CH406175A - Process for the preparation of a reduction product of oxidized starch - Google Patents

Process for the preparation of a reduction product of oxidized starch

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Publication number
CH406175A
CH406175A CH1427160A CH1427160A CH406175A CH 406175 A CH406175 A CH 406175A CH 1427160 A CH1427160 A CH 1427160A CH 1427160 A CH1427160 A CH 1427160A CH 406175 A CH406175 A CH 406175A
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CH
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oxidized starch
reduction product
reduction
oxidized
starch
Prior art date
Application number
CH1427160A
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German (de)
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Ishidate Morizo
Imai Yuji
Hirasaka Yoshinobu
Original Assignee
Chugai Pharmaceutical Co Ltd
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    • C08B31/18Oxidised starch
    • C08B31/185Derivatives of oxidised starch, e.g. crosslinked oxidised starch
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C51/00Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides
    • C07C51/347Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides by reactions not involving formation of carboxyl groups
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    • C07C59/01Saturated compounds having only one carboxyl group and containing hydroxy or O-metal groups
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Description

  

  
 



  Verfahren zur Herstellung eines Reduktionsproduktes von oxydierter Stärke
Gegenstand des Patentes ist ein Verfahren zur Herstellung eines Reduktionsproduktes von oxydierter Stärke, das dadurch gekennzeichnet ist, dass man oxydierte Stärke, die neben den Carboxylgruppen noch Ketogruppen aufweist, reduziert, wobei die Ketogruppen in sekundäre Alkoholgruppen übergeführt werden ohne Veränderung der Carboxylgruppen, und gegebenenfalls dieses Reduktionsprodukt durch Hydrolyse in Glucuronsäure oder Glucuronolacton überführt.



   Die mit Hilfe von Salpetersäure und anderen Säuren oxydierte Stärke ist bisher als Ausgangsmaterial für die Herstellung von Glucuronsäure und   Glu-    curonolacton und zwar mittels Hydrolyse und als Ausgangsmaterial für die Herstellung von zahlreichen anderen Heilmitteln verwendet worden. Es ist in höchstem Masse erwünscht, dass in der für die obengenannten Zwecke verwendeten Stärke wenn möglich nur die primären Alkoholgruppen zu   Karboxylgrup    pen oxydiert sind. Wenn jedoch Stärke oxydiert wird, sind die unerwünschten Nebenreaktionen nicht vermeidbar. Mit der Oxydation der primären Alkoholgruppen ist immer auch eine Nebenoxydation verbunden, die die Oxydation der sekundären Alkoholgruppen in 2- oder 3-Stellung des Grundmoleküls der Stärke zu Ketogruppen bewirkt.

   Wenn jedoch die Oxydation zwecks Vermeidung der Nebenreaktionen unter milden Bedingungen durchgeführt wird, dann ist die selektive Oxydation der primären Alkoholgruppen zu Karboxylgruppen nicht befriedigend.



  Eine solche   ungengügend    oxydierte Stärke führt dann zur Bildung von anderen Monosacchariden als den gewünschten, so dass die Ausbeute dadurch nicht erhöht werden kann.



   Das Verfahren gemäss der vorliegenden Erfindung beruht auf der Tatsache, dass bei der Reduktion der oxydierten Stärke nur die Ketogruppen reduziert werden können, die durch Oxydation der sekundären Alkoholgruppen entstanden sind. Demgemäss kann als Ausgangsmaterial eine oxydierte Stärke verwendet werden, in welcher der Gehalt an Karboxylgruppen höher als üblich ist. Demgemäss zeigt das reduzierte Produkt der oxydierten Stärke eine Struktur, in der der Gehalt an Karboxylgruppen höher ist als sonst und in welcher die 2- oder 3-Ketogruppen abwesend sind, was für den obengenannten Verwendungszweck höchst wünschenswert ist.



   Die   Reduktion    wird   zweckmässig    mit Natriumborhydrid oder katalytisch mit Palladium, Platin oder Nickel durchgeführt.



