Procédé et appareil de séparation continue d'un constituant d'un mélange gazeux
La présente invention a pour objet un procédé et un appareil de séparation continue d'au moins un constituant au sein d'un mélange gazeux en circulation par refroidissement de ce courant et par vaporisation de la partie condensée par ce refroidisse- ment. Un tel procédé peut s'appliquer à la purification de l'hexafluorure d'uranium pris sous la forme d'un courant gazeux impur.
L'invention a également pour objet un appareil pour la mise en oeuvre du procédé. L'emploi de l'hexafluorure d'uranium exige une technologie particulière qui doit éviter toute fuite de ce corps corrosif et dangereux. On est donc amené, et en particulier dans les passages d'arbre tournant, les pompes et les compresseurs, à interdire les fuites d'hexafluorure d'uranium par interposition, entre ce corps et l'atmosphère extérieure, d'un gaz inerte tel que l'azote.
Au cours de sa mise en oeuvre, l'hexafluorure d'uranium se charge donc d'impuretés telles que l'azote, les gaz rares et le fluor provenant de sa décomposition partielle. On doit donc le purifier avant de le recycler.
Le procédé suivant l'invention est caractérisé en ce qu'on conduit le refroidissement de façon à provoquer la formation continue de cristaux d'au moins ledit constituant, au sein du mélange gazeux, en ce que l'on sépare en continu, par centrifugation, lesdits cristaux des autres constituants non condensés, en ce que l'on met ces cristaux en contact avec une surface suffisamment chaude pour produire en continu leur sublimation et en ce qu'on recueille en continu, séparément des constituants non condensés, au moins ledit constituant formé au cours de ladite sublimation.
Toutes ces opérations peuvent être conduites en continu.
De préférence, le refroidissement du courant gazeux à purifier est réalisé par une détente adiabatique produisant du travail.
I1 est également très recommandable de laisser grossir les cristaux formés pendant la détente adiabatique, avant de les séparer du gaz. Ce grossissement est obtenu avantageusement par le passage du gaz, contenant en suspension les petits cristaux, dans un espace d'expansion suffisant.
Le fluide gazeux accompagnant les cristaux et contenant les impuretés, est séparé des cristaux par centrifugation suivant le procédé du cyclone.
De préférence, la caléfaction est effectuée en même temps que la séparation.
Le gaz, dont on a séparé les cristaux de UF6, contient les impuretés du courant gazeux initial et une partie de UF6 non cristallisé. Suivant une forme préférée de l'invention ce gaz, de son côté, est recomprimé et refroidi pour être recyclé au courant gazeux initial allant à la purification. Pour cela, il est ramené à la pression et la température de ce dernier.
Une fraction de gaz ainsi recyclé est continuellement éliminée pour enlever les impuretés (purge).
L'appareil selon l'invention est caractérisé en ce qu'il comprend un moyen pour le refroidissement du gaz initial communiquant avec l'entrée d'un séparateur à cyclone dont les parois sont munies de moyens de chauffage, le séparateur à cyclone possédant en plus de sa sortie normale au moins une sortie supplémentaire périphérale dans la région du niveau de l'entrée du cyclône.
L'appareil peut réaliser à la fois la séparation par centrifugation et la caléfaction. Le cyclone caléfacteur peut être constitué par un tronc de cône dont la grande base, portant l'arrivée tangentielle du fluide gazeux et la petite base, constituant la sortie du fluide gazeux chargé d'impuretés, ont des surfaces dans le rapport des débits du fluide gazeux entrant et sortant. Les parois latérales du cyclône comportant une double enveloppe où circule un fluide chaud, au moins une tubulure, située au sommet du tronc de cône, est prévue pour la sortie de l'hexafluorure d'uranium pur.
Les opérations de refroidissement et de détente du fluide gazeux, entrant dans l'appareil pour la purification, sont de préférence effectuées dans une turbine où a lieu une détente adiabatique avec production de travail.
Le grossissement des cristaux d'hexafluorure d'uranium peut être effectué dans une chambre d'expansion.
