CN101063024B - 粘合剂组合物、包括所述粘合剂组合物的建筑组合物、以及制备该建筑组合物的方法和其用途 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种粘合剂组合物，其包括a)灰、b)添加剂组合物和c)水泥，其中添加剂组合物包含选自组(b1)的一种或多种组分和选自组(b2)的一种或多种组分，其中组(b1)由金属氯化物组成，而组(b2)由二氧化硅、沸石和磷灰石组成。除此以外，本申请还涉及包括本粘合剂组合物和基本成分的建筑组合物，并且还涉及用于制备该建筑组合物的方法及该建筑组合物用途。

Description

粘合剂组合物、包括所述粘合剂组合物的建筑组合物、以及制备该建筑组合物的方法和其用途
技术领域
本申请涉及一种包括灰、添加剂组合物和水泥的粘合剂组合物。除此之外，本申请涉及一种包括基本成分和所述粘合剂组合物的建筑组合物(construction composition)，并且还涉及一种用于获得该建筑组合物的方法及其用途。
背景技术
从本发明人的WO 2005/087687可知，已知一种包括90.0-99.9重量％的灰、0.1-10.0重量％的包括金属氯化物和二氧化硅、沸石或磷灰石的添加剂组合物和0.0-5.0重量％的水泥的建筑组合物。这种组合物用于回收大量灰，例如在用于强化底部材料的建筑组合物中。然而，这种组合物对于特定结构和基础建筑应用不适合。
从WO 2004/087600可知，已知一种胶结组合物，其包括：火山灰(pozzolonic)材料；包含碱土金属的化合物；和选自含碱沸石、含碱类长石和它们的组合的催化剂，所述量足以催化碱土金属和火山灰材料之间的火山化反应；产生水泥制品的足量的水。
从GB 1592001可知，已知一种水泥组合物，其包括胶结材料、火山灰材料、细骨料、水、至少一种碱金属组分(钠或钾离子)和至少一种阴离子(硫酸根、氯化物、溴化物或亚硝酸根离子)组成。
从GB 2128179可知，已知一种速凝和硬化水硬性水泥组合物，其包括水硬性水泥、飞灰、无机絮凝剂和水。
发明内容
本发明的一个目的是提供一种粘合剂组合物，当用于建筑组合物时，这种粘合剂组合物具有足以用于建筑和基础建筑应用的机械性能。
本发明的另一个目的是提供一种粘合剂组合物，该粘合剂组合物当用于建筑组合物中时能捕捉存在于水泥中的有害化合物，如铬、铁和氡，使上述化合物不会漏出并进入环境中。
除此以外，本发明的目的是提供一种粘合剂组合物，当用于建筑组合物中时，该粘合剂组合物能使有害的六价铬转化为毒性较小的三价铬。
上述一个或多个目的通过引言中所称的粘合剂组合物实现，该粘合剂组合物包含：
a)基于粘合剂组合物的总重量，量为30.0-70.0重量％的灰；
b)基于粘合剂组合物的总重量，量为0.1-5.0重量％的添加剂组合物，其中添加剂组合物包含选自(b1)组中的一种或多种组分和选自(b2)组中的一种或多种组分，其中(b1)组由金属氯化物组成，并且其中(b2)组由二氧化硅、沸石和磷灰石组成，并且其中所述选自(b1)组中的一种或多种组分占(b1)和(b2)组分的总重量的70.0-99.0重量％，并且其中所述选自(b2)组中的一种或多种组分占(b1)和(b2)组分的总重量的1.0-30.0重量％；
c)基于粘合剂组合物的总重量，量为25.0-69.9重量％的水泥。
这种粘合剂组合物的优点是：当用于建筑组合物中时，该粘合剂组合物将存在于组合物中的六价铬转化为三价铬，并且使存在于该组合物中的所述铬化合物以及任何有害的氡不能到达环境中(参见实施例)。在包括用量未落在本发明范围内的灰、添加剂组合物和水泥的粘合剂组合物的情况下，这种优点很少实现，甚至根本实现不了。
铬(VI)化合物由于具有高的氧化电势并由于其能渗透人类组织而具有剧毒，并且很多是致癌的。此外，铬(VI)化合物在水中具有高的溶解度，是高度可移动的，并且容易浸出。
如果粘合剂组合物中组分a)的量小于30.0重量％，则会形成较少的所谓的初始类钙矾石(primary resembling ettringites)(该钙矾石将在下文中进行详细解释)，这尤其不利于耐用性。如果组分a)的量大于70.0重量％，则使用本粘合剂组合物的最终建筑组合物的结构质量无法满足所需应用。
如果粘合剂组合物中组分b)的量小于0.1重量％，则其粘合效果不足，并且形成的钙矾石不足。如果组分a)的量大于5.0重量％，则粘合剂组合物塑性太大，并且组合物不再能容易地加工。
如果粘合剂组合物中组分c)的量小于25.0重量％，则使用本粘合剂组合物的最终建筑组合物的结构质量不满足所需应用。如果组分c)的量大于69.9重量％，则形成的钙矾石不足，这对其耐用性产生不利影响。
附图说明
图1显示未稳定的泥浆的E-SEM图。
图2显示图1的细节。
图3显示用水泥稳定的泥浆的E-SEM图。
图4显示图3的细节。
图5显示用本粘合剂组合物稳定的泥浆的E-SEM图。
图6显示图5的细节。
具体实施方式
下面结合附图进一步说明本发明的优选实施方式。
术语“水泥(组分c)”应该理解为：包括在与水混合之后形成或多或少的塑性体的精细磨料的盐水合物(salt hydrate)，该盐水合物在水中或在外界空气中硬化，并且能形成适用于各种用途的粘合材料，以便形成在水中也稳定的物质。根据欧洲标准NEN-EN-197-1的水泥标准如下：CEM I是波特兰水泥；CEM II是复合波特兰水泥；CEM III是高炉矿渣水泥；CEM IV是火山灰水泥和CEM V是复合水泥。
