CN101365585B - 用于装饰性车辆部件的高光泽层压件 - Google Patents

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Abstract

可热成型的装饰性汽车层压件包括挠性自由膜，该挠性自由膜包括透明的UV光稳定化纤维素外膜、任选的底漆、油墨层和不透明层。该纤维素外膜可以包括乙酸丁酸纤维素和/或乙酸丙酸纤维素。该纤维素膜可以层压到聚合物片或膜上并热成型为三维形状，同时维持适合于汽车内或外用的高光泽和DOI以及耐久性能。

Description

用于装饰性车辆部件的高光泽层压件
发明领域
本发明大体上涉及高光泽层压件，更具体地说，涉及这些层压件用来制备具有装饰性面漆的汽车内外部件的用途。 
背景
汽车设计和制造在选择用于制造例如装饰性内部车辆部件方面提出了一组独特的问题。此类汽车内部部件包括仪表板和由形成复杂形状的多层层压件制成的其它板结构。除了要求装饰性图案方面的有特色的设计型式之外，这些部件还必须达到严格的功能要求，这些功能要求包括硬度或柔韧性，抗磨蚀性和耐化学品性等。汽车层压件通常通过热成型制造以产生所需的成品形状。通过这种高温成型制造的部件必须维持成品必要的某些光学性能，例如高光泽和图像清晰度(DOI)，没有可察觉的表面粗糙度或″橙皮″和光学透明度或没有混浊。 
历史上，乙烯树脂和聚氨酯已经用于内部汽车面漆(finishes)。这些材料对物品如驱虫剂和防晒剂具有差的化学耐性。它们还对划伤和擦伤敏感。其它材料例如丙烯酸系树脂在耐化学品性方面显示一定的改进，并且它们是硬的并因此具有更好的耐划伤和擦伤性。但是因为它们的硬度，丙烯酸系树脂可能极脆并难以加工。丙烯酸系树脂还可能对要求耐冲击性的应用，例如空气囊门太脆。除了外部车辆部件之外，PVDF/丙烯酸系树脂共混物也已经用于汽车内部层压件的面漆。这些材料具有优异的耐化学品性，但是当与乙烯树脂和聚氨酯膜相比时，仅有略微更好的耐划伤和擦伤性。 
更具体地说，多层汽车层压件目前用于许多要求满足日益需要的功能以及装饰性规格的应用。此类层压件通常包括1-5密耳厚的由聚氯乙烯(PVC)、聚氨酯(PU)、PVDF/丙烯酸系树脂共混物和丙 烯酸系树脂例如聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)制成的面漆膜。许多制造商目前要求比PVC、PVDF/丙烯酸系树脂和PU膜显示的更好的耐磨损和化学品性。当前制造的由PVDF/丙烯酸系树脂共混物制成的膜可能具有耐化学品性，但是它们可能没有所需水平的抗磨蚀性。PMMA膜与PVDF/丙烯酸系树脂共混物相比时具有改善的耐磨损和擦伤性，但是缺少耐化学品性。PMMA膜可以提供高的光泽和DOI，但是因为它们是脆性的，所以它们更难以经由印刷，层压，热成型和模塑加工。PVC膜已经用于汽车内部部件，但是当暴露于高水平的热、湿和UV辐射下时它们对恶劣气候影响敏感。 
因此，仍需要装饰性汽车内部层压件，其可以通过层压和高温热成型技术制造同时产生达到当前汽车规格要求的光学、耐久性、耐候性和耐化学品性性能的成品。 
发明概述
简要地，本发明的一个实施方案提供具有末道装饰性层的成形制品，该装饰性层具有满足内部汽车用途的OEM准则的表面性能，包括耐化学品性、耐擦伤或耐磨性、光学性能例如高光泽和DOI和耐候性的非常有效的平衡。类似的制品可以满足外部汽车用途的某些要求。在本发明制品的制造方法中，通过印刷、干油墨转移-层压和热成型技术的组合在成品上形成装饰性层。然后可以例如，通过注射-包层技术将热成型的层压件粘结或模塑到底层塑料基材上。在一个实施方案中，本发明的装饰性层形成为自由膜并且在整个后续加工步骤期间维持足以用于内部汽车用途的性能。在此根据施加到塑料汽车内部板的表面，或其它类似部件上的装饰性层描述了本发明；但是本发明还适用于具有装饰性层的其它热成型或成形制品，包括适合于外部汽车用途的制品，该装饰性层具有与内部汽车用途需要的那些相似的光学、耐久性、耐候性和耐化学品性性能。 
本发明一个实施方案包括成形制品，例如内部汽车层压件的制造方法，该成形制品包括装饰性层，该装饰性层包括光学透明的、热塑性纤维素膜和施加到该纤维素膜上并干燥的任选的底漆层。将含 颜料着色层施加到该纤维素膜或任选的底漆层上，并干燥，该含颜料着色层可以包括干油漆或干油墨的多个印刷图案。该着色层可以包含任选的含颜料不透明层。将该装饰性层转移至半刚性、可热成型合成树脂衬板上以形成可热成型多层装饰性层压件。该纤维素膜提供该装饰性层压件的保护性外表面。此后将该装饰性层压件热成型以产生三维形状制品，该三维形状制品保持内部汽车应用所必要的光学、耐久性、耐候性和耐化学品性性能的组合。 
本发明的另一个实施方案包括可热成型多层汽车层压件，该层压件包括聚合物衬板或膜和与该衬板或膜粘结的汽车品质装饰性层。该装饰性层包括在其外表面上的光稳定化纤维素外膜，和在该纤维素外膜下面且可经过该纤维素外膜看见的至少一个着色层。该着色层可以包括在该着色层中的装饰性印刷图案和该衬板或膜之间的任选的不透明层。该可热成型层压件还可以包括在该纤维素外膜和着色层之间的含纤维素材料的光学透明(无颜料)底漆层。在一个实施方案中，该纤维素外膜包含乙酸丁酸纤维素。该底漆层可以包含结合的纤维素材料和粘接材料，例如丙烯酸系树脂材料，以便将该着色层粘结到纤维素外膜上。例如，这一底漆层粘结到作为着色层的一部分施加的丙烯酸系树脂基印刷油墨上。 
热成型步骤可以致使装饰性层的显著伸长。在热成型期间，该纤维素外膜能够伸长大约50％-大约150％或更多，而其汽车耐久性、耐化学品性、光泽和其它外观性能不会显著损失。 
