CH579125A5 - Water-sol prepns of cationic dye salts - made by conversion to the bicarbonate and reaction with organic acids - Google Patents

Water-sol prepns of cationic dye salts - made by conversion to the bicarbonate and reaction with organic acids

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CH579125A5
CH579125A5 CH694771A CH694771A CH579125A5 CH 579125 A5 CH579125 A5 CH 579125A5 CH 694771 A CH694771 A CH 694771A CH 694771 A CH694771 A CH 694771A CH 579125 A5 CH579125 A5 CH 579125A5
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Abstract

Prepn. of water-soluble conc. solns. of cationic dye salts by (a) reacting a salt of a cationic azo dye contg. a pyridinium gp. attached through a lower alkylene amino gp. and an inorganic acid, with a water-sol. alkali bicarbonate in aq. or organic-aq. soln. or suspension, (b) isolating the dye bicarbonate salt, and (c) reacting it with a lower aliphatic 1-5C mono-carboxylic or mono-sulphonic acid to form a conc. soln. The concentrates are obtained in good yields and with high purity, any salts present remaining in soln. when the bicarbonate separates out. They can be dissolved in dye baths without requiring stirring or heating equipment.

Description

  

  
 



   Die yorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von wasserlöslichen,   konzentrierten    Lösungen oder Pulvern kationischer Farbsalze, sowie die nach diesem Verfahren erhältlichen Farbstoffpräparate.



   Die üblichen Farbstoffpräparate sind oft schlecht benetzbar.



  In den meisten Fällen sind Wärme und Rühreinrichtungen notwendig, um die Farbstoffe in Lösung zu bringen. Die vorliegende Erfindung löst diese Schwierigkeiten. Die erfindungsgemäss erhältlichen Farbstoffpräparate stellen leicht wasserlösliche Lösungen oder Pulver kationischer Farbsalze dar, die sich ohne Anwendung von Wärme und/oder Rühreinrichtungen in   derFärbeflotte    lösen.



   Gegenstand des vorliegenden Patentgesuches ist ein Verfahren zur Herstellung von wasserlöslichen,   konzentrierten    Lösungen oder Pulvern kationischer Farbsalze, welches dadurch gekennzeichnet ist, dass man a) ein kationisches Farbsalz, bestehend aus dem Rest eines kationischen Azofarbstoffes, der eine über eine niedere
Alkylenaminogruppe gebundene   Pyridiniumgruppe    enthält, und dem Rest einer anorganischen Säure, mit einem wasserlöslichen Bicarbonat in wässriger oder organisch wässriger Lösung oder Suspension umsetzt, b) das erhaltene Farbstoffbicarbonat isoliert und c) das isolierte Farbstoffbicarbonat mit einer gesättigten oder ungesättigten niederen aliphatischen Monocarbonsäure oder Monosulfonsäure mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen zu einer konzentrierten Lösung des kationischen Farbsalzes umsetzt.



   Bei den erfindungsgemäss verwendbaren Farbsalzen handel es sich um die gebräuchlichen, vorzugsweise in Wasser oder in organisch-wässrigen Lösungen löslichen oder mindestens teilweise löslichen, anorganischen Salze, besonders die Halogenide, wie die Bromide und vor allem Chloride oder gegebenenfalls auch Metallhalogenide, beispielsweise die Zinkchlorid Doppelsalze, der bekannten definitionsgemässen kationischen Azofarbstoffe. Bevorzugt als definitionsgemässe kationische Azofarbstoffe sind Monoazofarbstoffe, insbesondere solche der Benzolazobenzolreihe, die eine über eine Alkylenaminogruppe mit 2 bis 4 Kohlenstoffatomen, insbesondere jedoch über die Aethylenaminogruppe gebundene Pyridiniumgruppe enthalten.



   Als wasserlösliches Bicarbonat verwendet man   vorzugsweisz    ein Alkalibicarbonat, wie Kalium- oder besonders Natriumbicarbonat, oder Ammoniumbicarbonat. Das wasserlösliche Bicarbonat kann in fester Form oder gegebenenfalls auch in Form einer vorzugsweise wässrigen Lösung verwendet werden.



   Die Umsetzung des kationischen Farbsalzes mit dem wasserlöslichen Bicarbonat wird vorzugsweise in Wasser oder auch in Mischungen von Wasser mit einem oder mehreren in Wasser löslichen organischen Lösungsmitteln und bei einer Temperatur von 40 bis   60     C durchgeführt. Je nach Verhältnissen kann auch bei niedrigeren oder bei höheren Temperaturen, z. B. bis zu   1000    C gearbeitet werden.



   Die Konzentration des Farbstoffes in der Lösung oder gegebenenfalls in der Suspension kann in weiten Bereichen schwanken und z.B. wenige Prozente   oder über 50%,    gegebenenfalls bis zu   80%    betragen.   DieMengenverhältnisse    von kationischem Farbsalz und wasserlöslichem Bicarbonat können stöchiometrisch gewählt werden oder es kann das Bicarbonat in einem   Überschuss    verwendet werden, der beträchtlich sein kann und im allgemeinen nur durch die Löslichkeit des Bicarbonats im Reaktionsmedium begrenzt ist. Falls das Farbstoffbicarbonat völlig unlöslich oder nur sehr wenig löslich ist, setzt man zweckmässig eine stöchiometrische Menge oder höchstens einen geringen Überschuss an wasserlöslichem Bicarbonat ein.



