CH484112A - Process for the preparation of α- (3-indolyl) -lower aliphatic acids or esters - Google Patents

Process for the preparation of α- (3-indolyl) -lower aliphatic acids or esters

Info

Publication number
CH484112A
CH484112A CH645469A CH645469A CH484112A CH 484112 A CH484112 A CH 484112A CH 645469 A CH645469 A CH 645469A CH 645469 A CH645469 A CH 645469A CH 484112 A CH484112 A CH 484112A
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
acid
indolyl
compounds
radical
esters
Prior art date
Application number
CH645469A
Other languages
German (de)
Inventor
Gal George
Sletzinger Meyer
Original Assignee
Merck & Co Inc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Merck & Co Inc filed Critical Merck & Co Inc
Priority to CH645469A priority Critical patent/CH484112A/en
Priority claimed from CH115364A external-priority patent/CH489495A/en
Publication of CH484112A publication Critical patent/CH484112A/en

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C251/00Compounds containing nitrogen atoms doubly-bound to a carbon skeleton
    • C07C251/72Hydrazones
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D209/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • C07D209/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom condensed with one carbocyclic ring
    • C07D209/04Indoles; Hydrogenated indoles
    • C07D209/10Indoles; Hydrogenated indoles with substituted hydrocarbon radicals attached to carbon atoms of the hetero ring
    • C07D209/12Radicals substituted by oxygen atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D209/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • C07D209/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom condensed with one carbocyclic ring
    • C07D209/04Indoles; Hydrogenated indoles
    • C07D209/10Indoles; Hydrogenated indoles with substituted hydrocarbon radicals attached to carbon atoms of the hetero ring
    • C07D209/18Radicals substituted by carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals
    • C07D209/26Radicals substituted by carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals with an acyl radical attached to the ring nitrogen atom
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D209/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • C07D209/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom condensed with one carbocyclic ring
    • C07D209/04Indoles; Hydrogenated indoles
    • C07D209/10Indoles; Hydrogenated indoles with substituted hydrocarbon radicals attached to carbon atoms of the hetero ring
    • C07D209/18Radicals substituted by carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals
    • C07D209/26Radicals substituted by carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals with an acyl radical attached to the ring nitrogen atom
    • C07D209/281-(4-Chlorobenzoyl)-2-methyl-indolyl-3-acetic acid, substituted in position 5 by an oxygen or nitrogen atom; Esters thereof

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Indole Compounds (AREA)

Description

  

  



  Verfahren zur Herstellung von   a- (3-Indolyl)-niederaliphatischen Säuren    oder Estern
Die vorliegende   Erfindung bezieht-sich    auf neuartige Verfahren zur Herstellung von   a- (3-indolyl)-niederali-      phatischon    Säuren oder Estern, die ein an das   Stickstoff-    atom des   Indolringes    gebundenes aromatisches Carbon  säureacyl- (das heisst    ein Aroyl- oder Heteroaroyl)-Radikal mit weniger als 3 kondensierten Ringen aufweisen.



   Diese N-1-Aroyl- und N-1-heteroaroylindolyl-ali  phatischem      Säureverbidungen)    lassen sich chemisch durch folgende Strukturformel darstellen :
EMI1.1     
 in der R1-CO- ein   AroyL    oder substituiertes Aroyl Radikal,   R2    ein Wasserstoffatom oder Niederalkyl oder Niederalkenyl, R3 ein Wasserstoffatiom oder Niederalkyl und R5 ein Alkylmercapto-Radikal ist, und Rx für Wasserstoff oder Trityl (Triphenylmethyl) steht.



   Ein wesentliches Merkmal der obigen Verbindungen ist die Gegenwart eines an die Stellung   N-1    des Indolkerns   gebundenen Aroyl   
EMI1.2     
   Radikals.    Diese   Acylgruppem    können in dessen aro  matischen    Ringen mit Kohlenwasserstoffgruppen oder funktionellen Substituenten weiter substituiert   sein'.    Der Ausdruck  funktioneller Substituent , wie er hierin verwendet wird, bedeutet einen anderen   Substituentent    als Wasserstoff und Kohlenwasserstoff.