在本发明的一个实施方案中，纤维素外膜包括纤维素酯材料，该纤维素酯材料选自包括乙酸丁酸纤维素(CAB)、乙酸纤维素(CA)、丙酸纤维素(CP)、乙酸丙酸纤维素(CAP)、乙酸邻苯二甲酸纤维素和其混合物的含纤维素材料。当前优选的纤维素材料是作为外膜主要树脂组分的CAB。在其它实施方案中，CAB可以与其它纤维素树脂例如CAP，或其它树脂例如丙烯酸系树脂和/或脲烷共混。印刷油墨可以包含丙烯酸系树脂例如PMMA，其可以与纤维素酯材料，例如CAP，和颜料结合。具有适合于内部汽车用途的装饰性层的成品可以由包括以下的 体系制成：(1)任选的底漆，其具有按重量含大约25％-大约50％PMMA和大约50％-大约75％CAP的固体内容物；(2)印刷油墨，其具有按重量(不算颜料)含大约50％-大约80％丙烯酸系树脂例如PMMA和大约20％-大约50％纤维素酯例如CAP的固体内容物，(3)不透明层，其包含颜料和作为该不透明层主要树脂组分的丙烯酸系树脂材料。 
在一个实施方案中，纤维素外膜包含光稳定化纤维素酯材料，例如CAB，包含结合的UV抑制剂和光稳定剂；底漆层包含丙烯酸系树脂例如聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)和纤维素酯材料例如CAP的共混物；印刷油墨包含丙烯酸系树脂和纤维素材料例如CAP。该装饰性层与可热成型聚合物衬板粘结，优选通过粘合剂层或通过不透明层粘结，该不透明层包含分散在丙烯酸系树脂粘结材料中的颜料。可以将所得的层压件热成型成三维形状同时维持汽车外观、耐久性、耐候性和耐化学品性性能以致与此前描述的现有技术材料相比提供改善的性能。 
本发明提供具有非常高的光泽和DOI以及对于汽车用途足够的耐久性、耐候性和耐化学品性性能的汽车品质装饰性层。该纤维素外膜克服了与丙烯酸系树脂膜相关的脆性，使得更容易加工。它提供足够水平的柔性以在高热成型温度下形成所需三维形状。纤维素外膜还具有比例如丙烯酸系树脂好的低温耐冲击性。该纤维素外膜保持足够水平的韧性以在热成型之后产生平滑没有缺点的外表面。这种水平的韧性的特征在于玻璃化转变温度(Tg)超过大约145℃，在其它实施方案中，至少大约150℃。所形成的纤维素层压件还具有改善的硬度和耐划伤和擦伤性的平衡以及比现有技术的表面材料好的耐化学品性。在一个实施方案中，这些改进处于足以满足如下所述的严格的内部汽车外观和耐久性要求的水平。 
通过参照以下详细描述和附图将更完全地理解本发明的这些和其它方面。 
附图简述
图1是显示根据本发明原理的高光泽汽车层压件的构件的片段剖面示意图。 
图2是显示根据本发明原理的制成热成型成形和模塑汽车层压件的片段剖面示意图。 
图3是显示加工步骤的示意图，该加工步骤用于施加作为施加到呈自由膜形式的纤维素膜上的装饰性印刷图案一部分的装饰性油墨图案。 
图4是显示形成临时性载体支撑装饰性膜的层压步骤的示意图。 
图5是显示将装饰性纤维素膜层压到可热成型半刚性聚合物衬板上的方法的示意图。 
详细描述
通过加工步骤的组合制造能够汽车用途的装饰性可热成型多层层压件，该加工步骤包括形成自由膜，在该自由膜上印刷，干油漆或油墨转移-层压，和形成成形层压件的热成型技术，该成形层压件可以是高度成型的。该成形层压件然后可以模塑到底层基材材料上。可以通过注射-包层技术将热成型的层压件粘结基材上。在用于覆盖汽车内部的机械部件，例如仪表板、仪表盘、门心板、空气囊覆盖物等的成形装饰性汽车内部部件的范围中描述本发明的方法和制品的使用。这些构件(由于它们的功能性质)与纯美学内部装饰性部件不同，后者不一定具有相同严格的对外观、耐磨性、耐化学品性和耐候性例如耐UV性的汽车规格。然而，在不脱离本发明范围的情况下，所述方法和成形制品的其它终端用途对例如某些外部汽车用途也是可能的。 
图1示出了根据本发明原理的装饰性多层层压件的构件。图1的层压件通过下面所述和图3所示的多阶段浇铸或涂覆工艺制造。然后可以如图4所示将该装饰性层压件转移-层压到可热成型聚合物衬板上，然后如图5所示热成型成所需三维形状。图2示出了本发明的一种形式，其中装饰性层压件被热成型然后粘结到模塑基材板上。 
参照图1，可热成型装饰性层压件10包括优选形成为自由膜的光学透明的可成型保护性外膜或面漆12。可以使用涂覆为连续层并且基本上无颜料的任选的层间底漆层16将底层着色层14施加到该透明 外膜的下侧，以致由该着色层14提供的装饰性图案可以经过该底漆层和外膜12看见。该着色层可以包括一个或多个呈一种或多种单色的装饰性含颜料着色涂层18。在一个实施方案中，使用含颜料的印刷油墨或类似的溶剂基树脂涂料施加作为独立的印刷图案的着色涂层。例如，印刷油墨的层可以依次施加以形成装饰性木材纹理图案。 
着色层14还可以包括含颜料的不透明层20。在一个实施方案中，按不连续的图案施加印刷油墨的层，其中背景色由形成最后一层着色涂层的连续含颜料不透明层提供。或者，如下所述，包含在可热成型衬板中的颜料可以提供至少一部分可经过外膜层12看见的背景色。 
装饰性层压件10还包括可热成型半刚性聚合物衬板22。由保护性外膜12和其底层着色层14提供的层压件的装饰性部分通过下述转移-层压技术粘结到该衬板。在一个实施方案中，衬板可以直接地粘结到着色层14，只要在不透明层界面处存在足够的粘附性；或在替代方案中，该衬板可以通过层间粘合性粘结涂层(未显示)与装饰性膜粘结。 
保护性外膜12包括具有高光泽和良好光学透明性，可成型性和耐磨性的纤维素材料。该纤维素成膜材料包括纤维素酯材料例如此前描述的那些。在外膜12的一个实施方案中，纤维素酯材料包含乙酰化纤维素材料例如乙酸丁酸纤维素(CAB)和/或乙酸丙酸纤维素(CAP)。对于高光泽应用，该纤维素膜可以产生具有超过75光泽单位的60度光泽水平的外表面，并且在整个随后的热成型过程中，大于该水平的光泽得到维持。试验已经表明，纤维素材料可以经配制提供良好水平的对材料如防晒剂和驱虫剂的化学耐性，以及良好水平的耐划伤和擦伤性。当与丙烯酸系树脂基膜相比时，纤维素材料还具有改善的挠性，因此该纤维素膜提供改善的在热成型期间维持汽车光学和耐久性性能的能力。纤维素材料在热成型加工条件下具有高的拉伸强度，并且当与较低Tg的材料相比时，所得的韧性已经显示提高表面平滑度(降低的橙皮)。例如，外膜12所需的大于大约145℃，优选大于或等 于大约150℃的玻璃化转变温度(Tg)由含CAB外膜中的小于大约40％的较低丁酰基水平(对比较高乙酰基含量)达到。 