  In gewissen Fällen kann es von Vorteil sein, unter einem leichten Überdruck, vorzugsweise in einer Kohlendioxydatmosphäre zu arbeiten.



   Das bei der Umsetzung entstehende Farbstoffbicarbonat fällt im allgemeinen direkt kristallin aus der Reaktionslösung aus, ohne dass eine Aussalzung notwendig ist, und kann durch Filtration leicht isoliert werden. Es kann anschliessend mit einer verdünnten wässrigen Bicarbonatlösung gewaschen und gegebenenfalls getrocknet werden.



   Die so erhaltenen Farbstoffbicarbonate eignen sich vorzüglich für die Herstellung von konzentrierten Lösungen kationi scher Farbsalze. Zu diesem Zweck werden sie in getrockneter
Form oder in Form einer   wässrigen    oder organisch-wässrigen Paste oder Suspension mit einer organischen Säure umgesetzt.



   Vorteilhaft gibt man dabei die organische Säure verdünnt oder unverdünnt tropfenweise zu der wässrigen oder organisch wässrigen Lösung oder Suspension des Farbstoffbicarbonates.



   Bei der Wahl der organischen Säure ist einzig zu beachten, dass diese stärker ist als Kohlensäure. Vorzugsweise verwendet man gesättigte oder ungesättigte niedere Monocarbonsäuren mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen, besonders Ameisensäure, Essigsäure,
Propionsäure, Trimethylessigsäure und Acrylsäure. Bei der
Umsetzung mit der organischen Säure löst sich das Farbstoff bicarbonat im allgemeinen rasch unter Entwicklung von CO2
Gas auf, wobei diese Auflösung gegebenenfalls durch leichtes
Erwärmen noch beschleunigt werden kann. Man erhält auf diese einfache Art und Weise konzentrierte, stabile, direkt gebrauchsfertige Lösungen oder gegebenenfalls Suspensionen definitionsgemässer kationischer Azofarbstoffe.



   Letztere können tel quel oder gegebenenfalls nach Verset zen mit weiteren Zusätzen als Handelsformen verwendet werden. Als weitere Zusätze kommen hauptsächlich mit Wasser mischbare organische Lösungsmittel in Frage, die ein günstige res Viskositätsverhalten sowie eine Herabsetzung des Erstar rungspunktes des flüssigen Farbstoffpräparates bewirken. Als solche Lösungsmittel seien   z.B.    genannt: die niedermolekula ren Alkohole, wie z.B. Aethanol, Isopropanol, Gylkole, wie z.B. Aethylen- oder Propylenglykol, Glykoläther, wie z. B.



   Aethylenglykolmonoäthyläther, Diäthylenglykolmonomethyl  äther, ferner Amide niedermolekularer Fettsäuren, wie z. B.



   Formamid, Dimethylacetamid sowie schwefelhaltige Lösungs mittel, wie z.B. Tetramethylensulfon oder Dimethylsulfoxyd.

 

   Die erfindungsgemäss erhältlichen wasserlöslichen, konzentrierten Lösungen definitionsgemässer kationischer
Azofarbstoffe zeichnen sich durch gute Ausbeuten und hohe
Reinheit aus, da bei der Abscheidung der Bicarbonate eventuell vorhandene Fremdsalze vollständig oder grösstenteils in Lösung bleiben.



   Die nachfolgenden Beispiele erläutern die Erfindung, ohne sie darauf zu beschränken. Darin sind die Temperaturen in
Celsiusgraden angegeben.



   Beispiel I
100 g des roten kationischen Farbstoffes der Formel
EMI1.1     
 werden in 1100 ml   Wasser bei 45 "    gelöst. Unter Rühren versetzt man die Lösung mit 65 g Natriumbicarbonat, wobei sich der Farbstoff zunächst in öliger Form abscheidet. Das nach dem Abkühlen der Reaktionslösung auf   10       kristallin    ausgefal  lene Farbstoffbicarbonat wird abfiltriert und mit wenig verdünnter   Natriumbicarbonatlösung    gewaschen.



   Verwendet man anstelle von Natriumbicarbonat äquivalente Mengen Ammoniumbicarbonat oder Kaliumbicarbonat und verfährt im übrigen, wie im Beispiel angegeben, so wird ebenfalls das Bicarbonat des kationischen Farbstoffes obiger Formel in denselben guten Ausbeuten und Reinheit erhalten.



   Das so abgeschiedene Bicarbonat des kationischen Farbstoffes obiger Formel wird unter Rühren in einer Mischung von 20 ml Wasser und 50 ml Isopropanol suspendiert. Man versetzt hierauf die Suspension tropfenweise mit Essigsäure   85%,    bis die Lösung einen pH-Wert von 5 aufweist, wobei Kohlendioxyd entweicht und eine klare konzentrierte Lösung entsteht.



   Beispiel 2
50 g des roten kationischen Farbstoffes der Formel
EMI2.1     
 werden in 1000 ml Wasser bei   50     verrührt, wobei der Farbstoff teilweise in Lösung geht. Hierauf versetzt man die Suspension portionenweise mit 70 g Natriumbicarbonat, dabei tritt vollständige Lösung des Farbstoffes ein. Am Ende der Zugabe beginnt sich das Bicarbonat des kationischen Farbstoffes obiger Formel kristallin abzuscheiden. Nach einstündigem Rühren bei Raumtemperatur saugt man den Niederschlag ab und wäscht das Nutschgut mit wenig gesättigter Natriumbicarbonatlösung. Das so hergestellte Farbstoffbicarbonat ist in Gegensatz zum als Ausgangsfarbstoff verwendeten entsprechenden   Farbstoffchlorides    in kaltem Wasser sehr gut löslich.



