CN100533783C - 特征在于氧化还原电极的电子连接设备 - Google Patents
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Abstract
本发明电子接点包括：(a)第一传导组件，包括：(i)具有接触面的衬底；及(ii)具有第一和第二端的至少一层分子单元，其中至少一层分子单元通过选自下组的结合类型经其第一端连到所述接触面：共价键和强电耦合；及(b)与所述至少一层分子单元的所述第二端电接触的第二传导组件，所述第二传导组件包括至少一金属和至少一金属氧化物，其中所述电子接点中的至少一所述传导组件具有响应于刺激而变化的电特性。
Description
本发明是2001年1月5日申请的美国专利申请09/755,437的部分后续申请，其通过引用组合于此。本发明是2003年2月28日申请的美国专利申请10/376,865、即美国专利6,855,950的部分后续申请，其通过引用组合于此。
技术领域
本发明属于分子电子学领域，该领域是一般微电子学领域的子集。具体地，本发明涉及电子连接设备领域。
背景技术
分子电子学领域的主要努力是研究微电子应用中分子作为整流器、开关、存储装置等。本发明的目标在于提供经电刺激引起的化学变化而改变接点传导性的装置。鉴于本发明公开的内容或通过实施本发明，本发明的其它优点将显而易见。
发明内容
概括地，本发明包括电子接点，其包括：(a)第一传导组件，包括：(i)具有接触面的衬底；及(ii)具有第一和第二端的至少一层分子单元，其中至少一层分子单元通过选自下组的结合类型经其第一端连到所述接触面：共价键和强电耦合；及(b)第二传导组件，所述第二传导组件包括与所述至少一层分子单元的所述第二端邻接并电通信的至少一金属和至少一金属氧化物层；当跨所述电子接点施加电压时，所述至少一金属和至少一金属氧化物层的电导响应于所述至少一金属和至少一金属氧化物层与所述至少一层分子单元之间发生的氧化—还原反应而变化，其中所述电子接点缺乏电解溶液。
在电子接点的一实施例中，电子接点的厚度在约1-20纳米的范围之内。在另一实施例中，电子接点的厚度在约5-200纳米的范围之内。
在电子接点的一实施例中，至少一层分子单元包括能够通过施加刺激而从相对非传导状态变为相对传导状态的化学结构。用于改变化学结构的适当刺激的例子包括但不限于所施加的电压，其导致氧化还原反应。
在电子接点的一实施例中，第二传导组件能够保存电荷。
在电子接点的一实施例中，当在所述相对非传导状态时化学结构包括至少一芳族基。
在另一实施例中，化学结构选自由下述构成的组：取代的苯基、未取代的苯基、取代的苄基、未取代的苄基、取代的酚基、未取代的酚基、取代的金属卟啉环、未取代的金属卟啉环、取代的二茂铁基、和未取代的二茂铁基。在另一实施例中，化学结构选自由下述构成的组：联苯基、芴基、蒽基、菲基、聚亚苯基、多核芳香烃基、硝化联苯基、偶氮苯甲基、和硝基偶氮苯甲基。
在一实施例中，分子单元通过具有下述公式的化学键与衬底的接触面化学结合：R—X，其中R为衬底的金属、硅或碳原子，X为分子单元的氧或碳原子。
在另一实施例中，第一传导组件包括导电的碳。
在一实施例中，特定层的分子单元实质上一样长。
在另一实施例中，第二传导组件与分子单元的至少一层的第二端化学结合。
在一实施例中，至少一层中的分子单元实质上相互平行。
在一实施例中，至少部分分子单元形成分子轨道排列，使得电子接点能够用作半导体。
在一实施例中，金属选自下组：钛、银、金、钨和铜。
在一实施例中，金属氧化物选自下组：钛氧化物、银氧化物、金氧化物、钨氧化物和铜氧化物。
