CN100594235C - 用于从包括氦和液化天然气的天然气体中制备产品的方法和装置 - Google Patents

用于从包括氦和液化天然气的天然气体中制备产品的方法和装置 Download PDF

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Abstract

本发明涉及用于由天然气生产粗制氦、液化天然气产品、和任选地合成气的方法和装置。将含有氦和甲烷的天然气冷却以生成冷却的天然气。从冷却的天然气中将至少一部分氦和甲烷分离为含有氦的蒸气(从中获得粗制氦)和含有甲烷的液体。从该液体中将至少一部分甲烷分离为蒸气(任选地使其反应以制得合成气)和液体(从中获得液化天然气)。可以包括另外的热交换和分离步骤。

Description

用于从包括氦和液化天然气的天然气体中制备产品的方法和装置
发明背景
本发明涉及一种由天然气成本有效地生产商品的方法。更特别地，本发明涉及一种用于生产液化天然气(LNG)产品、粗制氦、和任选地合成气的组合方法。
天然气通常表示地层中发现的稀薄的或气态烃。底层中存在的不可燃烧的天然气体(如二氧化碳、氦和氮)通常由它们的适宜化学名称来表示。但是，通常不可燃烧的气体是与可燃烧的气体一起发现的，并且该混合物通常称为“天然气”，并不存在区分可燃烧和不可燃烧气体的任何尝试。
天然气通常大量存在于开发那些储量是不经济的区域，因为缺少该气体的当地市场或者处理和运输该气体到远地市场的成本较高。
惯例是低温液化天然气，由此制成用于储存和运输的液化天然气(LNG)。液化天然气的基本原因在于液化作用会导致约1/600的体积降低，由此能够在低压或者甚至大气压下在容器中储存和运输液化气。液化天然气在能使气体从供给源运输到市场方面的重要性非常高，其中供给源与市场之间相距很远且管道运输是不实际的或者经济上不可行的。
为了在液态下储存和运输天然气，优选地将天然气冷却到-240°F(-151℃)～-260°F(-162℃)，其中天然气可以在接近于大气蒸气压下以液态存在。现有技术中存在各种用于液化天然气等的体系，由此如下来液化气体：顺序地将气体在升压下通过多个冷却阶段，将气体冷却为连续降低的温度，直到达到液化。冷却通常通过与一种或多种制冷剂如丙烷、丙烯、乙烷、乙烯、氮气、和甲烷、或其混合物热交换来完成。制冷剂通常依据递减的制冷剂沸点以级联方式排列。
另外，可以通过使天然气通过一个或多个膨胀阶段，由此使冷冻的、压缩的天然气膨胀到大气压下。在该膨胀到大气压的过程中，提供闪蒸至少一部分已液化的天然气，进一步将气体冷却到适宜的储存或运输温度。通常将膨胀阶段中的闪蒸气体收集，并循环用于液化或者燃烧以生成用于LNG生产设施的能量。
LNG工程通常并不经济，因为低温制冷体系能耗高且需要大量的资金投入。另外，参与LNG商业需要用于复杂和高成本运输容器与再气化体系的其它投资，使得LNG消费者可以处理该产品。
将天然气低温液化为LNG的替换方法为将天然气化学转化为产品，例如通过生产合成气(合成气(syngas))的气至液(Gas-To-Liquid)(GTL)产品。本文中合成气定义为含有氢气和二氧化碳的气体。本文中合成气发生器定义为生产作为中间体或最终产品的合成气的任意装置。
常规GTL产品包括、但并不限定于甲醇、乙酸、烯烃、二甲醚、二甲氧基甲烷、聚二甲氧基甲烷、脲、氨、肥料、费托(Fischer Tropsch)反应产品、和氢气。费托反应主要生成不同碳链长度的链烷产品，适用于生产较低沸点的烷烃、石脑油、适用作为喷气机与柴油机燃料和燃料油的蒸馏物、和润滑油与蜡基料。
用于生产合成气的最常规商业方法是蒸气-甲烷重整、自动-热重整、气体加热的重整、部分氧化、和其组合。现有技术包括催化部分氧化和离子转移膜(ITM)工艺。
蒸气甲烷重整法通常使蒸气和天然气在高温和中等压力下、在含镍的还原催化剂上反应，由此制得合成气。
自动热重整法通常通过特定的燃烧器来处理蒸气、天然气和氧气，其中仅有一部分天然气中的甲烷被燃烧。部分燃烧天然气提供了进行重整反应所必须的热量，该重整反应将在位于靠近燃烧器的催化剂床上进行。
气体加热的重整法由两个反应器或者反应区组成，即气体加热的重整反应器/区和自动热重整的反应器/区。在一种构造中，将蒸气和天然气进料到气体加热的重整器中，其中一部分天然气在催化剂上反应形成合成气。随后将未反应的天然气与合成气的混合物与氧气一起进料到自动热重整器中，其中剩余的天然气转化为合成气。随后将离开自动热重整器的热合成气流送回到气体重整器中，以提供气体加热的重整器所必须的反应热量。
部分氧化重整法通常通过特定的燃烧器来处理天然气、氧气和任选地水蒸汽，其中大部分的甲烷在高温下燃烧，由此制得合成气。与自动热重整法不同的是，在部分氧化反应器中不存在催化剂。
用于生产合成气的现有技术是高资本密集的。自动热的和部分氧化的合成气体方法通常需要高成本的气体分离设备来生产氧气。无需生产氧气的蒸气重整法制得了具有更高氢气/一氧化碳比例的合成气，该比例在化学计量上小于生产费托产品的最优值。另外，GTL产品如二甲醚和费托产品的市场已是不稳定的，或者有时不足以确定来克服架设该设备中固有的大量资本投入风险。
天然气储量持有者已发现，充分增加LNG或GTL设施的生产量可以改进设施建设经济性。建造该设施固有的大量成本是固定的或者最低限度不会随生产量而直线增加。但是，也已经发现由于更多的单个产品在截然不同的和通常孤立的地区中生产，由此降低了产品价格相对于成本的毛利。
