CH529578A - Procédé de séparation de l'yttrium contenu dans un mélange de terres rares - Google Patents

Procédé de séparation de l'yttrium contenu dans un mélange de terres rares

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CH529578A
CH529578A CH161967A CH161967A CH529578A CH 529578 A CH529578 A CH 529578A CH 161967 A CH161967 A CH 161967A CH 161967 A CH161967 A CH 161967A CH 529578 A CH529578 A CH 529578A
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yttrium
solution
extraction
dissolved
mixture
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CH161967A
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George Sherrington Leonard
Palmer Kemp William
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Thorium Ltd
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    • C09K11/00Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
    • C09K11/01Recovery of luminescent materials
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C01F17/10Preparation or treatment, e.g. separation or purification
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    • C01FCOMPOUNDS OF THE METALS BERYLLIUM, MAGNESIUM, ALUMINIUM, CALCIUM, STRONTIUM, BARIUM, RADIUM, THORIUM, OR OF THE RARE-EARTH METALS
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Description


  
 



  Procédé de séparation de l'yttrium contenu dans un mélange de terres rares
 La présente invention se rapporte à un procédé permettant de séparer l'yttrium élément (ou   l'un    de ses composés) des terres rares associées avec l'yttrium.



   L'yttrium existe toujours dans la nature en association avec des terres rares, et, au point de vue chimique, il est tout à fait similaire à beaucoup de ces terres rares.



  I1 est désirable de mettre au point un procédé de séparation qui permette de produire des composés de l'yttrium de grande pureté, étant donné que ces composés sont utilisés, en même temps que des composés de l'europium, comme constituants du phosphore rouge employé dans les récepteurs de télévision en couleur.



   L'invention a pour objet un procédé de séparation en discontinu de l'yttrium d'un mélange de terres rares en contenant, au moyen d'un ensemble d'extracteurs polyétagés liquide-liquide à contre-courant, dans lequel on utilise ledit mélange à l'état dissous et on opère au reflux total des produits dissous en renvoyant, par changement de phase, les produits dissous sortant de chaque extrémité de cet ensemble d'extracteurs dans l'extrémité par laquelle ces produits sont sortis sous forme dissoute.



   Ce procédé est caractérisé en ce que   l'on    opère en deux étapes, en conduisant la première étape avec un système de liquides d'extraction au moins partiellement non miscibles, en continuant le reflux total jusqu'à tendre vers l'équilibre théorique des proportions des produits séparés, en soutirant de cet ensemble d'extracteurs un concentré d'yttrium sur lequel on effectue la seconde étape, dans les mêmes conditions que la première, avec un autre système de liquides d'extraction au moins partiellement non miscibles et en ce que   l'un    de ces liquides d'extraction utilisés dans au moins une de ces deux étapes est au moins partiellement au moins un acide carboxylique tertiaire à chaîne ramifiée.



   Une mise en   oeuvre    de ce procédé consiste en un procédé en deux stades dans lequel une solution contenant de l'yttrium de grande pureté est séparée d'un mélange initial renfermant de l'yttrium et des terres rares, ce procédé consistant: à dissoudre le mélange dans au moins   l'un    des solvants d'un groupe de deux solvants au moins partiellement non miscibles; à traiter la ou les solutions résultantes, à contre-courant, dans un ensemble d'extracteurs liquide-liquide polyétagés et à renvoyer les produits dissous quittant chaque extrémité de cet ensemble d'extracteurs liquide-liquide polyétagés, opérant à contrecourant, dans l'extrémité des extracteurs par laquelle ils sont sortis; à poursuivre ce processus jusqu'à obtention d'une séparation suffisante; à arrêter le passage des deux solvants circulant à contre-courant;

   à décharger celles des unités du groupe d'extracteurs polyétagés dans lesquelles se trouve une solution d'un concentré d'yttrium; à récupérer ce concentré et à le dissoudre dans au moins   l'un    des solvants d'un second groupe de deux solvants au moins partiellement non miscibles, dont   l'un    au moins est différent des solvants du premier groupe; à traiter la ou les secondes solutions de concentré d'yttrium ainsi obtenues, à contre-courant, dans un ensemble d'extracteurs liquide-liquide polyétagés et à renvoyer, par changemment de phases, les produits dissous quittant chaque extrémité des extracteurs de ce second ensemble d'extracteurs dans l'extrémité par laquelle ils sont sortis; à poursuivre ce processus jusqu'à ce qu'une séparation suffisante ait été de nouveau obtenue; à arrêter le passage des deux solvants circulant à contre-courant;

   enfin, à décharger les unités qui contiennent une solution d'yttrium d'une pureté appropriée.