在一实施例中，电子接点缺乏液体。
在另一实施例中，第二传导组件还包括至少一离子。
本发明还包括电子接点，其包括：(a)第一传导组件，包括：(i)具有接触面的衬底；及(ii)具有第一和第二端的至少一层分子单元，其中至少一层分子单元通过选自下组的结合类型经其第一端连到所述接触面：共价键和强电耦合；及(b)第二传导组件，包括：(i)具有接触面的衬底；及(ii)具有第一和第二端的至少一层分子单元，其中至少一所述层分子单元通过选自下组的结合类型经其第一端连到所述接触面：共价键和强电耦合；其中所述电子接点中的至少一层分子单元具有响应于刺激而变化的电特性，且其中第一传导组件和第二传导组件相互足够接近以使第一传导组件和第二传导组件电气通信。
在一实施例中，当在相对非传导状态时，第一传导组件的化学结构层包括至少一芳族基。
在另一实施例中，当在相对非传导状态时，第二传导组件的层包括至少一芳族基。
在一实施例中，化学结构选自由下述构成的组：取代的苯基、未取代的苯基、取代的苄基、未取代的苄基、取代的酚基、未取代的酚基、取代的金属卟啉环、未取代的金属卟啉环、取代的二茂铁基、和未取代的二茂铁基。
在另一实施例中，化学结构选自由下述构成的组：取代的苯基、未取代的苯基、取代的苄基、未取代的苄基、取代的酚基、和未取代的酚基。
在一实施例中，化学结构选自由下述构成的组：联苯基、芴基、蒽基、菲基、聚亚苯基、多核芳香烃基、硝化联苯基、偶氮苯甲基、和硝基偶氮苯甲基。
在另一实施例中，化学结构选自由下述构成的组：联苯基、硝化联苯基、和偶氮苯甲基。
在一实施例中，分子单元通过具有下述公式的化学键与第一传导组件的衬底的接触面化学结合：R—X，其中R为衬底的金属、硅或碳原子，X为分子单元的氧或碳原子。
在另一实施例中，分子单元通过具有下述公式的化学键与第二传导组件的衬底的接触面化学结合：R—X，其中R为衬底的金属、硅或碳原子，X为分子单元的氧或碳原子。
在一实施例中，第一传导组件的衬底包括导电的碳。
在另一实施例中，第二传导组件的衬底包括导电的碳。
在一实施例中，分子单元的至少一层包括实质上相互平行的分子单元。
在另一实施例中，至少部分所述分子单元形成分子轨道排列，使得电子接点能够用作半导体。
在另一实施例中，电子接点缺乏电解溶液。
在另一实施例中，电子接点缺乏液体。
在一实施例中，第二传导组件还包括至少一离子。
附图说明
图1a所示为本发明一实施例的“高氧化物”状态。钛和钛氧化物可被混合或分层，并可包含从(O)到(IV)氧化态范围的钛。
图1b所示为本发明一实施例的“低氧化物”状态。所示的接点由NAB和Ti(O)组成，但还可包括少量的Ti+和/或NAB-。
图2所示为在“高氧化物”和“低氧化物”条件下准备的碳/NAB/钛接点的电流/电压曲线。扫描速度为1V/sec。高氧化物情况的箭头指扫描方向。
图3所示为高和低氧化物接点在从0V到+2V(碳正)的1秒电压脉冲下的电流响应。电流由+2V电压偏移结束时的值规格化。在1000msec的实际最后电流密度为：对于低氧化物接点为1.57A/cm2，而高氧化物接点为0.0062A/cm2。
图4所示为包括本发明分子接点的氧化还原电池。氧化还原电池将TiOx还原为Ti金属，并将有机阴离子氧化为其中性形式。特殊的氧化还原反应完全可变，且不限于图示的有机和金属氧化物情形。
图5在偏压下比较碳/NAB/TiOx/Ti/Au接点的多个Raman光谱。光谱随所施加电压的变化指示化学结构响应于所施加电压的变化。
图6提供了碳/联苯/钛/金接点的电流/电压曲线。
具体实施方式