各种应用对于氦的需求越来越多，例如作为焊接期间和化学工业中的保护气体，用于MRI磁体的冷却剂，用作金属处理中的淬火气体，用作空间技术中的惰性气体，用作潜水期间的呼吸气体，用作色谱中的载气，用于检测渗漏，用作填充气球的气体以及用于其它目的。出于这些目的，可能需要高纯度氦。为了由仅含低水平氦的气体混合物中获得高纯度氦，可能需要几个处理步骤。可以将该气体混合物处理形成粗制氦气混合物，并且由该粗制氦气混合物充分纯化形成高纯度氦气流。
氦主要由含氦的天然气来富集和回收。除了较低比例的几种较高分子量烃和二氧化碳之外，这些天然气的主组份为氮气和甲烷，以及至多10体积％的氦。
氦通常以极低的浓度存在于一些天然气田中。从中可以经济地回收氦的天然气流通常含有至少约0.1体积％～0.5体积％的氦。可以将该氦浓集制成通常含有至少20体积％氦的粗制氦。本文中粗制氦定义为含有大于20体积％氦的流体。
氦富集方法是公知的。
在低温设施中将含氦的天然气冷却到约-150℃，由此首先通过冷凝分离出烃。这样制得的气体混合物除了低比例的其它气体之外，可以含有大于50体积％氦和氮气。可以原位处理该粗制氦以获得非常高纯度的氦，例如通过使其进行包含变压吸附设施和第二低温作用单元的一些处理组合。
另一替换方法是，将粗制氦作为将由第三方处理的中间产品出售。
本发明适用于从天然气储量中回收氦。期望有效地组合粗制氦、LNG、和任选地合成气生产。期望从天然气储量中回收氦，该天然气中氦浓度少于0.1体积％。至今，从低氦浓度的天然气储量中回收氦被认为是不可行的。
本发明满足了工业过程对于氦的增长需求和对于化石燃料能量、尤其是清洁燃料的增长需求。
发明概述
本发明涉及由天然气生产包括粗制氦、液化天然气、和任选地合成气的方法和装置。
依据本发明方法，将含有氦和甲烷的天然气冷却以生成冷却的天然气。从冷却的天然气中将至少一部分氦和甲烷分离为含有氦的蒸气(从中获得粗制氦)和含有甲烷的液体。从该液体中将至少一部分甲烷分离为含甲烷的蒸气(任选地使其反应以制得合成气)和液体(从中获得液化天然气)。可以包括另外的热交换和分离步骤。
本发明的装置包括用于至少部分液化天然气的第一热交换器。该热交换器具有与第一分离装置入口流体连接的出口。第一分离装置具有与第二分离装置入口流体连接的液体出口和与第二热交换器入口流体连接的蒸气出口。第二分离装置具有与液化天然气储存容器入口流体连接的液体出口和蒸气出口。第二热交换器具有与第三分离装置入口流体连接的出口。第三分离装置具有用于排出粗制氦的蒸气出口和液体出口。任选地，第三分离装置的液体出口和第二分离装置的蒸气出口中的至少一个流体连接于合成气发生器。任选地，用于排出粗制氦的蒸气出口连接于氦纯化装置的入口。
具体地说，本发明涉及以下方面：
1、一种用于由天然气生产产品的方法，其包括：
冷却含有氦和甲烷的天然气，由此制得第一流体；
将至少一部分第一流体分离为含有氦和甲烷的第一蒸气与含有甲烷的第一液体，其中第一蒸气与第一液体的摩尔比为0.0001～0.04；
由至少一部分第一蒸气中获得至少一部分粗制氦；
将至少一部分第一液体分离为含有甲烷的第二蒸气和含有甲烷的第二液体；
使至少一部分第二蒸气中的甲烷反应，由此制得至少一部分合成气；和
由至少一部分第二液体中获得至少一部分液化天然气产品。
2、第1项的方法，其中第二液体的压力小于0.152MPa。
3、第1项的方法，其进一步包括：
将至少一部分第二液体分离为含有甲烷的第三蒸气和含有甲烷的第三液体；和
由至少一部分第三液体中获得至少一部分液化天然气产品；
其中，第二液体的压力大于0.152MPa，且第三液体的压力小于0.152MPa。
4、第3项的方法，其进一步包括使至少一部分第三蒸气中的甲烷反应，由此制得至少一部分合成气。
5、第3项的方法，其进一步包括由第二蒸气和第三蒸气中至少一种的至少一部分获得公用设施气体。
6、第1项的方法，其进一步包括：
冷凝至少一部分第一蒸气，由此形成含有氦和甲烷的第一多相流体；
将至少一部分第一多相流体分离为含有至少40体积％氦的第四蒸气和含有甲烷的第四液体；和
由至少一部分第四蒸气中获得至少一部分粗制氦。
7、第6项的方法，其进一步包括使至少一部分第四液体中的甲烷反应，由此制得至少一部分合成气。
8、第6项的方法，其中冷凝步骤包括使至少一部分第四蒸气在与至少一部分第一蒸气连通的热交换中通过。
9、第6项的方法，其进一步包括使至少一部分第四液体膨胀，由此形成较低压力的流体；并且其中冷凝步骤包括使至少一部分较低压力的流体在与至少一部分第一蒸气连通的热交换中通过。
10、第1项的方法，其中第一蒸气与第一液体的摩尔比为0.001～0.03。
11、第1项的方法，其中第一流体的温度大于-140℃。
12、第1项的方法，其中第一流体的温度大于-135℃。
13、一种用于由天然气生产产品的方法，其包括：
冷却含有氦和甲烷的天然气，由此由至少一部分天然气制得含有氦和甲烷的第一流体；
从第一流体中将至少一部分氦和甲烷分离为含有氦和甲烷的第一蒸气与含有甲烷的第一液体；
其中第一蒸气与第一液体的摩尔比为0.001～0.03；
由至少一部分第一蒸气中获得至少一部分粗制氦；
从第一液体中将至少一部分甲烷分离为含有甲烷的第二蒸气和含有甲烷的第二液体，所述第二液体的压力大于0.1516MPa；
从第二液体中将至少一部分甲烷分离为含有甲烷的第三蒸气和含有甲烷的第三液体，所述第三液体的压力小于0.1516MPa；
由至少一部分第三液体中获得至少一部分液化天然气产品；和
使第二蒸气和第三蒸气中至少一种中的至少一部分甲烷反应，由此制得至少一部分合成气。
14、第13项的方法，其进一步包括：
冷凝第一蒸气中的至少一部分甲烷，由此形成含有氦和甲烷的第一多相流体；
从第一多相流体中将至少一部分氦和甲烷分离为含有至少40体积％氦的第四蒸气和含有甲烷的第四液体；和
由至少一部分第四蒸气中获得至少一部分粗制氦。
15、一种用于由天然气生产产品的装置，其包括：
第一热交换器，其用于至少部分液化含有氦和甲烷的天然气，所述第一热交换器具有入口和出口；