  Zu   don    bevorzugten Aroyl-Substituenten
EMI1.3     
 die bierin verwendet werden können, gehören die Benzoyl-und   Napbthoyigruppen.    Die aromatischen Ringe   (Rr)    solcher Gruppen können mindestens einen   funk-    tionellen Substituenten aufweisen, was bei den bevor  zugten    Verbindungen auch der Fall ist. Dieser Substituent kann ein Halogen, wie z. B. Chlor, Brom oder Fluor, eine   Hydroxy-oder eine verätherte    Hydroxy  (Hydroxycarbonoxy)-Gruppe,    wie z. B. ein   Niederalk-    oxy-, Aryloxy- oder Aralkoxy-Radikal, z.

   B.   Methoxy,      Athoxy,      Isopropoxy,    Propoxy, Allyloxy,   Phenoxy,    Ben  zyloxy,      Halogenbenzyloxy,    Niederalkoxybenzyloxy und dergleichen sein. Der erwähnte funktionelle Substi  tuent kann    auch eine Nitro-, Amino- oder substituierte Aminogruppe sein. Typische Beispiele solcher   substi-      tuiertet)    Aminogruppen sind Acylamino, Aminoxyd,   Ketimine,    Urethane,   Niederalkylamino,    Niederdialkylamino, Amidin, acylierte   Amidine,    Hydrazin oder ein substituiertes Hydrazin, Alkoxyamine und sulfornierte Amine.

   Der erwähnte funktionellc substitutent kann auch ein   Mercapto-oder    ein substituierter Mercaptorest vom durch Alkylthiogruppen, wie z. B. Methylthio, Äthylthio oder Propylthio und Arylthio- oder Aralkyl  thiogruppen,    wie z. B.   Benzylthio    oder phenylthio, ver  anschaulichten    Typus sein. Wenn   etwünscht,    kann das N-1-Aroyl-Radikal z. B. mit einem Trifluormethyl-, Trifluoräthyl-, Perfluoräthyl-, ss-Chloräthyl- oder einem ähnlichen Substituenten   halogenalkyliert    oder mit einer Acetyl-,   Propionyl-,    Benzoyl-,   Phenylacetyl-,    Trifluoracetyl- oder einer ähnlichen Acylgruppe acyliert sein, oder es kann einen Halogenalkoxy- oder Halogenalkylthio-Substituenten enthalten.

   Darüber hinaus   umfa#t    die Erfindung Verbindungen, bei denen der Aroylrest einen Sulfamyl-, Benzylthiomethyl-, Cyan-, Sulfonamido- oder Dialkylsulfionamidorest aufweist. Er kann auch einen   Carboxy-Substituentea oder    ein Derivat   da-vont    wie z. B. ein Alkalimetallsalz oder einen   Niederalkylester    des   Carboxyrestes,    ein Aldehyd, Azid, Amid, Hydrazid und dergleichen oder ein   Aldehydderivat    vom Typus der Acetale oder   Thioacetale    enthalten.

   Bei den bevor  zugten    Verbindungen ist das   N-1-Aroyl-Radikal    Benzoyl und der funktionelle Substituent, der sich in   para-Stellung    des   6gliedmgen    Ringes befindet, Halogen,   Niederalkoxy,      Niederalkylthio    oder   Diniederalkylamino.   



   R2, das sich in Stellung 2 des   Indolringkernes    befindet, kann Wasserstoff sein, doch wird es vorgezogen, dass sich in dieser Stellung des Moleküls ein weniger als 9 Kohlenstoffatome aufweisender   Kohlenwasserstoff-    rest befindet. Am besten geeignet sind   Niederalkylgrup-    pen, wie z. B. Methyl, Äthyl, Propyl oder Butyl, obwohl Aryl-, Alkaryl- und   @ Aralkylgruppen    auch vorteilhaft sind. Im übrigen liegen auch die   Alkoxy-,      Halogen-,    Amino-, substituierten   Amino und nitrosubstituierten    Derivate der obigen Gruppen innerhalb des Rahmens dieser Erfindung, wie auch Indole, die in der Stellung 2 einen ungesättigten aliphatischen Rest, wie   z.    B.

   Allyl oder Vinyl oder einen   cyclischen    aliphatischen Rest vom Typus von Cyclohexyl,, aufweisen.



   Der saure Teil der nach dem erfindungsgemässen Verfahren erzeugten   N-1-acylierten      a- (3-indolyl)-alipha-    tischen Säuren ist vorzugsweise eine niederaliphatische Säure, wie z. B. Essigsäure, Propionsäure, Buttersäure, Valeriansäure, 3-Butencarbonsäure, 4-Pentencarbonsäure und dergleichen. Demnach kann R3 in der obigen Formel ein Wasserstoffatom oder ein Niederalkylrest, wie z. B. Methyl, Äthyl, Propyl und dergleichen, sein.