   Dans la pratique industrielle, on peut généralement choisir des solvants qui donnent des sels d'yttrium de pureté élevée dans deux cycles de ce genre, bien qu'on puisse utiliser trois cycles ou plus de trois cycles. Ainsi, dans un mode de mise en   oeuvre    préféré, I'invention vise un procédé discontinu en deux stades dans lequel une solution contenant de l'yttrium extrêmement pur peut être séparée d'un mélange initial contenant de l'yttrium  et d'autres terres rares, ce procédé comprenant les opérations suivantes: (a) Extraction liquide-liquide à contre-courant, en plu
 sieurs étages, entre:

  :
 (1) une solution aqueuse d'ions de terres rares, y
 compris l'yttrium, dans un acide minéral,
 (2) une solution dans un hydrocarbure contenant à
 la fois des ions de terres rares, y compris l'yt
 trium et un acide carboxylique à chaîne rami
 fiée, spécialement un acide carboxylique ter
 tiaire,
 l'extraction étant conduite dans des conditions telles
 que les produits dissous quittant chaque extrémité
 de l'ensemble d'extracteurs soient continuellement
 renvoyés, par changement de phases, dans   l'extré-   
 mité de l'extracteur par laquelle ils sont sortis, ce
 qui fait qu'un équilibre finit par être atteint dans
 l'ensemble avec le temps.



  (b) Arrêt du passage des solvants circulant à contre
 courant quand une séparation suffisante a été at
 teinte et évacuation   d'un    ou plusieurs étages de
 l'ensemble d'extracteurs contenant de l'yttrium ainsi
 que quelques impuretés constituées par des terres
 rares.



  (c) Extraction liquide-liquide à contre-courant, en plu
 sieurs étages, entre:
 (1) une solution de nitrates de l'yttrium ainsi ob
 tenu et de certaines impuretés constituées par
 des terres rares dans du dibutyl phosphate,
 (2) une solution aqueuse dans l'acide nitrique des
 nitrates de l'yttrium ainsi obtenu et de quelques
 impuretés constituées par des terres rares,
 l'extraction étant conduite dans des conditions telles
 que les produits dissous quittant chaque extrémité
 de l'extracteur soient continuellement renvoyés, par
 changement de phases, dans l'extrémité de l'extrac
 teur par laquelle ils sont sortis, ce qui fait qu'un
 équilibre est atteint dans l'ensemble d'extracteurs
 avec le temps.



  (d) Arrêt du passage des solvants circulant à contre
 courant quand une séparation suffisante a été   obtenu   
 nue et évacuation d'un ou plusieurs étages de   1'ex-   
 tracteur qui contiennent une solution d'yttrium
 d'une pureté appropriée.



   Bien qu'on préfère que les deux opérations d'extraction soient exécutées dans cet ordre, l'ordre inverse peut être utilisé si on le désire. Un avantage que présente l'exécution de l'extraction dans l'ordre indiqué réside dans le fait que l'yttrium est récupéré dans les derniers étages de l'extracteur utilisé dans le second stade de l'extraction.



   Dans le premier stade de ce mode de mise en   oeuvre    du procédé, l'acide minéral est de préférence l'acide chlorhydrique ou l'acide nitrique, tandis que l'acide carboxylique tertiaire à chaîne ramifiée peut être le mélange d'acides carboxyliques tertiaires en   Cg,      CIO    et   C    connu sous la marque de fabrique   Versatic 911 . Cet acide carboxylique tertiaire peut en outre être dilué avec un liquide organique inerte, comme le kérosène ou le xylène.