根据前述发明内容，下面具体描述本发明的优选实施例，在目前其被视为最佳方式。
具有3.7nm厚NAB薄膜的分子接点用McCreery等在AmericanChemical Society 2003期刊125卷10748-10758页描述的过程制作在热解感光耐蚀膜(PPF)上，但其有重大的例外。对于指定为“低氧化物”的样本，电子束蒸发室压力被降低到～4×10-7torr，而不是先前的8×10-6torr，相比于先前的0.03nm/sec，初始Ti淀积率增加到0.1nm/sec。基于残留气体为空气的假设及每一O2碰撞与Ti表面反应的假设，残余压力的降低及增大的淀积率应使淀积的O/Ti分子比从12.8降到0.19。因此，可预测在上述American Chemical Society期刊论文中所述条件下初始淀积的3.0nmTi大部分或完全是钛氧化物，且所得的接点将被称为“高氧化物”。需注意的是，除了Ti淀积条件以外，“高氧化物”和“低氧化物”PPF/NAB(3.7)/Ti接点是一样的，其具有同样的PPF衬底、3.7nm厚NAB层、及保护性的金层。在两种情况下，在开始慢速淀积Ti，之后以1.0nm/sec的速度快速淀积Ti，直到Ti的总厚度达到50nm为止。
PPF/偶氮苯/Ti/Au分子接点的X射线光电子能谱(XPS)深度形貌确认了Ti氧化物的存在。使用偶氮苯代替NAB，使得分子不贡献氧，但金属淀积条件与“高氧化物”情形的一样。在插入XPS室中后，金属层被喷射以Ar+离子，且定期获得XPS光谱。观察到多种Ti氧化物，包括TiO(Ti 2p3/2峰值在455eV)、Ti2O3(456eV)，但是非常少的TiO2(459eV)。由于Ti淀积发生在室温，Ti氧化物层可能是混乱的，其将被称为“TiOx”。
图2比较除Ti淀积条件外其余条件一样所准备的PPF/NAB(3.7)/Ti接点的电流/电压(i/V)曲线。“低氧化物”情形较“高氧化物”情形具有更高的电流、更低的电阻、及更少的滞后。还应注意，高氧化物情形观察到的整流在低氧化物接点情况下不存在。对于两个单独样本上的8个“低氧化物”接点，电阻(±50mV电压范围)为284±75ohm-cm2，而“高氧化物”情形为4.1MΩ-cm2。低氧化物情形的接点电容更高：在1000V/sec时为1.2μF/cm2，而高氧化物情形为0.5μF/cm2。图3示出了随电压步进到+2V电流对时间响应(碳相对于Ti)。为比较曲线形状，电流刻度被规格化到最后的电流(ifinal)，但低氧化物情形在+2V的最后电流(1.57A/cm2)远高于高氧化物情形的最后电流(0.0062A/cm2)。从图3可明显看出，相比于高氧化物情形的慢速响应(>100msec)，低氧化物瞬间上升时间很快(<5μsec)。
分子接点中TiOx的存在及其对电子性态的强大影响意味着先前未被承认的现象对我们的实验室及几个其它实验室报告的电导转换很重要。我们先前提出在接点中NAB被部分还原到NAB-，或通过淀积期间所施加的电压或通过Ti原子。所出现的结果表明Ti/TiOx氧化还原电偶也可出现。如图4中所示，接点变为由NAB/NAB-半电池和Ti/TiOx半电池组成的电化学电池，表示如下：
PPF|NAB-，NAB‖TiOx|Ti
当施加+2V时，如图3中所示，PPF相对于Ti为正，从而NAB-被氧化到NAB，TiOx被还原到Ti。由于在接点中观察到氧化态II和III的钛，Ti氧化还原反应还可包括Ti/Ti+、Ti(II)/Ti(III)及相关的氧化物，包括TiO2。接点充作电解池，具有这样的方法所需要的、如先前报告的动力学、滞后作用及温度依赖性。高氧化物接点的低电容、高电阻和慢速响应与部分隔离的TiOx层的存在相符，其有效地增大了Ti和碳导体之间的距离。