La remise en pression du fluide gazeux contenant toutes les impuretés et une partie de l'hexaflflorure d'uranium non cristallisé peut avoir lieu dans un compresseur.
Le refroidissement du fluide gazeux, sortant du compresseur peut être effectué dans un échangeur de température qui abaisse la température du fluide gazeux sortant du compresseur jusqu'à celle du fluide gazeux à purifier.
La turbine de détente et le compresseur peuvent être couplés.
Le cyclone caléfacteur peut comporter sur ses parois latérales internes une hélice spiralée en sens inverse de la rotation du fluide gazeux à l'intérieur du cyclone caléfacteur.
Les calories destinées à la sublimation des cristaux d'hexafluorure d'uranium peuvent être, soit toutes apportées par le chauffage des parois du cyclone caléfacteur, soit partie par le chauffage des parois du cyclone caléfacteur et partie par un surchauffeur situé à la sortie de l'hexafluorure d'uranium.
Un surchauffeur qui peut être placé sur le circuit d'hexafluorure d'uranium pur est constitué, au moins en partie, par l'échangeur de température placé, à la sortie du compresseur, sur le circuit de recyclage du fluide gazeux contenant les impuretés.
L'acheminement de l'hexafluorure d'uranium pur hors du cyclone caléfacteur se fait soit par pompage, soit par création d'un point froid.
Ce procédé a le gros avantage de pouvoir être effectué en continu et de pouvoir s'adapter facilement par branchement en un point quelconque du circuit d'hexafluorure d'uranium gazeux. I1 est, de plus, particulièrement économique, la puissance nécessaire étant en grande partie fournie par le fluide gazeux lui-même.
Son emploi n'est d'ailleurs pas limité à la purification de l'hexafluorure d'uranium mais s'étend à toute séparation ou d'impuretés gazeuses incondensables aux températures et pressions de liquéfaction ou de solidification du fluide gazeux principal, ou d'un fluide gazeux incondensable aux températures et pressions de liquéfaction ou de solidification des impuretés.
La purification de l'hexafluorure d'uranium est normalement réalisée avant que le pourcentage molaire des impuretés dépasse 10. En général, on opère sur des pourcentages molaires allant de 2 à 6. Pour obtenir ces performances, on est amené à ne cristalliser, après détente et refroidissement du fluide gazeux, qu'une partie de l'hexafluorure d'uranium, et le rapport molaire du recyclage à l'hexafluorure d'uranium pur obtenu peut alors atteindre 25.
L'économie du procédé vient de la possibilité de coupler la turbine assurant la détente et le refroidisse- ment du fluide gazeux et le compresseur qui suit le cyclone caléfacteur. La puissance d'appoint à fournir à ce couplage, puissance qui correspond à la chaleur évacuée dans l'échangeur de température à la suite du compresseur, représente environ 15 à 200/0 de la puissance développée dans la turbine. La seule dépense supplémentaire de puissance est représentée par les calories apportées par le fluide chaud circulant dans la double enveloppe des parois du cyclone caléfacteur.
Encore est-il possible de diminuer cette dépense en fournissant une partie de la puissance dans un surchauffeur situé à la sortie d'hexafluorure d'uranium pur du cyclone caléfacteur; un tel surchauffeur peut être en partie ou en totalité formé par l'échangeur de chaleur placé à la sortie du compresseur.
La grande originalité du procédé réside dans le cyclone caléfacteur qui réalise une séparation continue des impuretés de l'hexafluorure d'uranium, par la combinaison du phénomène de centrifugation et du phénomène de caléfaction. En effet, au cours du cheminement en spirale du fluide gazeux à l'intérieur du cyclone caléfacteur, les cristaux d'hexafluorure d'uranium sont projetés sur les parois; le phénomène de caléfaction qui se produit, lors du contact des cristaux avec les parois chaudes, conduit, d'une part à une agglomération de ces cristaux qui forment un gâteau tronconique, et d'autre part à une sublimation des cristaux d'hexafluorure d'uranium. Tout se passe comme si, continûment, le gâteau d'hexafluorure d'uranium grossissait de l'intérieur et diminuait de l'extérieur.