在一个实施方案中，纤维素膜被配制为光稳定化自由膜。纤维素材料可以与增塑剂、UV吸收剂和UV光稳定剂结合，但是在其它实施方案中，外膜可以不包含增塑剂，但是纤维素膜可以被其它添加剂例如某些UV抑制剂和/或光稳定剂材料″增塑″到某种程度。在一些实施方案(如下所述)中，纤维素外膜12尤其是含CAB作为其主组分的自由膜基本不包含额外添加的增塑剂。纤维素膜在此称作″光稳定化″膜，因为其包含UV吸收剂和UV光稳定剂的共混物。试验已经表明这些组分以满足OEM汽车规格的水平产生出众的耐UV辐射性。 
在一个实施方案中，纤维素组分包含大约94wt％或更多膜的干成膜材料(不挥发性固体)，其余部分为小于大约6wt％添加剂(不挥发性固体)，该添加剂包含总任选的增塑剂和总UV吸收剂和光稳定剂材料。如此前所提及的那样，纤维素组分主要包含乙酸丁酸纤维素。在一个实施方案中，纤维素膜配制料包含大约97wt％-大约99wt％乙酸丁酸纤维素；0-大约2wt％增塑剂；和大约1wt％-大约4wt％共混的UV吸收剂和光稳定剂。更具体地说，稳定剂材料本身可以按大约25％-大约85％UV吸收剂和大约15％-大约75％光稳定剂的重量比共混。更具体地说，稳定剂材料可以按大约0.75-大约2.5％UVA(或UVAs)和大约0.5-大约2％HALS的重量百分率共混在纤维素成膜材料中。 
纤维素保护性外膜的一个实施方案是由乙酸丁酸纤维素例如可以从Eastman Chemical Company获得的CAB-381或CAB-171-15配制的。这种材料可以与任选的增塑剂和UV吸收剂/光稳定剂共混物共混，该UV吸收剂/光稳定剂共混物包含UV吸收剂(UVA)Tinuvin 928(苯并三唑)和/或Tinuvin 479(羟苯基三嗪)和受阻胺光稳定剂(HALS)Tinuvin 123(氨基醚)或固体形态的HALS Tinuvin 152，都可以从Ciba Specialty Chemicals获得。 
可以将一定量的增塑剂添加剂添加到纤维素成膜材料中以提高膜挠性。在一个实施方案中，增塑剂可以包含可以从Ferro Corp 获得的磷酸酯基增塑剂例如Santicizer 141(S-141)和/或Santicizer154(S-154)。在另一个实施方案中，光稳定化纤维素外膜不包含增塑剂。在某些条件下，在纤维素外膜的浇铸期间，增塑剂可能在膜的浇铸一侧上析出，这产生损害合乎需要的光泽和DOI的混浊。含CAB的非增塑纤维素膜可以具有改善的膜强度和光泽/DOI和抗混浊形成性。 
优选将纤维素膜溶剂浇铸在金属带上并干燥和作为无支承自由膜排除，用于为制备装饰性层压件的方法提供起始材料。纤维素起始膜优选具有大约1.25-大约3密耳的厚度。优选的薄膜厚度为大约1.75密耳。 
纤维素膜上的下一层是底漆层16，其可以用来确保纤维素膜12和随后的油墨层之间的良好粘附性。该底漆层基本上是无颜料的。该底漆包含与树脂粘结材料共混的纤维素树脂组分。该树脂粘结材料包含无颜料树脂油墨或油漆层漆料，其优选与用于层压件的印刷和/或着色涂层的含颜料油墨和/或油漆层配制料中使用的漆料相似。纤维素和树脂粘结材料共混物与外膜层和随后的着色层材料都相容，以提高在两面上的粘附性。树脂粘结材料优选是与纤维素底漆组分共混的丙烯酸系树脂材料。底漆的丙烯酸系树脂组分可以是聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)树脂，或聚甲基丙烯酸乙酯(PEMA)树脂或它们的混合物，包括甲基丙烯酸酯共聚物树脂，和少量其它共聚单体。底漆层的纤维素组分包含由此前描述的一种或多种纤维素酯材料形成的纤维素酯。一个实施方案包含CAP作为底漆层的主要纤维素组分。底漆的CAP组分可以具有比纤维素外膜层12的CAB组分的Tg低的Tg。底漆的CAP组分可以与其它纤维素酯材料共混，但是优选用具有不同密度的CAP树脂形成CAP组分以控制粘度。在一个实施方案中，呈干膜形式的底漆包含大约25wt％-大约50wt％PMMA和大约50wt％-大约75wt％CAP。在另一个实施方案中，底漆膜包含大约50wt％PMMA和大约50wt％CAP。 
在优选的形式中，底漆层是光稳定的。优选的底漆配制料(干膜固体含量，按重量计)包括与大约2％-5％UV吸收剂和光稳定剂共混的大约95％-98％丙烯酸系树脂和CAP材料。优选的光稳定材料按重 量计包含大约1-2％UV吸收剂Sanduvor 3050和大约1-2％受阻胺光稳定剂(HALS)Sanduvor 3206，都可以从Clariant Corporation获得。在一个实施方案中，底漆膜不含增塑剂。优选将底漆层溶剂浇铸在纤维素外膜层上并干燥。该底漆层优选具有大约10-30gsm的干涂层重量或大约0.3-大约1.0mil的干膜厚度。 
在将底漆层施加到纤维素外膜12上之后，将一层或多层印刷油墨层18施加到该膜上以形成装饰性印刷图案。单独地施加印刷涂层并连续地干燥。根据设计意图，可以改变印刷油墨。例如，印刷图案包括纹理油墨(以模拟木材纹理图案)、金属性、缎纹无光泽或缎纹光泽图案。在一个实施方案中，印刷油墨材料包括含油墨或油漆层漆料和有机溶剂的树脂粘结剂，该有机溶剂具有分散的颜料，通常与每种印刷油墨共混，与纤维素酯组分共混的多重颜料。印刷油墨的漆料可以包括树脂粘结剂材料，选自丙烯酸系树脂、纤维素树脂、乙烯树脂、聚酯，聚氨酯，环氧树脂或苯乙烯成膜材料，或它们的共混物。优选的油墨配制料主要包含丙烯酸系树脂作为树脂粘结剂或漆料。用于一种或多种印刷油墨的优选的树脂粘结剂是丙烯酸系树脂材料，例如PMMA，主要由CAP组成的纤维素组分和光稳定材料的共混物，该光稳定材料优选是紫外线吸收剂(UVA)和受阻胺光稳定剂(HALS)的共混物。CAP组分可以与其它纤维素酯材料共混，但是与CAP树脂共混的丙烯酸系树脂产生出众的粘附性和油墨平滑度。试验已经表明，丙烯酸系树脂粘结剂在较低和较高Tg丙烯酸系树脂材料的共混物情况下产生最佳粘附性和平滑度。该低和高Tg材料可以具有在大约85℃-大约100℃的范围中的玻璃化转变温度。在该范围内的低和高粘度CAP的50/50共混物获得粘附性和平滑度的良好结合。一种优选的油墨配制料包含大约50％-大约80％丙烯酸系树脂，大约20％-大约50％纤维素酯树脂例如CAP和大约2％-大约6％光稳定材料。优选的光稳定材料包含大约1wt％-2wt％UVA和HALS组分，优选Sanduvor 3050和Sanduvor 3206中的每一种。丙烯酸系树脂/光稳定化的纤维素印刷涂层与丙烯酸系树脂/光稳定化的纤维素底漆层相容。 