第一分离装置，其具有与第一热交换器出口流体连通的入口、用于排出含有氦的第一蒸气的蒸气出口和用于排出含有甲烷的第一液体的液体出口；
第二分离装置，其具有与第一分离装置液体出口流体连通的入口、用于排出含有甲烷的第二蒸气的蒸气出口和用于排出含有甲烷的第二液体的液体出口；
液化天然气储存容器，其具有与第二分离装置液体出口流体连通的第一入口；
第二热交换器，其用于形成第一多相流体，具有与第一分离装置蒸气出口流体连通的入口、和出口；
第三分离装置，其具有与第二热交换器出口流体连通的入口、用于排出粗制氦蒸气的蒸气出口、和用于排出第三液体的液体出口；和
合成气发生器，其具有与第二分离装置蒸气出口和第三分离装置液体出口中至少一个流体连通的入口。
16、第15项的装置，其进一步包括：
第四分离装置，其具有与第二分离装置液体出口流体连通的入口、用于排出第三蒸气的蒸气出口、和用于排出第四液体的液体出口，所述用于排出第四液体的液体出口与所述液化天然气储存容器的第一入口或第二入口流体连通。
17、第16项的装置，其中所述用于排出第三蒸气的蒸气出口与所述合成气发生器的入口流体连通。
18、第15项的装置，其进一步包括氦纯化装置，其具有与用于排出粗制氦蒸气的蒸气出口流体连通的入口。
附图说明
图1为用于由天然气生产产品的本发明一种实施方式的示意图。
图2为用于由天然气生产产品的本发明另一实施方式的示意图。
图3为用于由天然气生产产品的本发明另一实施方式的示意图。
图4为用于由天然气生产产品的本发明另一实施方式的示意图。
图5为用于由天然气生产产品的本发明另一实施方式的示意图。
图6为用于由天然气生产产品的方法和装置的示意图。
发明详述
本发明涉及由天然气生产液化天然气产品、粗制氦、和任选地合成气的方法和装置。本文中关注的天然气包含氦和至少50mol％甲烷，且可以包含至少75mol％甲烷，且出于最佳结果可以包含至少90mol％甲烷。氦的浓度可以小于0.5体积％、或者可以小于0.1％或者可以小于0.05％。天然气的余量可以包含其它可燃烧的烃，例如、但并不限定于乙烷、丙烷、丁烷、戊烷、和更重的烃；和不可燃烧的组份，如二氧化碳、硫化氢、水和氮气。
天然气可以在天然气设施中预处理以除去水、二氧化碳、汞、和/或硫化氢。也可以将天然气液体(NGL)作为单独的产品分离和除去。NGL通常包括存在于天然气中具有两个或多个碳原子的烷烃。
本发明可以获得液化天然气生产单位能耗的相当大降低。在高压下液化之后，将液化天然气进一步冷却，并且通过闪蒸一部分液化天然气将压力降低到大气压。闪蒸之前液化天然气的温度会影响生成的蒸气量。温度越低，蒸气越少。当仅需要液化天然气产品时，通常闪蒸蒸气的产量目的在于满足液化气生产设备的燃料需求。过量闪蒸蒸气会导致该方法效率降低。对于包含生产液化天然气、粗制氦、和合成气的实施方式来说，可以需要更多的闪蒸蒸气。闪蒸之前液化天然气的温度可以高于不生产合成气时的温度。这点意味着，冷却该组合方法的进料所需冷冻作用较低，由此所需能量较少。能量降低可以导致降低以给定速率生产液化天然气所需的资本投入，或者可以能使对于给定投入获得增加的液化天然气产量。
天然气通常在高达19.4MPa(2800psig)的压力下、更普遍地在0.79MPa(100psig)～9.75MPa(1400psig)的压力下、且最普遍地在2.86MPa(400psig)～8.37MPa(1200psig)的压力下制得或运输。天然气的温度取决于其起源。在天然气为管道气体时，其温度可以接近环境条件，例如-17.8℃～48.9℃。如果靠近运输设备如天然气压缩机测量天然气条件，出口和压缩后(post-compression)设备可以支配或影响天然气进料的温度和压力。
适用于本发明的预处理步骤可以始于液化天然气和/或合成气生产通常认可的步骤，该步骤包括、但并不限定于加压到高压，从天然气中除去酸气体、硫醇、汞和湿气。酸气体和硫醇通常通过采用含胺的水溶液或者其它类型物理或化学溶剂的吸附工艺来除去。该步骤通常在多数天然气冷却步骤的上游进行。大部分的水通常在低水平冷却之前或之后通过两相气体-液体分离作为液体除去，随后通过分子筛处理除去痕量的水。除水步骤通常在本文中预期的任意等焓或等熵膨胀过程的上游进行。汞可以通过使用汞吸附剂床来除去。残余量的水和酸气体最普遍地通过使用特选的吸附剂床如可再生的分子筛来除去。这种特选的吸附剂床也通常位于多数天然气冷却步骤的上游。
在任意的任选预处理步骤之后，本发明的方法组合了粗制氦、液化天然气、和任选地合成气产品的生产。参照图1～5，将天然气进料1(其压力可以为约3.45～6.20MPa(500～900psia))导入一个或多个用于冷却天然气的热交换器2，由此制得冷却的天然气流体7。如本文中所使用的那样，术语“流体”包括蒸气、液体、和蒸气/液体混合物。进料1中的天然气可以是预处理的或未处理的，且可以已除去NGL。可以使冷却的天然气流体7过冷为液体、饱和液体、或两相混合物。冷却的天然气流体7的温度可以大于约-140℃(-220°F)或者大于约-135℃(-211°F)。本发明同时生产液化天然气和合成气的实施方式相对于生产液化天然气而不生产合成气的方法来说需要较少的过冷，由此实现了能量节约。热交换器2可以是液化天然气热交换器，如工业上AirProducts and Chemicals，Inc.销售的那些。冷却可以包括一个或多个冷却步骤，目的在于实现逐渐降低的天然气温度。可以利用任意适宜的制冷剂或者制冷剂组合作为冷却流体3。例如，由于它们的可获得性和成本，制冷剂可以包括氨、丙烷、丙烯、乙烷、乙烯、甲烷、氮气、和其它常规气态材料或者其混合物，这些制冷剂已被压缩、冷却和液化。也可以将制冷剂结合到开路循环配置中，其中存在制冷剂与工艺物料流的密切接触。就一个或多个热交换器2中使用一种以上制冷剂流体来说，在一个或多个热交换器2的靠后部分中使用的制冷剂通常比在一个或多个热交换器2的靠前阶段中使用的制冷剂沸点更低。实施方式中，利用丙烷作为第一制冷剂，和利用包含甲烷、乙烷、丙烷、和氮气的混合型制冷剂作为随后的制冷剂。