烧结矿物(clinker mineral)是水泥的一种组分，具体的烧结矿物的实例是钙和铝的化合物，或铝酸三钙(C3A)。铝酸三钙与添加到水泥中的水和硫酸盐强烈反应，在形成钙矾石的反应期间，经常是石膏(CaSO4.2H2O)或无水石膏(CaSO4)的形式。因此，该粘合剂当用于暴露在水中的建筑组合物时会形成钙矾石。钙矾石的形成可导致水泥物质比表面积不同，相应增加反应性表面。在早期，即硬化的第一阶段(潜伏期)，钙矾石的形成也称为“初始钙矾石形成”。钙矾石促进最终建筑材料基块中结晶化合物的形成。因此，钙矾石的形成有助于耐用性，因为耐用性源自于在基块中形成的结晶化合物的质量。初始钙矾石的存在会导致改善的结构性能，如抗压强度、E-模数、劈裂强度等。
不希望受到理论的束缚，本发明人将本发明的优良特征归因于意外形成长针状晶体结构，该针状结构在最终建筑组合物的硬化期间形成笼状结构。
所述笼状结构具有一种形状，使所述结构能通过电荷相互作用和其它化学结合效应的固定作用而捕捉并且包含有害的和/或污染的原子、离子和分子，如有毒的铬(IV)和毒性较小的铬(III)、铁(III)和氡。本发明这种有利的特征是至关重要的，因为越来越多国家对于可能从建筑组合物中释放的有害物质的标准实施要求日益严格。因此，在2006年南非实行的标准在关于六价铬方面比例如美国、欧洲以及荷兰的标准更严格。因此，获得最佳固定，尤其铬和氡的最佳固定是非常重要的，令人意外地使用本粘合剂组合物可容易地实现这一点，并且迄今还没有发现能用到目前为止的市售粘合剂组合物达到足够的程度。
笼形结构允许封闭具有指定尺寸和电荷的原子、离子和分子。能进入该笼状结构的实际的化学物质由笼的尺寸和大小和化学物质的可能形状限定。可能引起化学物质在笼形结构内部固定的因素可能是电荷和键合效应(即称为分子识别或化学物质识别)。本添加剂组合物具有隔离晶格位置中的离子进入其孔道和空隙的网络中的能力。
在污染的泥浆如来自于所谓的大不列颠“Galligu-sites”的污染泥浆中，在固化和稳定中对这种巨大强度负责的细晶结构归因于本粘合剂组合物的基本结构和其在这种泥浆中围绕分子形成针状的趋势。
观察到：大浓度的Ca(OH)2和初始钙矾石的晶体具有相当低的导致精细和针状结构的空隙。观察这些针，它们看来好像在水泥的水合初始过程中由该粘合剂组合物形成。这显示：本粘合剂组合物能在污染的材料如泥浆的凝固和稳定过程中产生长针结晶。
使用偏光-和荧光显微术(PFM)和环境扫描电子显微术(E-SEM)显示骨料颗粒周围的针状初始钙矾石和氢氧化钙晶体的形成。这显示：在本组合物的每个方向形成长针晶体，该针形结晶有助于最终的凝固材料如泥浆的明显强度。
图1显示包括大量有机材料的未稳定的泥浆的显微结构的概览。图2显示图1的细节，其中具有数个硅藻土。
图3显示通过水泥稳定的泥浆的显微结构的概览。图4显示图3的细节。
图5显示通过本粘合剂组合物稳定的泥浆的显微结构的概览。图6显示图5的细节，其中清楚可见许多钙矾石针形结晶，这是使用本发明的粘合剂组合物的特征。
上述图显示利用本粘合剂组合物用于污染泥浆凝固是成功的。
如果例如由于使用除了本发明的组合物以外的粘合剂组合物，则形成的初始钙矾石少，虽然建筑组合物确实包含铝酸三钙，但是在以后阶段，所谓的二次钙矾石形成(secondary ettringite formation)阶段，由于来自环境的硫酸盐的作用结果，会形成钙矾石。这可导致在建筑组合物中形成裂缝，并且因此导致断裂，这是不希望的。
因此，由于各种原因希望形成初始钙矾石，首先为了增强耐用性，第二为了形成能捕捉有害原子、离子和/或分子的笼状结构，和第三为了防止二次钙矾石的形成，因为存在的所有铝酸三钙已经起反应，并且因此降低了失效风险。
用本发明的粘合剂组合物和建筑组合物形成足够的钙矾石，这不仅仅使硬化建筑材料具有有利的性能，并且也降低了二次钙矾石形成的发生，并且因此降低了建筑材料的失效风险。
本发明进一步具有如上所述的用于固定重金属的优点。例如对处理火力发电厂中形成的所谓的堆袋室灰尘(bag house dust)的环境问题。在南非存在许多这种工厂和大量堆袋室灰尘，例如在Tubatse的电厂。在提取重金属的矿如铬矿山中发现其它废物问题。在通过采矿获得金属的过程中，留下所谓的矿泥坝(slimes dams)，这是在采矿过程中形成的废物的沉积。由于金属如铬的需求增加，大量的这种矿泥坝不断生长，这种矿泥坝主要由被重金属污染的硅、钛、铝和铁的氧化物组成。
考虑到以上所述，重金属流出物和排放物的处理是一个需要解决的严重问题。目前，已经证明除去重新使用这些废液中的金属组分是无效的，并且已经证明到现在为止在建筑材料上使用这些废液是不可能的，因为重金属的浸出，这会导致所谓的严重的公共健康风险。
因此，本发明人进行了研究，使用本粘合剂组合物解决这个问题，即中和并固定这种重金属废液，并且将这些废液转化成有用的产物(例如建筑材料)。这种中和/固定会导致废液减少，并且对于公众是个巨大的进步，因为废物被转化成有用的建筑材料。本发明的粘合剂组合物能吸收重金属并将其固定。
本粘合剂组合物用于环境目的应用不是结合重金属，而是以一种方式使其固定，使产物的可浸出性降低或甚至消失。这使得建筑产品被重新归入更低的危险等级。根据政府的规章，只有较低危险等级的建筑产品才能用作建筑材料。应用本发明允许接受大量额外的本来不可接受的建筑材料。
