率均很低，导致高倍率充放电性能差，可逆比容量低；二是振实密度低，导致体积比容量低。
另外，用传统方法制造磷酸铁锂电池，电池本身的电阻抗不容忽视，特别是在大电流放电的情况下，较大的电池内阻会产生热量，一方面消耗了电池的电力，另一方面产生的热量也会显著影响电池的放电性能，所以要降低内阻、增大散热能力。
发明内容
本发明的技术解决问题是：克服现有技术中制造磷酸铁锂电池的不足之处，提供一种高体积比容量、低内阻、高放电效率的磷酸铁锂电池的制造方法以及使用该方法制造的电池。
本发明的技术解决方案是：一种高功率磷酸铁锂电池，包含正极片、负极片以及处于正极片与负极片之间的隔膜，正极片由在厚度为10～30微米的金属铝箔上涂覆正极浆料构成，负极片由在厚度为8～20微米的金属铜箔上涂覆负极浆料构成，所述的正极浆料中的活性材料为亚微米级的磷酸铁锂粉末经高速搅拌并同时喷入高分子聚合物溶液进行造粒，然后烧结处理制成正极活性材料，其粉体特征为：大于1.5g/cm3的高振实密度、低于12m2/g的低比表面积、D50在5～15微米；负极片的最末端一段为不涂覆负极浆料的裸集流体。
亚微米级的磷酸铁锂粉末为振实密度小于1.1g/cm3，比表面积高于18m2/g，D50在0.3～1微米，碳含量在3％以下。
高分子聚合物溶液为高分子聚合物的水溶液或有机醇溶液，高分子聚合物为聚乙烯醇、环氧树脂、酚醛树脂、液态石蜡、葡萄糖、蔗糖、聚乙烯、聚丙烯中的一种或几种，溶于水或醇中配置成溶液，溶液浓度在0.5％～20％。
正极片上设置有一个或一个以上的极耳，所述的负极片上设置有一个或一个以上的极耳，同一极片上的多个极耳彼此连接并与相应电极相连。
负极片的最末端一段为不涂覆负极浆料的裸集流体，其裸集流体部分的长度约等于电池钢壳内径的3.14倍。
高功率磷酸铁锂电池的制造方法，包括以下步骤：
(1)在密闭的真空容器中，利用搅拌机不断高速搅拌磷酸铁锂粉末，同时，位于真空容器上部的喷雾嘴喷出高分子聚合物溶液，喷入总量是粉末重量1％～15％，整个过程持续0.5～4小时，经过造粒工序后的物料呈半干粒状，颗粒直径在0.1～1mm。在350℃～700℃、流动的惰性气体或弱还原性气体保护下，将物料置于烧结炉中处理2～10小时，冷却后取出使用，粉体的特征是：具有大于1.5g/cm3的高振实密度、低于12m2/g的低比表面积、D50在5～15微米。
(2)按照重量百分比配比为：
磷酸铁锂正极活性材料：90％～98％；
导电剂：0％～9％；
粘接剂：1％～10％；
制成正极浆料，将正极浆料涂覆在正极集流体上经干燥制成正极片；
(3)按照重量百分比配比为：
负极活性物质：92％～97％；
导电剂：0％～3％；
粘接剂：1％～8％；
制成负极浆料，将负极浆料涂覆在负极集流体上，并保留负极集流体最末端一段裸露不涂覆浆料；
(4)将正极片、负极片以及处于正极片与负极片之间的隔膜卷绕并置于金属容器中，加注电解液。
其中，导电剂为碳黑、乙炔黑、石墨中的一种或几种，粘结剂为聚偏氟乙烯或聚四氟乙烯。
本发明与现有技术相比的有益效果是：本发明的LiFePO4正极活性材料具有大于1.5g/cm3的高振实密度和低于12m2/g的低比表面积。通过对活性材料进行预处理，提高了正极片的电导性，降低了极片中粘接剂和导电剂的使用量，从而增加了体积比容量。结构设计使负极集流体与钢壳紧贴，增大了电流通路和电芯散热效果。电池在高功率使用时放电效率高，电池温度低。
附图说明
图1为本发明实施例1中的两只电池串联后1C和10C放电曲线；
图2为本发明实施例2中的电池1C充放500次循环图；