  Das noch feuchte Nutschgut wird dann unter Rühren in 25 ml Aethylenglykolmonoäthyläther eingetragen und die Suspension tropfenweise mit Propionsäure versetzt, bis bei weiterer Zugabe von Propionsäure keine Kohlensäure mehr entweicht. Man erhält auf diese Art und Weise eine hochkonzentrierte, lagerstabile Lösung des Propionates des kationischen Farbstoffes obiger Konstitution.



   Beispiel 3
Verfährt man wie im Beispiel 2 angegeben, verwendet jedoch anstelle der 50 g des beschriebenen roten kationischen Farbstoffes 50 g des roten Farbstoffes der Formel
EMI2.2     
 so erhält man ebenfalls lagerbeständige konzentrierte, direkt gebrauchsfertige organische Salzlösungen des kationischen Farbstoffes obiger Konstitution.



   Beispiel 4 75 g des gelbbraunen kationischen Farbstoffes der Formel
EMI2.3     
 werden unter Rühren in 400 ml Wasser suspendiert. Durch Zugabe von 30 g Natriumbicarbonat bei Raumtemperatur tritt vollständige Lösung des Farbstoffes ein. Man rührt über Nacht bei Raumtemperatur, wobei sich das Bicarbonat des kationischen Farbstoffes obiger Formel kristallin abscheidet, filtriert, wäscht das Nutschgut mit gesättigter Bicarbonatlösung und trocknet im Vakuum bei einer Temperatur von 50 bis   60".   



   25 g des erhaltenen Farbstoffbicarbonates werden unter Rühren portionenweise in ein Gemisch von 10 ml Wasser und 3 ml   85 %iger Ameisensäure    eingetragen. Unter jeweiligem Aufschäumen entweicht Kohlendioxyd und man erhält eine klare, dunkelbraune, lagerstabile, konzentrierte, direkt gebrauchsfertige Lösung des Formiates des kationischen Farbstoffes obiger Konstitution.



   Verwendet man anstelle von Ameisensäure äquivalente Mengen Chloressigsäure, Milchsäure oder Methansulfonsäure, und verfährt im übrigen wie im Beispiel angegeben, so erhält man gleichsfalls lagerstabile, konzentrierte, direkt gebrauchsfertige Lösungen des Chloracetates, Lactates bzw. Methansulfonates des kationischen Farbstoffes obiger Konstitution.



   Beispiel 5
20 g des roten kationischen Farbstoffes der Formel  
EMI3.1     
 werden unter Rühren in einem Gemisch von 100 ml Wasser und 20 ml   95%igem    Aethylalkohol suspendiert und auf 50 erwärmt. Durch Zugabe von 10 g Kaliumbicarbonat erhält man zunächst eine klare Lösung, aus der das Farbstoffbicarbonat allmählich kristallin ausfällt. Man rührt noch während 2 Stunden bei Zimmertemperatur, filtriert dann den Niederschlag und wäscht ihn mit 5 %iger Kaliumbicarbonatlösung. Das feuchte Nutschgut wird mit einer gut wirksamen Rührvorrichtung angeschlämmt und tropfenweise mit 3 ml Eisessig versetzt.



  Die nach Beendigung der Kohlendioxydentwicklung erhaltene viskose Lösung wird hierauf unter vermindertem Druck zur Trockne eingedampft und der trockene Rückstand pulverisiert.



  Man erhält auf diese Art und Weise ein salzarmes Pulver des Acetates des kationischen Farbstoffes obiger Konstitution, das in Wasser ausgezeichnet löslich ist.



   Beispiel 6
Verwendet man anstelle der 100 g des in Beispiel 1 angegebenen roten kationischen Farbstoffes 100 g des blaustichig roten kationischen Farbstoffes der Formel
EMI3.2     
 und verfährt im übrigen, wie in Beispiel 1 beschrieben, so erhält Beispiel 7 man ebenfalls konzentrierte Lösungen des kationischen Farb- Verwendet man anstelle der 100 g des in Beispiel 1 bestoffes obiger Konstitution, die sich in Wasser äusserst leicht 30 schriebenen roten kationischen Farbstoffes 100 g des blauen lösen. kationischen Farbstoffes der Formel
EMI3.3     
 und verfährt im übrigen, wie in Beispiel 1 angegeben, so erhält man ebenfalls wasserlösliche, konzentrierte Lösungen des kationischen Farbstoffes obiger Konstitution mit ähnlich guten Eigenschaften.



   Verwendet man anstelle der in den vorangehenden Beispielen 1 bis 7 genannten kationischen Farbsalze äquivalente Mengen eines der in der nachfolgenden Tabelle, Kolonne II, angegebenen kationischen Farbsalze, suspendiert man die erhaltenen Farbstoffbicarbonate in einer äquivalenten Menge
Tabelle eines der in Kolonne IV angegebenen Lösungsmittels bzw.