   Die Unterschiede in der Zusammensetzung und den Eigenschaften zwischen oxydierter Stärke und ihrem Reduktionsprodukt sind aus der folgenden Tabelle ersichtlich:
Probe (I) Probe    (in)    vor der nach der vor der nach der Reduktion Reduktion Reduktion Reduktion oxydierte Reduktions- oxydierte Reduktions
Stärke produkt der Stärke produkt der oxydierten oxydierten
Stärke Stärke Zersetzungspunkt   175-176"C      179-180"C       -    Karboxylgruppengehalt (-COOH) 12.46   Olo    13.76   0/    10.11   O/o      11.76 O/o     
Probe (I) Probe (II)

   vor der nach der vor der nach der
Reduktion Reduktion Reduktion Reduktion oxydierte Reduktions- oxydierte Reduktions
Stärke produkt der Stärke produkt der oxydierten oxydierten
Stärke Stärke
Lactongehalt (-O-C=O) *1 6.61   O/o    0.65    /o    4.27   O/o    0.44 O/o   Gehaltanreduzierbaren    3.41   O/o    0.66   O/o    2.54   0/ >     0.016   O/o   
Radikalen *2
Menge der verbrauchten Periodsäure   0. 64    Mol/Mol 0.96 Mol/Mol   (in 24 Stunden) *3
Menge der beim Verbrauch der 0.43 Mol/Mol 0.17 Mol/Mol     Pedodsäure    gebildeten
Ameisensäure *4 (in 24 Stunden)
Strukturviskosität   (n)      25"C    5.2 4.5 8.8 5.9
In dieser Tabelle bedeuten:

    *1; Als Lacton wird derjenige Teil mit der Ringstruktur des Moleküls bezeichnet, welcher durch die Einwirkung von Alkali bei Raumtemperatur für kurze Zeit geöffnet wird.



   *2; Der Gehalt der reduzierbaren Radikale wird auf   Grund    eines modifizierten Schaffel-Somogyi-Verfahrens bestimmt und definiert den Gehalt an Aldehyd-radikalen.



     *3;      Periodsäure-Molanzah1:    die pro Molanzahl des Grundmoleküls verbrauchte Periodsäure definiert die oxydierte Stärke oder dessen Reduktionsprodukt.



   *4;   AmeisensäureMolanzah1:    die pro Molanzahl des Grundmoleküls gebildete Ameisensäure definiert die oxydierte Stärke oder dessen Reduktionsprodukt.



   Wie aus den obigen Angaben   lldar    hervorgeht, ändert die Reduktion der oxydierten Stärke den Karboxylgruppengehalt nicht wesentlich aber sie eliminiert das Lacton und die reduzierbaren Radikale und senkt auch den Gehalt der Ketogruppen. Das Reduktionsprodukt der oxydierten Stärke ist deshalb für die oben angegebenen Verwendungszwecke höchst geeignet. Wenn z. B. die oxydierte Stärke und deren Reduktionsprodukt mit   l-n    Schwefelsäure am Rückfluss gekocht werden und man die Menge des gebildeten Glucuronolactons stündlich bestimmt, findet man, dass die oxydierte Stärke maximal 13 bis 14 Gewichtsteile Glucuronolacton pro 100 Gewichtsteile oxydierte Stärke ergibt, währenddem das Reduktionsprodukt maximal 25 bis 26 Gewichtsteile ergibt.



  Auch aus diesem Ergebnis kann festgestellt werden, dass das Reduktionsverfahren die Ketogruppen zu den ursprünglichen sekundären Alkoholgruppen zurück reduziert, wodurch aus dem Reduktionsprodukt eine grössere Menge an Glucuronsäure hergestellt werden kann als dies der Konstitution des oxydierten Moleküls entspricht.



   Das Reduktionsprodukt der oxydierten Stärke kann durch Hydrolyse beispielsweise mit Mineralsäuren, wie Schwefelsäure, Salzsäure usw. oder mit organischen Säuren, wie z. B. Oxalsäure unter normalem oder erhöhtem Druck in Glucuronsäure oder Glucuronolacton übergeführt werden. Dabei können Cobaltsalze als Hydrolyse-Katalysatoren verwendet werden.



   Es ist auch möglich, das reduzierte Reaktionsgemisch direkt der Hydrolyse zu unterwerfen, indem man eine geeignete Behandlung, wie eine Ionen-Austauscherharz-Behandlung und Filtration usw. dazwischen schiebt. Dadurch kann eine Isolierung des Reduktionsproduktes vermieden werden.