   Die entsprechenden Indole, bei denen die Seitenkette in Stellung 3 statt mit einer Carboxygruppe mit einer Estr-,   Aldehyd-,    Acetal-, Alkohol oder   Athergruppe    enden kann, sind in gewissen Fällen wichtige Zwischenverbindungen bei der Synthese der freien Säuren und in vielen   FäHen    an und für sich schon wichtige Endprodukte. Neben den hierin beschriebenen a-(3-Indolyl)essigsäuren sind deren Ester, Salze und   Amidderivate    ein zusätzlicher Aspekt der vorliegenden Erfindung.



   Die Synthese verschiedener nach dem   erfindungsge-      mässen    Verfahren hergestellter Verbindungen, die am   Indolringsystem    einen   5-Substituenten    aufweisen, der ein an den   homocyclischen    Ring des   Indols    gebundenes Stickstoffatom hat, beruht im allgemeinen, auf der   5-Nitroverbindung,    die e später in den gewünschten   5-Substituenten umgewandelt    werden kann. Eine solche Umwandlung kann nach verschiedenen Verfahren durchgeführt werden. Durch   Reduktion der 5-Nitrogruppen    erhält man eine   5-Aminogruppe.    Durch Umsetzung des Aminos mit Alkylhalogeniden erhält man Mono-und   Dialkylamingruppen.

   Ist    das Alkylhalogenid eine Di  halogenalkylengruppe    (z. B.   1,    4-Dibrombutan), so wird ein heterocyclischer Ring (z. B. Pyrrolidino) gebildet.



  Ähnlich ergibt bis-(ss-Chloräthyl)-äther eine N-Morpho  linverbindung.    Die Alkylierung kann auch gleichzeitig mit der Reduktion, z. B. mit Formaldehyd   und Raney-    Nickel und Wasserstoff, durchgeführt werden. Die Acylie  rung    kann in ähnlicher Weise bei den   5-Aminoverbin-      dungen    oder am 5-Nitro (bei gleichzeitiger Reduktion) ausgeführt werden, wobei man   5-Acylamidoverbindunn-    gen erhält Die   5-Aminogruppe    kann zur Bildung von   5-Ureidoverbindungen    mit Isocyanaten umgesetzt werden.



   Die nach dem erfindungsgemässen Verfahren hergestellten   a- [l-aroyl- oder 1-heteroaroyl)-3-indolyl]-    aliphatischen   Säureverbindungen    und deren entsprechende Ester und Amide weisen eine hochgradige   ent-      zündungswidrige    Wirkung auf und sind bei der Ver  hütung    und Verzögerung von   Granulomgewebebildung    wirksam. Gewisse dieser Verbindungen weisen diese Wirkung in hohem Masse auf und sind bei der   Behand-      lung    von arthritischen und dermatologischen Störungen und ähnlichen Zuständen wertvoll, die auf eine Behandlung mit entzündungshemmenden   Mritteln    ansprechen.



  Ferner weisen die nach dem erfindungsgemässen Verfahren hergestellten Verbindungen einen nützlichen Grad von   antipyretischer    Wirkung auf. Zu diesem Zweck werden sie normalerweise oral in   Tabletten-oder    Kapselform verabreicht, wobei die optimale Dosierung   natür-    lich von der jeweilig verwendeten Verbindung und dem Typus und der Schwere der behandelten Affektion abhängt.

   Obwohl die optimalen Mengen der nach dem erfindungsgemässen Verfahren hergestellten Verbindungen, die auf eine solche Weise verwendet werden sollen, von der verwendeten Verbindung und vom jeweiligen Typus der behandelten Affektion abhängen, sind orale Dosierungen von bevorzugten Verbindungen im Bereich von 1, 0 bis 200 mg pro Tag zur Bekämpfung   arthnti-    scher Zustände nützlich, je nach der Wirkung der jeweiligen Verbindung und der   Reaktionsempfindlichkeit    des Patiente.



   Gemäss der vorliegenden Erfindung können die oben erwähnten a-(3-indolyl)-niederaliphatischen Säuren, die in der Stellung   N-1    des   Indolkernes    mit einem weniger als 3 kondensierte Ringe aufweisenden   Aroyl-oder      Heteroaroylrest    acyliert sind,   nach verschiedenen Ver-    fahren hergestellt werden. Das allgemeine Verfahren im Rahmen der vorliegenden Erfindung ist eine Synthese der Produkte durch Bildung des   Indolringsystems    nach   Einsetzung    der l-Acylgruppe.



