CN100440450C - 固体表面平坦化方法及其装置 - Google Patents

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Abstract

一种通过在固体表面上辐照气体簇离子束平坦化固体表面的方法，其中由固体表面和气体簇离子束所形成的辐照角度θ被设定在1°和小于30°之间。当固体表面相当粗糙时，作为第一步，首先将第一辐照角度设定为约90°并把束辐照在固体表面上。然后，作为第二步，把辐照角度设定为1°到小于30°，并把束辐照在固体表面上以提高处理效率。或者把第一步和第二步的组合重复多次。

Description

固体表面平坦化方法及其装置
技术领域
本发明能够用于平坦化另一电子器件等的衬底，例如半导体衬底，用于平坦化多种器件表面，并涉及通过用气体簇离子束照射平坦化固体表面的方法和用于其的装置。
背景技术
迄今为止，已经开发并投入实用多种针对电子器件的表面平坦化等的汽相反应方法。例如，专利参考文献1所示平坦化衬底表面的方法用Ar(氩)气等的单体原子或分子的离子以低角度辐照衬底表面并通过溅射使其平坦。
此外，近年来，利用气体簇离子束的固体表面平坦化方法获得了关注，因为其能够实现极少的表面损伤和非常小的表面粗糙度。例如，在专利参考文献2中，公开了一种在固体表面上辐照气体簇离子束减小表面粗糙度的方法。在该方法中，辐照在被处理物体上的气体簇离子通过与被处理物体的碰撞而破坏，在这种情况下，在簇的构成原子或分子与被处理物体的构成原子或分子之间产生多体碰撞，相对于被处理物体的水平方向上的运动变得显著，结果，在相对于被处理物体的表面的横向上进行了切削。这就是所谓的“横向溅射”现象。通过粒子在被处理物体的表面上沿横向进一步运动，表面的尖峰被平面化，获得了原子尺寸的超精确的抛光效果。此外，气体簇离子束所具有的能量与常规离子蚀刻的不同在于该能量较低，不会在被处理物体的表面上引起损伤，从而使超精确的抛光有可能。这意味着，基于气体簇离子束的固体表面平坦化方法展现出这样的优势：比前述专利参考文献1所示的离子蚀刻方法对被处理表面的损伤更小。
对于基于气体簇离子束的平坦化，普遍认为理想的是，被处理物体表面上的簇离子束辐照的方向是从相对于被处理表面的几乎垂直的方向所来的方向。这是为了最大限度地利用前述“基于横向溅射的表面平坦化”的效应。不过，在前述专利参考文献2中，据描述，在被处理表面是弯曲表面等的情况下，相应于表面的情况，辐照可能会在倾斜方向中，但是没有提到辐照在倾斜方向的情况下的效果。因此，在该专利参考文献1中描述为，用于平坦化固体表面的最有效方法就是从相对于该表面几乎垂直的方向辐照离子束。
此外，至于使用气体簇离子束平坦化固体表面，在专利参考文献3中也有一例。在该专利参考文献3中也没有描述气体簇离子束和固体表面之间所成的角度与表面平坦化之间的关系，因此，如果根据所公开的描述认为利用了“横向溅射”效应，就可能认为示出了垂直辐照的数据，方式与前述专利参考文献2相同。
此外，在非专利参考文献1中还有关于基于气体簇离子束辐照的固体表面平坦化的报道。Toyoda等人在Cu、SiC和GaN等材料的表面上进行Ar簇离子的辐照并展示了表面粗糙度的降低。即使在这种情况下，此项工作给出的仍然是从相对于表面几乎垂直的方向辐照气体簇离子束。
此外，非专利参考文献2中描述了在相对于固体表面以多种辐照角度辐照气体簇离子束的情况下，固体表面粗糙度的变化。如果把相对于固体表面垂直辐照的情况作为90°，把平行于表面辐照的情况作为0°，结果表明，溅射速率，即表面被蚀刻的速度在垂直辐照时是最大的，且蚀刻速率随着辐照角度的减小而减小。至于表面粗糙度和辐照角度之间的关系，通过把辐照角度变为90°、75°、60°、45°和30°进行了试验，结果表明，表面粗糙度随着辐照角度减小而增大。对于30°以下的辐照角度没有进行实验上的研究，但是可以认为这是因为据判断进行这样的实验没有用处，因为表面粗糙度随着辐照角度的减小而增大。
此外，大多数电子器件，例如集成电路和用在光通信中的光学器件，具有在固体表面或薄膜材料表面中通过微加工制备的凹凸图案，但是没有利用气体簇离子束平坦化这些凹凸图案中的凹部分或凸部分的侧壁表面的报道。这是因为人们认为难以几乎垂直于凹部分或凸部分的侧壁表面辐照气体簇离子束，或者通过横向溅射机制不可能平坦化侧壁表面。
如上所述，由于在利用气体簇离子束平坦化固体表面的情况下，当气体簇离子束相对于固体表面的辐照角度选择为90°时表面粗糙度是最小的，并且表面粗糙度随着辐照角度减小而增大，因此不夸张地讲，对于辐照角度几乎垂直之外的情形还没有进行过考虑。
专利参考文献1：日本专利申请公开No.1995-58089。
专利参考文献2：日本专利申请公开No.1996-120470。
专利参考文献3：日本专利申请公开No.1996-293483。
非专利参考文献1：Japanese Journal of Applied Physics，Vol.41(2002)，pp.4287-4290。
非专利参考文献2：Materials Science and Engineering，R34(2001)，pp.231-295。
发明内容
发明解决的技术问题
根据专利参考文献1所披露的平坦化方法，基于通过以接近平行于衬底表面的辐照角度，例如5°角辐照Ar(氩)离子束来溅射从衬底表面突出的台阶的侧壁表面，衬底表面上存在的凸起部分得到了优先平面化并被平坦化到一定程度，不过，必须要选择辐照能量在100eV或更低，以便抑制对衬底表面的损伤，在这种情况下，离子电流变得非常弱，因此存在无法获得实用的溅射速度的问题。