   Das   erfindungsgemässe    Verfahren gestattet es, Glucuronsäure oder Glucuronolacton in höherer Ausbeute herzustellen als dies mit bisher bekannten Verfahren möglich war.



   Beispiel I
10 g oxydiertes Amylopectin (oxydierte Stärke) werden bei   0-5     C in 200   cm5    Wasser suspendiert, durch Zusatz von Natronlauge neutralisiert und dann in derselben aufgelöst. Der entstandenen Lösung werden dann langsam innerhalb zwei Stunden und unter Rühren   0, 5 g    Natriumborhydrid zugegeben.



  Das Ganze wird danach noch während einer weiteren Stunde weitergerührt. Das Reaktionsgemisch wird mit einem Kationen-Austauscherharz behandelt um die Natriumionen zu entfernen und dann wird es im Vakuum eingeengt. Wenn der Rückstand in Methanol gegeben wird, scheidet sich das Reduktionsprodukt des oxydierten Amylopectins aus. Dieses wird abfiltriert und getrocknet. Ausbeute 9,5 g.



   10 g des derart erhaltenen Reduktionsproduktes des oxydierten Amylopectins werden 150   cmS    l-n-Salzsäure zugegeben und die Mischung wird unter normalem Druck am Rückfluss gekocht. Die Mischung wird dann gekühlt, mit einer kleinen Menge aktivierter Kohle versehen und filtriert. Das Filtrat wird dann im Vakuum eingeengt. Wenn der   Rückstand abgekühlt und etwas stehen gelassen worden ist, scheidet sich das kristalline Glucuronolacton aus. Dieses wird abfiltiert und getrocknet. Ausbeute 2,4 g. Schmelzpunkt   167-168     C.



   Beispiel 2
10 g oxydierte Stärke werden in 100 cm3 Wasser gelöst und durch Zugabe von Natronlauge   neutrali-    siert. Die entstehende Lösung wird dann bei Raumtemperatur unter Rühren langsam während zwei Stunden mit 0,5 g Natriumborhydrid versetzt und danach noch während einer weiteren Stunde stehen gelassen. Wenn das Reaktionsgemisch ähnlich wie in Beispiel 1 behandelt wird, erhält man 9,8 g des Reduktionsprodulktes der oxydierten Stärke.



   10 g des derart erhaltenen Reduktionsproduktes der oxydierten Stärke werden mit   0,5-n-Saizsäure    versetzt und die Mischung wird während drei Stunden in einem Druckgefäss auf   120C    C erhitzt. Wenn die Reaktionsmischung dann ähnlich wie in Beispiel 1 behandelt wird, erhält man 2,7 g Glucuronolacton.



   Beispiel 3
4 g oxydierte Stärke und 300 mg Palladiumschwarz werden 600 cm3 Wasser zugefügt und das Ganze dann während acht Stunden in einem modifizierten Harsh-Baag-Apparat einer katalytischen Reduktion unterworfen. Das Reaktionsgemisch wird dann filtiert und das Filtrat wird im Vakuum eingeengt. Wenn der Rückstand in Äthanol gegeben wird, dann scheidet sich das Reduktionsprodukt der oxydierten Stärke aus. Dieses wird abfiltriert und getrocknet. Ausbeute 3,4 g.



   10 g des derart erhaltenen Reduktionsproduktes von oxydierter Stärke werden mit 80 cm3 einer   50/o-igen    Oxalsäure-Lösung versetzt und die Mischung wird während einer Stunde in einem Druckgefäss auf   1300C    erhitzt. Wenn die Mischung dann ähnlich wie in Beispiel 1 behandelt wird, erhält man 2,5 g Glucuronolacton.



   Beispiel 4
4 g oxydierte   Stärlke    werden in 50   cm3    Wasser gelöst und die Lösung wird durch einen Zusatz von Natronlauge neutralisiert. Die entstandene Lösung wird dann zwecks katalytischer Reduktion mit 5 g Palladiumkohle versetzt und unter Kühlung mit Eis während fünf Stunden hydriert, indem man Wasserstoff hindurch leitet.