油墨层可以包含相当大的颜料水平以提供足够的不透明性而在成品中维持合乎需要的着色。在高度成型的，三维形状制品中，为了遮盖大量颜料可能是必要的，这遵循随后的热成型步骤。对于大多数颜色，包含在油墨或涂料中的固体的大约3wt％-大约5wt％的颜料水平(也称为颜料与粘结剂比率)在成品装饰性层中产生所需的不透明性。颜料的量取决于颜色而改变。因为可能将多个油墨层印刷到底漆层上以获得复杂图案，所以可以通过图案中的不同元素确定油墨的量。 
在一个实施方案中，当油墨配制料中的树脂的合适共混物产生纤维素外膜和着色层之间的必要的粘附性时，多层层压件可以在没有上述底漆层的情况下形成。 
接下来将不透明层20涂覆到印刷涂层的最后一层上。不透明层作为通常具有纯色的连续层施加以为印刷图案提供背景色。不透明层优选包含树脂粘结剂，该树脂粘结剂包含均匀分散的颜料以便提供所需水平的不透明性。可以按大约3-10gsm(克/平方米)的总干涂覆重量，或大约0.1-0.4密耳的干膜厚度施加不透明层和印刷涂覆。在一个实施方案中，不透明层包含树脂粘结剂，该树脂粘结剂用作将着色层与衬板22粘结的粘附层。在一个实施方案中，不透明层主要由丙烯酸系树脂材料例如PMMA构成，其余部分包含溶剂，和基于该不透明层配制料中的总固体，大约3wt％-大约5wt％颜料。 
在着色涂覆过程之后，然后通过转移-层压技术将所得的装饰性膜层压到衬板22上。这样形成图1所示的多层可成型层压件10。在一个实施方案中，衬板优选是聚合物材料的半刚性、自撑、可热成型的片材。衬板的厚度可以为大约10密耳-大约250密耳。在涉及内部汽车层压件的应用中，衬板厚度可以为大约10-大约40密耳，一种优选的衬板厚度为大约15-20密耳。 
可用于本发明的衬板材料包括丙烯腈-丁二烯-苯乙烯(ABS)，热塑性烯烃(TPO)，包括聚丙烯和聚乙烯，和聚酯。本发明优选的聚酯片材可以包括共聚酯例如聚对苯二甲酸乙二醇酯(PETG)。在一个实施方案中，可以在转移-层压工艺的热和压力下将 装饰性膜直接粘结到衬板上。例如，丙烯酸系树脂基不透明层的使用可以提供对ABS衬板的足够的粘附性。在其它情况中，在转移-层压过程中可以使用单独的粘合性粘结涂层将装饰性膜粘结到TPO或PETG衬板上。 
将装饰性膜转移-层压到聚合物衬板上的方法包括高温层压，其中在热和压力下将该装饰性膜粘结到衬板上。下面参照图4更详细地描述用于本发明层压件的此种转移-层压方法的实例。 
在该方法中的下一个步骤中，将可热成型层压件10热成型成所需三维形状。这样形成成形制品10，其显示为图2所示成形制品23的表面构件。用来将层压件形成成型构造的热成型技术是本领域中已知的并且例如，在Spain等人的美国专利号6,835,267中进行了描述，该文献在此引入作为参考。应用于本发明层压件的此种热成型技术在通常超过大约300°F的成型温度下，并且通常在大约300°F-大约360°F的温度下进行。 
在热成型步骤之后，可以将图2所示的成形层压件10粘结到底层基材片或板24上。虽然可以使用各种模塑方法，但是本领域中常用的实践包括插入-模塑方法，通过该方法将热成型的层压件10放入注塑模具中并且将形成基材24的模塑材料注射模塑在该热成型件后面。这样将该基材材料粘结到成形衬板的与外膜12相反的一侧上。各种塑性模塑材料可用来形成基材板24。通常，它们包括与包含在衬板22中的材料相容的聚合物材料。它们可以包括TPO、ABS、共聚酯例如PETG，聚烯烃等。这些基材模塑材料还可以包含附加的填料材料或其它含凝胶的材料，在这种情况下衬板22可以提供保护性界面，该保护性界面避免包含在基材材料中的任何缺陷被转移或者避免干扰由装饰性薄膜层12形成的外表面的光学透明性。 
将装饰性着色层14施加到纤维素外膜12上的方法在图3示出。纤维素膜可以最初通过溶液浇铸方法(未显示)制备，其中将纤维素材料涂覆到金属带上并通过加热区以便蒸发溶剂而形成干燥的成品膜。该纤维素膜，优选呈自撑自由膜形式(其可以是不被载体支撑 的)然后用作图3的涂覆工艺中的起始材料。纤维素外膜12在此称为″自由膜″，是指它形成为可以通过浇铸或挤出技术制备的自撑膜。然后从该成膜工艺取出该自由膜并且最后作为所得汽车层压件上的具有″A级″表面光洁度的面层。在该成膜步骤之后，然后让该自由膜通过任选的底漆涂覆站然后通过多个印刷阶段，而在纤维素膜上形成所需的印刷图案。如此前所提及的那样，该自由膜提供为透明或光学澄清膜，以致施加到纤维素膜上的印刷图案可经过该膜(和任何选择底漆层)看见。 
图3示出了将印刷图案和不透明层施加到自由膜上的多个印刷阶段的实例。最初以辊子形式将纤维素膜12卷绕并从展开辊到达第一阶段26，其中将透明底漆层16涂覆到该纤维素膜上。在第一阶段中，纤维素膜12穿绕拉力辊子28、30、32和34然后到达涂覆站，该涂覆站具有凹印滚筒36、刮刀(未显示)和在该膜的与该凹印滚筒相对的一侧上的压力辊38。该凹印滚筒将底漆层作为连续涂层施加到纤维素膜上。然后让该底漆涂覆的膜通过干燥箱40以便干燥该底漆层。 
该底漆涂覆的膜41然后从第一阶段烘箱40到达第二阶段42以便在该膜的干燥底漆涂覆的一侧上印刷第一含颜料油墨层。第二阶段包括拉力辊子43、44、46和48和凹印滚筒50用于施加装饰性印刷图案的第一印刷涂层部分。该印刷膜然后到达第二阶段干燥烘箱52以便从该涂覆的油墨图案中蒸发溶剂。 
可以在与上述凹印站相似布置的后续凹板印刷站中将一个或多个附加的印刷涂覆施加到该膜上。在每种情况中，通过凹印滚筒施加印刷涂层然后使之依次通过干燥烘箱，接着通过最后的颜色涂覆阶段54。涂覆工艺的这一阶段包括引导至颜色涂覆阶段的拉力辊子56、58、60和62以便通过凹印滚筒64，或通过反转辊子涂覆技术，或本领域技术人员已知的其它印刷技术将连续不透明层20施加到装饰性膜上。然后让该印刷和颜色涂覆的膜通过在烘箱66中的最后的干燥阶段然后该装饰性颜色涂覆的层压件68从该最后的干燥阶段通过并卷绕到成品辊子70中。 