依据图1～5中所示的实施方式，将至少一部分冷却的天然气流体7分离为蒸气42和液体19。
冷却的天然气7通过减压装置9而膨胀，由此降低天然气流体7的压力，和自动制冷天然气到较低的温度，由此形成蒸气/液体摩尔比非零的多相流体10。蒸气/液体摩尔比可以为0.0001～0.04，或者可以为0.001～0.03。如本领域公知的那样，可以控制减压来获得特定的蒸气/液体摩尔比。虽然减压装置9描述为阀门，但是减压装置9可以为本领域公知的一种或多种减压设备。
减压可以是至少部分通过等焓设备来完成的。依据本发明，适用于等焓膨胀天然气的装置是本领域公知的，且通常包括、但并不限定于手动或自动操纵的节流装置如阀门、控制阀、Joule Thompson阀门、文丘里装置等。
减压可以是至少部分通过等熵设备来完成的。依据本发明，适用于等熵膨胀天然气的装置是本领域公知的，且通常包括诸如膨胀机(expender)或涡轮膨胀机的装置，这些装置从该膨胀中提取或者导出功。虽然出于图1～5的目的减压步骤是以阀门形式的等焓膨胀来描述的，但是该描述应当解释为包含一种或多种上面预期的减压装置，包括并联的或者串联的等熵和/或等焓膨胀。
依据图1～5的实施方式，将至少一部分减压步骤中的多相流体10导入用于从该液体中分离蒸气的分离装置11。该富含氦的蒸气作为蒸气42除去，且含有甲烷的液体作为液体19除去。由至少一部分蒸气42获得至少一部分粗制氦12。因此，粗制氦12包含至少一部分蒸气42中的氦。任选地，粗制氦12可以在任选的氦纯化器70中、采用本领域公知的任意常规氦纯化工艺进一步纯化。
分离装置11可以是单级闪蒸罐，或者可以包括多个理论级数的分离，以获得图1～5中蒸气42和液体19中组份之间的更好的组份分离。用于获得多个理论级数分离的适宜液体-气体分离装置可以包括蒸馏塔，其可以或者可以不包括重沸器，冷凝器，或回流器。
依据图1、2、4和5中所示的实施方式，将至少一部分液体19分离为蒸气27和液体29。
在图1、2、4和5所示的实施方式中，液体19可以通过减压装置21而膨胀，由此降低液体19的压力和自动制冷该流体到较低的温度，由此生成多相流体22。虽然减压装置21描述为阀门，但是减压装置21可以为一种或多种本领域公知的减压设备，如上对减压装置9所述的那些。
依据图1、2、4和5中所示的实施方式，将至少一部分多相流体22导入用于从该液体中分离蒸气的分离装置23中。含有甲烷的蒸气作为蒸气27除去，且含有甲烷的液体作为液体29除去。分离装置23可以是单级闪蒸罐，或者可以包括多个理论级数的分离，以获得蒸气27和液体29中组份之间的更好的组份分离。用于获得多个理论级数分离的适宜液体-气体分离装置可以包括蒸馏塔，其可以或者可以不包括重沸器，冷凝器，或回流器。本发明实施方式中，由至少一部分蒸气27中获得至少一部分任选的合成气发生器进料26，该进料供给任选的合成气发生器80。合成发生器进料26包含至少一部分蒸气27中的甲烷。可以在合成气发生器80中反应合成气发生器进料26中的甲烷，由此形成中间体或者最终合成气81。
任选地，如图1中所示，可以从蒸气27中获得燃料52。燃料52可用于液化天然气设施或任选的合成气设施中的燃料用途，例如用于燃气涡轮机燃料需要、蒸气甲烷重整器燃料需要、联合循环涡轮燃料、或炉用燃料，如用于处理费托GTL产品的氢化裂化设施所附带的加热器。燃料52也可以用于公共设施气体，将燃料供给当地城市、城镇、或乡村。
依据本发明和图1中所示的实施方式，至少一部分液体19可以通过减压装置21而膨胀，由此将压力降低到0.10MPa(14.5psia)～0.152MPa(22psia)，并且由此生成蒸气27和液体29。从至少一部分液体29中获得至少一部分液化天然气产品24。因此液化天然气产品24包含至少一部分液体29中的甲烷。
依据本发明和图2、4和5中所示的实施方式，将至少一部分液体29分离为蒸气37和液体39。至少一部分液体29可以通过减压装置31而膨胀，由此降低液体29的压力和自动制冷该流体到较低的温度，由此生成多相流体32。虽然减压装置31描述为阀门，但是减压装置31可以为一种或多种本领域公知的减压设备，如上对减压装置9所述的那些。将至少一部分多相流体32导入用于从该液体中分离蒸气的分离装置33中。含有甲烷的蒸气作为蒸气37除去，且含有甲烷的液体作为液体39除去。分离装置33可以是单级闪蒸罐，或者可以包括多个理论级数的分离，以获得蒸气37和液体39中组份之间的更好的组份分离。用于获得多个理论级数分离的适宜液体-气体分离装置可以包括蒸馏塔，其可以或者可以不包括重沸器，冷凝器，或回流器。依据本发明的实施方式，由至少一部分蒸气37和/或至少一部分蒸气27中获得至少一部分任选的合成气发生器进料26，该进料供给任选的合成气发生器80。合成发生器进料26包含至少一部分蒸气27和蒸气37中的甲烷。从至少一部分液体39中获得至少一部分液化天然气产品24。因此，液化天然气产品24包含至少一部分液体39中的甲烷。
依据图2、4和5中所示的本发明实施方式，减压装置21可以将压力降低到大于0.152MPa(22psia)，减压装置31可以将压力降低到低于0.152MPa(22psia)。