   Lorsque les extraits riches en yttrium ont été retirés de l'ensemble d'extracteurs après ce premier stade, on les traite de préférence avec un acide minéral dilué (de préférence l'acide chlorhydrique ou nitrique) en vue de récupérer l'yttrium dans la phase aqueuse, à une concentration de 100 à 500 grammes/litre. On notera que la phase organique aussi bien que la phase aqueuse peuvent être soumises à ce traitement. L'extrait riche en yttrium contient également des éléments tels que le gadolinium et le dysprosium, éléments qui peuvent se trouver aussi bien dans la phase aqueuse que dans la phase organique. Ces éléments sont ensuite extraits dans cette solution aqueuse d'acide minéral.



   Le réglage de la concentration de l'extrait aqueux pénétrant dans le stade (c) doit de préférence être réglé.



  La concentration des terres rares, sous forme d'oxydes, ne doit pas dépasser 160 grammes/litre et est par exemple comprise entre 80 et 120 grammes/litre, ce qui permet une séparation nette de l'yttrium d'avec les éléments qui y sont associés dans l'extrait provenant du stade (b).



  Dans ce stade également, le tributyl phosphate peut être dilué avec des solvants organiques inertes appropriés.



   Un des caractères sur lequel est basée la mise en oeuvre de la présente invention réside dans l'application du moyen général consistant à faire fonctionner un tel ensemble d'extracteurs liquide-liquide polyétagés, de structure classique, au   reflux   total  .    Ce moyen général est plus parfaitement expliqué dans le brevet britannique
No 1026791. Comme on le décrit ici, on peut utiliser presque n'importe laquelle des formes courantes d'appareils d'extraction, mais ce mode opératoire convient particulièrement bien quand on utilise les appareils connus sous le nom de   mélangeurs-décanteurs  . On comprendra que lorsqu'on opère au reflux total, un équilibre est atteint graduellement dans l'ensemble. On peut arrêter l'extraction quand un équilibre notable a été atteint, ou avant ce moment, c'est-à-dire quand le produit dissous désiré a été suffisamment séparé.



   Etant donné que les systèmes de solvants utilisés dans les phases (a) et (c) ne sont pas les mêmes, on peut devoir utiliser des méthodes différentes pour obtenir un reflux total. Dans le cas de la phase (a), des méthodes particulièrement avantageuses sont les suivantes. La solution aqueuse sortant de l'unité d'extraction est traitée par un alcali, terme par lequel on entend l'ammoniaque, et par l'acide carboxylique, ce qui donne une solution d'ions yttrium dissous dans un excès d'acide carboxylique, le diluant inerte pouvant être présent pendant ces opérations.

  La solution dans un hydrocarbure quittant l'autre extrémité de l'unité d'extraction est traitée avec une solution aqueuse d'un acide minéral, ce qui décompose le sel d'acide carboxylique se trouvant dans la phase organique et détermine le transfert des terres rares et de l'yttrium qui y sont contenus dans la solution aqueuse d'acide minéral. Après avoir concentré cette solution de façon appropriée, si nécessaire, on la renvoie dans l'extrémité de l'extracteur par laquelle la solution organique a été prélevée; la solution d'acide carboxylique dans un hydrocarbure peut être utilisée pour obtenir un reflux à l'autre extrémité de l'appareil d'extraction.

 

  Dans le cas de la phase (c), des méthodes particulièrement avantageuses sont les suivantes. La solution aqueuse sortant de l'unité d'extraction traverse un évaporateur où elle est concentrée, et le concentré ainsi obtenu est renvoyé dans celle des extrémités de l'unité d'extraction par laquelle elle a été prélevée. La solution organique sortant de l'unité d'extraction est envoyée dans une seconde unité mélangeur-décanteur, plus petite, où elle vient en contact, à contre-courant, avec une quantité d'eau beaucoup plus importante; de cette manière, les terres rares et l'yttrium sont transférés en totalité dans la phase  aqueuse. Après une concentration appropriée, cette phase aqueuse est renvoyée dans l'unité d'extraction, dans celle des extrémités par laquelle la solution organique a été prélevée.