专利参考文献2和3以及非专利参考文献1和2所示的、通过在固体表面上辐照气体簇离子束并利用“几乎垂直入射的横向溅射”进行表面平坦化的方法把表面粗糙度减小到一定程度，但是不能进一步减小。而且，利用气体簇离子束几乎垂直入射的辐照横向溅射，在平坦化表面的情况下会产生在整个固体表面的一定程度的溅射，且存在蚀刻的量不能忽视的情形。例如，在试图平坦化具有厚度为大约几十纳米、表面粗糙度Ra为几个纳米的薄膜的薄膜材料表面的情况下，存在当表面粗糙度被减小到大约1nm时需要几十纳米的蚀刻量的情况。在这种情况下，存在的问题是，不能采用气体簇离子束来平坦化该薄膜材料。
此外，有一个问题是，不可能采用气体簇离子束来平坦化形成有凹凸图案的凹或凸部分的侧壁表面且难以充分地平坦化这些侧壁表面。
本发明解决了类似这些的问题，其目标在于提供一种表面平坦化方法和用于其的装置，能够对诸如半导体的多种器件和材料造成小的表面损伤，并获得与常规方法的情况相比更小的表面粗糙度。
解决技术问题的手段
根据本发明，利用气体簇离子束平坦化固体表面的方法包括：辐照前述气体簇离子束的过程，其方式为，在前述气体簇离子束辐照过程的至少一部分时间期间内，使由前述固体表面和前述气体簇离子束形成的角度小于30°。
根据本发明，利用气体簇离子束平坦化固体表面的平坦化装置包括：气体簇离子束产生装置，发射气体簇离子束；以及辐照角度设定工具，能够把前述固体表面相对于前述气体簇离子束形成的辐照角度设定到小于30°。
发明的技术效果
如上所述，根据本发明，在基于气体簇离子束辐照的样品表面平坦化处理期间，通过在至少一部分时间内使气体簇离子束相对于样品表面的角度小于30°，与常规方法相比能够使表面粗糙度更小且还能够使表面损伤在某种程度上更小。
附图说明
图1为示出实施本发明的固体表面平坦化方法的气体簇离子束平坦化装置的基本配置的图示；
图2为示出相对于辐照角度的表面粗糙度测量结果的图示；
图3为示出其中形成有凹凸图案的固体表面例的斜视图；
图4A为示出在以固定辐照角度辐照气体簇离子束的情况下的凹凸图案例的斜视图，且图4B为示出在其表面内旋转样品同时以固定辐照角度辐照气体簇离子束的情况下的凹凸图案例的斜视图；
图5为基于实施例8示出辐照角度和测量到的表面粗糙度间关系的表格；
图6为基于实施例9示出辐照角度和测量到的表面粗糙度间关系的表格；
图7为基于实施例12示出辐照角度和测量到的表面粗糙度间关系的表格；
图8为基于对比例5示出辐照角度和所测量的表面粗糙度间关系的表格；
图9A为辐照角度设定机构的例子的侧面正视图，且图9B为其前面正视图和示出辐照角度控制装置的配置例子的图示；
图10A为示出对比例5的辐照角度θp＝20°的样品5-3的表面状态的原子力显微照片，且图10B为样品5-2的照片；
图11A为辐照角度设定机构的另一例的侧面正视图，且图11B为其前面正视图和示出辐照角度控制装置的配置例子的图示。
具体实施方式
根据本发明的平坦化方法的机制可以做如下考虑。如果气体簇离子束以超过临界角的小角度辐照固体表面，形成该气体簇的原子或分子在平行于固体表面的方向中弹回，几乎没有进入固体表面。可以认为这些弹回的原子或弹回的分子溅蚀固体表面的突起。
在这一点上，如果使用不同于气体簇离子束的常规离子束，在很小范围内的辐照角度，就能够发现乍一看显然与气体簇离子束相似但是实质上是完全不同的效果。在利用常规离子束的平坦化方法中，由于没有气体簇特有的多体碰撞效应，因此不会发生气体簇特有的现象一“形成气体簇的原子或分子在平行于固体表面的方向弹回而几乎不穿透固体表面”。因此，结果是，本发明的平坦化方法和利用常规离子束的平坦化方法是完全不同的平坦化过程。因此，在利用常规离子束的表面平坦化方法中，诸如表面损伤等问题变大，减弱了表面粗糙度降低的效果并发生处理速度明显降低。
此外，将把基于本发明的方法的前述机制的效应称为“倾斜入射表面溅射效应”。
以下将利用实施例解释本发明的工作模式。首先，将参考图1解释实施本发明的固体表面平坦化方法的气体簇离子束平坦化装置的基本配置。使进料气体从喷嘴10喷射到簇产生真空室11中，在那里通过聚集气体分子产生簇。簇作为簇束通过分离器(skimmer)12被导引到电离室13。在电离室13中，中性的簇被来自电离器14的电子束、例如热电子电离。该电离后的簇束被加速电极15加速，然后通过磁聚焦器16把束聚焦并使之入射到溅射室17。样品19被安装在溅射室17内提供的辐照角度设定机构20的样品支撑18上，通过小孔21使入射的簇离子束CB具有预定的直径，簇离子束CB辐照到样品19上。通过辐照角度控制装置30控制辐照角度设定机构20，以便把样品表面相对于簇束CB的角度设定到期望的辐照角度θp。在平坦化样品19(电绝缘体)的表面的情况下，还存在通过电子预先使簇离子呈中性的情况。
[第一实施例]
使用SF6气体和He气的混合物作为进料气，产生SF6的簇离子束，其尺寸分布具有聚集大约500个SF6分子的簇的峰值，以30kV加速SF6簇离子并以设定为4×1015离子/cm2的辐照剂量以多种辐照角度θp辐照到样品19上。在辐照前后用原子力显微镜(AFM)测量样品膜的表面粗糙度。测量结果在图2中示出。作为样品，分别使用了通过溅射方法淀积在硅衬底上的以下膜：铬膜(曲线(a))、铂膜(曲线(d))、镍膜(曲线(e))、二氧化硅膜(曲线(c))、以及硅膜(曲线(b))。对于35°到90°范围内的辐照角度，表现出与非专利参考文献2所示的相同趋势，即，该范围内的平均表面粗糙度Ra在90°辐照角度处最小。不过，随着辐照角度减小到35°以下平均表面粗糙度急遽降低，在从几乎30°到1°的范围内平均表面粗糙度几乎固定，而且这些粗糙度值小于90°时的情况。