   Das   erfindungsgemä#e    Verfahren oben definierter Verbindung ist dadurch gekennzeichnet, dass man ein aroyliertes   Alkylanilin    der Strukturformel
EMI2.1     
 in der   RI,    R2, R3,   R    und Rx wie oben definiert sind, durch Erhitzen mit einer   Lewisschen    Säure zyklisiert.



   Im Falle   Rr    Wasserstoff ist, erhält man direkt die Säure ; und falls Rx Trityl ist, kann das Produkt zur Säure   hydtolysiert    werden.



   Die   Einsetzung    der   1-Acylgruppe    erfolgt somit im allgemeinen in einen Vorläufer. Die gewünschte Acylgruppe kann auf das Stickstoffatom eines zweckmässig substituiertem Anilins oder phenylhydrazins eingesetzt werden und der Ringschluss dieser Verbindungen erfolgt erfindungsgemäss bei bereits eingesetzter Acylgruppe zur Bildung g des Indolringsystems. Ist die   3-Seitenkette    des erfindungsgemäss gebildeten   Indols    keine   Niederalkan-      carbonsäure-Seitenkette, sondern    eine andere funktio  nelle    Gruppe, die durch Hydrolyse   und/oder    Oxydierung in eine solche Alkancarbonsäuregruppe umgewandelt, so   kann diese Stufe dann durchgeführt werden.   



   Das erfindungsgemässe Verfahren stellt, infolge der durch die   Acyliemng    nach der Bildung des   Indolringes    gestellten Probleme, einen Fortschritt in der Herstellung solcher   Indolylsäuren    dar.



   Die Herstellung der Ausgangsverbindung geht vorzugweise von einem   para-substituierten    Anilin aus und umfasst die Einführung von zwei verschiedenen Gruppen am Stickstoffatom des   para-substituierten    Anilins, einer Acylgruppe, die zum 1-Acyl wird, und einer   ketosubsti-      tuierten      Alkyl-Seitenkette,    die in oder ohne Gegenwart eines   Ester-Substituenten    eingeführt wird.



   Aus dieser   y-N-acyl-para-substituierten      Acylketon-    Ausgangsverbindung entsteht erfindungsgemäss durch Ringschluss ein Indol, indem es durch Erhitzen mit einer   Lewisschen    Säure, wie z. B. Zinkchlorid oder wasserfreiem Fluorwasserstoff, zur Bildung des Indolesters, erhitzt wird. Falls der   Triphenylmethylester    erhalten wird, kann dieser Ester entweder durch Er  hitzen    oder mit einer alkoholischen Suspension einer Esterese in die freien Säuren umgewandelt werden.

   Bei Verwendung des   Triphenylmethylesters    beim Ring  schlu#verfahren    können die Hitze und die Säurekatalyse die Entfernung von mindestens einem Teil der Estergruppe bewirken, wodurch man die freie Säure   unmittel-    bar erhält. Dieses Entfernen der Estergruppe kann auch vor dem   Ringschlu# oder nach dem Ringschlu# erfolgen.   



   Im folgenden Beispiel wird das   erfindungsgemä#e    henstellungsverfahren sowie die Herstellung der Ausgangsverbindungen erläutert; für die Herstellung der Ausgangsverbindungen wird kein Schutz   begehrt.   



   Beispiel   
Trityl-1-p-Chlorbenzoyl-2-methyl-5-alkylmercapto- indol-3-acetat   
1, 5 g des öligen    N-p-Chlorbenzoyl-N-p-alkylmercapto-phenyl-   
3-oxo-4-aminovaleriansäure-tritylesters werden mit 200 mg wasserfreiem Zinkchlorid gründlich gemischt, worauf das Gemisch 30 Minuten auf 130 bis   150     C erhitzt wird. Nach Abkühlen auf   20     C wird es mit 25 ml Benzol verdünnt, mit 2n Salzsäure und dann mit Wasser gewaschen, getrocknet und zur Trockne konzentriert.



   Der dunkle ölige Rückstand wird auf mit Säure   ge-      waschenem    Aluminiumoxyd chromatographiert, wobei zum Eluieren ein 85 : 15-Gemisch von   Petroleumäther    und Äther verwendet wird ; man erhält
Trityl-1-p-chlorbenzyl-2-methyl-5-alkylmercapto indol-3-acetat.