  Lösungsmittelgemisches anstelle des in Beispiel 1 angegebenen Gemisches aus Wasser und Isopropanol, und verwendet man anstelle von Essigsäure gemäss Beispiel 1 entsprechende Mengen der in Kolonne III angegebenen organischen Säuren, so erhält man bei im übrigen gleicher Arbeitsweise, wie in den Beispielen 1 bis 7 beschrieben, konzentrierte Lösungen kationischer Farbsalze mit ähnlich guten Eigenschaften, deren Farbtöne in der letzten Kolonne der Tabelle angegeben sind.
EMI3.4     


<tb> Bsp.
<tb>

 

  Nr. <SEP> Kationisches <SEP> Farbsalz <SEP> organische <SEP> Säure <SEP> Lösungsmittel <SEP> Farbton
<tb>  <SEP> bzw. <SEP> Lösungs
<tb>  <SEP> / <SEP> C4H9 <SEP> mittelgemisch
<tb> 8 <SEP> ON <SEP> N=N <SEP> \ <SEP> C4H9 <SEP> mittelgemisch
<tb>  <SEP> 2 <SEP> 02114 <SEP> 4 <SEP> , <SEP> CH, <SEP> CO <SEP> OH <SEP> Isopropanol- <SEP> orange
<tb>  <SEP> Lr) <SEP> -hTI <SEP> \)
<tb>  <SEP> C1
<tb>  <SEP> 2H5
<tb> 9 <SEP> CH3SO24N=Nn <SEP> N <SEP> 2 <SEP> 5 <SEP> CH3CH2 <SEP> Aethanol- <SEP> orange
<tb>  <SEP> OH3 <SEP> 502 <SEP> - <SEP> C2H <SEP> -¯ <SEP> ¯ <SEP> COOH <SEP> Wasser
<tb>  <SEP> cl <SEP> 113 <SEP> cl
<tb>    Bsp. Kationisches Farbsalz organische Lösungsmittel Farbton   Nr. Säure bzw.

  Lösungs mittelgemisch   
EMI4.1     


<tb>  <SEP> C1
<tb> 10 <SEP> r <  <SEP> cl <SEP> 3 <SEP> NOCH3 <SEP> HCOOH <SEP> Aethylen- <SEP> blau
<tb>  <SEP> O2N <SEP> ¯ <SEP> F <SEP> N=N <SEP> %DN3 <SEP> glykolmono
<tb>  <SEP> \ <SEP> C,2114 <SEP> ithyläther
<tb>  <SEP> ci
<tb>  <SEP> yl <SEP> 9CH3
<tb>  <SEP> - <SEP> - <SEP> CH3COOH <SEP> Isopropanol <SEP> braun
<tb> ii <SEP> 2 <SEP> qNN <SEP> O2N\clNH <SEP> CH3COOH <SEP> Isopropanol <SEP> braun
<tb>  <SEP> C1 <SEP> H3 <SEP> Br
<tb> 12 <SEP> 0 <SEP> - <SEP> N <SEP> C <SEP> C2H4CN
<tb>  <SEP> N <SEP> II <SEP> N <SEP> 2
<tb>  <SEP> So <SEP> C2 <SEP> 4 <SEP> N <SEP> J <SEP> (CH3)3=-C- <SEP> COOH <SEP> scharlach
<tb>  <SEP> C2H4-,,\= <SEP> COOH
<tb>  <SEP> C1
<tb> 02NJ$N <SEP> = <SEP> N4N <SEP> (C <SEP> 2)3 <SEP> "N03 <SEP> H2C=CH- <SEP> Wasser <SEP> blau
<tb>  <SEP> cl
<tb> 
PATENTANSPRUCH I
Verfahren zur Herstellung von 

   wasserlöslichen, konzentrierten Lösungen kationischer Farbsalze, dadurch gekennzeichnet, dass man a) ein kationisches Farbsalz, bestehend aus dem Rest eines kationischen Azofarbstoffes, der eine über eine niedere
Alkylenaminogruppe gebundene Pyridiniumgruppe enthält, und dem Rest einer anorganischen Säure, mit einem wasser löslichen Bicarbonat in wässriger oder organisch-wässriger
Lösung oder Suspension umsetzt, b) das erhaltene Farbstoffbicarbonat isoliert und c) das isolierte Farbstoffbicarbonat   mit-einer    gesättigten oder ungesättigten niederen aliphatischen Monocarbonsäure oder Monosulfonsäure mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen zu einer konzentrierten Lösung des kationischen Farbsalzes umsetzt.



   UNTERANSPRÜCHE
1. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass man als Farbsalze die Halogenide von kationischen Monoazofarbstoffen, die eine über eine Alkylenaminogruppe mit 2 bis 4 Kohlenstoffatomen, besonders über die Aethylenaminogruppe, gebundene Pyridiniumgruppe enthalten, verwendet.

 

   2. Verfahren nach Patentanspruch I und Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man ein Alkali- oderAmmoniumbicarbonat verwendet und die Umsetzung bei 40 bis   60     C durchführt.



   3. Verfahren nach Patentanspruch I und Unteransprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man als gesättigte oder ungesättigte niedere aliphatische Monocarbonsäure mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen Ameisensäure, Essigsäure, Propionsäure, Trimethylessigsäure oder Acrylsäure verwendet.



   PATENTANSPRUCH II
Die nach dem Verfahren gemäss Patentanspruch I hergestellten konzentrierten Lösungen kationischer Farbsalze.

**WARNUNG** Ende DESC Feld konnte Anfang CLMS uberlappen**.



   



  
 



   The present invention relates to a process for the production of water-soluble, concentrated solutions or powders of cationic color salts, as well as the dye preparations obtainable by this process.



