CN101357238A - 常压低温等离子体室温催化去除室(车)内空气中的苯、甲苯和二甲苯 - Google Patents
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Abstract
本发明为一项常压低温等离子体室温催化去除室(车)内苯系有机物(苯、甲苯和二甲苯)的技术，涉及等离子体、静电除尘、催化和环境保护领域。其特征是空气中的苯系物经过低温等离子体、静电除尘和催化氧化集成技术得到有效的消除。这种消除技术是通过以下三种方式实现的：1)苯系物在等离子体系统中进行介质阻挡放电，发生等离子体化学反应，使苯系物发生等离子聚合(plasma polymerization)生成固体聚合物微小颗粒，同时这些固体聚合物发生等离子引发聚合(plasma－initiated polymerization)生成较大的固体颗粒物，然后这些固体颗粒物荷电后在静电区收集，从而达到去除空气中的苯系列有机物的目的；2)苯系物在等离子体系统中与高能电子作用，发生一系列的反应被降解为一氧化碳(CO)和甲醛(HCHO)等小分子，这些小分子被催化剂氧化生成无毒害的二氧化碳(CO2)和水(H2O)；3)苯发生氧等离子化学反应，即氧气在等离子的作用下生成一些如激发态原子氧(O)、氧正离子(O+，O2 +)、氧负离子(O－，O2 －)、臭氧(O3)等高活性的物种，这些物种将苯系物氧化成无毒害的二氧化碳(CO2)和水(H2O)。此外，该集成系统催化剂能高效地分解等离子体放电时产生的臭氧(O3)，克服了等离子体在室内空气净化领域的应用瓶颈。
Description
技术领域
本发明为一种低温等离子体、静电除尘和催化氧化的集成技术。此集成技术能够室温高效地去除室(车)内苯系有机物，其中氧化催化剂能高效地分解等离子体放电时产生的臭氧(O3)，克服了等离子体在室内空气净化领域的应用瓶颈。本发明涉及低温等离子体、静电除尘、催化和环境保护领域。
本发明还涉及集成上述等离子体、静电除尘和催化氧化技术的方法。
本发明还涉及上述催化剂在室温高效地去除室(车)内苯系有机物和室温分解臭氧的应用。
背景技术
随着我国经济的高速发展和人民生活水平的稳步提高，由装修或装饰材料而造成的室内空气污染问题非常严重。同时汽车的大量使用和普及，给人们的生话带来了极大的便利。车内使用的装饰材料如仪表台、车窗的塑料件、真皮座椅和海棉坐垫、人造地板等使用的粘合剂以及车体上的喷漆等产生一些有毒害气体，污染了车内空气。因汽车内空间狭小、密封性能好更容易造成车内环境的污染。苯、甲苯、二甲苯等苯系物是室(车)内主要的空气污染物，研究表明人在短时间内吸入高浓度的苯、甲苯、二甲苯，可出现中枢神经系统麻醉作用，轻者头晕、头痛、恶心、胸闷、乏力、意识模糊，严重者可致昏迷以致呼吸、循环衰竭而死亡。如果长期接触一定浓度的苯、甲苯、二甲苯会引起慢性中毒，可出现头痛、失眠、精神萎靡、记忆力减退等神经衰弱等症状。因此苯系化合物已经被世界卫生组织确定为致癌物质。
《室内空气质量标准》已于2002年开始实行，其中对多种挥发性有机物在室内空气中的浓度进行了限定。苯的最高允许浓度为0.11mg/m3，甲苯的最高允许浓度为0.2mg/m3，二甲苯的最高允许浓度为0.2mg/m3。长期监测结果显示，对于新装修的室内环境而言，苯系物超标率可以达到1～10倍，室(车)内环境中的挥发性苯系有机物的治理刻不容缓。