图3为本发明实施例3中的电池10C放电曲线。
具体实施方式
本发明提供一种高功率磷酸铁锂电池，包含正极片、负极片以及处于正极片与负极片之间的隔膜，正极片由在正极集流体上涂覆正极浆料构成，负极片由在负极集流体上涂覆负极浆料构成，其中，正极浆料中的活性材料为亚微米级的磷酸铁锂粉末经高速搅拌并同时喷入高分子聚合物溶液进行造粒，然后烧结处理制成；负极片的最末端一段为不涂覆负极浆料的裸集流体。
本发明还提供一种高功率磷酸铁锂电池的制造方法，包括以下步骤：
(1)将亚微米级的磷酸铁锂粉末经高速搅拌并同时喷入高分子聚合物溶液进行造粒，然后烧结处理，制成磷酸铁锂正极活性材料；
(2)按照重量百分比配比为：
磷酸铁锂正极活性材料：90％～98％；
导电剂：0％～9％；
粘接剂：1％～10％；
制成正极浆料，将正极浆料涂覆在正极集流体上经干燥制成正极片；
(3)按照重量百分比配比为：
负极活性物质：92％～97％；
导电剂：0％～3％；
粘接剂：1％～8％；
制成负极浆料，将负极浆料涂覆在负极集流体上，并保留负极集流体最末端一段裸露不涂覆浆料；
(4)将正极片、负极片以及处于正极片与负极片之间的隔膜卷绕并置于容器中，加注电解液。
以下实施例具体对本发明的内容进行说明。
实施例1：
以制造18650型1100mAh磷酸铁锂电池为例，选用振实密度小于1.1g/cm3，比表面积高于18m2/g，D50在0.3～1微米，碳含量在3％以下的磷酸铁锂粉末作为初始磷酸铁锂材料，将其置于密闭的真空容器中，利用搅拌机高速搅拌，同时，位于真空容器上部的喷雾嘴喷出浓度为5％的聚乙烯醇水溶液，喷入溶液的总量是粉末重量1％，持续1小时，至物料呈半干粒状，颗粒直径在1mm。
经过造粒后的粉体，在流动的惰性气体保护下，于700℃处理4小时，即制得高振实密度磷酸铁锂产品。经过测量，产品的平均粒径在8～15μm，振实密度为2.2g/cm3。
将重量百分比为90％的磷酸铁锂、9％的石墨、1％的聚四氟乙烯混合均匀，制成正极浆料，将正极浆料涂覆在30微米厚的金属铝箔上，在100℃下干燥后，滚压成厚度0.15毫米厚的正极片。
将重量百分比为92％的负极活性物质改性椭球形石墨、8％的聚偏氟乙烯、去离子水混合成负极浆料后，将负极浆料涂覆在20微米厚的金属电解铜箔上，在铜箔的最末端留出57.3mm不涂覆浆料，在100℃下干燥后，滚压成厚度0.14毫米厚的负极片。
在正极片与负极片上每间隔300mm分别粘接上极耳，将正极片、隔膜、负极片层叠，然后卷绕成电芯，负极片的最末端有57.3mm未涂覆浆料，为裸露的铜箔，该铜箔包裹在电芯的最外层一周，电芯装入电池钢壳后，铜箔与钢壳紧密接触。将正极片上的多个极耳焊接在一起，然后焊接在盖帽上，将负极片上的多个极耳焊接在一起，然后焊接在钢壳上。注入电解液后，封口，即组装成18650型电池。
将两只电池串联，以1C和10C电流放电，放电曲线如图1所示，靠上面的线是1C放电曲线，下面的线是10C放电曲线，从图中可以看出，10C放电容量与1C放电容量相比，效率大于95％。在10C放电时，测得电池外壳的温度为60℃。
实施例2：
以制造18650型1300mAh磷酸铁锂电池为例，选用振实密度小于1.1g/cm3，比表面积高于18m2/g，D50在0.3～1微米，碳含量在3％以下的磷酸铁锂粉末作为初始磷酸铁锂材料，将其置于密闭的真空容器中，利用搅拌机高速搅拌，同时，位于真空容器上部的喷雾嘴喷出浓度为0.5％环氧树脂的乙醇溶液，喷入溶液的总量是粉末重量10％，持续4小时，至物料呈半干粒状，颗粒直径在0.5mm。