   The usual dye preparations are often difficult to wet.



  In most cases, heat and stirrers are necessary to bring the dyes into solution. The present invention solves these difficulties. The dye preparations obtainable according to the invention are readily water-soluble solutions or powders of cationic dye salts which dissolve in the dye liquor without the use of heat and / or stirring devices.



   The subject of the present patent application is a process for the preparation of water-soluble, concentrated solutions or powders of cationic color salts, which is characterized in that a) a cationic color salt consisting of the remainder of a cationic azo dye which has a lower one
Alkylenamino group-bonded pyridinium group, and the remainder of an inorganic acid with a water-soluble bicarbonate in aqueous or organic aqueous solution or suspension, b) isolates the dye bicarbonate obtained and c) the isolated dye bicarbonate with a saturated or unsaturated lower aliphatic monocarboxylic acid or monosulfonic acid with 1 up to 5 carbon atoms to form a concentrated solution of the cationic color salt.



   The color salts which can be used according to the invention are the customary inorganic salts which are preferably soluble or at least partially soluble in water or in organic-aqueous solutions, especially the halides, such as the bromides and especially chlorides or optionally also metal halides, for example the zinc chloride double salts , the known cationic azo dyes by definition. Preferred cationic azo dyes according to the definition are monoazo dyes, in particular those of the benzene-azobenzene series, which contain a pyridinium group bonded via an alkyleneamino group having 2 to 4 carbon atoms, but in particular via the ethyleneamino group.



   The water-soluble bicarbonate used is preferably an alkali bicarbonate, such as potassium or especially sodium bicarbonate, or ammonium bicarbonate. The water-soluble bicarbonate can be used in solid form or optionally also in the form of a preferably aqueous solution.



   The reaction of the cationic dye salt with the water-soluble bicarbonate is preferably carried out in water or in mixtures of water with one or more water-soluble organic solvents and at a temperature of 40 to 60.degree. Depending on the conditions, it can also be used at lower or higher temperatures, e.g. B. can be worked up to 1000 C.



   The concentration of the dye in the solution or optionally in the suspension can vary within wide ranges and e.g. a few percent or over 50%, possibly up to 80%. The proportions of the cationic dye salt and water-soluble bicarbonate can be chosen stoichiometrically or the bicarbonate can be used in an excess, which can be considerable and is generally only limited by the solubility of the bicarbonate in the reaction medium. If the dye bicarbonate is completely insoluble or only very slightly soluble, it is expedient to use a stoichiometric amount or at most a small excess of water-soluble bicarbonate.



  In certain cases it can be advantageous to work under a slight excess pressure, preferably in a carbon dioxide atmosphere.



   The dye bicarbonate formed in the reaction generally precipitates directly in crystalline form from the reaction solution without the need for salting out, and it can easily be isolated by filtration. It can then be washed with a dilute aqueous bicarbonate solution and, if necessary, dried.



   The dye bicarbonates thus obtained are eminently suitable for the preparation of concentrated solutions of cationic dye salts. For this purpose they are dried in
Reacted in the form or in the form of an aqueous or organic-aqueous paste or suspension with an organic acid.



   The organic acid is advantageously added, diluted or undiluted, dropwise to the aqueous or organically aqueous solution or suspension of the dye bicarbonate.



   When choosing the organic acid, the only thing to note is that it is stronger than carbonic acid. It is preferred to use saturated or unsaturated lower monocarboxylic acids having 1 to 5 carbon atoms, especially formic acid, acetic acid,
Propionic acid, trimethyl acetic acid and acrylic acid. In the
When reacting with the organic acid, the dye bicarbonate generally dissolves rapidly with the evolution of CO2
Gas on, this dissolution possibly by light
Heating can still be accelerated. In this simple manner, concentrated, stable, ready-to-use solutions or, if appropriate, suspensions of cationic azo dyes as defined, are obtained.



   The latter can be used as commercial forms directly or, if necessary, after adding further additives. Other possible additives are mainly water-miscible organic solvents, which bring about a favorable viscosity behavior and a reduction in the solidification point of the liquid dye preparation. Such solvents are e.g. called: the low molecular weight alcohols, e.g. Ethanol, isopropanol, glycols, e.g. Ethylene or propylene glycol, glycol ethers, such as. B.



   Ethylene glycol monoethyl ether, diethylene glycol monomethyl ether, and amides of low molecular weight fatty acids, such as. B.



   Formamide, dimethylacetamide and sulfur-containing solvents such as e.g. Tetramethylene sulfone or dimethyl sulfoxide.

 

   The water-soluble, concentrated solutions obtainable according to the invention are, by definition, cationic
Azo dyes are characterized by good and high yields
Purity, as any foreign salts that may be present during the separation of the bicarbonates remain completely or largely in solution.



   The following examples explain the invention without restricting it thereto. In it are the temperatures in
Degrees Celsius.



   Example I.
100 g of the red cationic dye of the formula
EMI1.1
 are dissolved in 1100 ml of water at 45 ". The solution is mixed with 65 g of sodium bicarbonate while stirring, the dye initially separating out in oily form. The dye bicarbonate which precipitates in crystalline form after the reaction solution has cooled to 10 is filtered off and mixed with a little dilute sodium bicarbonate solution washed.



   If, instead of sodium bicarbonate, equivalent amounts of ammonium bicarbonate or potassium bicarbonate are used and the rest of the procedure is as indicated in the example, the bicarbonate of the cationic dye of the above formula is also obtained in the same good yields and purity.