常用的改善室(车)内空气苯系有机物污染的方法主要包括开窗通风、绿色植物自然吸收、活性炭的物理化学吸附、等离子体技术、光催化技术和催化氧化技术等净化方式。吸附法是最常用的苯系有机物净化方式。吸附法具有一定的脱除效率、较好的富集功能和较低的能耗等特点，成为治理苯系物等VOCs较常用的方法。然而，无论物理吸附还是化学吸附都不能达到满意的效果，因为当吸附和脱附达到平衡时，吸附剂就会失效或需要再生。等离子体技术对苯系物气体有一定的净化效率，但是净化过程有两个缺点：1)苯系物容易发生等离子的聚合或者引发聚合生成小颗粒，造成颗粒物超标；2)等离子放电容易产生O3，CO和氮氧化物等有害的副产物，产生二次污染。这些均限制了等离子体技术的应用。光催化几乎能降解室内所有有机挥发性污染物，具有很强的广谱性，其缺点是效率较低，并且往往不能完全分解污染物甚至产生对人体更加有害的副产物。催化氧化技术具有很多的优势：处理废气效率高、处理量大、处理完全、没有二次污染以及不存在吸附饱和等问题，特别对低浓度污染物的处理非常有效。但是，催化氧化处理空气中苯系物需要较高的活化能，即需要对催化剂提供一定的能量如热能等才能克服氧化苯系物的能垒，达到消除苯系物的目的。
由上述可知，等离子体和催化氧化技术等单一技术均有其优点，但也分别有它无法克服的弊端。本发明是等离子体、静电除尘和催化氧化三大技术优势叠加、劣势互补的高效去除室(车)内空气中苯系物污染物的高新技术，实现了在常湿常温条件下去除苯系列污染物的目的。
发明内容
本发明的目的在于提供包括等离子体、静电除尘和催化氧化的集成技术。
本发明的另一个目的是提供上述集成技术在室温和常湿条件下去除苯、甲苯和二甲苯的应用。
本发明的目的是通过以下技术方案来实现：
本发明的目的是提供一种等离子体、静电除尘和催化氧化集成技术。此集成技术实现了室温高效去除室(车)内苯系有机物的目的，同时不会产生二次污染。
实现目的的技术方案：空气中的苯系物经过低温等离子体、静电除尘和催化氧化的集成技术得到有效的消除，具体通过以下三种方式：
1)苯系物经过等离子系统时发生三种反应：a)等离子聚合(plasmapolymerization)和等离子引发聚合(plasma-initiated polymerization)反应，得到较大的固体聚合颗粒物；b)高能电子与苯系物作用后发生一系列的反应被降解为二氧化碳(CO2)、水(H2O)、一氧化碳(CO)和甲醛(HCHO)等小分子；c)苯系物与等离子产生的高活性的氧物种发生化学反应，被氧化成无毒害的二氧化碳(CO2)和水(H2O)。
2)苯系物经过等离子得到的固体聚合颗粒物，荷电后在静电区收集，从而达到去除空气中的苯系列有机物的目的；高能电子与苯系物作用生成的一氧化碳(CO)和甲醛(HCHO)等有毒害作用的小分子被催化剂室温氧化成无毒害的二氧化碳(CO2)和水(H2O)。
3)催化剂在室温下高效地分解由等离子体放电时产生的臭氧，不会产生二次污染。
本发明技术效果：
本发明的优点是：
1)常压低温等离子体是具有较高电子能量的非平衡等离子体，且不需要真空系统，非常适合工业化应用。由于等离子放电既可以提供反应活性物种，同时又能使体系保持非平衡状态，因此对空气中的苯系有机物的净化是一种非常高效的方法。
2)本发明将常压低温等离子体和静电除尘有机结合，使苯系物在常压低温等离子体作用下发生聚合或者由其引发聚合成固体颗粒物得到去除，同时固体颗粒物在等离子或者静电区荷电后通过静电收集，因此不会造成环境颗粒物污染。
3)本发明将常压低温等离子体和氧化催化剂结合，苯系物在常压低温等离子体发生化学反应产生的CO和HCHO等有害物，可以室温下被催化氧化为无害的CO2和H2O。
4)本发明使用室温臭氧分解催化剂，分解由系统产生的臭氧，以免臭氧浓度过高对人们造成伤害。
附表说明
表1等离子体所用的电压对去除苯系物效果的影响。
具体实施方式
实施例一
本发明具体实施方式主要由气体发生装置、集成系统净化装置和分析仪器三个部分组成。气体发生装置：将苯、甲苯或者二甲苯的纯液体置于恒温水浴槽中，由空气将苯系物的蒸气带出，调节恒温水浴槽的温度得到不同的苯系物蒸汽的浓度；然后经过集成系统净化装置，苯系物蒸气的浓度由HP 6890N气相色谱仪测定。