   1,0 g p-Toluosulfonsäure-monohydrat wird in 300 ml 0,03 Mol trityl-1-(p-chlorbenzoyl)-2-methyl-5-alkylmercaptoindol-3-acetat enthaltendes Benzol gegeben; das erzielte Gemisch wird 40 Minuten in einer Stickstoffatmosphäre unter Rühren bei Rückfluss erhitzt. Während dieser Zeit entwickeln sich 665 ml Isobutylen (Theorie : 672 ml). Dann wird das Reaktionsgemisch bei 55 bis   60     C mit 200 ml Benzol verdünnt und bei 60 bis   65  C    mit warmem Wasser bis pH 4 bis 5 gewaschen.

   Die 60 bis   65  C    warme Benzollösung wird über Natriumsulfat getrocknet, durch Beigabe von 1,   0    g Darco G-60 entfärbt, heiss filtriert und auf ein Volumen von etwa 70 bis 75 ml   konzentmert.    Das Gemisch wird auf   10  C    abgekühlt und 4 bis 5 Stunden stehengelassen. Die rohe    1    methyl-5-alkylmercaptiondol   3-essigsäure    wird filtriert, zweimal mit 5 ml eines   1    :   1-Gemisches    von Benzol und   Pebroläther    und dann zweimal mit 10 ml Petroläther gewaschen und schliesslich bei 25  C im Vakuum getrocknet. Die Ausbeute beträgt 9, 7 g (aus Benzol).



  



  Process for the preparation of α- (3-indolyl) -lower aliphatic acids or esters
The present invention relates to novel processes for the preparation of a- (3-indolyl) -lower-aliphatic acids or esters which contain an aromatic carboxylic acid acyl (i.e. an aroyl or heteroaroyl) bonded to the nitrogen atom of the indole ring - Have radical with fewer than 3 condensed rings.



   These N-1-aroyl and N-1-heteroaroylindolyl-aliphatic acid compounds) can be represented chemically by the following structural formula:
EMI1.1
 in which R1-CO- is an aroyl or substituted aroyl radical, R2 is a hydrogen atom or lower alkyl or lower alkenyl, R3 is a hydrogen atom or lower alkyl and R5 is an alkyl mercapto radical, and Rx is hydrogen or trityl (triphenylmethyl).



   An essential feature of the above compounds is the presence of an aroyl attached to the N-1 position of the indole nucleus
EMI1.2
   Radicals. These acyl groups can be further substituted in its aromatic rings with hydrocarbon groups or functional substituents. The term functional substituent as used herein means a substituent other than hydrogen and hydrocarbon.



  To the preferred aroyl substituents
EMI1.3
 The beers that can be used include the benzoyl and napthoyi groups. The aromatic rings (Rr) of such groups can have at least one functional substituent, which is also the case with the preferred compounds. This substituent can be a halogen such as e.g. B. chlorine, bromine or fluorine, a hydroxy or an etherified hydroxy (hydroxycarbonoxy) group, such as. B. a lower alkoxy, aryloxy or aralkoxy radical, z.

   B. methoxy, ethoxy, isopropoxy, propoxy, allyloxy, phenoxy, ben zyloxy, halobenzyloxy, lower alkoxybenzyloxy and the like. The mentioned functional substituent can also be a nitro, amino or substituted amino group. Typical examples of such substituted) amino groups are acylamino, amine oxide, ketimines, urethanes, lower alkylamino, lower dialkylamino, amidine, acylated amidines, hydrazine or a substituted hydrazine, alkoxyamines and sulphonated amines.

   The aforementioned functional substitutent can also be a mercapto or a substituted mercapto radical by alkylthio groups, such as. B. methylthio, ethylthio or propylthio and arylthio or aralkyl thio groups, such as. B. Benzylthio or phenylthio, ver illustrative type. If so desired, the N-1-aroyl radical can e.g. B. haloalkylated with a trifluoromethyl, trifluoroethyl, perfluoroethyl, ss-chloroethyl or a similar substituent or acylated with an acetyl, propionyl, benzoyl, phenylacetyl, trifluoroacetyl or a similar acyl group, or it can be one Contain haloalkoxy or haloalkylthio substituents.

   In addition, the invention includes compounds in which the aroyl radical has a sulfamyl, benzylthiomethyl, cyano, sulfonamido or dialkylsulfionamido radical. It can also have a carboxy substituent a or a derivative thereof such as e.g. B. contain an alkali metal salt or a lower alkyl ester of the carboxy radical, an aldehyde, azide, amide, hydrazide and the like or an aldehyde derivative of the type of acetals or thioacetals.