   Die Reaktionsmischung wird dann filtriert und das Filtrat mit einem Kationenaustauscherharz behandelt, um die Natriumionen zu entfernen. Das Filtrat wird dann im Vakuum eingeengt. Wenn der Rückstand in   Athanol    gegeben wird, scheidet sich das Reduktionsprodukt der oxydierten Stärke aus. Dieses wird abfiltriert und getrocknet, Ausbeute 3,6 g.



   10 g des derart erhaltenen Reduktionsproduktes von oxydierter Stärke werden mit 100 cm3 0,5-n-Schwefelsäure versetzt und die Mischung wird während einer Stunde in einem Druckgefäss auf   1300    C erhitzt. Nach dem Abkühlen wird der Reaktionsmischung eine der   verwendeten    Schwefelsäure entsprechende Menge Bariumchlorid zugefügt, so dass die Schwefelsäure als Bariumsalz ausgefällt wird. Dieses Bariumsulfat wird dann abfiltiert. Wenn das Filtrat dann ähnlich wie in Beispiel 1 behandelt wird, erhält man 2,8 g Glucuronolacton.



   Beispiel 5
4 g oxydierte Stärke und 5 g Palladium-bariumsulfat werden zu 60 cm3 Wasser gegeben und die erhaltene Suspension wird während drei Stunden hydriert. Das Reaktionsgemisch wird dann filtriert und das Filtrat im Vakuum eingeengt. Wenn der Rückstand in Methanol gegeben wird, scheidet sich das Reduktionsprodukt der oxydierten Stärke aus.



  Dieses wird abfiltriert und getrocknet. Ausbeute 3,3 g.



   10 g des derart erhaltenen Reduktionsproduktes von oxydierter Stärke werden mit 100   cm3      0,3-n-Salz-    säure versetzt und dieser Mischung werden dann 0,5   cm3    einer   1 /o-igen,    wässrigen Cobaltchlorid-Lösung zugegeben. Die entstehende Mischung wird während drei Stunden unter normalem Druck am   Rückfluss    gekocht. Wenn die Reaktionsmischung dann ähnlich wie in Beispiel 1 behandelt wird, erhält man 2,8 g Glucuronolacton.



   Beispiel 6
4g der oxydierten Stärke und 5 g Platinkohle werden in 60 cm3 Wasser suspendiert und die erhaltene Suspension wird während fünf Stunden katalytisch hydriert. Wenn die Reaktionsmischung dann ähnlich wie in Beispiel 5 behandelt wird, erhält man 3,8   g des    Reduktionsproduktes der oxydierten Stärke.



   10 g des erhaltenen Reduktionsproduktes von oxydierter Stärke werden mit 150   cm5    l-n-Schwefelsäure versetzt und der Mischung werden dann   0, 5 cm3    einer   1 /o-igen    wässrigen Cobaltsulfat-Lösung zugegeben. Die erhaltene Mischung wird während vier Stunden unter normalem Druck am Rückfluss gekocht. Der abgekühlten Reaktionsmischung wird dann ein   Überschuss    von Bariumhydroxyd zugegeben und der entstandene Bariumsulfat-Niederschlag abfiltriert. Das erhaltene Filtrat wird   dann    mit einem Kationen-Austauscherharz behandelt um die Bariumionen zu   entfernen    und unmittelbar danach mit demselben Volumen Alkohol versetzt, wobei ein Sirup entsteht. Wenn dieser im Vakuum eingeengt wird, scheidet sich kristallförmige Glucuronsäure aus.

   Diese wird abfiltriert und getrocknet.



  Ausbeute 2,9 g. Schmelzpunkt   154-1550    C.



   Beispiel 7
4 g der oxydierten Stärke und 10 g Raneynickel werden in 70   cm3    Wasser suspendiert und die erhaltene Suspension wird während fünf Stunden katalytisch hydriert. Wenn die Reaktionsmischung dann ähnlich wie in Beispiel 3 behandelt wird, erhält man 3,7 g des Reduktionsproduktes der oxydierten Stärke.  



   10 g des derart erhaltenen Reduktionsproduktes von oxydierter Stärke werden zu 100   cm5    0,5-n-Schwefelsäure gegeben und dieser Mischung werden dann 0,5 cm3 einer   1 /o-igen,    wässrigen Cobaltsulfat-Lösung zugefügt. Die erhaltene Mischung wird während einer Stunde in einem   Drudkgefäss    auf   1300    C erhitzt. Wenn die Reaktionsmischung ähnlich wie in Beispiel 1 behandelt wird, erhält man   3,1 g    Glucuronolacton.   