实施例二
本发明的集成系统净化装置包括三个主要的部分，即常压低温等离子体部分、静电除尘部分，催化剂部分。
常压低温等离子体：可以采用平板式反应器和圆筒式反应器，在相同的条件下应用平板式反应器的苯系物转化率比圆筒式反应器的结果低。我们主要设计圆筒式反应器。在圆筒式反应器的中，将放电间隙缩小为2mm，这样可以将同等电压下的电场强度增大；同时，由于放电间隙的减小必然会使气体可通过流量减小，所以采用4～9个并联圆筒反应器，这样会大大增大反应器处理污染气体的能力。主要设计参数：放电腔内径：30mm；放电腔外径：34mm；放电腔长度：50mm；放电间隙：2mm；阻挡介质：石英玻璃；介质厚度：2mm；活性氧化铝圆筒材料。电压为6kV～20kV。
实施例三
本发明的集成系统净化装置包括三个主要的部分，即常压低温等离子体部分、静电除尘部分，催化剂部分。
静电除尘器部分：静电除尘器是利用高压电场使颗粒荷电，在库仑力作用下使颗粒与气流分离沉降的装置。静电除尘器可以捕集细微粉尘及雾状液滴，其捕集颗粒粒径范围在0.01～100μm，对PM10和PM2.5的除尘效率可高达99％以上；由于静电除尘器利用库仑力捕集粉尘，气体流经除尘器的阻力很小，约90～300Pa。使用的电压是6kV～20kV。实验结果表明在没有使用静电除尘器时，出口处的PM10和PM2.5分别是2.64和3.83mg/m3，使用后降为0.02和0.03mg/m3。
实施例四
本发明的集成系统净化装置包括三个主要的部分，即常压低温等离子体部分、静电除尘部分，催化剂部分。
催化剂部分：催化剂分为室温一氧化碳(CO)催化剂、室温甲醛(HCHO)和臭氧(O3)催化剂。
室温一氧化碳(CO)催化剂的制备如下：
将预先处理好的蜂窝陶瓷(200～800孔/英寸2)或多孔泡沫金属载体样品浸渍在配制好的硝酸钴或乙酸钴溶液中，浸渍0.5-5min后取出，吹尽孔道中的残液，在空气中阴干后在80～130℃干燥2～24h，在200-800℃空气下焙烧2～6h。将上述得到的蜂窝陶瓷或者多孔泡沫金属载体浸渍在含氯金酸和硝酸银的混合水溶液中，其中金的浓度为0.001～0.05mol/l，银的浓度是金的1/3，然后加入适量的NaBH4使生成金银合金，80～150℃烘干，200～700℃焙烧2～24h。重复上述过程1～5次使贵金属的含量占总量的5％。然后将负载贵金属的蜂窝陶瓷载体样品于200～600℃焙烧得到去除一氧化碳(CO)的整体型催化材料。
实施例五
催化剂部分：催化剂分为室温一氧化碳(CO)催化剂、室温甲醛(HCHO)和臭氧(O3)催化剂。
室温氧化甲醛(HCHO)和分解臭氧(O3)催化剂制备如下：
TiO2-MnO2复合氧化物粉末的制备：按照一定的摩尔比，将二价锰盐、强氧化剂或可溶性的钛盐在酸性溶液中混合，生成的黑色沉淀物在90～100℃的水溶液中剧烈搅拌回流12～48h后，过滤、洗涤，在100～150℃干燥10～24h，然后在200～700℃焙烧得到TiO2-MnO2复合氧化物粉末。
TiO2-MnO2复合氧化物蜂窝陶瓷或多孔泡沫金属整体型催化剂的制备：称取一定量的TiO2-MnO2复合氧化物粉末，加入一定比例的去离子水和硅胶粘合剂，高速搅拌1～24h，得到一定浓度的TiO2-MnO2复合氧化物浆液。将预先处理好的蜂窝陶瓷(400孔/英寸2)或多孔泡沫金属载体浸渍在配制好的上述浆液中，浸渍0.5～5min后取出，吹尽孔道中的残液，在空气中阴干后80～130℃干燥8～24h，在200～800℃空气下焙烧1～24h，得到掺杂的氧化锰蜂窝陶瓷或多孔泡沫金属整体型催化剂。