用原子力显微镜测量了以25°的辐照角度辐照SF6簇离子束的情况下Cr膜和Si膜的蚀刻量。结果分别是10nm和340nm。与此相对，在以90°辐照的情况下Si膜的蚀刻量为1050nm。此外，Cr膜的原始表面粗糙度(辐照前)为3.1nm。而且，为了在Si膜的平坦化处理之后测量表面中的损伤程度，使用二次离子质谱(SIMS)法针对25°的辐照角度计算了在Si膜表面层中的S(硫)原子渗透截面分布。结果，S原子仅仅从表面渗透到大约10nm的深度。
[第二实施例]
除了把辐照剂量设定为5×1014ions/cm2之外，利用与实施例1相同的条件，以25°的辐照角度用SF6簇离子辐照Cr膜。使用原子力显微镜测量辐照后Cr膜的表面粗糙度。测得的表面粗糙度Ra为0.92nm。由于在图2的25°的辐照角度以及4×1015ions/cm2剂量的情况下Cr膜的表面粗糙度大约为0.5nm，因此当照射剂量提高时表面粗糙度减小了。
[第三实施例]
使用与实施例1相同的装置，但是使用Ar代替SF6作为进料气，产生Ar簇离子束，其尺寸分布在聚集大约2000个Ar原子的簇处具有峰值，且以30kV加速Ar簇离子并以多种辐照角度θp在Cr膜上辐照。辐照剂量设定为4×1015ions/cm2。在辐照前后用原子力显微镜(AFM)测量Cr膜的表面粗糙度。测得的结果在图2的曲线(g)中示出。而且，Cr膜是通过在硅衬底上溅射而形成的膜。
[第四实施例]
利用与实施例1相同的条件，对Cr膜用SF6簇离子进行辐照，但是在这里，选择一个循环，从90°到0°连续变化相对于一个样品的辐照角度并再次从0°到90°连续变化，变化执行1s的循环。此外，辐照剂量设定为5×1014ions/cm2。使用原子力显微镜测量辐照后Cr膜的表面粗糙度。测得的表面粗糙度Ra为0.43nm。
[第五实施例]
利用与实施例1相同的条件，用SF6气体簇离子束辐照Cr膜，作为第一步，以90°的辐照角度θp进行辐照，此时将辐照剂量设定为3×1014ions/cm2，作为第二步，以25°的辐照角度θp辐照Cr膜表面，此时的辐照剂量为2×1014ions/cm2，以便使总辐照剂量为5×1014ions/cm2，与实施例4相同。使用原子力显微镜测量辐照后Cr膜的表面粗糙度。测得的表面粗糙度Ra为0.41nm。
[第六实施例]
在具有形成于其上的热氧化物的硅衬底上涂布抗蚀剂层，使用电子束光刻装置绘制线条和空间图案(多根平行线，其间有空间)并显影该图案，从而形成掩模图案。线条宽度设为1μm且空间宽度设为4μm。通过使用反应离子蚀刻装置，蚀刻氧化硅层并形成硬掩模。随后，利用射频感应耦合等离子体反应离子蚀刻(ICP-RIE)将硅衬底蚀刻至大约10μm深度。
如图3所示，结果是在硅衬底31上平行地形成了多个薄片32，其间有着空间。即，在固体表面中形成了凹凸图案。测量这些薄片32的侧壁表面粗糙度的结果是，该表面粗糙度Ra为3.28nm。接着，以相对于被辐照衬底表面为85°的辐照角度θp在与实施例1相同的条件下用SF6气体簇离子束CB辐照该固体表面中形成的凹部分或凸部分的侧壁表面，即图3中薄片32的片表面，同时设计相对于线条和空间图案的侧壁表面的辐照角度θp为5°。此时的辐照剂量设定为6×1013ions/cm2。用原子力显微镜测量辐照之后线条和空间图案的侧壁表面的粗糙度。测得的表面粗糙度Ra为0.34nm。
[第七实施例]
在具有形成于其上的热氧化物的硅衬底上涂布抗蚀剂层，利用电子束光刻装置绘制圆形图案布置并显影该图案，由此形成掩模图案。圆形图案直径设定为5μm，且圆形图案布置的间距设定为10μm。通过使用反应离子蚀刻装置，蚀刻氧化硅层并形成硬掩模。随后，利用射频感应耦合等离子体反应离子蚀刻(ICP-RIE)将硅衬底蚀刻至大约10μm深度。如图4A所示，在硅衬底31上形成了由其间有空间的多个圆柱33形成的图案，即凹凸图案。在与实施例1相同的条件下用SF6气体簇离子束CB辐照该凹凸固体表面中的凹部分或凸部分的侧壁表面，即图4A中圆柱33的外周表面，相对于被辐照衬底表面的辐照角度θp′设定为80°。此时，相对于圆柱33的侧壁表面、即其外周表面的辐照角度θp不是固定的。执行辐照，使得在包含该圆柱33的侧壁表面(外周表面)的圆柱33轴线以及气体簇离子束CB的平面内，相对于外周表面的最大辐照角度θp为10°。此外，如图4B所示，与衬底表面成直角绕轴线31x旋转其中形成有圆柱33的衬底31，使得圆柱33的整个侧壁表面(外周表面)都被气体簇离子束所辐照。此时的辐照剂量设定为2×1014ions/cm2。利用原子力显微镜测量圆柱33的侧壁表面的粗糙度。测得的表面粗糙度Ra为0.39nm。
[第八实施例]
使用SF6气体和He气的混合物作为进料气，产生SF6簇离子束，其尺寸分布在聚集大约500个SF6分子的簇处具有峰值，且以30kV加速SF6簇离子并辐照到每个样品19的表面上，样品19上形成有硅膜。以一个选定的辐照角度θp，通过改变簇离子束在样品表面上的投影平面中的方向(方位角)θr分两步进行对样品表面的辐照。具体地说，在第一步中用辐照角度(θp，θr1)进行辐照，在第二步中用辐照角度(θp，θr2)。不过，注意，方位角θr2是以θr1为基准的相对值，例如，设定θr1＝0°。利用从角度5°、10°、20°、25°、30°和35°中选择的θp，利用从角度3°、5°、10°、15°、20°、30°、45°、70°和90°中选择的θr2，分别不同的样品8-1到8-54，对所有的(θp，θr2)角度组执行辐照。第一步和第二步的辐照剂量都设置为同样的值，2×1015ions/cm2。在辐照前后用原子力显微镜(AFM)测量样品表面的粗糙度。测量结果在图5的表1中给出。