图4示出了图3的涂覆工艺之后的加工程序。在图4工艺中，临时性耐热聚酯层压薄膜72提供为展开卷形物74。该层压薄膜优选是高光泽取向聚酯薄膜例如Mylar(DuPont的商标)，Hoechst的Hostaphan 2000聚酯薄膜等。在包括热层压鼓78和橡胶压力辊80的层压站76提供为展开卷形物的颜色涂覆的膜70。该聚酯层压薄膜围绕着拉力辊子82并经过膜幅清洁器84到达该层压站。该层压鼓温度可以大约为350-375°F，并被施加足够的压力以将该颜色涂覆膜的纤维素膜一侧粘结到聚酯薄膜的下侧上。该层压薄膜86然后与在大约100°F的温度下运转的冷却辊88的下侧接触。该涂膜的下侧(颜色涂覆的一侧)面向下并且暴露于大气中以致可以驱除任何滞留的溶剂。层压件86然后拉力辊子90接触并与夹辊92压力接触，然后卷绕到成品供应辊子94中。 
将颜色涂覆膜70的纤维素外膜一侧层压到聚酯层压薄膜72上以致改进在后续转移-层压步骤中的加工条件。在装饰性膜向衬板22的高温层压期间，该聚酯层压薄膜用作保护膜，其避免纤维素膜粘贴到层压鼓上。当使用金属层压鼓时，优选使用如图4的工艺中所示的聚酯层压薄膜。然而，另外地，对于经由硅酮橡胶层压辊等将纤维素膜层压到衬板上的条件，可以省去该聚酯层压保护性膜72的使用。 
图5示出了将装饰性颜色涂覆膜转移-层压到衬板上的工艺。在所示的工艺中，将处于其成品卷形物形式94的层压装饰性膜86提供为供应卷形物，其布置在作为供应卷形物96提供的衬板22上面。这两个膜86和22穿绕独立的拉力辊子系统到层压站98，该层压站98包括热层压鼓100和橡胶压力辊102。以大约350°F-375°F的鼓温度层压这两个膜，之后，该层压件104穿绕一系列冷却辊106和108以获得受控的温度降低。一旦适当地冷却该层压薄膜，该膜就到达最后的拉力辊子系统，然后从该层压件上剥离该临时性层压薄膜72并作为成品卷形物110卷绕。所得的装饰性可热成型层压件10卷绕为成品卷形物112。如此前描述那样，该成品层压件10然后可以经受后续的热成型和/或模塑技术处理。 实施例 在以下实施例中，数值的单位是重量份。 
实施例1
根据本发明原理，纤维素膜12的一个实施方案是使用以下配制料制备的：组分                份乙酸丁酸纤维素      95增塑剂              3UVA/HALS            2 
(1)乙酸丁酸纤维素是称为CAB-381的材料，可以从EastmanChemical Company获得。 
(2)UVA/HALS是紫外线吸收剂和受阻胺光稳定剂按1∶1比例的光稳定化共混物。UVA包含Tinuvin 928，HALS包含Tinuvin 123，两者都可以从Ciba Specialty Chemicals获得。 
(3)用于这一实施例的增塑剂包括TOTM(偏苯三酸三辛基酯)，可以牌号Palatinol从BASF获得。 
(4)将膜固体组分分散在THF(四氢呋喃)溶剂中并溶剂浇铸在不锈钢带上并干燥而形成自由膜。该浇铸纤维素成膜材料的固体含量大约为20-25wt％。 
实施例2
以下配制料提供纤维素树脂/丙烯酸系树脂漆料的一个实施例，该漆料可以用于底漆层和一个或多个油墨层：组分                份聚甲基丙烯酸甲酯    5.18乙酸丙酸纤维素      5.18UVA                 0.21HALS                0.21甲苯                35.69甲基丙基酮          35.69IPOH               4.49 1-硝基丙烷    13.36 (1)PMMA组分包含可以从Lucite International Inc.获得的Elvacite 2021。 
(2)乙酸丙酸纤维素包含可以从Eastman ChemicalCompany获得的CAP-482-20。 
(3)UVA包含Sanduvor 3050，HALS包含Sanduvor 3206，两者都可以从Clariant Corporation获得。 
(4)1-硝基丙烷是可以从Angus Chemical Company获得的多官能化溶剂。 
实施例3
可以由大约91-92wt％实施例2中的漆料，连同大约8-9wt％包含实施例2中指定的溶剂的油墨稀释剂制成丙烯酸系树脂/CAP底漆层。 
或者，实施例2的漆料的固体含量可以经改变包含大约50％至大约80％丙烯酸系树脂和大约50％-大约20％CAP，以提供备选底漆层漆料。 
实施例4
丙烯酸系树脂/CAP木材纹理油墨涂层可以由大约92-93wt％实施例2的漆料与大约3wt％-4wt％包含实施例2的溶剂的油墨稀释剂(其余部分包含大约3wt％-5wt％颜料)制成。可以根据所选颜色使用颜料的多重组合。 
一种备选的金属油墨配制料可以包含大约85％实施例2的丙烯酸系树脂/CAP漆料，大约10％-12％溶剂，和大约3％-4％金属薄片，例如可以从Avery Dennison Corporation获得的Metalure。 
实施例5
根据本发明原理，纤维素膜12的另一个实施方案是由以下配制料制备的：组分            份乙酸丁酸纤维素  97.4 UVA(a)    1UVA(b)    0.5HALS      1硬脂酸    0.1 
(1)CAB树脂材料包含可以从Eastman Chemical Company获得的呈粉末形式的CAB-171-15。 
(2)UVA(a)包含可以从Ciba Specialty Chemicals获得的紫外线抑制剂Tinuvin 928。 
(3)UVA(b)包含可以从Ciba Specialty Chemicals获得的紫外线抑制剂Tinuvin 479。 
(4)HALS组分包含可以从Ciba Specialty Chemicals获得的受阻胺光稳定剂Tinuvin 123。 
(5)硬脂酸组分是用于在干燥之后从不锈钢浇铸带移除自由膜的剥离或脱模剂。 
(6)将膜组分溶于THF溶剂并浇铸以形成自由膜。该干成膜材料的固体含量大约为20-25wt％。 