   D'autres méthodes permettant d'obtenir un   reflux total   telles qu'une précipitation chimique (suivie d'une filtration et d'une redissolution dans l'autre solvant), une évaporation totale du solvant (suivie d'une redissolution dans l'autre solvant) peuvent être utilisées; en outre, facultativement, un recyclage des solvants - qu'on doit nettement distinguer du reflux des produits dissous comme ci-dessus - peut également être utilisé. Ces problèmes sont clairement exposés dans le brevet britannique   No    1026791 déjà mentionné.



   Le procédé de la présente invention utilise deux phases distinctes d'extraction par un solvant, qui sont conduites dans des conditions différentes en ce qui concerne le solvant et l'agent d'extraction. Bien que l'yttrium, qui n'est cependant pas un lanthanide, montre une structure chimique étroitement similaire à celle des lanthanides, la titulaire a constaté que son comportement lors d'une extraction liquide-liquide dépend nettement:
 (a) des solvants utilisés,
 (b) de l'agent d'extraction utilisé.



   Quand on détermine si deux espèces peuvent ou non être séparées au cours d'une extraction liquideliquide à contre-courant, utilisant un solvant, le paramètre physique qui doit être pris en considération est le facteur de séparation. On définit celui-ci comme le rapport des coefficients de partage de deux espèces entre les deux solvants en question, et il est lié à la concentration relative dans l'unité d'extraction par l'équation:
EMI3.1     
 dans laquelle: A et B sont les constituants à séparer,   A1/Bl    est leur rapport dans le premier mélangeur-décanteur,   An/Bn    est leur rapport dans le   nème    mélangeurdécanteur, et B est le facteur de séparation [voir Varterassian and Fenske dans   Ind. Eng. Chem.   29, 270 (1937)].

  Même l'utilisation de composés d'extraction chimiquement similaires en apparence entraîne des changements marqués dans la valeur déterminée de B, comme on peut le voir sur le tableau suivant. Ce tableau montre les facteurs de séparation entre l'yttrium et les autres terres rares normalement associées avec l'yttrium, en utilisant des nitrates aqueux pour   l'une    des phases et plusieurs phases organiques. Les résultats sont calculés par rapport à B en prenant la valeur de 1 pour l'yttrium.



   Concentration
 (g/l dans la
 Extraction phase aqueuse) Facteur de séparation des éléments
Phase organique.. . Yb Y Er Ho Dy Nd   Gd    Sm
Tributyl phosphate. 38,4 0,9 1,0 2,16 3,02 3,95 4,12 4,45 5,55
Phase constituée par des ni- Yb Y Er Ho Dy Nd Gd Sm
 trates aqueux. 54,7 0,9 1,0 1,75 2,3 2,8 2,88 3,3 4,1
 Yb Y Er Nd Ho Gd Dy Sm
 100 0,85 1,0 1,4 1,45 1,8 2,1 2,1 2,45
 Yb Y Nd Er Ho   Gd    Dy Sm
 147 0,9 1,0 1,15 1,25 1,65 1,83 1,9 1,95
 Yb Nd Y Et Sm   Gd    Ho Dy
 215 0,85 0,85 1,0 1,05 1,3 1,45 1,5 1,65
 Nd Sm Yb Er Y   Gd    Ho Dy
 283 0,55 0,6 0,9 1,0 1,0 1,2 1,4 1,47
 Nd Sm   Gd    Yb Y Er Ho Dy
 environ 480 0,39 0,88 0,89 0,93 1,0 1,15 1,2 1,3
 (solution aqueuse
 saturée)
Acide isooctanoïque dans le
 xylène Nd Y Sm   Gd    Er Ho Dy Yb
 0,68 1,0 1,38 1,38 

   1,93 1,94 1,98 2,1
Acide     dans le xylène Nd Y Gd Sm Dy Ho Er Yb
 0,76 1,0 1,12 1,24 1,70 1,77 1,95 2,7
Acide naphténique 180 dans
     Shellsol    A    .    Nd Y Sm Gd Dy
 0,88 1,0 1,58 1,74 2,4
Acide naphténique 230 dans
     Shellsol    A  ... Nd Y Gd Sm Dy
 0,70 1,0 1,17 1,26 2,0
Acide   Versatic 911  dans
     Shellsol      A  ..    Nd Sm Gd Y Dy Ho Er Yb
 0,34 0,68 0,80 1,0 1,87 2,11 2,90 3,7
Acide  Versatic 15/19  dans
     Shellsol      A ..    Pr Nd Sm Gd Y Tb Dy Ho Er Yb
 0,27 0,36 0,61 0,75 1,01 1,18 1,30 1,96 2,50 2,51  
 Dans chaque cas, la phase aqueuse est une solution de nitrates. Les acides organiques sont tous disponibles.