固定重金属的另外的优点是降低运输和存储具有高含量重金属的废物的成本。在本产物中重金属的固定程度依赖于所选择的粘合剂组合物。
本发明的优选实施方式如下。
在优选实施方式中，在粘合剂组合物中组分a)的量是40-65重量％，尤其是50-60重量％，因为如果在建筑组合物中使用粘合剂，这会提供最佳结果(同样参见下文中的实施例)。
优选地，组分a)的灰选自E-飞灰、E-底灰、堆袋室灰尘和它们的组合。
E-飞灰(粉碎的煤飞灰)是主要由具有火山灰性能的球形玻璃状颗粒组成的细粉(即，其中石灰和水进入不溶于水的稳定化合物的颗粒水泥)。E-飞灰是煤粉火力发电厂中释放的，在火力发电厂中通过静电过滤器从烟道气流中分离飞灰。E-飞灰的性能受到煤的来源、发电厂中的工艺条件和灰的输送方式的影响。E-飞灰当释放到大气中时会引起环境问题。
E-底灰是在煤粉火力发电厂中释放的。E-底灰在燃烧过程中作为“重”灰颗粒释放。该材料是焙烧的、脱水的褐黑粘土。可以区别成多孔的(烧结)和致密的(熔化)E-底灰颗粒。如果证实是E-底灰，其也称为“锅砂”(boiler sand)。
堆袋室灰尘是物理性能与E-飞灰的物理性能相当的材料。
除了E-飞灰和E-底灰以外，还有所谓的WI飞灰和WI底灰(WI＝垃圾焚化)，它们均具有与E-飞灰和E-底灰的性能完全不同的性能，因此WI飞灰和WI底灰不适合用于本粘合剂组合物。
WI飞灰由作为生活废物和类似的工业废物的焚化中的残余产物形成的精细尘状/粉状材料组成。焚化在废物焚化厂中进行，并且涉及对能通过静电过滤器从这种工厂的原烟道气中分离的灰。
WI底灰(以前称为“矿渣”)由50％的无定形物质和余量的其它材料(如玻璃、碎石/陶瓷、矿渣状材料和少量的铁和不燃烧的有机材料)组成。WI底灰在生活废物和类似工业废物的燃烧过程中形成。
在优选的粘合剂组合物中，组分b)的量是所有粘合剂组合物的0.5-1.0重量％，因为已经发现，尤其是在该范围内可以获得好的结合性能，同时该组合物是成本有效的。
优选地，粘合剂组合物的组分b2)包括沸石。沸石是天然吸附剂，并且目前主要用于铁交换工业和其它用于选择性除去各种金属和气体的净化过程。组分b2)也可以包括各种沸石的组合。所述沸石可以是例如选自包括纤维状沸石、具有双重结合的4-环链的沸石、具有6个环的沸石、具有8、10和/或12个环的沸石，如选自丝光沸石的那些，选自片沸石中的沸石、古柱沸石(Goosecreekite)、帕水硅铝钙石(Parthéite)等。沸石来源可以是来自天然的以及合成的，后者是优选的。沸石优于二氧化硅和磷灰石，因为沸石吸收并且结合具有在其笼状结构范围内的指定质量和尺寸的指定离子和/或分子，这进一步对最终产品的性能具有正面效果，这些性能已经在上面有关钙矾石中讨论。
来自本粘合剂组合物的b1)组的组分优选选自氯化钠、氯化钾、氯化镁、氯化钙、氯化钡、氯化铵、氯化锶和氯化铝以及它们的组合，因为这些材料的性能好。
金属氯化物尤其选自氯化钠、氯化钙和它们的组合。这种优点在于：由于使用金属氯化物而引入了弹塑性，该金属氯化物与其它组分结合，提供类似复合物的最终产品作为粘合剂，这是有利的。
在优选实施方式中，组分b)进一步包括选自(b3)组中的一种或多种组分，其中(b3)组由包括氧化镁、氧化钙和它们的组合组成，并且其中所述选自(b3)组的一种或多种组分占组分(b1)、(b2)和(b3)的总重量的5-40重量％，因为这给出更好的结合能力。
在本粘合剂组合物的一个特别优选的实施方式，如在本发明人的WO 02/48067中公开的添加剂组合物用作组分b)。这种的实施例是包括45-90重量％氯化钠、氯化钾、氯化镁、氯化钙、氯化锶、氯化钡和/或氯化铵；1-10重量％氯化铝；和1-10重量％二氧化硅、沸石和/或磷灰石的粘合剂组合物。
本发明进一步涉及一种建筑组合物，其包括：
i)以该建筑组合物的总重量计，量为50.0-98.0重量％的基本成分，其选自砂、壤土、砂质粘土、粘土、混凝土碎石、建筑碎石、柏油造粒、海港泥浆、下水道污泥和工业废物流和它们的组合，基于基本成分的重量，该基本成分包含至少15重量％的粒度最大为28毫米的颗粒。
ii)量为2.0-50.0重量％的本发明粘合剂组合物。
这种组合物的优点在于：该组合物可以用作建筑材料，尤其是用于建筑和基础建筑的应用。除此以外，可能存在于建筑组合物中的六价铬转变为三价铬，并与可能存在于水泥中的任何氡一起被捕捉，使其不能到达环境中(参见实施例)。
另一个优点在于：可以使用异质材料，如异质的砂，即具有粒度分布为0-6毫米的砂，因此获得具有优良结构性能的建筑组合物，对于未落在本发明范围内的建筑组合物，通常不可能达到足够程度。
如果建筑组合物中组分i)的量小于50.0重量％，或如果组分ii)的量大于50.0重量％，不能获得额外的粘合效果。
如果建筑组合物中组分i)的量大于98.0重量％，或如果组分ii)的量小于2.0重量％，则粘合效果不足，结果是该建筑组合物对于所需应用具有不足的结构质量。
基本成分包含能提供独石结构(monolithic structure)的建筑组合物的颗粒，这有助于所需要的结构性能。
在优选实施方式的中，本建筑组合物中的粘合剂组合物的量为5.0-25.0重量％，尤其是8.0-15.0重量％，因为本发明人发现：这会提供与许多性能有关的最佳结果(参见实施例)。