这一实施方案不包含增塑剂。其它类似的纤维素膜可以采用至多大约2％一种或多种磷酸酯基增塑剂例如下述那些中的增塑剂(固体重量百分率)制备。 
实施例6
以下配制料提供纤维素/丙烯酸系树脂漆料的一个实施方案，该漆料用作底漆层并且还用于实施例5中所述CAB膜的一个或多个油墨层。组分                份聚甲基丙烯酸甲酯    4.28乙酸丙酸纤维素      9.54UVA                 0.20HALS                0.20甲苯                34.32 甲基丙基酮    34.32IPOH          4.321-硝基丙烷    12.84 
(1)PMMA组分包含可以从Lucite International Inc.获得的Elvacite 2009。 
(2)乙酸丙酸纤维素包含可以从Eastman ChemicalCompany获得的CAP-482-0.5。 
在这个实施方案中，树脂结构中CAP组分的量超过丙烯酸系树脂组分的量：在这种情况下，大约75/25的比例。与用于实施例2的Elvacite 2021相比，Elvacite 2009组分降低所得组合物的Tg；并且与实施例2的CAP组分相比在这一实施例中使用的CAP材料产生更低粘度的涂料。在另一个实施方案中，可以将这两种CAP组分共混以控制Tg和粘度。 
实施例7
实施例4和6的油墨体系与实施例3中描述的油墨体系相似，其中CAP组分包含大约20％-大约50％包含在丙烯酸系树脂/CAP共混物中的树脂固体。该油墨体系的CAP组分还可以经改变包含CAP 482-20和/或CAP 482-21的各种组合。 
实施例8
将图1的可热成型层压件制成测试板，该测试板经历通常用于汽车内部规格的许多用于耐久性和外观性能的试验。使用与实施例1和5中的配制料相似的光稳定化纤维素外膜并采用与实施例2、3、4、6和7中的配制料相似的底漆层和着色涂层制造该测试板。 
化学耐性
使用被防晒剂和单独地被驱虫剂饱和的干酪包布进行化学耐性试验。使用500克重物来将该饱和的布料保持在每个试板的表面上一小时。在移除该试验重物之后，观察表面的缺陷例如起泡、溶胀或印痕。以下等级尺度用于测试耐防晒剂和驱虫剂性的测试板： 
  等级   防晒剂   驱虫剂
  1   无可见影响   无可见影响
  2   斑点/变色   斑点/变色
  3   非常微小＜50％印痕无  颜色转移   非常微小＜50％印痕无  颜色转移
  4   ＞50％印痕无颜色转移   ＞50％印痕无颜色转移
  5   ＞50％印痕颜色转移   ＞50％印痕颜色转移
  6   起泡/完全的涂层脱离   起泡/完全的涂层脱离
最小可接受等级是3。 
相当地测试纤维素外膜的各种配制料的化学耐性。光稳定化膜，例如实施例1和实施例5配制料与类似的丙烯酸系树脂、聚氨酯和乙烯树脂测试板相比产生化学耐性的改进。具有纤维素外膜层的热成型测试板对于根据Ford DVM-0036-MA(4-04)的防晒剂耐性试验产生1和2的等级，并且对于根据Ford DVM-0039-MA(4-04)的驱虫剂耐性产生3的等级。 
该测试板还通过了对于耐各种流体性的许多OEM试验规程，包括：(a)酸、水分、溶剂和玻璃清洁剂耐性--Daimler/ChryslerLP-4G3PB-31-01(2-05)(b)酸/alkalene--GM 9517P(c)清洁剂--Ford WSS-M15P34-C1(d)对石油、油、醇的化学耐性--通过了各种Honda和Toyota OEM试验规程(e)通过了根据GM9900P(8-02)内部部件现场暴露(spotexposure)的GM化学耐性试验规程。 
硬度、耐磨损和/或擦伤性
使用五个手指刮擦试验仪器例如可以从Taber Industries 获得的Multi-Finger Scratch/Mar Tester 710测试热成型测试板的硬度(或耐磨损和擦伤性)。该测试板通过了Ford规格，该规格要求在最小8牛顿下五个手指刮擦试验结果没有刮痕。 
采用具有由增塑乙烯树脂(PVC)、丙烯酸系树脂、PVDF/丙烯酸系树脂和聚氨酯制成的面层膜的类似测试板进行对比硬度试验。试验表明本发明的纤维素膜获得与丙烯酸系树脂和乙烯树脂面层膜相似的硬度值，并且该硬度值显示与PVDF/丙烯酸系树脂和聚氨酯膜相比在耐划伤和擦伤性方面的改进。纤维素膜的试验结果超过最小8牛顿要求。 
单独地，在对防晒剂的化学耐性之后测试测试板的硬度并且在对驱虫剂的化学耐性之后单独地测试硬度。在这些试验中，首先将测试板暴露于防晒剂和驱虫剂中然后使用五个手指划伤试验进行硬度试验，以测量外膜的粘附性。将纤维素试验膜与丙烯酸系树脂、PVC、聚氨酯和PVDF/丙烯酸系树脂测试板相比较。纤维素膜与用于防晒剂耐性的其它测试板有利地比较，并且与PVDF/丙烯酸系树脂、聚氨酯和丙烯酸系树脂测试板相比显示改进的对于驱虫剂的结果。在两个试验中都产生8牛顿和更大的硬度读数。此前描述的热成型测试板还通过了对于硬度、耐磨损和/或擦伤性的各种OEM试验，包括：(a)Taber擦伤--SAE J948(12-03)-250gm，300个循环(b)耐磨性--ASTM D4060(2-02)-1000gm载荷，750个循环 (c)铅笔划伤试验--Nissan NES M0141(98)，铅笔硬度等级F (d)Daimler/Chrysler划伤试验--463DD-18-01(7-02)，在高达20 Nt的载荷下通过。 (e)冲击试验--通过ASTM D 5420(3-04)。 
耐候性
还使用氙弧耐候性试验程序进行耐候性的对比试验。根据这些试验程序，视觉上观察测试板的有害气候影响的迹象，并且当没有显示变色、混浊或白垩、起泡或裂纹、和脱层的迹象时测试板是可 接受的。耐候性试验表明当与本发明的光稳定性材料共混时纤维素膜表现得足以通过氙耐候性。由纤维素膜测试板通过的试验规程包括1240kJ的氙弧老化试验机试验方法SAE J1885(3-92)。通过此种氙气候的纤维素膜还显示改进的化学耐性。这些试验数据示出优于丙烯酸系树脂测试板的改进。 