  dans le commerce, l'acide     C7C20      étant un mélange d'acides carboxyliques à chaîne ramifiée, en majorité secondaires, qui possèdent 7 à 20 atomes de carbone par molécule. Les acides naphténiques sont des acides carboxyliques secondaires dérivés de la tétraline, ayant des poids moléculaires respectifs d'environ 180 et 230. Les acides   Versatic   sont des mélanges disponibles dans le commerce et comprenant des acides carboxyliques tertiaires à chaîne ramifiée, ayant respectivement 9 à 11 et 15 à 19 atomes de carbone par molécule. Le produit     Shellsol      est disponible dans le commerce et comprend principalement un mélange de triméthylbenzènes.



   Ces résultats montrent nettement que l'acide   Versatic 911  , qui est un mélange d'acides carboxyliques tertiaires à chaînes ramifiées, donne l'éventail le plus large possible pour les valeurs du facteur de séparation.



  La titulaire a constaté qu'un acide donné n'est efficace qu'à condition qu'il soit: (a) largement insoluble dans l'eau (lorsque l'eau doit
 constituer l'autre solvant) ou réside presque en tota
 lité dans le solvant organique dans ces conditions de
 travail (ceci établit une limite inférieure quant au
 nombre d'atomes de carbone dans la molécule et
 on préfère utiliser un acide comportant au moins
 8 atomes de carbone par molécule), (b) capable de donner une solution concentrée appro
 priée d'ions de terres rares dans le solvant orga
 nique sans provoquer d'augmentation importante de
 la viscosité (cet effet devient important quand la
 molécule contient plus d'environ 20 atomes de
 carbone).



   Un seul acide ou un mélange d'acides conviennent également.



   La liste des facteurs de séparation montre que l'acide carboxylique tertiaire dénommé acide   Versatic 911   sépare le samarium partiellement et ne permet d'obtenir qu'une séparation très faible à partir du gadolinium. Le terbium (qui n'apparaît pas sur le tableau) se trouve entre le gadolinium et le dysprosium et n'est également pas séparé, tandis que le dysprosium et tous les autres éléments sont séparés de l'yttrium. Par contre, le traitement par le tributyl phosphate montre que la séparation pouvant être obtenue est nettement fonction de la concentration, à ces deux exceptions que la séparation de l'yttrium n'est sensiblement pas modifiée et que l'erbium également reste proche de l'yttrium.



   Par conséquent, en combinant ensemble les systèmes tributyl phosphate-nitrates aqueux et   l'un    des systèmes comprenant un acide carboxylique organique, on peut séparer l'yttrium des terres rares qui sont normalement associées avec l'yttrium.



   En particulier, en combinant ensemble un acide carboxylique à chaîne ramifiée et le système utilisant du tributyl phosphate et des nitrates aqueux dans une concentration appropriée, l'yttrium peut être séparé complètement des terres rares normalement associées avec l'yttrium. De préférence, on exécute les deux stades dans cet ordre, mais l'ordre inverse peut également convenir.



   La concentration des produits dissous dans la phase aqueuse du système tributyl phosphate/nitrates aqueux dépend en partie de la pureté de l'yttrium qu'on recherche. La titulaire obtient de l'yttrium d'une pureté de   99,999 0/o    avec une concentration du produit dissous dans la phase aqueuse de 100 grammes/litre.   I1    est évident que des concentrations plus basses du produit dissous pourraient donner de l'yttrium d'une pureté égale ou supérieure, mais une limite est imposée à la dilution par la nécessité de produire de l'yttrium en des quantités raisonnables.