作为样品，通过溅射方法在硅衬底上淀积Si膜。在第一步中，以角度θp＝10°、θr1＝0°和θr2＝45°用SF6簇离子束辐照分别以同样方式在硅衬底上形成有Pt膜、Ni膜、SiO2膜和Cr膜的样品，辐照后测得的粗糙度结果为：Pt膜的Ra＝0.14nm，Ni膜的Ra＝0.1nm，SiO2膜的Ra＝0.08nm，和Cr膜的Ra＝0.16nm。而且，对Si膜来说，为了在平坦化处理之后测量表面中的损伤程度，使用二次离子质谱(SIMS)法针对辐照角度θp＝25°计算了在Si膜中表面层的S原子渗透截面分布。结果，S原子仅仅从表面渗透到大约10nm的深度。
[第九实施例]
使用与实施例8相同的装置，使用Ar作为进料气，产生Ar簇离子束，其尺寸分布在聚集大约2000个Ar原子的簇处具有峰值，且以30kV加速Ar簇离子并把辐照角度设定为θp＝10°，用不同的辐照方位角θr2分两步辐照Si膜表面。辐照剂量设定为4×1015ions/cm2。用原子力显微镜(AFM)在辐照前后测量样品9-1到9-9的Si膜的表面粗糙度。测量结果在图6的表2中给出。而且，Sr膜是在硅衬底上通过溅射方法而形成的膜。
[第十实施例]
利用与实施例8中相同的条件，对Si膜用SF6簇离子进行辐照，但是在这里，辐照角度θp设定为10°，方位角θr从0°连续变化到90°，再从90°连续变化到0°。这一往返程序以每秒钟一个循环的速率连续重复。此外，辐照剂量设定为4×1015ions/cm2。使用原子力显微镜测量辐照后Si膜的表面粗糙度。测得的表面粗糙度Ra为0.09nm。此外，以同样方式在0.1秒和5秒时测试相关循环的时间。结果，表面粗糙度Ra分别被算出为0.08nm和0.09nm。
此外，还执行一实验，其中，θr角度变化量设定为0°到30°，循环为1秒。结果算出的表面粗糙度Ra为0.11nm。
[第十一实施例]
在其上形成有热氧化物膜的硅衬底中形成类似于实施例6的线条和空间图案薄片32(参见图3)，对其中形成有该图案的硅衬底以与实施例8相同的方式辐照SF6气体簇离子束，相对于线条和空间图案的侧壁表面的辐照角度θp为5°，辐照方位角θr为两个。在第一步中，θr设定为0°且辐照剂量设定为2×1015ions/cm2，在第二步中，θr设定为10°且辐照剂量设定为2×1015ions/cm2。在辐照之后用原子力显微镜测量线条和空间图案的侧壁的表面粗糙度。测得的表面粗糙度Ra为0.12nm。
[第十二实施例]
除了在第一步和第二步中改变辐照角度θp之外，通过组合若干不同的θp和θr角度，以与实施例8相同的方式执行气体簇离子束辐照。测量结果在图7的表3中给出。
[第一对比例]
使用市场上可买到的离子束蚀刻装置，产生SF6离子束，以30kV加速SF6离子并辐照在类似于实施例1和8中所用的Cr膜、Pt膜、SiO2膜和Si膜上。辐照剂量设定为4×1015ions/cm2。在辐照前后用原子力显微镜测量各种材料表面的表面粗糙度。结果是，对于任何辐照条件，计算出的各种材料表面的表面粗糙度Ra为2nm或更大。此外，利用二次离子质谱(SIMS)方法计算在Si膜的表面层中渗透的S原子截面分布，以便测量在平坦化处理之后表面中的损伤程度。结果是，S原子从表面渗透至40到50nm之深。
[第二对比例]
以与实施例6相同的条件形成具有图3所示的凹凸图案的固体表面。不用气体簇离子束辐照该固体表面，用原子力显微镜测量凹部分或凸部分的侧壁表面、即图3中的薄片32的片表面的表面粗糙度。测得的表面粗糙度Ra为3.28nm。
[第三对比例]
除了把气体簇离子束相对于衬底表面31a的辐照角度设定为90°之外，选择与实施例6中相同的条件。用原子力显微镜测量凹部分或凸部分的侧壁表面的粗糙度。测得的表面粗糙度Ra为3.03nm。
[第四对比例]
在具有形成于其上的热氧化物的硅衬底上涂布抗蚀剂层，利用电子束光刻装置绘制线条和空间图案并显影该图案，由此形成掩模图案。通过使用反应离子蚀刻装置，蚀刻氧化硅层并形成硬掩模。接下来，被掩模覆盖的硅衬底在与实施例1相同的条件下被用SF6气体簇离子束辐照并被蚀刻，但是这是在一种方式下进行的，即使得相对于衬底表面的辐照角度θp变成90°。此时的辐照剂量设定为2×1015ions/cm2。辐照之后，在硅衬底中形成了其间有空间的平行线形凹槽、即线条和空间图案的凹凸表面。用原子力显微镜测量这些凹槽的侧壁、即出现在具有凹凸部分的固体表面中的凹部分或凸部分的侧壁表面的粗糙度。测得的表面粗糙度Ra为2.17nm。
[第五对比例]
除了在第一步中不变化辐照方位角θr进行辐照之外，选择基本与实施例8相同的条件，对Si膜、Pt膜、SiO2膜和Cr膜进行GCIB(Gas Cluster IonBeam，气体簇离子束)辐照。辐照剂量设定为4×1015ions/cm2。测量结果在图8的表4中给出。
[第六对比例]
使用市场上可买到的离子束蚀刻装置，产生SF6离子束，以30kV加速SF6离子并辐照类似于在实施例8中所用的Si膜、Pt膜、SiO2膜和Cr膜上。辐照角度条件和辐照剂量也选择为与实施例1相同。在辐照前后用原子力显微镜测量各种材料表面的表面粗糙度。结果是，与在对比例1中相同，对于任何辐照条件，计算出来的各种材料表面的表面粗糙度Ra为2nm或更大。同样，利用二次离子质谱(SIMS)法计算Si膜中的表面层中S原子渗透的截面分布，以便测量在平坦化处理之后表面中的损伤程度，结果与对比例1相同，S原子从表面渗透到40到50nm之深。
[第七对比例]
除了形成线条和空间图案并采用一种气体簇离子束的辐照方位角θr之外，选择与实施例11相同的条件。用原子力显微镜测量该线条和空间图案的侧壁的表面粗糙度。测得的表面粗糙度Ra为2.98nm。
[研究]