本发明还涉及一种获得本建筑组合物的方法，该方法包括：混合组分i)、组分ii)和水，尽可能压实如此获得的混合物，并且使如此获得的混合物反应并硬化。
本发明的建筑组合物与混凝土相当。混凝土是一种由水、粘合剂(通常是水泥)和一种或多种冲洗骨料如砂或砂砾组成的建筑组合物。这些组分以合适的比例混合，结果是：在硬化状态与天然岩石的硬度和耐用性相同。水不能无限量添加。本建筑组合物是比混凝土具有更复合性能，因为除了标准的冲洗骨料以外，还可以添加来自于工艺过程的二次流。
水/水泥系数(W/C)是在建筑混合物(如混凝土)中水量和水泥量之间的比例。所述W/C系数部分决定建筑组合物的许多性能，它必须至少为0.3，以便具有足够的水用于与水泥进行水合反应。在系数小于0.3的情况下，混凝土难以加工成型，因为它太干，并且化学反应不彻底，结果是强度不足。建筑组合物的渗透性和耐用性也部分取决于W/C系数。在温和的条件下，例如干的内隔墙，W/C系数的最大值高达约0.65，因为这种建筑组合物没有暴露于对建筑组合物有害的离子流(inflow of ions)中。外壁和接触到海水的壁需要相当低的最大W/C系数，即对于接触到海水的壁，最大为0.4的系数，以便延长其寿命。因此，至关重要的是：根据本发明粘合剂组合物和建筑组合物所需的应用，正确选择W/C系数。所述W/C系数也取决于所选的压实建筑组合物的方式。如果用重型设备压实建筑组合物，需要的W/C系数比通过针状振捣器压实建筑组合物的情况更低。除此以外，基本成分的水吸收能力和所添加的添加剂的量在W/C系数的选定区域内起作用。所属技术领域的专业人员能确定用于所需应用的正确的水量和正确的W/C系数。
为了获得本建筑组合物而如此实现组合物的硬化，这通常花费几天到约一个月，例如7到28天，并且取决于所使用的基本材料。例如，如果砂用作基本材料，则约7天的硬化时间是足够的，然而在存在例如有机材料的情况下可能需要最多28天的硬化时间。除此以外，水量与硬化时间有关，随着水量增加，硬化时间增加。
除此以外，本发明涉及建筑组合物作为地基(subsoil)上铺砌层的用途。关于这一点：道路(汽车道、高速公路)、人行道(lay-bys)、机场跑道、土木工程应用(跨线桥(fly-overs)、隧道、桥等)和其它基础建筑的应用。
本发明还涉及本建筑组合物用于获得构件(structural element)的用途。关于这一点，例如建筑的壁和地和其它城市发展应用。
本发明优选实施方式在权利要求书中限定。本发明将在下文中通过许多非限定的实施例进行解释。
实施例
使用的材料
添加剂组合物A由75％的金属氯化物(24％NaCl、1％NH4Cl、3％AlCl3.6H2O、16％KCl、15％CaCl2.2H2O、16％MgCl2.6H2O)和25％二氧化硅组成。
添加剂组合物B由82％的金属氯化物(31％NaCl、1％NH4Cl、3％AlCl3.6H2O、16％KCl、15％CaCl2.2H2O16％MgCl2.6H2O)、3％金属氧化物(MgO)、3％金属碳酸盐(Na2CO3)和10％沸石组成。
基本成分Q是铁质砌筑砂(ferruginous masonry sand)。
基本成分R是30/70w/w的塑性粘土和铁质砌筑砂的混合物。
基本成分S是40/60w/w的铁质砌筑砂和E-飞灰的混合物。选择从Lethabo发电站的沉淀塔的底部区域收集的来自Vereeniging的E-飞灰作为本实施例的E-飞灰。然而，来自Matla、Kendall或Kelvin的E-飞灰具有类似的结果。通过所述飞灰的XRF确定的化学组成，如下所示。
来自Lethabo的E-飞灰(49.9％SiO2、32.74％Al2O3、3.45％Fe2O3、0.07％Mn2O3、3.97％CaO、1.29％MgO、0.53％P2O5、0.65％K2O、0.24％Na2O、2.33％TiO2、0.41％SO3、1.23％的其它氧化物。
来自Matla的E-飞灰(50％SiO2、31.58％Al2O3、3.15％Fe2O3、0.1％Mn2O3、5.7％CaO、1.66％MgO、0.62％P2O5、0.8％K2O、0.28％Na2O、1.63％TiO2、0.48％SO3、1.29％的其它氧化物。
来自Kendall的E-飞灰(51.29％SiO2、29.71％Al2O3、4.61％Fe2O3、0.08％Mn2O3、5.22％CaO、1.72％MgO、0.9％P2O5、0.79％K2O、0.13％Na2O、2.12％TiO2、0.23％SO3、1.22％的其它氧化物。
来自Kelvin的E-飞灰(29.3％SiO2、20.2％Al2O3、2.63％Fe2O3、0.06％Mn2O3、8.03％CaO、1.3％MgO、0.70％P2O5、0.73％K2O、0.3％Na2O、1.16％TiO2、1.58％SO3、34.5％的其它氧化物。
堆袋室灰尘类A：来自Tubatse，南非：28.53％SiO2、7.04％Al2O3、3.09％Fe2O3、0.84％CaO、33.16％MgO、0.33％MnO、0.06％P2O5、3.09％K2O、3.21％Na2O、0.10％TiO2、7.44％SO3、4.42％Cr2O3、0.01％NiO、0.04％V2O5、2.43％ZnO、0.28％Cl、5.86％(overige oxiden)。