  En général, la titulaire préfère que la concentration du produit dissous dans la phase aqueuse ne dépasse pas 120 grammes/litre quand on désire obtenir de l'yttrium d'une pureté de 99,999   O/o.    Quand on recherche de l'yttrium d'une pureté de 99,99    /o    seulement, on peut utiliser des concentrations plus élevées du produit dissous, par exemple une concentration atteignant 160 grammes/litre ou encore plus.



   Dans une variante, on peut faire appel à un procédé en deux stades utilisant une combinaison de deux systèmes différents d'acides carboxyliques pour séparer l'yttrium des terres rares qui sont normalement associées avec l'yttrium dans la nature.



   On suppose que les acides carboxyliques tertiaires à chaîne ramifiée n'ont pas été utilisés jusqu'ici dans les systèmes d'extraction liquide/liquide. Leurs avantages, en particulier l'éventail très étendu des facteurs de séparation trouvés pour les terres rares, apparaissent clairement dans la description qui précède.



   Les exemples qui suivent permettront de mieux comprendre l'invention sans toutefois limiter sa portée.



  Exemple 1 (comparatif):
 Préparation d'un concentré   d'yttrium   
 On prépare des solutions par les procédés ci-dessous, à partir d'un mélange d'oxydes ayant la composition suivante:
 Oxydes   O/o   
   Y2 s    43,3
   Su203    0,7
   Gd203    6,7
 DY203 12,7
   Ho203    2,0
   Er2O8    7,1
   Y1 > 2O0    2,5
 Dans 1500 grammes de ce mélange, on introduit 200 grammes de   Pr0O11    et de   Nid203    mélangés en vue de former un mélange se rapprochant plus étroitement de la matière brute du commerce.



  (a) Phase organique: un mélange en volumes égaux
 d'acide   Versatic 911  et de  Shellsol A  est
 mis en contact avec une solution concentrée du
 mélange d'oxydes dissous dans de l'acide nitrique
 aqueux, et on détermine le passage des ions métal
 liques dans la phase organique en ajoutant une
 solution 0,880 d'hydroxyde d'ammonium. On laisse
 les produits en contact jusqu'à ce que la phase
 organique contienne l'équivalent de 40 grammes/litre
 d'oxydes dissous.

 

  (b) Phase aqueuse: on forme une solution de 250 gram
 mes/litre d'oxydes dans de l'acide nitrique 5,3 M
 dans de l'eau.



   Les mélangeurs-décanteurs utilisés ont une contenance d'environ 300   ml;    avec l'unité de 25 étages qui est utilisée, il faut environ 1500 grammes d'oxydes. Après le remplissage, on établit des débits de   52 ml/minute    pour la phase organique et de   12 mi/minute    pour la  phase aqueuse, et on fait fonctionner l'extracteur avec un reflux total pendant 22 heures.

  L'analyse du produit des étages (seule la phase aqueuse est donnée, la phase organique ne différant que par le coefficient de partage afférent) donne les résultats suivants:
Etage
   No    Analyse,    /o sous    forme d'oxydes
 Pr Nd Sm Gd Y Dy Ho Er Yb
 1 31,8 64,3
 4 17,3 75,7 1,2 4,8
 6 7,6 58,1 3,5 25,9 9,8
 7 4 33,6 3,9 32,4 25,6
 10 0,2 2,4 1,5 17,4 75 3,3
 13 0,2 0,3 4,3 86 8,5 0,7 0,1
 16 1 79,5 16,8 1,7 0,9
 19 63,1 25,6 4 5,2
 22 38,2 29 6,6 18,3 7,8
 25 29,2 23,2 6,9 23,7 17
 La pureté maximale de l'yttrium qui est atteinte est de 86 dans l'étage 13.



   Ces chiffres représentent des rapports internes; étant donné que l'yttrium a un poids moléculaire inférieur, tandis que la molarité est maintenue dans tous les étages (sauf dans les étages terminaux 2 ou 3 qui sont déréglés par les processus de reflux), il se produit des variations de la concentration de la solution, en grammes/litre, la charge étant minimale pour une teneur maximale en yttrium.



   Les impuretés importantes sont le néodymium et l'erbium. Cette unité à 25 étages ne donne pas un concentré suffisamment pur.