在独立的耐候性试验中，热成型测试板通过了一系列以下试验：(a)在1015.2kJ下的氙弧老化试验机，接着：(b)在32℃，24小时下根据Ford FLTM B1 104-01(1-03)的耐水性，接着：(c)粘附试验x-划线，898带子，100％粘附。 
]表面性能-波扫描
丙烯酸系树脂测试板显示太脆并且当经历加工条件例如热成型时产生裂纹。本发明的增塑和非增塑纤维素膜测试板在热成型下具有改进的挠性和性能，从而提供改进的外观性能，例如光泽、DOI和没有橙皮。 
当与更挠性的现有技术膜例如PVDF/丙烯酸系树脂膜相比时，该纤维素膜还提供改进的表面特征例如表面平滑度(没有表面纹理)。在热成型之后存在表面粗糙度可能导致橙皮和降低光泽和DOI。通过波扫描技术测量各种测试板的表面平滑度，该波扫描技术测量从试验表面散射的光的水平。使用Byk-Gardner微波扫描计进行试验。作为一个实例，试验的一个部分如下检测橙皮纹理：在1-3毫米和3-10毫米的波长范围下测量表面结构的光散射谱。基于0-100的尺度的试验测量值指示光滑至较高测试值的高度结构化(钝)。对于在每个范围中的试验测量值，本发明的纤维素膜产生20或更好(更低)的试验读数。 
纤维素膜在热成型条件下还具有明显改进的韧性和抗橙皮性。波扫描测量已经显示优于PVDF/丙烯酸系树脂膜的改进。表面纹理(橙皮)的某些水平认为由多孔外膜下面的层的波状结构所引起，该 多孔外膜在加工步骤例如层压和热成型下经过层压件的一个或多个层传送到外表面。表面结构的存在，例如来自印刷涂层或衬板材料的表面结构可能由纹理的聚集所引起，该纹理在上表面中产生不希望的表面缺陷例如橙皮或起毛刺。例如，对于较软的外面层膜，TPO衬板可能在热成型下引起表面粗糙度转移至外膜， 
纤维素膜认为已经产生改进的表面平滑度和没有橙皮，因为其与例如PVDF/丙烯酸系树脂膜相比具有更大水平的膜韧性。本发明的纤维素膜可以经配制产生以材料具有大于或等于热成型温度的玻璃化转变温度(Tg)为特征的韧性水平。在一个实施方案中，纤维素膜的玻璃化转变温度大于大约145℃(大约290°F)，更优选大于或等于大约150℃(大约300°F)，在另一个实施方案中，Tg为大约160℃(320°F)-170℃(大约340°F)。热成型可以在大约300-360°F的温度下进行。膜的相当高的韧性引起膜阻挡波引起的缺陷转移到表面，尤其是对于TPO衬板。相对较软的膜，例如PVDF/丙烯酸系树脂(具有大约270°F或130℃的Tg)一般不会提供相同水平的抗表面波转移性，或相同水平的化学耐性。 
抗雾化
纤维素膜还提供优于对内部雾化问题敏感的乙烯树脂膜的优点。乙烯树脂膜的一个缺点是其倾向于放出蒸气状材料，例如增塑剂，该材料可能在挡风玻璃内侧上冷凝，在高温环境期间蒸发。通过测量暴露于高温环境中的窗玻璃上的冷凝物质的量进行雾化试验，使用0-100单位的尺度，100为没有雾化。通过将试验材料暴露到100℃的温度下并冷却到室温测量雾化。然后测量60度下的表面光泽(也称为60度光泽)以测定雾化程度。根据GM试验规格，60光泽单位或以上是优选的。具有本发明纤维素膜的测试板在60度下产生超过85光泽单位的试验结果，在某些情况下，具有100的读数。该测试板也通过了SAEJ1756(12-94)试验条件，而没有可见的雾化。该纤维素膜测试板一直产生比乙烯树脂测试板好的读数。 
光泽和DOI
还测试本发明测试板的其它表面或外观性能，包括光泽和DOI。可以在汽车工业中使用的各种仪器(例如可以从BykGardner或HunterLab获得的那些)上测量这些外观指标。在此前描述的波扫描仪器上测量DOI。对于平板和热成型板，测试板显示超过75光泽单位的60度光泽读数和超过65的DOI值。在涉及一系列27个具有本发明纤维素外膜的测试板的一个试验中，60度光泽读数在83-91的范围中并且DOI测量值在65-80的范围中。 
抗混浊性
对纤维素外膜进行实验性试验以测定使混浊形成最小化的因素。CAB膜的混浊外观与某些增塑剂和其它添加剂的迁移有关。试验还旨在测定CAB配制料中过量水杂质的影响，因为过量的水杂质可能增加混浊。 
试验膜包含UV抑制剂、HALS和增塑剂的不同组合。将CAB膜浇铸在不锈钢带上并干燥以监测混浊形成。使用Gardner Haze-GardPlus仪器测量混浊。混浊测量值取作对薄膜厚度的百分率混浊。例如，具有最大容许混浊为1％的2密耳厚度的CAB膜转化成0.5％的混浊/密耳值。大约0.6％或更小的混浊/密耳读数认为是不显著的混浊。 
通过将使用上面实施例1描述的TOTM增塑剂的混浊值与其它类似CAB配制料进行比较进行实验性试验，该CAB配制料包含可以从Ferro Corp.获得的磷酸酯基增塑剂Santicizer 141(S-141)和Santicizer 154(S-154)。在各种加工和干燥条件下，对于这些膜中的每一个，一般可能产生具有0.4或更小混浊/密耳读数的混浊值。在某些情况下，不包含增塑剂和UV抑制剂或光稳定剂的膜也产生可接受的混浊/密耳值。 
还进行试验以便测量水杂质对CAB膜混浊的影响。试验结果表明磷酸酯基增塑剂与TOTM增塑剂相比更不易受水杂质存在的影响。TOTM增塑剂在水中的溶解度显著高于磷酸酯基增塑剂的溶解度，这可能归因于TOTM增塑剂更易受CAB配制料中水杂质存在的影响的事实。 
其它试验已经表明本发明的改进可以采用纤维素外膜，例如光稳定化自由膜获得，该自由膜几乎不含添加到成膜材料中的增塑剂。在这种情况下，膜韧性或硬度也产生所需水平的化学耐性和表面平滑度(没有橙皮)和所得的光学性能例如高光泽和高DOI。 
在本发明的一个备选形式中，可以通过挤出工艺制造层压件，其中将热塑性纤维素膜挤出为自由膜，然后让它通过许多冷却辊以降低该挤出膜的温度。优选通过无溶剂挤出形成该挤出膜，并且配制料包含与此前描述的那些相似的增塑和光稳定化的组合物。然后将该挤出自由膜用作与此前描述的那些相似的颜色涂覆和层压工艺中的起始材料，接着热成型以产生成形层压件。 

Claims (28)

1.可热成型汽车层压件，包括可热成型聚合物衬板和与该衬板粘结的汽车品质装饰性层，其中该装饰性层包括形成为自由膜的纤维素外膜，并且包括在该层压件外表面上的光稳定化光学透明热塑性纤维素酯膜层，和在该纤维素外膜和衬板之间的至少一个着色层，该着色层可经过该纤维素外膜看见。