参考实施例1、实施例3和对比例1，可以看出以下几点。随着气体簇离子束的辐照角度θp从90°(垂直辐照)减小，直至辐照角度θp为30°，表面粗糙度相对单调地增大。当辐照角度θp变得小于30°时，可以看出表面粗糙度急遽减小，此外，它甚至变得比在90°时辐照的情况下还小。即使辐照角度θp进一步减小，小表面粗糙度的状态仍然持续，但是当它达到小于1°的值时，表面粗糙度再次急遽增大。
在0°辐照的状态下，固体表面被硬蚀刻，在这种情况下，可以认为表面粗糙度的数值反映了各种膜的初始状态的表面粗糙度。这里应该注意的是，在小于30°执行辐照的情况下，与几乎垂直辐照的情况相比，实现了相当小的表面粗糙度。该结果表明，与常规的基于几乎垂直辐照的固体表面平坦化方法相比，利用本发明的固体表面平坦化方法有可能使表面粗糙度变得相当小。
而且，由于即使在使用有化学活性的SF6气体和有化学惰性的Ar气作为气体簇类型的情况下也获得了类似结果，可以看出根据本发明的固体表面平坦化方法不依赖于气体簇的类型。此外，至于被平整材料的类型，由于对SF6簇来说对于有化学活性的Si和有化学惰性的Pt都获得了类似结果，可以看出，根据本发明的固体表面平坦化方法不依赖于被平坦化材料的类型。
在对比例1的传统离子束(不是气体簇)的结果中，不能看到明显的固体表面的平坦化，因此可以确认本发明利用气体簇离子束的优越性。
此外，如果试图比较在平坦化处理之后发生在表面中的损伤程度，利用基于常规离子束的方法S原子从表面渗透至40到50nm之深并造成损伤，而利用本发明它们仅在10nm或更浅处造成损伤，因此可以看出，利用本发明可以以非常低的损伤实施固体表面平坦化方法。
此外，如果试图考察在平坦化处理期间固体表面的蚀刻量，利用根据常规方法的垂直辐照，对于Si膜有非常大的蚀刻量，即1050nm，但是利用根据本发明的25°入射条件，计算出的Si膜蚀刻量为340nm，为常规量的三分之一或更少，因此可以看出，能够以极低的蚀刻量实施表面平坦化。对于初始粗糙度3.1nm的Cr膜，即使辐照后的粗糙度大约为0.5nm，蚀刻量也不会超过10nm。通过小蚀刻量这一效果，可以看出本发明适于薄膜材料的平坦化等。
接着，通过参考实施例4和5可以看出以下几点。通过改变由固体表面和气体簇离子束所形成的角度同时辐照气体簇离子束，而不是仅以单一的气体簇离子束辐照角度θp辐照，可以看出，有可能在短时间内(以小辐照剂量的条件)减小表面粗糙度。而且，即使通过在第一步中使用90°的辐照角度θp，在第二步中使用25°的辐照角度θp作为由固体表面和气体簇离子束形成的角度，也可以看出，有可能在短时间内(以小辐照剂量的条件)减小表面粗糙度。根据图2所示的曲线，粗略地说，在第一步中把辐照角度θp设定为30°或更大，在第二步中设定为30°以下，是可以接受的，但是可以理解，优选地，在第一步中把辐照角度设定为50°到90°和在第二步中设定为1°到30°是可以接受的。
据认为，这种改变辐照角度θp并使用二步角度的方法对于以下样品特别有效。在样品表面相对平坦的情况下，认为把本发明的辐照角度θp选定为不到30°是最有效的，但是在表面粗糙度相对大的情况下，结果是，当于显微级观看时，在表面中存在具有多种角度的区域。在表面中有具有多种角度的这些区域的情况下，存在着当使用例如几乎垂直的辐照来平坦化时更为有效的情况。参看图2时可以明显看出，就改变辐照角度θp时有可能获得几乎固定的平坦化的角度范围而言，在几乎垂直辐照的附近该范围变成最大，因为可以认为图2的曲线是关于90°轴对称的。
如果考虑25°附近，其落在图2所显见的辐照角度有效范围之内，如果把辐照角度θp偏移10°到35°，平坦化就变得困难了。与此相对，对于90°辐照而言，即使辐照角度θp偏移±20°变成110°或70°，表面粗糙度仍处于几乎固定的范围内，几乎不发生平坦化变困难的情况，从图2可以理解这点。因此，在样品的表面粗糙度较大的情况下，如下方法就变得有效了：把辐照角度θp设定为较大值，例如中心值90°的±20°内进行辐照，并且在平坦化已经进行到一定程度之后，在小于30°的辐照角度θp的条件下进一步进行平坦化。此外，在样品表面的粗糙度类似较大时，可以理解，如果反复在90°和0°之间连续变化辐照角度θp，就能够高效地执行平坦化。在这种情况下，跨骑与样品表面成直角的轴线，从0°到90°到180°到90°到0°反复改变角度θp是可以接受的。利用在根据本发明的、从1°或更大到小于30°的辐照角度范围内的辐照作为抛光工艺是有效的，即，在包括其中辐照角度变化的多种模式的平坦化处理中，至少在最后的处理中以1 °或更大且小于30°的辐照角度进行辐照。
从以上说明和图2的曲线可以理解，在实施例4中连续变化辐照角度θp可以是在30°或更大的任一角度和小于30°的任一角度之间连续变化该角度，优选地在50°和90°之间的任一角度与1°或更大到30°的任一角度之间变化。此外，即使用来连续改变角度的技术不必是在使角度做往返变化的时候起作用的技术，也有可能连续地从大角度到小角度或者从小角度到大角度反复改变该角度。如接下来参考图9A和9B所描述的，从机构的简单性以及控制辐照角度θp反复连续变化的观点来说，往返操作较为容易。此外，反复连续改变的起始角度和结束角度可以是任意的，但是可以理解，在重复次数少的情况下，可以这样讲，结束时的角度越小越好。
在整个平坦化处理的时间之内，连续改变该辐照角度θp的重复次数可以是1次或更多，但是选择几十次到超过几百次的数字是更有效的。因此，改变辐照角度的速率不限于如实施例4所示的每秒一次循环。