经过造粒后的粉体，在流动的惰性气体保护下，于650℃处理10小时，即制得高振实密度磷酸铁锂。经过测量，产品的平均粒径在6～13μm，振实密度为2.3g/cm3。
将重量百分比为98％的磷酸铁锂、1％的石墨、1％的聚偏氟乙烯混合均匀，制成正极浆料，将正极浆料涂覆在10微米厚的金属铝箔上，在100℃下干燥后，滚压成厚度0.15毫米厚的正极片。
将重量百分比为97％的负极活性物质改性椭球形石墨、2％的碳黑、1％的聚偏氟乙烯、去离子水混合成负极浆料后，将负极浆料涂覆在8微米厚的金属电解铜箔上，在铜箔的最末端留出57.3mm不涂覆浆料，在100℃下干燥后，滚压成厚度0.14毫米厚的负极片。
在正极片与负极片上每间隔300mm分别粘接上极耳，将正极片、隔膜、负极片层叠，然后卷绕成电芯，负极片的最末端有57.3mm未涂覆浆料，为裸露的铜箔，该铜箔包裹在电芯的最外层一周，电芯装入电池钢壳后，铜箔与钢壳紧密接触。将正极片上的多个极耳焊接在一起，然后焊接在盖帽上，将负极片上的多个极耳焊接在一起，然后焊接在钢壳上。注入电解液后，封口，即组装成18650型电池。
取出一只电池，以1C的电流放电，循环500次，循环图如图2所示，从图中可以看出，经过500次循环，容量仍保持94.2％，表现出良好的循环性能。
实施例3：
以制造18650型1300mAh磷酸铁锂电池为例，选用振实密度小于1.1g/cm3，比表面积高于18m2/g，D50在0.3～1微米，碳含量在3％以下的磷酸铁锂粉末作为初始磷酸铁锂材料，将其置于密闭的真空容器中，利用搅拌机高速搅拌，同时，位于真空容器上部的喷雾嘴喷出浓度为10％酚醛树脂的甲醇溶液，喷入溶液的总量是粉末重量2％，持续1小时，至物料呈半干粒状，颗粒直径在0.8mm。
经过造粒后的粉体，在流动的惰性气体保护下，于700℃处理4小时，即制得高振实密度磷酸铁锂。经过测量，产品的平均粒径在7～15μm，振实密度为2.1g/cm3。
将重量百分比为95％的磷酸铁锂、3％的石墨、2％的聚四氟乙烯混合均匀，制成正极浆料，将正极浆料涂覆在20微米厚的金属铝箔上，在100℃下干燥后，滚压成厚度0.13毫米厚的正极片。
将重量百分比为95％的负极活性物质改性椭球形石墨、2％的乙炔黑、3％的聚四氟乙烯、去离子水混合成负极浆料后，将负极浆料涂覆在12微米厚的金属电解铜箔上，在铜箔的最末端留出57.3mm不涂覆浆料，在100℃下干燥后，滚压成厚度0.10毫米厚的负极片。
在正极片与负极片上每间隔300mm分别粘接上极耳，将正极片、隔膜、负极片层叠，然后卷绕成电芯，负极片的最末端有57.3mm未涂覆浆料，为裸露的铜箔，该铜箔包裹在电芯的最外层一周，电芯装入电池钢壳后，铜箔与钢壳紧密接触。将正极片上的多个极耳焊接在一起，然后焊接在盖帽上，将负极片上的多个极耳焊接在一起，然后焊接在钢壳上。注入电解液后，封口，即组装成18650型电池。
取出一只电池，以1C的电流充电、10C的电流放电，循环300次，数据曲线如图3所示，从图中可以看出，经过300次循环，容量仍保持85％以上。在整个过程中监测电池温度，电池的最高温度不超过65℃。
Claims (10)
1.一种高功率磷酸铁锂电池，包含正极片、负极片以及处于正极片与负极片之间的隔膜，正极片由在正极集流体上涂覆正极浆料构成，负极片由在负极集流体上涂覆负极浆料构成，其特征在于：所述的正极浆料中的活性材料为亚微米级的磷酸铁锂粉末经高速搅拌并同时喷入高分子聚合物溶液进行造粒，然后烧结处理制成，所述烧结处理过程为位于真空器上部的喷雾嘴喷出高分子聚合物溶液，喷入总量是粉末重量1％～15％，整个过程持续0.5～4小时，经过造粒工序后的物料呈半干粒状，颗粒直径在0.1～1mm，在350℃～700℃、流动的惰性气体或弱还原性气体保护下，于烧结炉中处理2～10小时，冷却后取出使用；负极片的最末端一段为不涂覆负极浆料的裸集流体，所述的亚微米级的磷酸铁锂粉末为振实密度小于1.1g/cm3，比表面积高于18m2/g，D50在0.3～1微米，碳含量在3％以下。