Ce gâteau fait en outre écran thermique entre la zone chaude de sublimation et la zone froide de centrifugation, où se trouve le fluide gazeux contenant les impuretés. Comme la pression du gaz dans la zone de sublimation est beaucoup plus forte que celle du fluide gazeux contenant les impuretés, cellesci ne peuvent absolument pas polluer l'hexafluorure d'uranium produit par la sublimation; le gâteau d'hexafluorure d'uranium qui n'adhère pas aux parois chaudes puisqu'il en est séparé par le film gazeux provenant de la sublimation entre en rotation dans le sens de la rotation du fluide gazeux; cette rotation favorise l'homogénéité de la sublimation.
Dans le cas où les calories destinées à la sublimation des cristaux d'hexafluorure d'uranium sont toutes apportées par le chauffage des parois latérales du cyclone caléfacteur, c'est de l'hexafluorure d'uranium gazeux pur qui sort du cyclone caléfacteur.
Dans le cas où ces calories sont apportées, partie par le chauffage des parois latérales du cyclone caléfacteur, partie par un surchauffeur, la sublimation au niveau des parois n'est que partielle et c'est un brouillard de cristaux d'hexafluorure d'uranium dispersés dans de l'hexafluorure d'uranium gazeux qui sort du cyclone caléfacteur, la gazéification totale de ce brouillard étant effectuée par le surchauffeur.
En se référant aux figures schématiques 1 à 3 cijointes, on décrit ci-après un exemple de mise en oeuvre du procédé et de l'appareil pour la purification de l'hexafluorure d'uranium par centrifugation et caléfaction.
La fig. 1 représente un schéma général du procédé objet de l'invention.
La fig. 2 représente un schéma d'une installation pour la mise en oeuvre du procédé objet de l'invention.
La fig. 3 représente une coupe schématique du cyclone caléfacteur.
On voit sur la fig. 1 les divers stades du procédé.
L'hexafluorure d'uranium à purifier est d'abord refroidi et détendu en A; puis après cristallisation partielle obtenue par cette opération on fait grossir en B les cristaux d'hexafluorure d'uranium. Dans une troisième étape ces cristaux sont séparés en C, par centrifugation et caléfaction du fluide gazeux, sous forme de gaz ou de brouillard; dans ce dernier cas une surchauffe en D, ramène ce brouillard à l'état gazeux; l'UF6 pur est recueilli en E; le fluide gazeux contenant les impuretés, qui sort de la séparation, est remis en F à une température et à une pression voisines de celles de l'hexafluorure d'uranium que l'on désire purifier, puis est recyclée par le trajet G en A; une purge partielle est pratiquée sur le circuit de recyclage afin d'éliminer les impuretés;
un piégeage, en H, des traces d'hexafluorure d'uranium entraîné par ces impuretés permet de les éliminer sans danger en I.
On voit sur la fig. 2, I'arrivée 1 d'hexafluorure d'uranium à purifier, la turbine 2, la chambre d'expansion 3, le cyclone caléfacteur 4, le surchauffeur 5, la sortie 6 d'hexafluorure d'uranium pur, le compresseur 7, l'échangeur 8, le circuit de recyclage 9, le circuit de purge 10, le piège 1 1 et la sortie 12 des impuretés.
On voit sur la fig. 3, le cyclone caléfacteur 4 qui comprend une arrivée tangentielle 13 du fluide gazeux contenant en suspension les cristaux d'hexafluorure d'uranium, une sortie 14 d'hexafluorure d'uranium pur, et une sortie 15 du fluide gazeux. Ce cyclone 4 est entouré d'une double enveloppe 16 où circule un fluide chaud, entrant par la tubulure 17 et sortant par la tubulure 18, apportant à la paroi du cyclone le nombre de calories nécessaire à la sublimation du gâteau 19 d'hexafluorure d'uranium qui forme écran entre une zone centrale 20 où le fluide gazeux se trouve en rotation spirale descendante et une zone latérale 21 où se produit la sublimation.