依据本发明和图3～5中所示的一些实施方式，可以将至少一部分蒸气42在热交换器47中冷却，由此冷凝至少一部分甲烷和由此形成具有蒸气组份和液体组份的多相流体44。将至少一部分多相流体44导入用于从该液体中分离蒸气的分离装置43中。含有浓度高于液体的氦的蒸气作为蒸气48除去，和含有甲烷的液体作为液体46除去。分离装置43可以是单级闪蒸罐，或者可以包括多个理论级数的分离，以获得蒸气46和液体48中组份之间的更好的组份分离。用于获得多个理论级数分离的适宜液体-气体分离装置可以包括蒸馏塔，其可以或者可以不包括重沸器，冷凝器，或回流器。从至少一部分蒸气48中获得至少一部分粗制氦12。粗制氦12包含至少一部分蒸气48中的氦。粗制氦12可以通过本领域公知的任意工艺进一步纯化。这些实施方式中显示了这样一种选择，其中从至少一部分液体46中获得至少一部分任选的合成气发生器进料26。可以在气化之后使至少一部分液体46中的甲烷反应，由此形成合成气81。因此，任选的合成气发生器进料26包含至少一部分液体46中的甲烷。
如图3～5中所示，可以将至少一部分蒸气48返回到热交换器47中气化，由此提供对于蒸气42的额外冷却。热交换可以以蒸气48流与蒸气42流的热交换关系为并流或逆流的方式来进行。适用于执行热交换功能的装置包括板、管、或其它用于传热但不传质的传热元件，如本领域公知的那些。
依据本发明和图3～5中所示的实施方式，至少一部分液体46可以通过减压装置45而膨胀，由此形成较低压力的流体49并随后返回到热交换器47中以提供对于蒸气42的冷却。虽然减压装置45描述为阀门，但是减压装置45可以为一种或多种本领域公知的减压设备，如上对减压装置9所述的那些。热交换可以以与蒸气42流的热交换关系为并流或逆流的方式来进行。至少一部分所获加热的流体50供给合成气发生器进料26。从至少一部分加热的流体50中获得至少一部分合成气发生器进料26。因此，合成发生器进料26包含至少一部分加热的流体50中的甲烷。可以在合成发生器80中反应至少一部分合成发生器进料26中的甲烷，由此形成中间体或者最终合成气81。
依据本发明和图4中所示的实施方式，可以使用蒸气27、蒸气48、和流体50来冷却一个或多个热交换器57中的制冷剂63。冷却流体3可以包含制冷剂63。替换地，至少一部分进料1可以代替制冷剂63在热交换器57中冷却。在通过热交换器57之后，所获蒸气28和蒸气51可以在压缩机58中压缩，由此形成压缩气体59。依据该实施方式，从至少一部分该压缩气体59中获得至少一部分任选的合成气发生器进料26，该进料供给任选的合成气发生器80。合成气发生器进料26包含至少一部分压缩气体59中的甲烷。任选地，如图4中所示，可以从压缩气体59中获得燃料52。
如图5实施方式中所示那样，液体46可以通过多个减压装置45和65而膨胀，并且随后返回到热交换器47中以提供对于蒸气42的冷却。虽然减压装置45和65描述为阀门，但是减压装置45和65可以为一种或多种本领域公知的减压设备，如上对减压装置9所述的那些。热交换可以以与蒸气42流的热交换关系为并流(cocurrent)或逆流(countercurrent)的方式来进行。至少一部分所获加热的流体50和66可以供给任选的合成气发生器进料26。从至少一部分流体50和/或至少一部分流体66中获得至少一部分任选的合成气发生器进料26。因此，可以将流体50和流体66中至少一种中的至少一部分甲烷反应，由此形成合成气。
依据本发明和图56中所示的实施方式，可以将蒸气27和流体66混合，并随后用于冷却一个或多个热交换器57中的制冷剂63。可以将流体50和蒸气37混合，并随后用于冷却一个或多个热交换器57中的制冷剂63。在图5中所示实施方式中，使用含有氦的蒸气48来冷却一个或多个热交换器57中的制冷剂63。替换地，至少一部分进料1可以代替制冷剂63在热交换器57中冷却。在通过热交换器57之后，所获蒸气28和蒸气51可以在压缩机58中压缩，由此形成压缩气体59。依据该实施方式，从至少一部分该压缩气体59中获得至少一部分合成气发生器进料26，该进料供给合成气发生器80。合成气发生器进料26包含至少一部分压缩气体59中的甲烷。任选地，如图5中所示，可以从压缩气体59中获得燃料52。该燃料可用于液化天然气设施或合成气设施中的燃料用途，例如用于燃气涡轮机燃料需要、蒸气甲烷重整器燃料需要、联合循环涡轮燃料、或炉用燃料，如用于处理费托GTL产品的氢化裂化设施所附带的加热器。燃料52也可以用于公共设施气体，将燃料供给当地城市、城镇、或乡村。
参照下列实施例更详细地描述本发明，但是应当理解的是这些实施例是出于阐述而非限定的目的。
实施例
通过计算方法来模拟本发明的实施方式。依据本发明的实施方式，实质上如图4中所述那样，将天然气进料给入用于生产粗制氦、合成气发生器进料、和液化天然气产品的组合方法中。该模拟基于提供的进料为10000kg/小时的天然气。该实施方式的工艺条件和关键流体的质量平衡列于下面表1中。表1中，如果浓度低于0.001％时该浓度列为0mol％。
表1
流体编号     7        10       19       29       39       42
相           液体     混合     液体     液体     液体     蒸气
温度(℃)     -131.7   -133.2   -133.2   -147.2   -158.9   -133.2
压力(MPa)    1.12     0.76     0.76     0.31     0.12     0.76
总流量(kg/h) 10000    10000    9838     8671     7905     162
组成(mol％)
氦           0.042    0.042    0.005    0.000    0.000    2.389