   The bicarbonate of the cationic dye of the above formula deposited in this way is suspended in a mixture of 20 ml of water and 50 ml of isopropanol with stirring. 85% acetic acid is then added dropwise to the suspension until the solution has a pH value of 5, carbon dioxide escaping and a clear, concentrated solution being formed.



   Example 2
50 g of the red cationic dye of the formula
EMI2.1
 are stirred in 1000 ml of water at 50, whereby the dye goes partially into solution. 70 g of sodium bicarbonate are then added to the suspension in portions, and the dye is completely dissolved. At the end of the addition, the bicarbonate of the cationic dye of the above formula begins to separate out in crystalline form. After stirring for one hour at room temperature, the precipitate is filtered off with suction and the filter material is washed with a little saturated sodium bicarbonate solution. The dye bicarbonate produced in this way, in contrast to the corresponding dye chloride used as the starting dye, is very soluble in cold water.



  The still moist suction filter is then introduced into 25 ml of ethylene glycol monoethyl ether with stirring, and propionic acid is added dropwise to the suspension until no more carbonic acid escapes when propionic acid is further added. In this way, a highly concentrated, storage-stable solution of the propionate of the cationic dye of the above constitution is obtained.



   Example 3
If the procedure described in Example 2 is followed, but instead of 50 g of the red cationic dye described, 50 g of the red dye of the formula are used
EMI2.2
 This also gives storage-stable, concentrated, ready-to-use organic salt solutions of the cationic dye of the above constitution.



   Example 4 75 g of the yellow-brown cationic dye of the formula
EMI2.3
 are suspended in 400 ml of water with stirring. By adding 30 g of sodium bicarbonate at room temperature, complete dissolution of the dye occurs. The mixture is stirred overnight at room temperature, the bicarbonate of the cationic dye of the above formula separating out in crystalline form, filtered, the suction filter washes with saturated bicarbonate solution and dried in vacuo at a temperature of 50 to 60 ".



   25 g of the dye bicarbonate obtained are added in portions to a mixture of 10 ml of water and 3 ml of 85% formic acid with stirring. With each foaming, carbon dioxide escapes and a clear, dark brown, storage-stable, concentrated, ready-to-use solution of the formate of the cationic dye of the above constitution is obtained.



   If, instead of formic acid, equivalent amounts of chloroacetic acid, lactic acid or methanesulphonic acid are used and the rest of the procedure is as indicated in the example, storage-stable, concentrated, ready-to-use solutions of the chloroacetate, lactate or methanesulphonate of the cationic dye of the above constitution are also obtained.



   Example 5
20 g of the red cationic dye of the formula
EMI3.1
 are suspended in a mixture of 100 ml of water and 20 ml of 95% ethyl alcohol and heated to 50 with stirring. By adding 10 g of potassium bicarbonate, a clear solution is first obtained, from which the dye bicarbonate gradually precipitates in crystalline form. The mixture is stirred for a further 2 hours at room temperature, then the precipitate is filtered and washed with 5% strength potassium bicarbonate solution. The moist suction filter is slurried with an effective stirrer and 3 ml of glacial acetic acid are added drop by drop.



  The viscous solution obtained after the evolution of carbon dioxide has ceased is then evaporated to dryness under reduced pressure and the dry residue is pulverized.



  In this way, a low-salt powder of the acetate of the cationic dye of the above constitution is obtained, which is extremely soluble in water.



   Example 6
If, instead of the 100 g of the red cationic dye given in Example 1, 100 g of the bluish red cationic dye of the formula are used
EMI3.2
 and if the rest of the procedure is as described in Example 1, Example 7 is also obtained with concentrated solutions of the cationic dye. If 100 g of the above constitution is used instead of the 100 g of the above constitution, the red cationic dye written extremely easily in water is 100 g solve the blue. cationic dye of the formula
EMI3.3
 and if the procedure is otherwise as indicated in Example 1, water-soluble, concentrated solutions of the cationic dye of the above constitution with similarly good properties are also obtained.



   If, instead of the cationic dye salts mentioned in the preceding Examples 1 to 7, equivalent amounts of one of the cationic dye salts indicated in the table below, column II, are used, the dye bicarbonates obtained are suspended in an equivalent amount
Table of one of the solvents or solvents specified in column IV



  Solvent mixture instead of the mixture of water and isopropanol given in Example 1, and if, instead of acetic acid according to Example 1, corresponding amounts of the organic acids given in column III are used, then with otherwise the same procedure as described in Examples 1 to 7, concentrated solutions of cationic color salts with similarly good properties, the color shades of which are given in the last column of the table.
EMI3.4


<tb> Ex.
<tb>

 

  No. <SEP> Cationic <SEP> color salt <SEP> organic <SEP> acid <SEP> solvent <SEP> color
<tb> <SEP> or <SEP> solution
<tb> <SEP> / <SEP> C4H9 <SEP> medium mixture
<tb> 8 <SEP> ON <SEP> N = N <SEP> \ <SEP> C4H9 <SEP> medium mixture
<tb> <SEP> 2 <SEP> 02114 <SEP> 4 <SEP>, <SEP> CH, <SEP> CO <SEP> OH <SEP> isopropanol- <SEP> orange
<tb> <SEP> Lr) <SEP> -hTI <SEP> \)
<tb> <SEP> C1
<tb> <SEP> 2H5
<tb> 9 <SEP> CH3SO24N = Nn <SEP> N <SEP> 2 <SEP> 5 <SEP> CH3CH2 <SEP> Ethanol- <SEP> orange
<tb> <SEP> OH3 <SEP> 502 <SEP> - <SEP> C2H <SEP> -¯ <SEP> ¯ <SEP> COOH <SEP> water
<tb> <SEP> cl <SEP> 113 <SEP> cl
<tb> E.g. cationic color salt organic solvents color shade no.