TiOx/Ti半电池的主要后果是当Ti相对于PPF为负时形成金属Ti。推测起来，该Ti被散布以TiOx，但在某些点将在散装Ti金属和NAB层之间形成传导路径。在限制TiOx到Ti的总转换的情况下，预计i/V曲线接近NAB(3.7)接点的曲线，NAB(3.7)接点包含可以忽略的TiOx。实际上，在施加+4V5秒的基础上，高氧化物PPF/NAB(3.7)/Ti接点的电流从<0.01A/cm2增加到0.4A/cm2，而低氧化物情形在2V时为1.6A/cm2。因此，高氧化物接点中TiOx还原到Ti实际上导致接点性态接近“低氧化物”情形的性态。从图2可以明显看出，高氧化物情形的整流与因所施加的正电压的TiOx还原一致，以形成Ti金属并导致电阻降低。对于所施加的负电压(Ti正)，Ti到TiOx的氧化形成绝缘膜，且所观察到的电流显著地降低。所施加电压的净效应在于当碳是Ti的正极时产生Ti和NAB，当碳是负极时产生TiOx和NAB阴离子基。
从TiOx/Ti氧化还原电偶形成Ti的重要性在于金属Ti在“电导切换”中的作用。通过氧化还原电偶形成Ti预计可化学可逆和重复许多次，尽管具有相对慢的动力学和很强的温度依赖性。分子层的传导性还应取决于分子的氧化还原状态，从而分子及TiOx半电池均可用所施加的电压改变电子性质。在一般情况下，接点的电导取决于整个“电池”的成分，两个半电池反应均贡献所观察的传导性。在没有Ti存在的情况下已观察到电导切换的事实表明在不包括Ti/TiOx氧化还原化学反应的分子接点中肯定有切换机制。这样的机制在两个早先的申请中已报告，其涉及有机层中的电导切换。然而，当Ti或其它反应金属(如Al)用于上部触点时，则必须考虑形成氧化物的后果。除在早先申请中描述的以外，在设备的第二层中包括Ti/TiOx或任何其它氧化还原系统还增加了接点的灵活性。其一些例子如下所述。
碳/NAB/TiOx/Ti/Au分子接点内化学变化的存在如图5中所示，其表明通过部分透过Ti/Au上部触点而从现用接点获得的Raman光谱。Raman光谱展现分子的振动，并是分子结构的灵敏指示物。Raman光谱明确的变化表明响应于所施加电压发生了分子重新排列。这些变化中有一部分是可逆和可重复的，表明接点可在具有不同结构和电学性质的状态之间周期性地重复。
如图4所示和图5所验证的，用所施加电压控制接点的氧化还原状态的方法用作本发明怎样用于微电子应用的一个例子。NAB/Ti状态(见图1b)具有不同于NAB-/TiOx状态(图1a)的传导性，且该区别可通过施加很小的电压确定。传导性因几个原因而不同，如导电触头之间的隧穿势垒降低、因从TiOx形成Ti金属而导致隧穿距离减少、或两种状态下材料的电阻率的内在区别。除监控传导性之外，NAB上的电荷也可被检测，还可检测其光学性能。两种状态可持续几分钟或更长，因而提供保存信息的装置。
尽管两氧化还原对一起作用是普通电池的常见基础，但本发明具有明显的区别。电池具有块状电极和电解质阶段，而本发明使用几层活性剂的亲近单层。因此，氧化还原电池的活性区非常薄，大约1-20nm。电池仅依赖于电解质中的离子传导，而本发明允许电子传导，如通过从TiOx形成的Ti。如果这样的传导发生在传统电池中，其将完全失败并被丢弃。此外，本发明的电子传导和电荷状态均可以(单独或一起)作为微电子电路中的电子功能的基础。尽管本发明在某些情况下实际上可用作电池，但其主要应用在于响应于电刺激而改变多阶段的电子性质，并开发这些电子性质以实施有用的电子功能。