   In the preferred compounds, the N-1-aroyl radical is benzoyl and the functional substituent located in the para position of the 6-membered ring is halogen, lower alkoxy, lower alkylthio or di-lower alkylamino.



   R2, which is in position 2 of the indole ring nucleus, can be hydrogen, but it is preferred that in this position of the molecule there is a hydrocarbon radical with fewer than 9 carbon atoms. Lower alkyl groups, such as e.g. B. methyl, ethyl, propyl or butyl, although aryl, alkaryl and @ aralkyl groups are also advantageous. Incidentally, the alkoxy, halogen, amino, substituted amino and nitro-substituted derivatives of the above groups are also within the scope of this invention, as are indoles which have an unsaturated aliphatic radical in the 2-position, such as e.g. B.

   Allyl or vinyl or a cyclic aliphatic radical of the cyclohexyl type.



   The acidic part of the N-1-acylated α- (3-indolyl) aliphatic acids produced by the process according to the invention is preferably a lower aliphatic acid, such as. B. acetic acid, propionic acid, butyric acid, valeric acid, 3-butene carboxylic acid, 4-pentenoic acid and the like. Accordingly, R3 in the above formula can be a hydrogen atom or a lower alkyl radical, such as. Methyl, ethyl, propyl and the like.



   The corresponding indoles, in which the side chain in position 3 can end with an estr, aldehyde, acetal, alcohol or ether group instead of a carboxy group, are in certain cases important intermediates in the synthesis of free acids and in many cases on and end products that are already important in themselves. In addition to the α- (3-indolyl) acetic acids described herein, their esters, salts and amide derivatives are an additional aspect of the present invention.



   The synthesis of various compounds produced by the process according to the invention which have a 5-substituent on the indole ring system which has a nitrogen atom bonded to the homocyclic ring of the indole is generally based on the 5-nitro compound, which is later converted into the desired 5 -Substituenten can be converted. Such a conversion can be carried out by various methods. A 5-amino group is obtained by reducing the 5-nitro groups. By reacting the amino with alkyl halides, mono- and dialkylamine groups are obtained.

   If the alkyl halide is a dihaloalkylene group (e.g. 1,4-dibromobutane), a heterocyclic ring (e.g. pyrrolidino) is formed.



  Similarly, bis (ss-chloroethyl) ether gives an N-morpho lin compound. The alkylation can also be carried out simultaneously with the reduction, e.g. B. with formaldehyde and Raney nickel and hydrogen. Acylation can be carried out in a similar manner with the 5-amino compounds or with 5-nitro (with simultaneous reduction), 5-acylamido compounds being obtained. The 5-amino group can be reacted with isocyanates to form 5-ureido compounds .



   The a- [l-aroyl- or 1-heteroaroyl) -3-indolyl] -aliphatic acid compounds and their corresponding esters and amides produced by the process according to the invention have a high degree of anti-inflammatory effect and are useful in preventing and delaying the formation of granuloma tissue effective. Certain of these compounds exhibit this activity to a high degree and are valuable in the treatment of arthritic and dermatological disorders and similar conditions which are responsive to treatment with anti-inflammatory agents.



  Furthermore, the compounds prepared by the process of the present invention have a useful level of antipyretic activity. For this purpose, they are normally administered orally in tablet or capsule form, the optimal dosage naturally depending on the particular compound used and the type and severity of the disease being treated.

   Although the optimal amounts of the compounds prepared by the process of the invention to be used in such a manner depend on the compound used and the particular type of condition being treated, oral dosages of preferred compounds are in the range of 1.0 to 200 mg per Tag useful in combating arthificial conditions, depending on the action of the particular compound and the sensitivity of the patient to reaction.



   According to the present invention, the abovementioned α- (3-indolyl) -lower aliphatic acids which are acylated in the N-1 position of the indole nucleus with an aroyl or heteroaroyl radical having fewer than 3 condensed rings can be prepared by various processes . The general process in the context of the present invention is a synthesis of the products by formation of the indole ring system after insertion of the l-acyl group.



   The inventive method of the compound defined above is characterized in that an aroylated alkylaniline of the structural formula
EMI2.1
 wherein RI, R2, R3, R and Rx are as defined above, cyclized by heating with a Lewis acid.



   If Rr is hydrogen, the acid is obtained directly; and if Rx is trityl, the product can be hydrolyzed to acid.