Le fonctionnement de l'installation représentée par les fig. 2 et 3 est le suivant:
L'hexafluorure d'uranium gazeux, chargé d'impuretés gazeuses, telles que surtout l'azote et accessoirement les gaz rares et le fluor, est amené dans une turbine 2 où il subit une détente adiabatique avec travail. Cette détente doit être très rapide pour que la cristallisation d'une partie de l'hexafluorure d'uranium, cristallisation due au refroidissement corrélatif à la détente du fluide gazeux, ne se produise qu'à la sortie de la turbine, de façon à ne pas provoquer le givrage de celle-ci. Les cristaux minuscules d'hexafluorure d'uranium sont entraînés par le fluide gazeux.
Afin de réaliser la séparation de ces cristaux du fluide gazeux il peut être avantageux de les faire grossir, ce qui se fait dans la chambre d'expansion 3, où le brouillard précédent se résout en gros cristaux d'hexafluorure d'uranium. Ceux-ci sont alors entrant nés par le fluide gazeux dans le cyclone séparateur, où ils entrent par l'arrivée tangentielle 13 qui met le fluide gazeux en rotation en spirale descendante à l'intérieur du cyclone caléfacteur 4. Au cours de la rotation du fluide gazeux les cristaux d'hexafluorure d'uranium sont projetés sur les parois chaudes du cyclone caléfacteur 4, formant ainsi un gâteau 19. Le gâteau 19, s'il grossit sur sa face interne, est sublimé petit à petit par sa face externe.
Cette sublimation crée dans la zone latérale 21 une pression d'hexafluorure d'uranium gazeux qui a deux effets; le premier est de maintenir le gâteau 19 en suspension sans aucun contact avec les parois du cyclone caléfacteur 4 le second effet est d'empêcher toute souillure de l'hexafluorure d'uranium gazeux formé par les impuretés gazeuses qui restent dans la zone centrale 20. Le gâteau 19, n'ayant pas de point de contact avec les parois chaudes du cyclone caléfacteur 4, est entraîné en rotation par le fluide gazeux. Cette rotation du gâteau 19 permet d'obtenir une grande homogénéité de sublimation sur toute sa surface en contact avec la zone latérale 21. Pour parfaire l'homogénéité on peut munir la partie interne des parois latérales du cyclone séparateur 4 d'une hélice spiralée en sens inverse de la rotation du fluide gazeux s'écoulant en 20.
Cette hélice spiralée, non représentée sur les figures, met les gaz chauds d'hexafluorure d'uranium pur, en rotation inverse de la rotation du gâteau 19, ce qui, tout en participant à la rotation du gâteau 19, facilite, d'une part le léchage parfait de la face externe de ce gâteau 19, donc une sublimation homogène, et d'autre part permet de recueillir l'hexafluorure d'uranium pur gazeux en un seul point haut 14 du cyclone caléfacteur 4.
Le gâteau 19 d'hexafluorure d'uranium joue enfin le rôle d'écran thermique, et ainsi empêche la chaleur rayonnée par les parois du cyclone caléf acteur 4 de venir perturber la centrifugation des cristaux d'hexafluorure d'uranium dans la zone centrale 20.
Le fluide gazeux contenant les impuretés et une grosse partie de l'hexafluorure d'uranium non cristallisé sort du cyclone caléfacteur 4 par l'ouverture 15 et va dans un compresseur 7 qui le ramène à la pression qu'il avait en entrant en 1. Cette compression échauffant 1é fluide, un échangeur 8 ramène sa température à la température qu'il avait en entrant en 1. I1 est alors recyclé en 1. Le circuit du fluide, en relation d'échange de chaleur avec le circuit 15-7-9, n'est pas représenté sur le dessin.