氮           2.095    2.095    1.894    0.781    0.273    14.783
甲烷         95.410   95.410   95.610   96.400   96.640   82.806
乙烷         1.599    1.599    1.624    1.835    2.012    0.021
丙烷         0.532    0.532    0.541    0.611    0.670    0.000
异丁烷       0.110    0.110    0.112    0.126    0.138    0.000
丁烷         0.179    0.179    0.182    0.205    0.225    0.000
异戊烷       0.017    0.017    0.017    0.019    0.021    0.000
戊烷         0.009    0.009    0.010    0.011    0.012    0.000
己烷         0.004    0.004    0.004    0.004    0.005    0.000
庚烷         0.004    0.004    0.004    0.004    0.005    0.000
表1(续)
流体编号      27       37       44       46       48       59
相            蒸气     蒸气     混合     液体     蒸气     蒸气
温度(℃)      -147.2   -159.4   -169.3   -169.3   -169.3   37.8
压力(MPa)     0.31     0.12     0.72     0.72     0.72     3.31
总流量(kg/h)  1166     767      162      158      4        2092
组成(mol％)
氦            0.046    0.000    2.390    0.036    63.350   0.028
氮            10.445   6.033    14.743   14.199   29.930   9.062
甲烷          89.499   93.963   82.845   85.742   6.720    90.901
乙烷          0.010    0.004    0.021    0.022    0.000    0.009
丙烷          0.000    0.000    0.000    0.000    0.000    0.000
异丁烷        0.000    0.000    0.000    0.000    0.000    0.000
丁烷          0.000    0.000    0.000    0.000    0.000    0.000
异戊烷        0.000    0.000    0.000    0.000    0.000    0.000
戊烷          0.000    0.000    0.000    0.000    0.000    0.000
己烷          0.000    0.000    0.000    0.000    0.000    0.000
庚烷          0.000    0.000    0.000    0.000    0.000    0.000
冷却的天然气流体7的温度为约-131.7℃，其大大高于用于仅生产液化天然气而无合成气发生器进料的方法的典型温度约-151.1℃。
在该模拟中，进料液化天然气产品24的液体39为约79％的进料1。进料粗制氦12的蒸气48为约0.04％的进料1。余量供给压缩气体59，其进料合成气发生器进料26和燃料52。
依据该模拟，进料粗制氦12的蒸气48为约63.35mol％的氦，且冷却的天然气流体7中约86.4％的氦在蒸气48中回收。
氮气在进料合成气发生器进料26的压缩气体59中浓缩，浓度为约9mol％，但是进料液化天然气产品24的液体39中的氮气浓度为约0.3mol％。
为了进行比较，模拟了依据图6中所示配置的方法。该模拟基于作为进料101提供的10000kg/小时的天然气。将进料101拆分以提供用于液化天然气方法的天然气进料104和单独的合成气发生器进料126。仅从液化天然气进料中回收氦。该实施方式的工艺条件和关键流体的质量平衡列于下面表2中。表2中，如果浓度低于0.001％时该浓度列为0mol％。
表2
流体编号        101      107      110      119      137      139      142
相              蒸气     液体     混合     液体     蒸气     液体     蒸气
温度(℃)        22.0     -151.1   -151.1   -151.1   -161.0   -161.0   -151.1
压力(MPa)       5.86     1.10     0.33     0.33     0.12     0.12     0.33
总流量(kg/h)    10000    8619     8619     8594     695      7899     26
组成(mol％)