   Exemple 2
A) Préparation d'un concentré d'yttrium utilisable
 On répète l'expérience   ci-dessus    en utilisant un mélange comprenant principalement du néodymium, du samarium, du dysprosium, de l'erbium, de l'holmium, de l'yttrium et du gadolinium. On forme une solution aqueuse 1,33 M de nitrates, sous forme de   Re(NO3)3.   



  Quand l'équilibre est atteint, l'analyse du produit des étages donne les résultats suivants (concernant uniquement la phase aqueuse) avec l'unité de 50 étages utilisée.



  Etage
   No    Analyse,    /o,    sous forme d'oxydes
 Nd Sm Gd Y Dy Ho Er*
 1 Perturbation due au reflux
 4 32,3 33,9 33,8 env. 0,1
 7 4,4 37,2 57,5 0,9
 10 0,4 27,5 65,9 6,2
 13 13,8 51,8 34,3 0,1
 16 3,2 18,9 77,5 0,3
 19 0,4 3,4 95,3 1
 22 0,6 97,5 1,8
 25 0,1 96,6 3,2 0,1
 28 94,8 5,1 0,1
 31 91,5 8,2 0,3
Etage
 No Analyse,   O/o    sous forme d'oxydes
 Nd Sm Gd Y Dy Ho   Er*   
 34 87 12,4 0,5
 37 78,9 19,9 1,2 env. 0,1
 40 65,8 31,3 2,6 0,3
 43 45,7 46,4 5,8 2,1
 45 30,6 53,4 9,8 7,2
 47 16,8 51,8 11,4 20,1
 50 4,1 30,5 10,2 55,2
 Contient d'autres terres rares allant jusqu'à Lu203
 compris.



   Ainsi, les étages   1 1    à 36 contiennent de l'yttrium dans un état de pureté approprié pour le second stade du procédé.



  B) Purification d'un concentré d'yttrium
 Après un traitement chimique permettant d'obtenir le concentré sous forme de nitrates, on forme les solutions suivantes: (a) Phase organique: tributyl phosphate, dilué avec un
 volume égal de     Shellsol    A  , contenant 21 gram
 mes/litre de produits dissous, sous forme d'oxydes
 (environ 40 grammes/litre de nitrates, selon la teneur
 précise en yttrium).



  (b) Phase aqueuse: solution aqueuse de nitrates, conte
 nant 100 grammes/litre de produits dissous, sous
 forme d'oxydes (environ 200 grammes/litre de nitra
 tes, selon la teneur précise en yttrium).



  (Nota: I1 n'est pas possible de donner des chiffres précis concernant les nitrates; le concentré est récupéré dans l'étage 1 sous forme d'oxydes - on prépare donc ces solutions en dissolvant ce concentré dans une quantité minimale d'acide nitrique; les solutions finales ne contiennent pas d'acide nitrique libre.)
 On introduit ensuite ce mélange dans un extracteur comportant 50 étages et on conduit l'extraction au reflux total: on obtient le reflux de la façon suivante:
 Solution aqueuse: concentration à 380 g/litre de   Y(NO,), .   



   Solution organique: extraction avec un grand volume d'eau et concentration de cette solution jusqu'à un volume de 190 g/litre de   Re(NO3)3.   



   On utilise des débits de 10 ml/minute pour la phase organique et de   4,6ml/minute    pour la phase aqueuse.

 

   A l'équilibre, l'analyse des phases aqueuses contenues dans les étages donne les résultats suivants:
 Autres
Etage   No      Y2O5,      o/o      Ex203,      O/o    terres rares
 1 plus de 99,99 Néant Néant
 25 plus de 99,99 Néant Néant
 30 plus de 99,98 0,01 0,01
 35 plus de 99,95 0,01 0,04
 40 plus de 99,88 0,01 0,11
 45 plus de 99,35 0,02 0,63
 48 plus de 96,4 0,03 3,57
 50 plus de 87,8 0,05 12,15  
 L'analyse typique du mélange de terres rares présent avec l'yttrium dans les produits dissous soumis au reflux donne les résultats suivants:
 Elément Teneur (relative),   o/o   
 Pr moins de 1
 Nd moins de 1
 Sm 10
 Eu 1,1
 Gd 13,3
 Tb 14,9
 Dy 7,6
 Ho environ 0,4
 Er 0,2
 Y environ 51 