   The substitution of the 1-acyl group thus generally takes place in a precursor. The desired acyl group can be placed on the nitrogen atom of an appropriately substituted aniline or phenylhydrazine and, according to the invention, these compounds are cyclized when the acyl group has already been used to form the indole ring system. If the 3-side chain of the indole formed according to the invention is not a lower alkanecarboxylic acid side chain but a different functional group which is converted into such an alkanecarboxylic acid group by hydrolysis and / or oxidation, this stage can then be carried out.



   The process according to the invention represents a step forward in the production of such indolyl acids due to the problems posed by the acylation after the formation of the indole ring.



   The preparation of the starting compound is preferably based on a para-substituted aniline and includes the introduction of two different groups on the nitrogen atom of the para-substituted aniline, an acyl group which becomes 1-acyl, and a keto-substituted alkyl side chain which is in or without the presence of an ester substituent.



   From this y-N-acyl-para-substituted acyl ketone starting compound, according to the invention, an indole is formed by ring closure by heating it with a Lewis acid, such as. B. zinc chloride or anhydrous hydrogen fluoride, is heated to form the indole ester. If the triphenylmethyl ester is obtained, this ester can be converted into the free acids either by heating or with an alcoholic suspension of an esteresis.

   If the triphenylmethyl ester is used in the ring closure process, the heat and acid catalysis can cause the removal of at least part of the ester group, whereby the free acid is obtained immediately. This removal of the ester group can also take place before the ring closure or after the ring closure.



   The following example explains the production process according to the invention and the production of the starting compounds; No protection is sought for the production of the starting compounds.



   example
Trityl-1-p-chlorobenzoyl-2-methyl-5-alkyl mercapto-indole-3-acetate
1.5 g of the oily N-p-chlorobenzoyl-N-p-alkylmercapto-phenyl-
3-oxo-4-aminovaleric acid trityl ester are mixed thoroughly with 200 mg of anhydrous zinc chloride, whereupon the mixture is heated to 130 to 150 ° C. for 30 minutes. After cooling to 20 ° C., it is diluted with 25 ml of benzene, washed with 2N hydrochloric acid and then with water, dried and concentrated to dryness.



   The dark oily residue is chromatographed on acid-washed aluminum oxide, an 85:15 mixture of petroleum ether and ether being used for elution; you get
Trityl-1-p-chlorobenzyl-2-methyl-5-alkylmercapto indole-3-acetate.



   1.0 g of p-toluenesulfonic acid monohydrate is added to 300 ml of benzene containing 0.03 mol of trityl-1- (p-chlorobenzoyl) -2-methyl-5-alkylmercaptoindole-3-acetate; the resulting mixture is refluxed for 40 minutes in a nitrogen atmosphere with stirring. During this time, 665 ml of isobutylene develop (theory: 672 ml). The reaction mixture is then diluted at 55 to 60 ° C. with 200 ml of benzene and washed at 60 to 65 ° C. with warm water to pH 4 to 5.

   The 60 to 65 C warm benzene solution is dried over sodium sulfate, decolorized by adding 1.0 g of Darco G-60, filtered hot and concentrated to a volume of about 70 to 75 ml. The mixture is cooled to 10 ° C. and left to stand for 4 to 5 hours. The crude 1 methyl-5-alkylmercaptiondol 3-acetic acid is filtered, washed twice with 5 ml of a 1: 1 mixture of benzene and pebrol ether and then twice with 10 ml petroleum ether and finally dried at 25 ° C. in vacuo. The yield is 9.7 g (from benzene).

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung einer Verbindung der Formel EMI3.1 in der Ri Aryl oder substituiertes Aryl, R2 Wasserstoff, Niederalkyl oder Niederalkenyl, R3 Wasserstoff oder Niederalkyl, R5 Alkylmercapto und Rx Wasserstoff oder Trityl ist, dadurch gekennzeichnet, dass man ein aroyliertes Alkylanilin der Strukturformel EMI3.2 in der Ri, R2, R3, R5 und Rx wie oben definiert sind, durch Erhitzen mit einer Lewisschen Saure zyklisiert. PATENT CLAIM Process for the preparation of a compound of the formula EMI3.1 in which Ri is aryl or substituted aryl, R2 is hydrogen, lower alkyl or lower alkenyl, R3 is hydrogen or lower alkyl, R5 is alkylmercapto and Rx is hydrogen or trityl, characterized in that one is an aroylated alkylaniline of the structural formula EMI3.2 where Ri, R2, R3, R5 and Rx are as defined above, cyclized by heating with Lewis acid. UNTERANSPRUCHE 1. Verfahren nach patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die erhaltene Verbindung mit Rx, Trityl zur Säure hydrolysiert. SUBClaims 1. The method according to claim, characterized in that the compound obtained with Rx, trityl is hydrolyzed to the acid. 2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn- zeichnet, da# als Lewissche Säure Zinkchlorid verwendet wird. 2. The method according to claim, characterized in that zinc chloride is used as Lewis acid.
CH645469A 1967-02-23 1967-02-23 Process for the preparation of α- (3-indolyl) -lower aliphatic acids or esters CH484112A (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH645469A CH484112A (en) 1967-02-23 1967-02-23 Process for the preparation of α- (3-indolyl) -lower aliphatic acids or esters