接着将要研究在实施例5中应该按什么比例执行第一步和第二步。在实施例5中，初始表面粗糙度Ra(平均值)为3.1nm，Rmax(峰值)约为30nm。当表面被平坦化之后，Ra变为0.41nm且Rmax变为约4nm，但是由于初始条件的表面具有凹凸部分，如果从微观水平来观察，它表现出具有多种角度的形状。期望表面具有约30°的角分布。如果这一角分布大，在通过根据本发明的辐照执行平坦化且辐照角度θp选择为例如15°的情况下，结果是，有的区域实际是以45°(15°+30°)被辐照的，因此在该区域中效率不好，即，如果在微观水平观察，结果是存在未被平坦化的区域。因此，由于在第一步中从微观水平观察使该表面的角分布为15°或更小，它变成30°(15°+15°)，因此可以认为平坦化效率提高了。在实施例5的例子中，通过使Ra约为一半(1.5nm)，可以认为表面落在上述范围之内(实际上，由于下述原因，可以认为减小多达一半不是必要的)。把该Ra降低至约为一半的事实几乎等效于在第一步中把辐照进行到约一半的初始粗糙度。
该例是典型的工业应用例，但是由于实际上有多种情况，在第一步中可以执行辐照直至例如把表面粗糙度降低初始值的10％或更多(降低到90％或更小)。这是因为，如果对由于从微观水平上观察到的表面凹凸部分而具有大角度的表面进行平坦化，以将表面粗糙度减小多达前述的10％，预计其将落于前述范围(在微观水平上观察的角分布大约为15％或更小)之内，因为通过辐照气体簇离子束来平坦化的效率高(反过来讲，要进一步降低具有小粗糙度的表面的粗糙度花费更多时间)。
至于第二步，将第一步和第二步总处理时间的约10％或更多分配给第二步是有效的。其原因在于，在实施例5中基于以下理由，利用当前装置处理时间在10到30分钟的量级上，但是在第一步的处理之后，3.1nm的表面粗糙度Ra变成约1nm。因为在第二步中将1nm的粗糙度变成大约0.4nm，等于或大于用于平坦化Ra绝对值之差所需时间的处理时间是必需的，即，1nm-0.4nm＝0.6nm对3.1nm-1nm＝2.1nm，因此结果是，需要把等于或大于整个处理时间20％的时间分配给第二步。通常，如在前述第一步中，如上所述将第一步和第二步的总处理时间的大约10％或更多分配给第二步是可以接受的。
如上所述，根据本发明，在把辐照角度θp选择为具有小于30°的固定值的情况下，以及在选择了两个步骤的情况下，可以考虑多种模式，例如反复连续变化。在图1所示的本发明的装置中，该装置被建立为能够设定模式设置和辐照角度θp。该装置，例如分别如图9A所示的辐照角度设定机构20，和图9B所示的其顶面以及辐照角度控制装置30，对于样品支撑18，安装有角度探测部分25的编码器板25a，该角度探测部分25探测样品支撑18在旋转轴21和固定板22a之间的旋转角度，即气体簇离子束CB相对于安装在样品支撑18上的样品19的被平坦化表面的辐照角度θp的数值。辐照角度控制装置30由电路部分25b、显示部分26、设置部分27、控制部分28和驱动部分29构成。来自角度探测部分25的电路部分25b的探测到的角度(辐照角度)θc被显示在显示部分26的当前角度区域26a中。
当设置部分27中的操作模式设置部分27a设定固定模式并通过操作角度设置部分27b输入目标辐照角度θp时，在显示部分26的模式区域26b中显示“Fixed(固定)”，所设定的辐照角度显示在设定角度区域26c中，并控制通过控制部分28和驱动部分29驱动的马达23，使得实际的角度θc变成设定角度θp。
在输入两步模式设置并按照θp1、θp2的顺序输入辐照角度设置时，在模式区域中显示“two-step(两步)”，分别在设定角度区域26c中显示初始设定角度θp1，在设定角度区域26d中设定第二次设定角度θp2，并控制马达23的驱动，使得在通过控制部分28的前述第一步处理期间，当前角度θc变成设定角度区域26c的角度θp1。在第二步处理的时候，控制马达23的驱动，使得θc变成设定角度区域26d的角度θp2。
在输入连续变化模式设置并依次输入θp1、θp2作为角度设定时，在模式区域中显示“连续变化”，在设定角度区域26c和26d中显示设定角度θp1和θp2，并控制马达23，使得相对于束的辐照角度θp通过控制部分28在两个设定角度θp1和θp2之间反复来回运动。
控制部分28是这样的部分，其中通过CPU(中央处理单元)或微处理器执行用于前述多种显示、马达23的多种驱动等的辐照角度设定程序。设置部分27是用于键盘等的输入工具。这个模式和角度设定器安装在平坦化处理装置的控制装置中，能够为该平坦化处理设置多种条件。此外，本发明的平坦化装置还可以是这样的装置，其中，辐照角度θp被固定到小于30°，即辐照角度θp不能变化的装置。
当辐照计量变化时，材料的蚀刻量变化，这个蚀刻量几乎与辐照计量成比例。此外，紧随辐照开始之后表面粗糙度随着辐照计量的增加而减小，但是当表面粗糙度减小到一定程度时，就决不会发生超过该程度的表面粗糙度的减小。这有些接近这样的区域：关于在每个前述实施例中所用的辐照计量，表面粗糙度减小到一定程度但是不再减小超过该程度。由于辐照计量和表面粗糙度之间的关系是上述关系，所以辐照剂量可以具有小值，计量没有最小值。通常优选使用可能实现目标表面粗糙度的最小辐照剂量。这是因为对于更短的平坦化处理时间可制造性通常更高，因为被平坦化的材料常常是膜材料，且因为希望伴随平坦化具有更小的膜厚度减小(蚀刻量)。
在上述实施例的每一个中，假设加速电压为30kV。加速电压越高，蚀刻量就越大，但是能够看出处理时间会变得更短。不过，现在还不了解加速电压与表面粗糙度之间的关系。因此，也通过多种条件，例如用于平坦化处理所需的时间和材料等条件来确定加速电压是可以接受的，且可以将其选择在大约10到45kV的范围内。