氦              0.042    0.042    0.042    0.006    0.073    0.000    12.700
氮              2.095    2.095    2.095    2.035    16.920   0.825    22.460
甲烷            95.410   95.410   95.410   95.500   83.010   96.510   64.840
乙烷            1.599    1.599    1.599    1.604    0.003    1.734    0.005
丙烷            0.532    0.532    0.532    0.534    0.000    0.577    0.000
异丁烷          0.110    0.110    0.110    0.110    0.000    0.119    0.000
丁烷            0.179    0.179    0.179    0.179    0.000    0.194    0.000
异戊烷          0.017    0.017    0.017    0.017    0.000    0.018    0.000
戊烷            0.009    0.009    0.009    0.010    0.000    0.010    0.000
己烷            0.004    0.004    0.004    0.004    0.000    0.004    0.000
庚烷            0.004    0.004    0.004    0.004    0.000    0.004    0.000
表2(续)
流体编号      144      146      148      104      126      150
相            混合     液体     蒸气     蒸气     蒸气     蒸气
温度(℃)      -176.1   -176.1   -176.1   22.0     22.0     -153.5
压力(MPa)     0.30     0.30     0.30     5.86     5.86     0.12
总流量(kg/h)  26       19       6        8619     1381     19
组成(mol％)
氦            12.700   0.007    46.380   0.042    0.042    0.007
氮            22.460   13.670   45.800   2.095    2.095    13.670
甲烷          64.840   86.320   7.817    95.410   95.410   86.320
乙烷          0.005    0.007    0.000    1.599    1.599    0.007
丙烷          0.000    0.000    0.000    0.532    0.532    0.000
异丁烷        0.000    0.000    0.000    0.110    0.110    0.000
丁烷          0.000    0.000    0.000    0.179    0.179    0.000
异戊烷        0.000    0.000    0.000    0.017    0.017    0.000
戊烷          0.000    0.000    0.000    0.009    0.009    0.000
己烷          0.000    0.000    0.000    0.004    0.004    0.000
庚烷          0.000    0.000    0.000    0.004    0.004    0.000
如图6中所示，将天然气进料104给入热交换器102中并通过冷却流体103冷却，由此制得冷却的天然气流体107。冷却的天然气流体107通过减压装置109膨胀，由此降低了天然气流体107的压力和将该天然气自动制冷为较低温度的天然气流体110。
将天然气流体110导入用于从该流体中分离蒸气的分离装置111。富含氦的蒸气作为蒸气142除去，且含有甲烷的液体作为液体119除去。
液体119通过减压装置131而膨胀，由此降低了液体119的压力并将该流体自动制冷为较低温度的流体132，并且由此生成蒸气和液体。将减压步骤中较低温度的流体132导入用于从该流体中分离蒸气的分离装置133。含有甲烷的蒸气作为蒸气137除去，且含有甲烷的液体作为液体139除去。液体139供给液化天然气产品124。
将蒸气142在热交换器147中冷却，由此冷凝至少一部分甲烷和由此制得具有蒸气组份和液体组份的多相流体144。将多相流体144导入用于从该流体中分离蒸气的分离装置143。含有浓度高于液体的氦的蒸气作为蒸气148除去，且含有甲烷的液体作为液体146除去。从蒸气148中获得粗制氦112。
如图6中所示，将蒸气148返回到热交换器147中气化，由此提供对于蒸气142的额外冷却。液体146通过减压装置145而膨胀，由此形成较低压力的流体149，并且随后返回到热交换器147以也提供对于蒸气142的冷却。
构造该二者模拟，使得79质量％的进料气体生成液化天然气。