  Solvent mixture
EMI4.1


<tb> <SEP> C1
<tb> 10 <SEP> r <<SEP> cl <SEP> 3 <SEP> NOCH3 <SEP> HCOOH <SEP> Ethylene- <SEP> blue
<tb> <SEP> O2N <SEP> ¯ <SEP> F <SEP> N = N <SEP>% DN3 <SEP> glycol mono
<tb> <SEP> \ <SEP> C, 2114 <SEP> ethyl ether
<tb> <SEP> ci
<tb> <SEP> yl <SEP> 9CH3
<tb> <SEP> - <SEP> - <SEP> CH3COOH <SEP> isopropanol <SEP> brown
<tb> ii <SEP> 2 <SEP> qNN <SEP> O2N \ clNH <SEP> CH3COOH <SEP> isopropanol <SEP> brown
<tb> <SEP> C1 <SEP> H3 <SEP> Br
<tb> 12 <SEP> 0 <SEP> - <SEP> N <SEP> C <SEP> C2H4CN
<tb> <SEP> N <SEP> II <SEP> N <SEP> 2
<tb> <SEP> So <SEP> C2 <SEP> 4 <SEP> N <SEP> J <SEP> (CH3) 3 = -C- <SEP> COOH <SEP> scarlet
<tb> <SEP> C2H4 - ,, \ = <SEP> COOH
<tb> <SEP> C1
<tb> 02NJ $ N <SEP> = <SEP> N4N <SEP> (C <SEP> 2) 3 <SEP> "N03 <SEP> H2C = CH- <SEP> water <SEP> blue
<tb> <SEP> cl
<tb>
PATENT CLAIM I
Process for the production of

   water-soluble, concentrated solutions of cationic color salts, characterized in that a) a cationic color salt consisting of the remainder of a cationic azo dye, the one above a lower
Alkylenaminogruppe contains bound pyridinium group, and the remainder of an inorganic acid, with a water-soluble bicarbonate in aqueous or organic-aqueous
The solution or suspension is reacted, b) the dye bicarbonate obtained is isolated and c) the isolated dye bicarbonate is reacted with a saturated or unsaturated lower aliphatic monocarboxylic acid or monosulfonic acid having 1 to 5 carbon atoms to form a concentrated solution of the cationic dye salt.



   SUBCLAIMS
1. The method according to claim I, characterized in that the halides of cationic monoazo dyes which contain a pyridinium group bonded via an alkyleneamino group with 2 to 4 carbon atoms, especially via the ethyleneamino group, are used as the color salts.

 

   2. The method according to claim I and dependent claim 1, characterized in that an alkali or ammonium bicarbonate is used and the reaction is carried out at 40 to 60 C.



   3. The method according to claim I and dependent claims 1 and 2, characterized in that the saturated or unsaturated lower aliphatic monocarboxylic acid used with 1 to 5 carbon atoms is formic acid, acetic acid, propionic acid, trimethyl acetic acid or acrylic acid.



   PATENT CLAIM II
The concentrated solutions of cationic color salts prepared by the process according to claim I.

** WARNING ** End of DESC field could overlap beginning of CLMS **.



   

 

Claims (1)