此外，通过参考实施例6、实施例7和对比例2到4可以看出以下几点。通过蚀刻方法和其处理方法得到的具有凹凸图案的固体表面中的凹部分或凸部分的侧壁表面的粗糙度值显著不同。在对比例2所示的常规蚀刻法中，可以看出凹部分或凸部分的侧壁的粗糙度幅值很大。即使使用对比例3和对比例4所示的气体簇离子束，也看出在束的辐照角度垂直于想要平坦化的表面，即如果与想要平坦化的表面(凹部分或凸部分的侧壁表面)之间的辐照角度θp为90°的情况下表面粗糙度也不会减小。与此相比，如在本发明的实施例6中那样，通过使与想要平坦化的表面之间的辐照角度θp大于0°且小于30°，就有可能显著减小凹部分或凸部分的侧壁表面的粗糙度。而且可以看出，本发明可以有效地应用于并非平面表面的凹部分或凸部分的侧壁表面，像弯曲表面，如实施例7所述。
通过这种方式，可以看出，本发明不仅可以用于平坦化固体表面，而且可以用于平坦化具有由蚀刻等形成的凹凸图案的表面中产生的凹部分或凸部分的侧壁表面，以及具有各种角度的平面和弯曲表面。这就是说，凹部分或凸部分的侧壁表面不必是相对于衬底的垂直面。此外，即使就凹部分或凸部分的侧壁表面的平坦化而言，也可以理解，通过如实施例4中那样连续改变角度θp或者通过如实施例5中那样具有改变的角度θp的两步辐照，有可能进行有效的平坦化。
在上文中，在0°到90°的辐照角度范围内进行了研究，由于在图2中计算出的相对于辐照角度的表面粗糙度特征显然是关于90°轴线对称的，因此，如果把根据本发明的例如1 °或更大到小于30°的范围作为域A，而从35°或更大到90°或更小的范围作为域B，这些域关于90°轴的对称域分别作为域A′＝180°-A和B′＝180°-B，则利用本发明，包括基于域A和A′中的至少一个域中的辐照角度θp的辐照处理，具有域A、A′、B和B′的各种组合的辐照模式是可能的。而且，基于从这些组合中选择的多个辐照角度进行多步辐照是可以接受的，且在那些步骤之间执行辐照角度的至少一次连续变化是可以接受的。这些任意的辐照模式可以通过图9A和9B所示的配置容易地实施。
通过参考实施例8和对比例5可以看出以下几点。可以看出，关于气体簇离子束的辐照角度θp，如果以束在样品表面上的投影平面内的不同方位角θr分两步进行辐照，比在单个角度θr进行同样辐照剂量时表面粗糙度更小。还看出，如果第二步的角度值θr为5°或更大的值，表面粗糙度效果进一步提高。
参考实施例8和9以及对比例5，可以看出，由于使用第二步方位角θr带来的表面粗糙度减小的效果不依赖于样品的类型或气体簇的类型。而且，关于角度θp，可以看出在30°或更小处有显著效果。
在对比例6的常规离子束(与气体簇离子束不同)导致的结果中，不能观察到类似于对比例1的显著的固体表面平坦化，因此，能够确认使用实施例8的气体簇离子束的本发明的优势。可以如下考虑常规离子束没有发生显著平坦化而本发明的气体簇离子束发生显著平坦化的原因。如果倾斜辐照气体簇离子束，簇会碰撞并弹回，但是其弹回方向大多分布在相关固体表面的面内方向中。可以将这认为是类似于在气体簇离子束垂直辐照于固体表面上时发生的“横向溅射”的机制。在例如θp＝20°的倾斜辐照的情况下，弹回的原子或分子大部分分布在θp小于20°的角度。结果是，通过这种方式，弹回的原子或分子再次与固体表面的突起碰撞并平坦化突起的尖端。此外，在常规离子束倾斜辐照的情况下，且如果θp＝20°，则弹回的原子或分子具有以20°为中心的角度分布，与辐照角度相同。结果是，在该常规离子束的情况下，弹回的原子或分子平坦化突起的概率变得非常小。
接下来，将试图考虑方位角θr方向的分布。如果气体簇离子束是倾斜辐照的，它也将以θr角度的分布被弹回。该分布范围比常规离子束的情形宽，但是由于有分布，因此形成了与辐照角度平行的纹理。这一纹理的尺寸限制了表面粗糙度的降低。此外，将试图考虑在固体表面的投影平面上从至少两种方向辐照束的情形。对本发明来说第一次发现如下事实，如果簇离子束从相关第二种方向辐照，就显著地抑制了平行于相关辐照方向形成的纹理的形成。这是常规离子束不能观察到的特征。
通过类似这些机制，能够解释本发明的优势。
此外，如果试图比较平坦化处理之后在表面中发生的损伤程度，与利用基于常规离子束的方法按照与对比例1中相同的方式S原子从表面渗透至40到50nm之深并造成损伤的情形相对，利用本发明它们仅仅在10nm或更浅处造成损伤，因此可以看出，利用本发明能够以非常低的固体表面损伤实现平坦化。
参考实施例8和10，即使在针对角度θr选择两个步骤的情况下或在连续改变角度的情况下，可看出仍有以同样方式减小表面粗糙度的效果。可以看出，在某种程度上选择条件是相当重要的，其中角度θr不是单个，但是不取决于多个步骤的数量，多个步骤未必是两个步骤，而是可以为例如三个步骤或四个步骤。而且，可以看出，角度连续变化的范围也可以是任意的。
通过参考实施例11和对比例7，可以看出，通过角度θr不固定(例如在两步中改变它或连续变化它)的方法所实现的减小表面粗糙度的效果也可适用于图案侧壁表面。从该结果可以看出，有可能将本发明的固体表面平坦化方法应用于三维和复杂表面、弯曲表面等。
参考实施例8和实施例12，可以看出，当第一步的角度θp和第二步的角度θp相同时，使用两步方位角θr的方法减小表面粗糙度的效果更高。这种现象首次通过本发明而从实验上彰显出来。可以用下列方式考虑这一点。关于固体表面的平坦化效果，可以看出，由于第一步在θp＜30°的域内辐照，因此对θp没有过大的依赖性，如对比例5所示。不过，如用簇离子束辐照而平坦化之后的原子力光谱照片所示的，对于图10A和10B中的样品5-3和5-2而言，可以看出它们的形态非常不同。在第二步中执行气体簇离子束辐照的情况下，解释为，它是对在第一步中形成的这种表面形态执行的。作为根据本发明认真展开研究的结果，已经明白知道，取决于组合诸步骤的方式，第二步的表面平坦化效果存在差别。