  
 



  Process for the preparation of a reduction product of oxidized starch
The subject of the patent is a process for the production of a reduction product of oxidized starch, which is characterized in that oxidized starch which has keto groups in addition to the carboxyl groups is reduced, the keto groups being converted into secondary alcohol groups without changing the carboxyl groups, and optionally this Reduction product converted into glucuronic acid or glucuronolactone by hydrolysis.



   The starch, which has been oxidized with the aid of nitric acid and other acids, has so far been used as a starting material for the production of glucuronic acid and glucuronolactone by means of hydrolysis and as a starting material for the production of numerous other medicinal products. It is highly desirable that in the starch used for the above purposes only the primary alcohol groups are oxidized to carboxyl groups if possible. However, when starch is oxidized, the undesirable side reactions are unavoidable. The oxidation of the primary alcohol groups is always accompanied by a secondary oxidation which causes the oxidation of the secondary alcohol groups in the 2- or 3-position of the basic starch molecule to form keto groups.

   However, if the oxidation is carried out under mild conditions in order to avoid the side reactions, then the selective oxidation of the primary alcohol groups to carboxyl groups is not satisfactory.



  Such an insufficiently oxidized starch then leads to the formation of other monosaccharides than the desired ones, so that the yield cannot be increased thereby.



   The method according to the present invention is based on the fact that when reducing the oxidized starch, only those keto groups can be reduced which have arisen through oxidation of the secondary alcohol groups. Accordingly, an oxidized starch in which the content of carboxyl groups is higher than usual can be used as the starting material. Accordingly, the reduced product of the oxidized starch shows a structure in which the content of carboxyl groups is higher than usual and in which the 2- or 3-keto groups are absent, which is most desirable for the above-mentioned use.



   The reduction is expediently carried out with sodium borohydride or catalytically with palladium, platinum or nickel.



   The differences in composition and properties between oxidized starch and its reduction product can be seen in the following table:
Sample (I) Sample (in) before the after the after the before the after the reduction reduction reduction reduction oxidized reduction
Starch product the starch product of the oxidized oxidized
Starch starch decomposition point 175-176 "C 179-180" C - carboxyl group content (-COOH) 12.46 Olo 13.76 0 / 10.11 O / o 11.76 O / o
Sample (I) sample (II)

   before after after before after after
Reduction reduction reduction reduction oxidized reduction- oxidized reduction
Starch product the starch product of the oxidized oxidized
Strength strength
Lactone content (-O-C = O) * 1 6.61 O / o 0.65 / o 4.27 O / o 0.44 O / o reducible content 3.41 O / o 0.66 O / o 2.54 0 /> 0.016 O / o
Radicals * 2
Amount of periodic acid consumed 0. 64 mol / mol 0.96 mol / mol (in 24 hours) * 3
Amount of pedodic acid formed when 0.43 mol / mol 0.17 mol / mol of pedodic acid was consumed
Formic acid * 4 (in 24 hours)
Intrinsic viscosity (η) 25 "C 5.2 4.5 8.8 5.9
In this table:

    *1; The part with the ring structure of the molecule that is opened for a short time by the action of alkali at room temperature is called lactone.



   * 2; The content of reducible radicals is determined on the basis of a modified Schaffel-Somogyi method and defines the content of aldehyde radicals.



     * 3; Periodic acid molar number: the periodic acid consumed per mol number of the basic molecule defines the oxidized starch or its reduction product.



   * 4; Formic acid molar number: the formic acid formed per mol number of the basic molecule defines the oxidized starch or its reduction product.



   As can be seen from the above information, the reduction of the oxidized starch does not significantly change the carboxyl group content but it eliminates the lactone and the reducible radicals and also lowers the content of the keto groups. The reduction product of the oxidized starch is therefore most suitable for the uses indicated above. If z. If, for example, the oxidized starch and its reduction product are refluxed with ln sulfuric acid and the amount of glucuronolactone formed is determined every hour, one finds that the oxidized starch yields a maximum of 13 to 14 parts by weight of glucuronolactone per 100 parts by weight of oxidized starch, while the reduction product produces a maximum of 25 gives up to 26 parts by weight.