2.根据权利要求1的层压件，还包括布置在纤维素外膜和着色层之间的含纤维素酯材料的光学透明底漆层。
3.根据权利要求2的层压件，其中该着色层和底漆层都包含与丙烯酸系树脂材料共混的纤维素酯材料。
4.根据权利要求1的层压件，其中该纤维素外膜主要包含乙酸丁酸纤维素，该至少一个着色层包括主要包含乙酸丙酸纤维素的纤维素酯组分。
5.根据权利要求1的层压件，其中该装饰性层的外膜具有超过75光泽单位的60度光泽水平的外表面，该装饰性层具有大于50％的在热成型下的伸长率和抗消光性以致该层压件可热成型成高度成型的三维形状同时该装饰性层在热成型期间基本上保持所述光泽水平并在该层压件的热成型之后提供足以用作内部汽车成形装饰性制品的外观和耐久性能。
6.根据权利要求1的层压件，其中该外膜具有大于或等于145℃的玻璃化转变温度。
7.根据权利要求1的层压件，其中该光稳定化外膜包含共混的UV抑制剂和UV光稳定剂。
8.可热成型装饰性汽车层压件的制造方法，该方法包括：
提供含纤维素酯材料的挠性光学透明的热塑性纤维素膜作为自由膜和形成可热成型的装饰性层：
任选地，将光学透明底漆层施加到该纤维素膜上，并将在该纤维素膜上的任选的底漆层干燥，该任选的底漆层包含纤维素酯材料作为与具有粘附性能的无颜料树脂油墨或油漆层漆料共混的组分，
将含颜料树脂材料的至少一个着色层施加到该纤维素膜上并干燥该着色层以形成装饰性图案，该含颜料树脂材料包含纤维素酯材料作为与具有粘附性能的含颜料树脂漆料共混的组分；和
将该纤维素膜的装饰性层那一侧层压到半刚性可热成型聚合物衬板上以形成可热成型汽车层压件。
9.根据权利要求8的方法，包括将该层压件热成型为满足光泽、耐久性、耐化学品性和耐候性的内部汽车试验规程的三维成形层压件。
10.根据权利要求9的方法，包括将该成形层压件放入模具并将合成树脂基材材料模塑到该成形层压件的与该装饰性层相反的一侧上。
11.根据权利要求8的方法，包括将耐热聚合物临时性载体片层压到该纤维素膜的外表面上，该载体片在装饰板层压到衬板上的过程中支撑该装饰板。
12.多层层压件，包括：
可热成型装饰性层，包括：含纤维素酯材料的光学透明且光稳定化纤维素外膜，施加到该纤维素外膜上的任选的光学透明底漆层，该任选的底漆层包含纤维素酯材料，和含纤维素酯材料的着色层，该着色层经布置以致该着色层是可经过该纤维素外膜看见的，和
与该装饰性层粘结的可热成型聚合物衬板，
该组合的装饰性层和衬板可在超过300°F的温度下热成型而形成三维形状制品，该三维形状制品具有65或更高的DOI和/或75光泽单位或更高的60度光泽。
13.根据权利要求12的多层层压件，其中该纤维素外膜已经形成为含乙酸丁酸纤维素的自由膜。
14.根据权利要求12的多层层压件，其中该纤维素外膜包含(a)-(c)：
(a)光稳定化的乙酰化纤维素酯材料，
(b)基本不含额外增塑剂的自由膜，或
(c)含小于2wt％增塑剂的自由膜。
15.根据权利要求12的多层层压件，其中该光稳定化的纤维素外膜包含共混的UV吸收剂和UV光稳定剂。
16.根据权利要求12的多层层压件，其中该着色层包含一个或多个装饰性印刷涂层、和在最后一层印刷涂层下面的含颜料不透明层，其中该印刷涂层中的一个或多个包含丙烯酸系树脂材料和纤维素酯材料的结合物，该纤维素酯材料任选地可以包含乙酸丙酸纤维素。
17.根据权利要求12的多层层压件，其中该纤维素外膜具有大于或等于145℃的玻璃化转变温度。
18.根据权利要求12的多层层压件，其中该层压件的特征在于(a)-(c)：
(a)在60度下大于85％的抗雾值，
(b)在32℃下分别根据Ford DVM-0036-MA和Ford DVM-0039-MA的耐防晒剂和驱虫剂性，或
(c)该层压件可热成型为三维型材，该型材对于1-3mm和3-10mm的波长范围具有小于20的表面平滑度波扫描值。
19.可热成型装饰性多层层压件，包括形成为自由膜并且主要包含纤维素酯组分的透明、热塑性保护性外层和与该外层粘结并可经过该外层看见的至少一个着色层，该纤维素酯组分主要包含乙酸丁酸纤维素，该外层由分散在该自由膜中的UV抑制剂和UV光稳定材料的共混物光稳定化，该着色层包含纤维素酯材料和分散的颜料。
20.根据权利要求19的层压件，其中该保护性外表面的特征在于(a)-(c)：
(a)玻璃化转变温度大于或等于145℃，
(b)75光泽单位或更高的60度光泽，或
(c)65或更高的DOI。
21.根据权利要求19的层压件，其中该着色层包含丙烯酸系树脂和乙酸丙酸纤维素的共混物。
22.根据权利要求19的层压件，其中该着色层包含纤维素酯组分，该纤维素酯组分的玻璃化转变温度低于该外层中包含的乙酸丁酸纤维素组分的玻璃化转变温度。
23.成形的多层汽车层压件，包括：
包含光稳定化纤维素酯材料的光学透明纤维素外膜，
布置在该纤维素外膜下面并且可经过该纤维素外膜看见的至少一个着色层，和
与该着色层粘结的聚合物衬板，该组合的纤维素外膜、着色层和衬板已经被热成型为三维形状同时保持超过75光泽单位的60度光泽水平。
24.根据权利要求23的成形汽车层压件，其中该纤维素外膜包含乙酸丁酸纤维素。
25.根据权利要求23的成形汽车层压件，包括在该纤维素外膜和着色层之间的透明底漆层，其中该底漆层包含(a)-(c)：
(a)纤维素酯材料，
(b)与具有粘合性能的无颜料树脂油墨或油漆漆料共混的纤维素酯材料，或
(c)丙烯酸系树脂材料和乙酸丙酸纤维素。
26.根据权利要求23的成形汽车层压件，其中该至少一个着色层包含(a)-(c)：
(a)纤维素酯材料，
(b)与具有粘合性能的含颜料树脂油墨或油漆漆料共混的纤维素酯材料，或
(c)丙烯酸系树脂材料和含乙酸丙酸纤维素的纤维素组分。
27.根据权利要求23的成形汽车层压件，其中该纤维素外膜具有大于或等于145℃的玻璃化转变温度。
28.根据权利要求23的成形汽车层压件，其中该纤维素外膜包含与UV吸收剂和UV光稳定剂相结合的乙酸丁酸纤维素。
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