图6示出了不依赖于金属氧化物的氧化还原对的电流/电压响应，以表明本发明不限于包含金属氧化物的接点。碳/联苯/钛/金接点以适当条件进行准备，其大大减少了Ti氧化物的含量。对于在+3V开始的扫描，红线是联苯/Ti接点的i/V响应，且Ti和联苯均在其中性形式。蓝线是在施加-3V电压之后开始，其将接点至少部分转换为BP-和Ti+。该接点较BP/Ti具有更低的传导性，因此电流更小。
当BP-/Ti+接点被扫描到正电压时，其被部分转换为BP/Ti，使得所增加的电流返回扫描到负电压。该实验表明，在该例子的正电压下，不仅两状态之间传导性有区别，而且从一状态变到另一状态。在本发明的另一实施例中，Ti/Ti+或Ti/TiOx氧化还原系统可以是有机氧化还原对，其接受或贡献电子伴随NAB/NAB-氧化还原对代表的互补氧化还原反应。
由于本发明公开的内容或通过实施本发明，一般技术人员均能修改本发明，如通过使用等价排列和成分，从而在不脱离所附权利要求反映的本发明精神的情况下实施本发明。
Claims (14)
1、电子接点，包括：
第一传导组件，所述第一传导组件包括：
具有接触面的衬底；及
具有第一和第二端的至少一层分子单元，其中至少一层分子
单元通过选自下组的结合类型经其第一端连到所述接触面：
共价键和强电耦合；及
第二传导组件，所述第二传导组件包括至少一层金属和该金属的氧化物层，金属氧化物层与所述至少一层分子单元的所述第二端邻接并电接触；当跨所述电子接点施加电压时，所述第二传导组件的电导响应于所述至少一层金属、所述金属氧化物层与所述至少一层分子单元之间发生的氧化—还原反应而变化，其中所述电子接点缺乏电解溶液。
2、根据权利要求1的电子接点，其中至少一层分子单元包括能够通过施加刺激而从相对非传导状态变为相对传导状态的化学结构。
3、根据权利要求1的电子接点，其中所述第二传导组件能够保存电荷。
4、根据权利要求2的电子接点，其中当在所述相对非传导状态时，所述化学结构包括至少一芳族基。
5、根据权利要求4的电子接点，其中所述化学结构选自由下述构成的组：取代的苯基、未取代的苯基、取代的苄基、未取代的苄基、取代的酚基、未取代的酚基、取代的金属卟啉环、未取代的金属卟啉环、取代的二茂铁基、和未取代的二茂铁基。
6、根据权利要求4的电子接点，其中所述化学结构选自由下述构成的组：联苯基、芴基、蒽基、菲基、聚亚苯基、多核芳香烃基、硝化联苯基、偶氮苯甲基、和硝基偶氮苯甲基。
7、根据权利要求4的电子接点，其中分子单元通过具有下述公式的化学键与所述衬底的所述接触面化学结合：
R—X
其中R为所述衬底的金属、硅或碳原子，X为所述分子单元的氧或碳原子。
8、根据权利要求1的电子接点，其中所述第一传导组件包括导电的碳。
9、根据权利要求1的电子接点，其中所述至少一层分子单元中的任何一层分子单元内的分子单元一样长。
10、根据权利要求1的电子接点，其中所述第二传导组件与分子单元的至少一层的所述第二端化学结合。
11、根据权利要求1的电子接点，其中至少一层中的所述分子单元相互平行。
12、根据权利要求1的电子接点，其中至少部分所述分子单元形成分子轨道排列，使得所述电子接点能够用作半导体。
13、根据权利要求1的电子接点，其中所述金属及金属氧化物选自下组：钛及钛氧化物、银及银氧化物、金及金氧化物、钨及钨氧化物、和铜及铜氧化物。
14、根据权利要求1的电子接点，其中所述第二传导组件还包括至少一离子。
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