将得到的TiO2-MnO2复合氧化物的蜂窝陶瓷或多孔泡沫金属载体浸渍在含铂金属前驱体水溶液中，其中Pt的浓度为0.001～0.05mol/l，80-150℃烘干，200～700℃焙烧2～24h。重复几次使Pt金属的含量占总量的3％。然后将负载Pt金属的蜂窝陶瓷载体样品于200～600℃的纯氢气中1～36h分别得到蜂窝陶瓷或多孔泡沫金属整体型催化材料。
分析仪器：甲醛、苯系物和一氧化碳用痕量气体分析质谱仪分析，辅助用HP 6890N气相色谱分析仪。臭氧用臭氧分析仪检测(Photometric O3 analyzerModel 400E，Teledyne Inc，USA)。
实施例六
等离子体、静电除尘和催化氧化集成技术对苯系物去除的结果。条件：室温(18～25℃)，相对湿度为80％，风速为2.0m/s；CO氧化催化剂：Au/Ag合金，Au/Ag物质的量比为3，贵金属总量占Co3O4重量的5％，Co3O4占400孔的蜂窝载体重量的25％；甲醛和臭氧催化剂：Pt为TiO2-MnO2复合氧化物重量的3％，Co3O4占400孔蜂窝载体或者多孔泡沫金属重量的25％。结果见表1
实施例七
等离子体、静电除尘和催化氧化集成技术对苯系物去除的结果。条件：在室温(18～25℃)和相对湿度为80％的条件下，CO氧化催化剂是Au/Ag合金的比例为3，占Co3O4重量的5％，Co3O4占400孔的蜂窝载体的25％；甲醛和臭氧氧化剂Pt占TiO2-MnO2复合氧化物重量的3％，Co3O4占400孔的蜂窝载体或者多孔泡沫金属的25％，风速为2.0m/s，使用电压是12kV，连续使用两个月，集成系统非稳定：甲苯的进口浓度6.48mg/m3，出口处的甲苯的浓度＜0.05mg/m3以下，臭氧的浓度＜0.06mg/m3，一氧化碳的浓度＜0.03mg/m3以下，甲醛＜0.01mg/m3。
表1 等离子体所用的电压对去除苯系物效果的影响。
Claims (10)
1.本发明为一种低温等离子体、静电收尘和催化氧化的集成技术。
2.权利要求1中低温等离子体、静电收尘和催化氧化的集成技术，其特征在于该集成技术用于室温去除苯、甲苯和二甲苯等苯系列有机物的消除，对于苯、甲苯和二甲苯净化效率都大于90％。
3.权利要求1或权利要求2中低温等离子体，其特征是采用介质阻挡放电、脉冲电晕或直流辉光放电等等离子体技术，其中应用介质阻挡放电等离子体技术效果最优。
4.权利要求1或权利要求2中低温等离子体，其特征是使用的电压是6kV～20kV。
5.权利要求1中室温催化氧化技术，其特征在于所使用的催化剂有室温氧化一氧化碳(CO)催化剂、室温分解臭氧(O3)催化剂和室温氧化甲醛(HCHO)催化剂。
6.权利要求5中室温催化氧化一氧化碳(CO)技术，其特征在于所使用的是蜂窝陶瓷载体或多孔泡沫金属整体型催化剂，其上担载有四氧化三钴(Co3O4)负载的金银合金(Au-Ag)。
7.权利要求5或权利要求6中的室温氧化一氧化碳(CO)催化剂，其中的Au-Ag的总金属占Co3O4涂层的0.1～10w.t.％，Au/Ag的物质的量的比是3。
8.权利要求5中室温催化氧化甲醛(HCHO)技术和臭氧(O3)分解催化技术，其特征在于所使用的催化剂均是蜂窝陶瓷载体或多孔泡沫金属整体型，其上均涂覆锰-钛复合氧化物后并负载Pt的催化剂。
9.权利要求5或权利要求8中室温催化氧化甲醛(HCHO)催化剂和臭氧(O3)分解催化剂，其中的锰-钛复合氧化物是钛掺杂的氧化锰分子筛，孔道是0.69纳米的Todorokite型结构，钛的含量均占复合氧化物的0～20w.t.％。
10.权利要求5或权利要求8中室温催化氧化甲醛(HCHO)催化剂和臭氧(O3)分解催化剂，Pt含量均占锰-钛复合氧化物涂层的0.1～10w.t.％。
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