堆袋室灰尘类B：来自于Middelburg，南非。来自于Middelburg的堆袋室粉尘的具体组成并不完全清楚，然而这与来自Tubatse的组成非常相似。
用于实施例的水泥是来自于Pretoria波特兰水泥的CEM142.5。
所使的用方法
抗压强度、E-模数和劈裂强度的测定根据DIN1048进行。耐苛性的和腐蚀性的物质的性能通过使用30％的NaOH溶液，接着目测这种处理对建筑组合物是否具有不利影响。Proctor密度的测定根据方法TP-BF-StB4.1bis4.1.3进行。
对比粘合剂组合物1-3和19-21
通过干混一定量的E-飞灰、一定量的添加剂组合物B和一定量的水泥制备多份量为100克粘合剂组合物。用量如表I所示。
本发明的粘合剂组合物4-18
通过干混一定量的E-飞灰、一定量的添加剂组合物A或B和一定量的水泥制备多份量为100克粘合剂组合物。用量如表I所示。
对比粘合剂组合物1-3、19-21和31
利用干的对比粘合剂组合物1-3和19-21和本发明的粘合剂组合物11制备多份对比建筑组合物(参见表II)。以表II所示的量使这些组合物与表II所示量的基本成分Q和足够的水混合，以便获得混合物，其在硬化后，例如7-28天，形成具有最佳Proctor密度的建筑组合物。在硬化之后测定的与抗压强度、E-模数、劈裂强度、耐苛性和腐蚀性物质的性能和耐用性有关的性能如表III所示。
本发明的组合物4-18、23-30和32-40
利用本发明的干粘合剂组合物4-18制备多份建筑组合物(参见表II)。以表II所示的量使这些组合物与表II所示量的基本组分Q、R和S，和足够量的水混合，以便获得混合物，其在硬化后，例如7-28天，形成具有最佳Proctor密度的建筑组合物。在硬化之后测定的与抗压强度、E-模数、劈裂强度、耐苛性和腐蚀性物质的性能和耐用性有关的性能如表III所示。
表III显示，例如：本发明的组合物具有比对比组合物更好的结果。
为了证明尤其是灰的量和水泥的量对于本建筑组合物的性能是至关重要的，四种建筑组合物如下所示，这些建筑组合物在硬化14天之后进行测试以确定抗压强度、E-模数、劈裂强度和耐苛性和腐蚀性物质的性能。该粘合剂组合物分别由0.1％添加剂B和90％(对比例)、80％(对比例)、70％(本发明)或60％(本发明)的E-飞灰和9.9％、19.9％、29.9％和39.9％水泥组成。
包括90％、80％、70％或60％E-飞灰的组合物的抗压强度分别是1.2N/mm2、1.4N/mm2、2.9N/mm2和4.9N/mm2。包括90％、80％、70％或60％E-飞灰的组合物的E-模数分别是2200N/mm2、2800N/mm2、5800N/mm2和10800N/mm2。包括90％、80％、70％或60％E-飞灰的组合物的劈裂强度分别是0.20N/mm2、0.28N/mm2、0.60N/mm2和1.50N/mm2。包括90％、80％、70％或60％E-飞灰的组合物的耐苛性和腐蚀性物质的性能分别是低/中、中、中/好和好。
由此看来：为了获得以上所述性能的满意效果，E-飞灰百分比的最大限度需要为70％，优选最大为60％。
使用粘合剂组合物14，利用基本组分Q和R进行附加测试，8、12或18％的粘合剂14分别与92％、88％和82％的基本成分结合使用。下面解释这些附加测试，并且结果如表IV所示。两个验证组合物，即没有粘合剂组合物，与包括基本成分Q的验证组合物1和包括基本成分R的验证组合物2一起使用。该测试在通过混合粘合剂、基本成分和足够的水并且根据下文中描述的方式进行硬化获得的样品上进行，用于每一种测试方法。
进行的第一个强度测试是测定所谓的CBR或California BearingRatio。在这种测试中，允许组合物在100％的相对湿度下硬化7天，并且随后进行TMH1的标准测试方法(用于高速公路的技术分析法No.1，1986，Pretoria Department of Transport)。从表IV所示结果看：当使用本发明的粘合剂时与验证组合物比较，强度明显增加。除此以外，强度随着粘合剂量的增加而增加，然而当使用基本成分Q时，它仅勉强增加，而当使用基本成分R时明显增加。因此，必须对于所使用的基本成分逐一确定粘合剂的最佳量。
进行的第二个强度测试是所谓的USC测试(无侧限抗压强度(Unconfined Compressive Strength))，该测试在硬化不同时间(0、1、2、7、14、21和28天)的样品上进行。静止压实该组合物，以便获得具有直径为101.4毫米、高度为115毫米并且密度等于95％模数AASHTO的形状。硬化后，使样品渍浸2小时，并且随后如TMH1所述那样进行测试(见以上所述)。
从表IV所示的结果看：发现验证组合物对于USC的零点的值，其原因是这些组合物在浸入水中之后在4分钟内瓦解。发现所有建筑组合物由于硬化时间提高而具有改善的USC值。USC值随着粘合剂组合物的量增加，同时还显示基本成分Q的USC值比基本成分R的高。因此，粘合剂量的最佳值必须根据所需的USC值和所选的基本成分确定。