La séparation par caléfaction de l'hexafluorure d'uranium pur peut se faire de deux façons. Dans le premier cas toutes les calories nécessaires à la sublimation du gâteau 19 sont fournies par un fluide chaud circulant dans la double enveloppe 16, en entrant par l'ouverture 17 et en sortant par l'ouverture 18, et l'on recueille en 14 un hexafluorure d'uranium pur gazeux. Dans le second cas une partie seulement des calories sont apportées par le fluide chaud circulant dans la double enveloppe 16 en quantité juste suffisante pour produire un brouillard de cristaux d'hexafluorure d'uranium pur dispersés dans l'hexafluorure d'uranium pur gazeux. I1 convient dans ce dernier cas, de finir de sublimer les cristaux d'hexafluorure d'uranium pur avant de les réinjecter dans le circuit d'utilisation.
Pour cela, on dispose, après le cyclone caléfacteur 4, un surchauffeur 5 sur le circuit d'hexafluorure d'uranium pur. Les calories apportées par le surchauffeur 5 peuvent, en partie ou en totalité, provenir Ide l'échangeur 8 (lle circuit du fluide chauffant du surchauffeur 5 n'est pas représenté). Ce couplage du surchauffeur 5 avec l'échangeur 8 qui complète le couplage du compresseur 7 avec la turbine de détente 2 permet d'apporter au procédé une économie très importante de puissance, le travail produit par la turbine étant utilisé pour faire fonctionner le compresseur. L'hexafluorure d'uranium pur sort enfin en 6 prêt à être remis dans le circuit d'utilisation.
Pour faciliter la sortie de l'hexafluorure d'uranium pur du cyclone caléfacteur 4 on peut employer soit une pompe, soit un point froid.
Le circuit 9 de recyclage comporte une purge 10 qui, à travers un piège 11 destiné à retenir les traces d'hexafluorure d'uranium, évacue en 12 les impuretés gazeuses.
Ainsi, par exemple, pour purifier un hexafluorure d'uranium contenant un pourcentage molaire d'impuretés de 3, avec une installation comportant un couplage de la turbine 2 avec le compresseur 7, mais ne comportant pas de surchauffeur 5, on opère dans les conditions suivantes: -- en 1, le fluide gazeux a une température de 600 C
et une pression de 30 de mercure; - a la sortie de Ia turbine 2, sa température est de
- 100 C et sa pression de 7,5 cl de mercure ; - les parois du cyclone caléfacteur 4 sont portées
à 1500 C; - a sa sortie en 14, l'hexafluorure d'uranium pur a
une température de 700 C et une pression de
55 cm de mercure;
- à la sortie du compresseur 7, le fluide gazeux
recyclé a une température de 800 C et une pres
sion de 30 cm de mercure; - pour ramener sa température à 500 C, l'échangeur
8 comporte 400 tubes de 1, 1 m de longueur et
de 20 mm de diamètre; - les dimensions du cyclone sont:
hauteur 3 m
Diamètre moyen: 0,5 m - la puissance à fournir au couple turbine 2
compresseur 7 est de 17 O/o de la puissance four
nie par la turbine 2.
- le rapport molaire du débit de fluide gazeux recy
clé au débit d'hexafluorure d'uranium pur est
de 25.
Dans une variante de l'installation comportant un surchauffeur 5, on fournit les 3/4 de la puissance de chauffe à celui-ci, et on divise ainsi par quatre la surface chauffante du cyclone caléfacteur 4.
REVENDICATIONS
I. Procédé pour la séparation continue d'au moins un constituant au sein d'un mélange gazeux en circulation par refroidissement de ce courant et par vaporisation de la partie condensée par ce refroidissement, caractérisé en ce que l'on conduit le refroidissement de façon à provoquer la formation continue de cristaux d'au moins ledit constituant, au sein du mélange gazeux, en ce que l'on sépare en continu par centrifugation, lesdits cristaux des autres constituants non condensés, en ce que l'on met ces cristaux en contact avec une surface suffisamment chaude pour produire en continu leur sublimation et en ce que l'on recueille en continu, séparément des constituants non condensés, au moins ledit constituant formé au cours de ladite sublimation.