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH645469A CH484112A (en) 1967-02-23 1967-02-23 Process for the preparation of α- (3-indolyl) -lower aliphatic acids or esters
CH115364A CH489495A (en) 1963-02-01 1967-02-23 Process for the preparation of 3-indolyl-lower aliphatic acids

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CH484112A true CH484112A (en) 1970-01-15

Family

ID=4203713

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CH645469A CH484112A (en) 1967-02-23 1967-02-23 Process for the preparation of α- (3-indolyl) -lower aliphatic acids or esters
CH1587368A CH474509A (en) 1967-02-23 1967-02-23 Process for the preparation of 1-acyl (3-indolyl) compounds

Family Applications After (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CH1587368A CH474509A (en) 1967-02-23 1967-02-23 Process for the preparation of 1-acyl (3-indolyl) compounds

Country Status (1)

Country Link
CH (2) CH484112A (en)

Also Published As

Publication number Publication date
CH474509A (en) 1969-06-30

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE1795613C3 (en) Indolylacetic acids, process for their preparation and pharmaceuticals. Eliminated from: 1620358
AT262274B (en) Process for the production of new indole derivatives
DE1620442C3 (en) Process for the preparation of 1-acylindole compounds
CH597199A5 (en) 3-Phenyl pyridaz-6-ones prodn.
EP0380712B1 (en) Process for the preparation of 2,6-dichlorodiphenylaminoacetic-acid derivatives
DE2320040A1 (en) PROCESS FOR THE PRODUCTION OF 7ACYLAMINO-DESACETOXY-CEPHALOSPORANIC ACID ESTER
CH484112A (en) Process for the preparation of α- (3-indolyl) -lower aliphatic acids or esters
DE812316C (en) Process for the preparation of 2- (p-aminobenzenesulfonamido) -4-methylpyrimidine
CH445490A (en) Process for the preparation of α- (3-indolyl) -lower aliphatic-acids
DE1695702B2 (en) PROCESS FOR THE PRODUCTION OF 1ACYL-2-CARBOXY-3-INDOLYL ACID ACIDS
EP0083729B1 (en) Substituted 1-benzoyl-2-phenylimino-imidazolidines, their acid addition salts, process for their preparation and pharmaceutical compositions containing them
AT234103B (en) Process for the preparation of new, benzylindolyl-substituted lower aliphatic acids and their salts and esters
CH623042A5 (en) Process for the preparation of novel quinoxaline-1,4-dioxide derivatives
AT266116B (en) Process for the preparation of new aliphatic α- (3-indolyl) -carboxylic acids and their salts
CH498854A (en) Pharmaceutical furazan derivs prodn
AT258281B (en) Process for the preparation of new indolyl acid amides
AT270635B (en) Process for the preparation of new (3-indolyl) acetic acid compounds
DE2149825A1 (en) Substituted 2,2'-biimidazoles, processes for their production and pharmaceutical preparations containing them
DE1252204B (en) Process for the preparation of 2,4-dinitropyrrole derivatives
DE1795671C3 (en) Process for the preparation of i-acyl-3-indolylcarboxylic acid compounds
AT256098B (en) Process for the production of new α- (3-indolyl) -carboxylic acids
AT267518B (en) Process for the preparation of new α- (3-indolyl) acetic acids and their salts
CH557815A (en) Alpha- 1-acyl-3-indolyl aliphatic acid derivs
AT256099B (en) Process for the production of new α- (3-indolyl) -carboxylic acids
AT263764B (en) Process for the preparation of new α-halomethylenyl-3-indolylacetic acids and their salts, esters and amides

Legal Events

Date Code Title Description
PL Patent ceased