进行的第一个耐久性测试是所谓的RUSC测试(残余无侧限抗压强度(Residual Unconfined Compressive Strength))，它用于评估当样本受到潮湿和干燥或暴露在CO2中时是否保持足够的结构完整性，以便继续满足最初所需的参数。以如上所述的方式形成样品用于USC，并且允许硬化7天。随后，将样品放置在通CO2的室中24小时。接着，允许样品浸渍4小时，并且以如上所述的相同的方法进行USC测试。从表IV所示的结果显示，两个验证组合物中没有一个给出RUSC值，因为这些样品在浸渍处理过程中瓦解。此外，显示RUSC值随着粘合剂的量的增加而增加，并且基本成分Q的值比基本成分R的那些更高，同样观察其USC值(见如上所述)。数据显示：本发明的建筑组合物在测试之后保持其足够程度的结构完整性。
进行的第二个耐久性测试是用于确定耐侵蚀性的测试，耐侵蚀性尤其在该建筑组合物用于公路建设的情况中至关重要。为此目的由该建筑组合物形成横梁(beams)，该横梁压缩到100％模数AASHTO(American Association of State Highway and TransportationOfficials)。随后允许横梁在100％的相对湿度下硬化28天，并且随后进行机械磨蚀(Gass，Venturea & de Beer in“erodibility of cementedmaterials，Transportek，CSIR，Research Report，RR91/167/1，1992)。侵蚀指数通过测定磨损深度的毫米数确定。
如果建筑组合物要用作繁忙运输公路的基底层，则侵蚀指数必须低于或等于1.0毫米。如果建筑组合物要用作繁忙运输的公路的下层，则侵蚀指数必须低于或等于3.0毫米，如果建筑组合物要用于不繁忙运输的公路，则侵蚀指数必须低于或等于5.0毫米。从表IV所示结果看，验证组合物不适合用于公路建设应用。除此以外，显示组合物28(在基本成分Q中的18％粘合剂)给予适宜于用于道路底层的侵蚀指数。组合物26和40适宜于繁忙运输的道路，而组合物25、38和39适宜于不繁忙运输的公路的下层。
此外，在未铺的道路上进行测试，这在许多遥远地区或不发达国家仍然存在。进行测试确定耐磨性、耐水腐蚀性和对水分的敏感度。
在已经压缩到95％模数AASHTO的具有直径为101.4毫米且高度为115毫米的形状的样品上测试耐磨性。在100％的相对湿度下硬化7天后，在炉中50℃下干燥样品直到它们变干。接着，将样品固定在包括刷负荷量为2.5kg的机械刷的装置中，并且在60转/分将样品刷250或500转。优选的耐磨性使500转之后的损失以％计小于10。从表IV所示结果看，与所有测定的本发明建筑组合物相比，验证组合物没能满足该优选标准。
使用与如上所述的相同方法形成的样品，参考耐磨性，测定耐水腐蚀性。随后，将样品放置在装置中，其中使水经过样品5分钟。优选耐水腐蚀性在5分钟之后的损失量以％计小于8。从表IV所示结果看，与所有测定的本发明建筑组合物相比，两个验证组合物(verification compositions)没有一个满足该优选标准。
使用与如上所述的相同的方式形成的样品，参考耐磨性，测定水分敏感度。随后，将样品放置在水中，并且允许浸渍120分钟。样品的瓦解时间显示如下。如果样品不瓦解，则记录瓦解时间>120分钟。从表IV所示结果看，两个验证组合物在几分钟内瓦解。此外，显示：除了建筑组合物38的样品以外，所有测定的建筑组合物具有好的结果。
此外，进行多个其它测试，即“破裂应变”(strain at break)测试和静止和动态三轴测试。这些测试的结果如表V所示。
由于当本建筑组合物用于公路建设时受到由交通引起的主应力，进行“破裂应变”测试。如果建筑组合物受到太大的应力，这可能导致裂缝的形成，这是不希望有的。破裂应变通过所谓的FB-测试(挠曲横梁(Flexural Beam))来确定。使要测定的组合物压缩到100％模数AASHTO以便获得具有长度为450毫米且高度和深度均为75毫米的样品。随后，将样品放置在塑料袋中，并且允许硬化24小时，接着在炉中在40℃下干燥到恒重。然后确定破裂应变和抗张强度。验证样品不能测定，因为它们已经瓦解。从表V所示结果看，抗张强度随着粘合剂浓度的增加而增加。使用基本成分Q形成的样品的破裂应变显示线性增加，而使用基本成分R形成的样品显示在18％的粘合剂含量下轻微降低。
进行三轴测试以便确定在静负荷和在动态负荷下的材料强度，并且给出由该组合物建造的道路的随时间其对交通负荷导致的永久变形的抵抗性性能表示。仅用组合物26和39和两个验证组合物进行测试。将样品压缩到100％模数AASHTO。静止和动态三轴测试的条件分别如表VI和表VII所示。静止和动态三轴测试的结果(50,000次重复)如表V所示。
有关固定铬(VI)的测试
这些测试的目的是研究本粘合剂组合物用于在最终建筑组合物中固定铬(VI)的有效性。该测试使用包含铬(VI)的来自于铬铁炉的堆袋室灰尘进行。
在该测试中，测试使用粘合剂组合物的建筑组合物的性能。本发明人已经观察到：堆袋室灰尘具有高的需水量。可以向组合物添加增塑剂，例如BASF的Glenium51，是一种聚羧酸酯醚的水溶液。
使用获得的不同的建筑组合物浇铸成75毫米灰泥横梁。随后，确定结构性能并且用横梁的碎片确定铬(VI)的固定程度。
作为对比组合物41和组合物42-45的不同样品的组合物在表VIII中描述。在不同成熟期的混凝土强度(MPa)的结构结果在表IX中给出。
该表显示：使用包括53.5重量％组分a)、0.5重量％组分b)、和46重量％组分c)的粘合剂组合物(组合物42和43)对于两种堆袋室灰尘均具有好的结果(组合物42是类型A、组合物43是类型B)。在组合物44和45(48.9重量％组分a)、0.5重量％组分b)和50.6重量％组分c))中降低组分a)的百分比增加组分c)，对于粘合剂组合物的强度具有积极效果。