  From this result it can also be determined that the reduction process reduces the keto groups back to the original secondary alcohol groups, as a result of which a larger amount of glucuronic acid can be produced from the reduction product than corresponds to the constitution of the oxidized molecule.



   The reduction product of the oxidized starch can be hydrolyzed, for example, with mineral acids such as sulfuric acid, hydrochloric acid, etc. or with organic acids, such as. B. oxalic acid can be converted into glucuronic acid or glucuronolactone under normal or elevated pressure. Cobalt salts can be used as hydrolysis catalysts.



   It is also possible to directly subject the reduced reaction mixture to hydrolysis by interposing appropriate treatment such as ion exchange resin treatment and filtration, etc. Isolation of the reduction product can thereby be avoided.



   The process according to the invention makes it possible to produce glucuronic acid or glucuronolactone in a higher yield than was possible with previously known processes.



   Example I.
10 g of oxidized amylopectin (oxidized starch) are suspended in 200 cm5 of water at 0-5 ° C., neutralized by adding sodium hydroxide solution and then dissolved in the same. The resulting solution is then slowly added 0.5 g of sodium borohydride over the course of two hours, with stirring.



  The whole thing is then stirred for a further hour. The reaction mixture is treated with a cation exchange resin to remove the sodium ions and then it is concentrated in vacuo. When the residue is added to methanol, the reduction product of the oxidized amylopectin separates out. This is filtered off and dried. Yield 9.5g.



   10 g of the reduction product of the oxidized amylopectin thus obtained are added to 150 cmS of 1-n hydrochloric acid and the mixture is refluxed under normal pressure. The mixture is then cooled, a small amount of activated charcoal added, and filtered. The filtrate is then concentrated in vacuo. When the residue has cooled and left to stand for a while, the crystalline glucuronolactone separates out. This is filtered off and dried. Yield 2.4g. Melting point 167-168 C.



   Example 2
10 g of oxidized starch are dissolved in 100 cm3 of water and neutralized by adding sodium hydroxide solution. The resulting solution is then slowly mixed with 0.5 g of sodium borohydride at room temperature with stirring over the course of two hours and then left to stand for a further hour. If the reaction mixture is treated similarly to Example 1, 9.8 g of the reducing product of the oxidized starch are obtained.



   10 g of the reduction product of the oxidized starch obtained in this way are mixed with 0.5 N acid and the mixture is heated to 120 ° C. for three hours in a pressure vessel. If the reaction mixture is then treated similarly as in Example 1, 2.7 g of glucuronolactone are obtained.



   Example 3
4 g of oxidized starch and 300 mg of palladium black are added to 600 cm3 of water and the whole is then subjected to catalytic reduction in a modified Harsh-Baag apparatus for eight hours. The reaction mixture is then filtered and the filtrate is concentrated in vacuo. If the residue is added to ethanol, the reduction product of the oxidized starch separates out. This is filtered off and dried. Yield 3.4g.



   10 g of the reduction product of oxidized starch obtained in this way are mixed with 80 cm3 of a 50% oxalic acid solution and the mixture is heated to 130 ° C. for one hour in a pressure vessel. If the mixture is then treated similarly to Example 1, 2.5 g of glucuronolactone are obtained.



   Example 4
4 g of oxidized starch are dissolved in 50 cm3 of water and the solution is neutralized by adding sodium hydroxide solution. The resulting solution is then treated with 5 g of palladium carbon for the purpose of catalytic reduction and hydrogenated for five hours, while cooling with ice, by passing hydrogen through it.



   The reaction mixture is then filtered and the filtrate is treated with a cation exchange resin to remove the sodium ions. The filtrate is then concentrated in vacuo. When the residue is poured into ethanol, the reduction product of the oxidized starch separates out. This is filtered off and dried, yield 3.6 g.



   10 g of the reduction product of oxidized starch obtained in this way are mixed with 100 cm3 of 0.5N sulfuric acid and the mixture is heated to 1300 ° C. for one hour in a pressure vessel. After cooling, an amount of barium chloride corresponding to the sulfuric acid used is added to the reaction mixture, so that the sulfuric acid is precipitated as the barium salt. This barium sulfate is then filtered off. If the filtrate is then treated similarly to Example 1, 2.8 g of glucuronolactone are obtained.