在观看图10A和10B时，似乎在辐照方向上有附属的筋(streak)，且可以看出这些筋的厚度和长度是不同的。通过本发明，已经明白知道，随着角度θp变得越小，这些筋的长度有着变得更长的趋势。此外，为了平坦化表面以便以这些筋的宽度和长度为单位削去表面，对第一步和第二步中的辐照而言，经推断，当其单位匹配时更为有效。当例如认为第二步中的筋深度处于比第一步中浅的状态时，这意味着第二步中的平坦化效果变得更小了。因此，结果是，当第一步和第二步的θp角度相同时平坦化效果更强。
如上所述，根据本发明，在把辐照角度θr选择为具有小于30°的固定值的情况下，以及在选择两个步骤的情况下，可以考虑多种模式，例如反复的连续变化。在考虑到实施例8到11的执行的平坦化装置中，建立装置使得能够进行模式设定和辐照角度(θp，θr)设定。例如如图11A和11B所示，在类似于图9A和9B的样品支撑18的板面上设置被轴41a可旋转地支撑的齿轮旋转盘41，在齿轮旋转盘41上支撑有样品19。充当旋转盘41的齿轮耦接安装于步进马达42的轴上的齿轮43，该步进马达42安装于样品支撑18上，且旋转盘41可通过步进马达42的旋转仅旋转需要的角度θr。对步进马达42而言，通过驱动部分29提供对应角度θr的数量的脉冲。
当设定部分27中的操作模式设定部分27a设定固定模式并通过操作角度设定部分27b输入目标辐照角度θp时，在显示部分26中的模式区域26b中显示“Fixed(固定)”，在设定角度区域26c中显示设定的辐照角度，且控制通过控制部分28和驱动部分29驱动的马达23，使得真实的角度θc变成设定的角度θp。
在输入两步模式设置且顺序输入θp、θr1、θr2作为辐照角度设置时，在模式区域中显示“two-step(两步)”，分别在设定角度区域26c中显示初始设定角度θp并在设定角度区域26d中设定设定角度θr1和θr2，并控制马达23的驱动，使得在通过控制部分28控制前述第一步处理的时候，当前角度θc变成角度θp，并控制马达42，使得旋转盘41的旋转角度θr变成θr1。在第二步处理中，角度θp保持不变，并控制马达42的驱动使得角度θr变成角度θr2。
在输入连续变化模式设置并顺序输入θp、θr1、θr2作为角度设置时，在模式区域中显示“continuous variation(连续变化)”，并通过控制部分28控制马达23，使得辐照角度变成θp，且马达42进一步反复来回运动，从而在两个设定角度θr1和θr2之间连续变化。
控制部分28是这样的部分，其中，通过CPU(中央处理单元)或微处理器来执行用于前述各种显示、马达23和42的各种驱动等的辐照角度设定程序。设定部分27是键盘等的输入工具。该模式和角度设定器安装在平坦化处理装置的控制装置中，能够设定用于该平坦化处理的多种条件。
从以上描述显而易见，用于气体簇离子束的气体类型不限于SF6或Ar，而是可以是任何类型，此外，诸如辐照条件和簇尺寸的装置条件和实验参数没有特别限制，任何条件和参数都是可以接受的。

Claims (13)

1.一种利用气体簇离子束来平坦地修整固体表面的方法，包括：
辐照所述气体簇离子束的过程，其方式为，在所述气体簇离子束辐照过程的至少一部分时间期间内使得由所述固体表面和所述气体簇离子束形成的角度小于30°。
2.根据权利要求1的平坦化方法，其中，所述气体簇离子束辐照过程包括在以小于30°的辐照角度进行的所述辐照过程之前，通过使所述固体表面和所述气体簇离子束所形成的角度等于或大于30°而在所述固体表面上辐照所述气体簇离子束的过程。
3.根据权利要求1的平坦化方法，包括一次或多次重复在等于或大于30°的辐照角度与所述小于30°的辐照角度之间连续变化的过程。
4.根据权利要求1的平坦化方法，其中所述以小于30°的辐照角度辐照的过程包括：在所述气体簇离子束在所述固体表面上的投影平面中的第一方向上辐照的过程，以及在所述投影平面中以不同于所述第一方向的第二方向辐照的过程。
5.根据权利要求4的平坦化方法，其中所述以小于30°的辐照角度辐照的过程包括其中在所述投影平面中的方向在所述第一方向和所述第二方向之间连续变化的辐照过程。
6.根据权利要求4的平坦化方法，其中在以小于30°的辐照角度进行辐照的过程中，所述第一和第二方向相互形成等于或大于5°的角度。
7.根据权利要求1到6的任一项所述的平坦化方法，其中所述固体表面是形成于样品表面中的凹部分或凸部分的侧壁表面。
8.根据权利要求4、5和6的任一项所述的平坦化方法，其中对于所述以小于30°的辐照角度辐照的过程而言，使得在所述气体簇离子束和所述固体表面之间所形成的辐照角度固定。
9.一种利用气体簇离子束来平坦化固体表面的平坦化装置，包括：
气体簇离子束产生装置，发射气体簇离子束；以及
辐照角度设定工具，能够把所述固体表面相对于所述气体簇离子束形成的辐照角度设定到小于30°。
10.根据权利要求9所述的平坦化装置，其中所述辐照角度设定工具能够把辐照角度设定到等于或大于30°的值并包括在所述等于或大于30°的辐照角度和所述小于30°的辐照角度之间进行切换的工具。
11.根据权利要求9所述的平坦化装置，其中所述辐照角度设定工具包括一次或多次重复在等于或大于30°的辐照角度与所述小于30°的辐照角度之间连续变化的工具。
12.根据权利要求9所述的平坦化装置，其中所述辐照角度设定工具包括能够在所述气体簇离子束在所述固体表面上的投影平面中在至少两个方向进行设置的工具。
13.根据权利要求12所述的平坦化装置，其中所述辐照角度设定工具包括其中在所述投影平面中的方向在所述至少两个方向之间连续变化的辐照工具。
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