结果清楚显示：使用堆袋室灰尘的本发明粘合剂组合物适合用作建筑组合物的粘合剂。表IX清楚显示：混凝土强度的结果在使用本粘合剂组合物(组合物42-45)下比其它粘合剂(对比例41)明显提高。
除了好的混凝土强度以外，还必须具有好的固定铬(VI)的效果，因为如果固定作用不足，则不会满足法定要求，并且不允许该建筑组合物用作建筑组合物。因此，已经进行测试，以研究固定铬(VI)的作用。确定在固定之后的铬(VI)含量，使用南非和荷兰规则，通过不同的测试方法进行测量。
根据南非标准的测试的条件是根据“A8-12Minimumrequirements for the Handling、Classification and Disposal fo Hazardouswaste，第二版，1998”Appendix8.5(毒性特征和酸雨浸出过程)。根据荷兰标准的测试的条件是根据NEN7341，第一版，二月，1995年。
该测试的结果如表X所描述。该表清楚显示：在根据荷兰标准和根据南非标准测试的结果之间存在大的区别。对比例41的值没有测定。然而，单独使用水泥作为粘合剂的几个其它对比例已经进行测试，并且尽管在表X中没有描述，但当使用本组合物时，与单独使用水泥作为粘合剂相比，铬的总量减少40％以上。
发现：根据荷兰标准，所有的样品均不错，但是根据南非标准没有一个样品是好的。重要的是应注意到：南非测试方法不仅导致更高的可检测的值，而且南非的容许危险限制较低，因此标准比其它国家更高。虽然没有一个样品满足南非容许的危险限制(risk limit)，但是通常正规形式的混凝土仅在该限制下使用，并且96％到99％的铬(VI)减少是可能的。
以上所述结果说明：可以使用本粘合剂组合物固定铬(VI)。然而，确切的最佳组合物取决于堆袋室灰尘的组成。使用本申请的教导，所属技术领域的专业人员能确定最佳的组合物。
本发明更进一步的实施方式在权利要求书中限定。
表I
 
组合物粘合剂 灰(重量％) 添加剂类型 添加剂(重量％) 水泥(重量％)
对比粘合剂1 10 B 0.1 89.9
对比粘合剂2 10 B 1 89
对比粘合剂3 10 B 5 86
本发明粘合剂4 30 B 0.1 69.9
本发明粘合剂5 30 B 1 69
本发明粘合剂6 30 B 5 65
本发明粘合剂7 50 A 0.1 49.9
本发明粘合剂8 50 A 1 49
本发明粘合剂9 50 A 5 45
本发明粘合剂10 50 B 0.1 49.9
本发明粘合剂11 50 B 1 49
本发明粘合剂12 50 B 5 45
本发明粘合剂13 59 B 0.1 40.9
本发明粘合剂14 59 B 1 40
本发明粘合剂15 59 B 5 36
本发明粘合剂16 70 B 0.1 29.9
本发明粘合剂17 70 B 1 29
本发明粘合剂18 70 B 5 25
对比粘合剂19 90 B 0.1 9.9
对比粘合剂20 90 B 1 9
对比粘合剂21 90 B 5 5
表II
 
组合物 粘合剂类型 粘合剂(重量％) 基本组分类型 基本组分(重量％)
对比组合物1 1 10 Q 90
对比组合物2 2 10 Q 90
对比组合物3 3 10 Q 90
组合物4 4 10 Q 90
组合物5 5 10 Q 90
组合物6 6 10 Q 90
组合物7 7 10 Q 90
组合物8 8 10 Q 90
组合物9 9 10 Q 90
组合物10 10 10 Q 90
组合物11 11 10 Q 90
组合物12 12 10 Q 90
组合物13 13 10 Q 90
组合物14 14 10 Q 90
组合物15 15 10 Q 90
组合物16 16 10 Q 90
组合物17 17 10 Q 90
组合物18 18 10 Q 90
对比组合物19 19 10 Q 90
对比组合物20 20 10 Q 90
对比组合物21 21 10 Q 90
对比组合物22 14 1 Q 99
组合物23 14 2 Q 98
组合物24 14 5 Q 95
组合物25 14 8 Q 92
组合物26 14 12 Q 88
组合物27 14 15 Q 85
组合物28 14 18 Q 82
组合物29 14 25 Q 75
组合物30 14 50 Q 50
对比组合物31 14 75 Q 25
组合物32 13 10 R 90
Figure S07187998320070406D000221
表III
 
组合物 压缩强度 E-模数 劈裂强度 耐苛性和腐蚀性物质的性能 耐久性
对比组合物1 -- - -- - -
对比组合物2 - - -- - -
对比组合物3 - o - - o
组合物4 - o o - o
组合物5 - o o o o
组合物6 - o - o -
组合物7 o o o - -
组合物8 o o o o o
组合物9 o o - o -
组合物10 o + + + o
组合物11 + ++ + + +
组合物12 + ++ + + +
组合物13 ++ ++ + ++ +
组合物14 ++ ++ ++ ++ +
组合物15 ++ ++ + ++ ++
组合物16 + + + + +
组合物17 + + ++ ++ +