Claims (1)

  1. REVENDICATION Procédé de séparation en discontinu de l'yttrium d'un mélange de terres rares en contenant, au moyen d'un ensemble d'extracteurs polyétagés liquide-liquide à contre-courant, dans lequel on utilise ledit mélange à l'état dissous et on opère au reflux total des produits dissous en renvoyant, par changement de phase, les produits dissous sortant de chaque extrémité de cet ensemble d'extracteurs dans l'extrémité par laquelle ces produits sont sortis sous forme dissoute, caractérisé en ce que l'on opère en deux étapes, en conduisant la première étape avec un système de liquides d'extraction au moins partiellement non miscibles, en continuant le reflux total jusqu'à tendre vers l'équilibre théorique des proportions des produits séparés, en soutirant de cet ensemble d'extracteurs un concentré d'yttrium sur lequel on effectue la seconde étape,
    dans les mêmes conditions que la première, avec un autre système de liquides d'extraction au moins partiellement non miscibles et en ce que l'un de ces liquides d'extraction utilisés dans au moins une de ces deux étapes est au moins partiellement au moins un acide carboxylique tertiaire à chaîne ramifiée.
    SOUS-REVENDICATIONS 1. Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que l'acide carboxylique tertiaire employé contient 8 à 20 atomes de carbone par molécule.
    2. Procédé selon la sous-revendication 1, caractérisé en ce que l'acide est dissous dans un solvant composé d'un hydrocarbure inerte ou dans un mélange d'un tel solvant.
    3. Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que le solvant extracteur est l'eau.
    4. Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que l'un des solvants extracteurs est l'eau.
    5. Procédé selon la sous-revendication 4, caractérisé en ce que l'eau contient du tributyl phosphate.
    6. Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que l'un des solvants extracteurs est le tributyl phosphate en solution dans un hydrocarbure inerte ou dans un mélange de tels hydrocarbures.
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Families Citing this family (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CA902932A (en) * 1970-02-03 1972-06-20 Her Majesty The Queen, In Right Of Canada As Represented By The Minister Of Natural Resources Canada Liquid-liquid separation of cobalt from ammoniacal solutions
US3640678A (en) * 1970-06-01 1972-02-08 Molybdenum Corp Yttrium purification process
US3615171A (en) * 1970-06-15 1971-10-26 George W Mason Process of separating yttrium from lanthanide rare earths
JPS5545495B2 (fr) * 1972-09-27 1980-11-18
JPS52144535U (fr) * 1976-04-27 1977-11-01
FR2617829A1 (fr) * 1987-07-10 1989-01-13 Rhone Poulenc Chimie Procede de separation des terres rares par extraction liquide-liquide mettant en oeuvre des diluants halogenes ou du type acides carboxyliques
US6544442B1 (en) * 1999-09-22 2003-04-08 Ut-Battelle, Llc Method of loading organic materials with group III plus lanthanide and actinide elements

Family Cites Families (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2955913A (en) * 1953-03-27 1960-10-11 Donald F Peppard Separation of rare earths by solvent extraction
US2798789A (en) * 1954-02-11 1957-07-09 Frank H Spedding Method of separating rare earths
US3387944A (en) * 1961-09-12 1968-06-11 Thorium Ltd Batch separation of components of a mixture by total solute reflux
BE635283A (fr) * 1961-09-14 1900-01-01
US3328116A (en) * 1963-10-09 1967-06-27 Dow Chemical Co Solvent extraction process for the recovery of be-values
FR1382467A (fr) * 1964-01-28 1964-12-18 Atomic Energy Authority Uk Procédé d'extraction par solvant
US3323857A (en) * 1965-12-16 1967-06-06 Donald J Bauer Selective extraction and separation of lanthanides with a quaternary ammonium compound

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NL143877B (nl) 1974-11-15
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SE321581B (fr) 1970-03-09
BE693515A (fr) 1967-07-17
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US3514267A (en) 1970-05-26
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