   Example 5
4 g of oxidized starch and 5 g of palladium barium sulfate are added to 60 cm3 of water and the suspension obtained is hydrogenated for three hours. The reaction mixture is then filtered and the filtrate is concentrated in vacuo. When the residue is added to methanol, the reduction product of the oxidized starch separates out.



  This is filtered off and dried. Yield 3.3g.



   100 cm3 of 0.3 N hydrochloric acid are added to 10 g of the reduction product of oxidized starch obtained in this way, and 0.5 cm3 of a 1 / o strength aqueous cobalt chloride solution are then added to this mixture. The resulting mixture is refluxed under normal pressure for three hours. If the reaction mixture is then treated similarly to Example 1, 2.8 g of glucuronolactone are obtained.



   Example 6
4 g of the oxidized starch and 5 g of platinum carbon are suspended in 60 cm3 of water and the suspension obtained is catalytically hydrogenated for five hours. If the reaction mixture is then treated similarly as in Example 5, 3.8 g of the reduction product of the oxidized starch are obtained.



   10 g of the resulting reduction product of oxidized starch are mixed with 150 cm5 of 1-n-sulfuric acid and then 0.5 cm3 of a 1 / o strength aqueous cobalt sulfate solution are added to the mixture. The mixture obtained is refluxed for four hours under normal pressure. An excess of barium hydroxide is then added to the cooled reaction mixture and the barium sulfate precipitate formed is filtered off. The filtrate obtained is then treated with a cation exchange resin in order to remove the barium ions and immediately afterwards the same volume of alcohol is added, a syrup being formed. If this is concentrated in vacuo, crystalline glucuronic acid separates out.

   This is filtered off and dried.



  Yield 2.9g. Melting point 154-1550 C.



   Example 7
4 g of the oxidized starch and 10 g of Raney nickel are suspended in 70 cm3 of water and the suspension obtained is catalytically hydrogenated for five hours. If the reaction mixture is then treated in a manner similar to that in Example 3, 3.7 g of the reduction product of the oxidized starch are obtained.



   10 g of the reduction product of oxidized starch obtained in this way are added to 100 cm5 of 0.5 N sulfuric acid and 0.5 cm3 of a 1 / o strength aqueous cobalt sulfate solution are then added to this mixture. The mixture obtained is heated to 1300 ° C. in a pressure vessel for one hour. If the reaction mixture is treated similarly to Example 1, 3.1 g of glucuronolactone are obtained.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung eines Reduktionsproduktes von oxydierter Stärke, dadurch gekennzeichnet, dass man oxydierte Stärke, die neben den Carboxylgruppen noch Ketogruppen aufweist, reduziert, wobei die Ketogruppen in sekundäre Alkoholgruppen übergeführt werden ohne Veränderung der Carboxylgruppen. PATENT CLAIM Process for the production of a reduction product of oxidized starch, characterized in that oxidized starch which has keto groups in addition to the carboxyl groups is reduced, the keto groups being converted into secondary alcohol groups without changing the carboxyl groups. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man das erhaltene Reduktions produkt direkt oder nach seiner Isolierung aus dem Reaktionsgemisch durch Hydrolyse mit einer Mineralsäure oder einer organischen Säure unter normalem oder erhöhtem Druck und gegebenenfalls in Gegenwart eines Katalysators wie Cobaltsalzen in Glu- curonsäure oder Glucuronolacton überführt. SUBCLAIMS 1. The method according to claim, characterized in that the reduction product obtained directly or after its isolation from the reaction mixture by hydrolysis with a mineral acid or an organic acid under normal or elevated pressure and optionally in the presence of a catalyst such as cobalt salts in glucuronic acid or Glucuronolactone transferred. 2. Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man als Reduktionsmittel Natriumborhydrid verwendet. 2. The method according to claim, characterized in that sodium borohydride is used as the reducing agent. 3. Verfahren gemäss Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man unter Verwendung eines Katalysators, wie Palladium, Platin oder Nickel hydriert. 3. The method according to claim, characterized in that hydrogenation is carried out using a catalyst such as palladium, platinum or nickel.
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