**WARNUNG** Anfang CLMS Feld konnte Ende DESC uberlappen **. Bsp. Kationisches Farbsalz organische Lösungsmittel Farbton Nr. Säure bzw. Lösungs mittelgemisch EMI4.1 <tb> <SEP> C1 <tb> 10 <SEP> r < <SEP> cl <SEP> 3 <SEP> NOCH3 <SEP> HCOOH <SEP> Aethylen- <SEP> blau <tb> <SEP> O2N <SEP> ¯ <SEP> F <SEP> N=N <SEP> %DN3 <SEP> glykolmono <tb> <SEP> \ <SEP> C,2114 <SEP> ithyläther <tb> <SEP> ci <tb> <SEP> yl <SEP> 9CH3 <tb> <SEP> - <SEP> - <SEP> CH3COOH <SEP> Isopropanol <SEP> braun <tb> ii <SEP> 2 <SEP> qNN <SEP> O2N\clNH <SEP> CH3COOH <SEP> Isopropanol <SEP> braun <tb> <SEP> C1 <SEP> H3 <SEP> Br <tb> 12 <SEP> 0 <SEP> - <SEP> N <SEP> C <SEP> C2H4CN <tb> <SEP> N <SEP> II <SEP> N <SEP> 2 <tb> <SEP> So <SEP> C2 <SEP> 4 <SEP> N <SEP> J <SEP> (CH3)3=-C- <SEP> COOH <SEP> scharlach <tb> <SEP> C2H4-,,\= <SEP> COOH <tb> <SEP> C1 <tb> ** WARNING ** Beginning of CLMS field could overlap end of DESC **. E.g. cationic color salt organic solvents color shade no. Acid or solvent mixture EMI4.1 <tb> <SEP> C1 <tb> 10 <SEP> r <<SEP> cl <SEP> 3 <SEP> NOCH3 <SEP> HCOOH <SEP> Ethylene- <SEP> blue <tb> <SEP> O2N <SEP> ¯ <SEP> F <SEP> N = N <SEP>% DN3 <SEP> glycol mono <tb> <SEP> \ <SEP> C, 2114 <SEP> ethyl ether <tb> <SEP> ci <tb> <SEP> yl <SEP> 9CH3 <tb> <SEP> - <SEP> - <SEP> CH3COOH <SEP> isopropanol <SEP> brown <tb> ii <SEP> 2 <SEP> qNN <SEP> O2N \ clNH <SEP> CH3COOH <SEP> isopropanol <SEP> brown <tb> <SEP> C1 <SEP> H3 <SEP> Br <tb> 12 <SEP> 0 <SEP> - <SEP> N <SEP> C <SEP> C2H4CN <tb> <SEP> N <SEP> II <SEP> N <SEP> 2 <tb> <SEP> So <SEP> C2 <SEP> 4 <SEP> N <SEP> J <SEP> (CH3) 3 = -C- <SEP> COOH <SEP> scarlet <tb> <SEP> C2H4 - ,, \ = <SEP> COOH <tb> <SEP> C1 <tb> 02NJ$N <SEP> = <SEP> N4N <SEP> (C <SEP> 2)3 <SEP> "N03 <SEP> H2C=CH- <SEP> Wasser <SEP> blau <tb> <SEP> cl <tb> PATENTANSPRUCH I Verfahren zur Herstellung von wasserlöslichen, konzentrierten Lösungen kationischer Farbsalze, dadurch gekennzeichnet, dass man a) ein kationisches Farbsalz, bestehend aus dem Rest eines kationischen Azofarbstoffes, der eine über eine niedere Alkylenaminogruppe gebundene Pyridiniumgruppe enthält, und dem Rest einer anorganischen Säure, mit einem wasser löslichen Bicarbonat in wässriger oder organisch-wässriger Lösung oder Suspension umsetzt, b) das erhaltene Farbstoffbicarbonat isoliert und c) das isolierte Farbstoffbicarbonat mit-einer gesättigten oder ungesättigten niederen aliphatischen Monocarbonsäure oder Monosulfonsäure mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen zu einer konzentrierten Lösung des kationischen Farbsalzes umsetzt. 02NJ $ N <SEP> = <SEP> N4N <SEP> (C <SEP> 2) 3 <SEP> "N03 <SEP> H2C = CH- <SEP> water <SEP> blue <tb> <SEP> cl <tb> PATENT CLAIM I Process for the preparation of water-soluble, concentrated solutions of cationic color salts, characterized in that a) a cationic color salt consisting of the remainder of a cationic azo dye, which has a lower one Alkylenaminogruppe contains bound pyridinium group, and the remainder of an inorganic acid, with a water-soluble bicarbonate in aqueous or organic-aqueous The solution or suspension is reacted, b) the dye bicarbonate obtained is isolated and c) the isolated dye bicarbonate is reacted with a saturated or unsaturated lower aliphatic monocarboxylic acid or monosulfonic acid having 1 to 5 carbon atoms to form a concentrated solution of the cationic dye salt. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch I, dadurch gekennzeichnet, dass man als Farbsalze die Halogenide von kationischen Monoazofarbstoffen, die eine über eine Alkylenaminogruppe mit 2 bis 4 Kohlenstoffatomen, besonders über die Aethylenaminogruppe, gebundene Pyridiniumgruppe enthalten, verwendet. SUBCLAIMS 1. The method according to claim I, characterized in that the halides of cationic monoazo dyes which contain a pyridinium group bonded via an alkyleneamino group with 2 to 4 carbon atoms, especially via the ethyleneamino group, are used as the color salts. 2. Verfahren nach Patentanspruch I und Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man ein Alkali- oderAmmoniumbicarbonat verwendet und die Umsetzung bei 40 bis 60 C durchführt. 2. The method according to claim I and dependent claim 1, characterized in that an alkali or ammonium bicarbonate is used and the reaction is carried out at 40 to 60 C. 3. Verfahren nach Patentanspruch I und Unteransprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man als gesättigte oder ungesättigte niedere aliphatische Monocarbonsäure mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen Ameisensäure, Essigsäure, Propionsäure, Trimethylessigsäure oder Acrylsäure verwendet. 3. The method according to claim I and dependent claims 1 and 2, characterized in that the saturated or unsaturated lower aliphatic monocarboxylic acid used with 1 to 5 carbon atoms is formic acid, acetic acid, propionic acid, trimethyl acetic acid or acrylic acid. PATENTANSPRUCH II Die nach dem Verfahren gemäss Patentanspruch I hergestellten konzentrierten Lösungen kationischer Farbsalze. PATENT CLAIM II The concentrated solutions of cationic color salts prepared by the process according to claim I.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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EP0066405A2 (en) * 1981-05-30 1982-12-08 Yorkshire Chemicals Limited Process for the production of water-soluble powders or concentrated solutions of cationic dyes
US5284939A (en) * 1991-05-17 1994-02-08 Ciba-Geigy Corporation Process for the preparation of highly concentrated solutions of cationic azo dyes

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EP0066405A3 (en) * 1981-05-30 1983-08-10 Yorkshire Chemicals Limited Process for the production of water-soluble powders or concentrated solutions of cationic dyes
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