组合物18 + + + ++ +
对比组合物19 - o - o o
对比组合物20 o o o o o
对比组合物21 - o - o -
对比组合物22 - - -- - -
组合物23 - o - o o
组合物24 +/o+/ o o o o
组合物25 ++ ++ + ++ +
组合物28 ++ ++ ++ ++ ++
组合物27 ++ ++ + ++ ++
组合物28 + ++ + ++ ++
组合物29 + + + + +
组合物30 +/o + +/o + +
对比组合物31 o + o o o
组合物32 ++ + + ++ +/o
组合物33 ++ + ++ ++ +/o
组合物34 ++ + + ++ +/o
组合物35 ++ + + + +
组合物36 ++ + ++ + +
组合物37 + + + + +
表III中所用符号的说明：
--：很差-：差o：中等+：好++：很好
Figure S07187998320070406D000241
Figure S07187998320070406D000251
Figure S07187998320070406D000261
Figure S07187998320070406D000271
表VIII
 
组合物 41* 42 43 44 45
添加剂组合物(kg)1 0 0.1 0.1 0.12 0.12
水泥(kg) 10 10 10 12 12
堆袋室灰尘(kg)2 0 11.6(A) 11.6(B) 11.6(B) 11.6(A)
高炉熔碴(19mm)(I) 38 38 38 38 38
水(I) 4.8 4.8 4.8 4.8 4.8
*对比组合物
1添加剂组合物A，研磨成具有粒度为2mm或以下的颗粒
2括号内是说明堆袋室灰尘的类型
表IX
*对比组合物
1对于2、7和14天熟化的砂浆横梁的张力和压力的混凝土强度均以MPa计
表X
 
组合物 初始铬(VI)1 最终铬(VI)南非方法2 最终铬(VI)荷兰方法2
42 200000 821(200) <5(500)
43 922000 1210(200) <5(500)
44 922000 806(200) <5(500)
45 200000 732(200) <5(500)
*对比例
1以ppb(十亿分之几)浓度测量的铬(VI)
2以ppb(十亿分之几)浓度测量的铬(VI)，括号内是描述各个国家以ppb计的容许危险限制。

Claims (15)

1.一种粘合剂组合物，其包括：
a)基于粘合剂组合物的总重量，量为30.0-70.0重量％的灰；
b)基于粘合剂组合物的总重量，量为0.1-5.0重量％的添加剂组合物，其中添加剂组合物包含选自(b1)组中的一种或多种组分和选自(b2)组中的一种或多种组分，其中(b1)组由金属氯化物组成，并且其中(b2)组由二氧化硅、沸石和磷灰石组成，并且其中所述选自(b1)组中的一种或多种组分占(b1)和(b2)组分的总重量的70.0-99.0重量％，并且其中选自(b2)组中的一种或多种组分占(b1)和(b2)组分的总重量的1.0-30.0重量％；
c)基于粘合剂组合物的总重量，量为25.0-69.9重量％的水泥，
所述金属氯化物选自氯化钠、氯化钾、氯化镁、氯化钙、氯化钡、氯化铵、氯化锶和氯化铝及它们的组合。
2.根据权利要求1的粘合剂组合物，其中组分a)的量为50.0-60.0重量％。
3.根据权利要求1或2的粘合剂组合物，其中组分a)的灰选自E-飞灰、E-底灰和它们的组合。
4.根据权利要求1或2的粘合剂组合物，其中组分b)的量为总的粘合剂组合物的0.5-1.0重量％。
5.根据权利要求1或2的粘合剂组合物，其中组分(b2)包括沸石。
6.根据权利要求1或2的粘合剂组合物，其中选自(b1)组的金属氯化物选自氯化钠、氯化钙和它们的组合。
7.根据权利要求1或2的粘合剂组合物，其中组分b还包括选自b3)组中的一种或多种组分，其中b3)组由氧化镁、氧化钙和它们的组合组成，并且其中所述选自b3)组中的一种或多种组分占组分b1)、b2)和b3)的总重量的5-40重量％。
8.一种建筑组合物，其包括：
i)以该建筑组合物的总重量计，量为50.0-98.0重量％的基本成分，该基本成分选自砂、壤土、粘土、建筑碎石、柏油造粒、海港泥浆、下水道污泥和它们的组合，基于基本成分的重量，该基本成分包含至少15重量％颗粒的粒度最大为28毫米的颗粒，
ii)量为2.0-50.0重量％的权利要求1-7任一项的粘合剂组合物。
9.根据权利要求8的建筑组合物，特征在于：所述粘土是砂质粘土。
10.根据权利要求8的建筑组合物，特征在于：所述建筑碎石是混凝土碎石。
11.根据权利要求8的建筑组合物，特征在于：粘合剂组合物的量为5.0-25.0重量％。
12.根据权利要求8的建筑组合物，特征在于：粘合剂组合物的量为8.0-15.0重量％。
13.一种获得权利要求8-12中任何一项的建筑组合物的方法，该方法包括：混合组分i)、组分ii)和水，压实如此获得的混合物，并且使如此获得的混合物反应并硬化。
14.权利要求8-12中任何一项的建筑组合物作为地基上的硬化层的用途。
15.权利要求8-12中任何一项的建筑组合物用于获得构件的用途。
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