2.根据权利要求1所述的高功率磷酸铁锂电池，其特征在于：所述的高分子聚合物溶液为高分子聚合物的水溶液或有机醇溶液，高分子聚合物为聚乙烯醇、环氧树脂、酚醛树脂、液态石蜡、葡萄糖、蔗糖、聚乙烯、聚丙烯中的一种或几种，溶于水或醇中配置成溶液，溶液浓度在0.5％～20％。
3.根据权利要求1所述的高功率磷酸铁锂电池，其特征在于：通过烧结处理制成的所述正极活性材料的粉体特征是：大于1.5g/cm3的高振实密度、低于12m2/g的低比表面积、D50在5～15微米。
4.根据权利要求1所述的高功率磷酸铁锂电池，其特征在于：所述的正极集流体是厚度为10～30微米的金属铝箔，负极集流体是厚度为8～20微米的金属铜箔。
5.根据权利要求1所述的高功率磷酸铁锂电池，其特征在于：所述的正极片上设置有一个或一个以上的极耳，所述的负极片上设置有一个或一个以上的极耳，同一极片上的多个极耳彼此连接并与相应电极相连。
6.根据权利要求1所述的高功率磷酸铁锂电池，其特征在于：所述的正极浆料的重量百分比配比为：
磷酸铁锂活性材料：90％～98％；
导电剂：0％～9％；
粘结剂：1％～10％；
负极浆料的重量百分比配比为：
负极活性物质：92％～97％；
导电剂：0％～3％；
粘结剂：1％～8％。
7.根据权利要求6所述的高功率磷酸铁锂电池，其特征在于：所述的导电剂为碳黑、乙炔黑、石墨中的一种或几种，粘结剂为聚偏氟乙烯或聚四氟乙烯。
8.根据权利要求1所述的高功率磷酸铁锂电池，其特征在于：所述的负极片的最末端一段为不涂覆负极浆料的裸集流体，其裸集流体部分的长度为电池钢壳内径的1～4倍。
9.一种高功率磷酸铁锂电池的制造方法，其特征在于包括以下步骤：
(1)将亚微米级的磷酸铁锂粉末经高速搅拌并同时喷入高分子聚合物溶液进行造粒，然后烧结处理，制成磷酸铁锂正极活性材料；所述步骤(1)中的造粒方法为：在密闭的真空容器中，利用搅拌机不断高速搅拌磷酸铁锂粉末，同时，位于真空容器上部的喷雾嘴喷出高分子聚合物溶液，喷入总量是粉末重量1％～15％，整个过程持续0.5～4小时，经过造粒工序后的物料呈半干粒状，颗粒直径在0.1～1mm；烧结处理为在350℃～700℃、流动的惰性气体或弱还原性气体保护下，于烧结炉中处理2～10小时，冷却后取出使用；
(2)按照重量百分比配比为：
磷酸铁锂正极活性材料：90％～98％；
导电剂：0％～9％；
粘结剂：1％～10％；
制成正极浆料，将正极浆料涂覆在正极集流体上经干燥制成正极片；
(3)按照重量百分比配比为：
负极活性物质：92％～97％；
导电剂：0％～3％；
粘结剂：1％～8％；
制成负极材料，将负极浆料涂覆在负极集流体上，并保留负极集流体最末端一段裸露不涂覆浆料；
(4)将正极片、负极片以及处于正极片与负极片之间的隔膜卷绕并置于金属容器中，加注电解液。
10.根据权利要求9所述的高功率磷酸铁锂电池的制造方法，其特征在于：所述步骤(1)中粉体的特征是：具有大于1.5g/cm3的高振实密度、低于12m2/g的低比表面积、D50在5～15微米。
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