冷却的天然气流体107的温度为约-151.1℃，该温度对于生产液化天然气而不生产合成气发生器进料的方法来说是典型的温度。由于图6配置相对于图4具有额外的过冷作用，图4配置的液化功率的计算值为约14％或更低。
依据该模拟，从中获得粗制氦112的蒸气148为约46.38mol％的氦，且进料101中约75.0质量％的氦在蒸气148中回收。这点与图4中方法的63.35mol％氦和86.4质量％的氦回收率形成对比。当更高百分比的天然气进料到合成气发生器进料中时，将产生甚至更大的效益。
图4配置相对于图6配置来说，液化天然气产物中含有的氮气更少。液化天然气产物中含有的氮气计算值对于图4和图6配置来说分别为约0.27mol％和0.83mol％。
对于本领域技术人员来说，通过考虑该说明书或者通过实施本文中所公开的本发明，本发明的其它实施方式和益处将是显然的。该说明书应当认为仅是示例性的，并且本发明的范围和精神由所附权利要求来阐述。

Claims (18)

1、一种用于由天然气生产产品的方法，其包括：
冷却含有氦和甲烷的天然气，由此制得第一流体；
将至少一部分第一流体分离为含有氦和甲烷的第一蒸气与含有甲烷的第一液体，其中第一蒸气与第一液体的摩尔比为0.0001～0.04；
由至少一部分第一蒸气中获得至少一部分粗制氦；
将至少一部分第一液体分离为含有甲烷的第二蒸气和含有甲烷的第二液体；
使至少一部分第二蒸气中的甲烷反应，由此制得至少一部分合成气；和
由至少一部分第二液体中获得至少一部分液化天然气产品。
2、权利要求1的方法，其中第二液体的压力小于0.152MPa。
3、权利要求1的方法，其进一步包括：
将至少一部分第二液体分离为含有甲烷的第三蒸气和含有甲烷的第三液体；和
由至少一部分第三液体中获得至少一部分液化天然气产品；
其中，第二液体的压力大于0.152MPa，且第三液体的压力小于0.152MPa。
4、权利要求3的方法，其进一步包括使至少一部分第三蒸气中的甲烷反应，由此制得至少一部分合成气。
5、权利要求3的方法，其进一步包括由第二蒸气和第三蒸气中至少一种的至少一部分获得公用设施气体。
6、权利要求1的方法，其进一步包括：
冷凝至少一部分第一蒸气，由此形成含有氦和甲烷的第一多相流体；
将至少一部分第一多相流体分离为含有至少40体积％氦的第四蒸气和含有甲烷的第四液体；和
由至少一部分第四蒸气中获得至少一部分粗制氦。
7、权利要求6的方法，其进一步包括使至少一部分第四液体中的甲烷反应，由此制得至少一部分合成气。
8、权利要求6的方法，其中冷凝步骤包括使至少一部分第四蒸气在与至少一部分第一蒸气连通的热交换中通过。
9、权利要求6的方法，其进一步包括使至少一部分第四液体膨胀，由此形成较低压力的流体；并且其中冷凝步骤包括使至少一部分较低压力的流体在与至少一部分第一蒸气连通的热交换中通过。
10、权利要求1的方法，其中第一蒸气与第一液体的摩尔比为0.001～0.03。
11、权利要求1的方法，其中第一流体的温度大于-140℃。
12、权利要求1的方法，其中第一流体的温度大于-135℃。
13、一种用于由天然气生产产品的方法，其包括：
冷却含有氦和甲烷的天然气，由此由至少一部分天然气制得含有氦和甲烷的第一流体；
从第一流体中将至少一部分氦和甲烷分离为含有氦和甲烷的第一蒸气与含有甲烷的第一液体；
其中第一蒸气与第一液体的摩尔比为0.001～0.03；
由至少一部分第一蒸气中获得至少一部分粗制氦；
从第一液体中将至少一部分甲烷分离为含有甲烷的第二蒸气和含有甲烷的第二液体，所述第二液体的压力大于0.1516MPa；
从第二液体中将至少一部分甲烷分离为含有甲烷的第三蒸气和含有甲烷的第三液体，所述第三液体的压力小于0.1516MPa；
由至少一部分第三液体中获得至少一部分液化天然气产品；和
使第二蒸气和第三蒸气中至少一种中的至少一部分甲烷反应，由此制得至少一部分合成气。
14、权利要求13的方法，其进一步包括：
冷凝第一蒸气中的至少一部分甲烷，由此形成含有氦和甲烷的第一多相流体；
从第一多相流体中将至少一部分氦和甲烷分离为含有至少40体积％氦的第四蒸气和含有甲烷的第四液体；和
由至少一部分第四蒸气中获得至少一部分粗制氦。
15、一种用于由天然气生产产品的装置，其包括：
第一热交换器，其用于至少部分液化含有氦和甲烷的天然气，所述第一热交换器具有入口和出口；
第一分离装置，其具有与第一热交换器出口流体连通的入口、用于排出含有氦的第一蒸气的蒸气出口和用于排出含有甲烷的第一液体的液体出口；
第二分离装置，其具有与第一分离装置液体出口流体连通的入口、用于排出含有甲烷的第二蒸气的蒸气出口和用于排出含有甲烷的第二液体的液体出口；
液化天然气储存容器，其具有与第二分离装置液体出口流体连通的第一入口；
第二热交换器，其用于形成第一多相流体，具有与第一分离装置蒸气出口流体连通的入口、和出口；
第三分离装置，其具有与第二热交换器出口流体连通的入口、用于排出粗制氦蒸气的蒸气出口、和用于排出第三液体的液体出口；和
合成气发生器，其具有与第二分离装置蒸气出口和第三分离装置液体出口中至少一个流体连通的入口。
16、权利要求15的装置，其进一步包括：
第四分离装置，其具有与第二分离装置液体出口流体连通的入口、用于排出第三蒸气的蒸气出口、和用于排出第四液体的液体出口，所述用于排出第四液体的液体出口与所述液化天然气储存容器的第一入口或第二入口流体连通。
17、权利要求16的装置，其中所述用于排出第三蒸气的蒸气出口与所述合成气发生器的入口流体连通。
18、权利要求15的装置，其进一步包括氦纯化装置，其具有与用于排出粗制氦蒸气的蒸气出口流体连通的入口。
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