CH395988A - Process for the preparation of amino-diboron compounds - Google Patents

Process for the preparation of amino-diboron compounds

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CH395988A
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amine
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boron
diboron
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CH365460A
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John Brotherton Robert
Loren Petterson Lowell
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United States Borax Chem
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F5/00Compounds containing elements of Groups 3 or 13 of the Periodic Table
    • C07F5/02Boron compounds
    • C07F5/022Boron compounds without C-boron linkages

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)

Description

  

  
 



  Verfahren zur Herstellung von   Amino-dibor-Verbindungen   
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von   Organolor-Verbindungen    der Formel    (RffiN)2BB (NR'2)2    oder   (R"HN)2B-B(NHR")2,    worin R' einen einwertigen, aliphatischen oder cycloaliphatischen Rest mit mindestens einem   Wasserstoff-    atom an seinem   a-Kohlenstoffatom,    den Phenylrest oder einen substituierten Phenylrest   darstellt,    dessen   ortho-Stellungen    von Wasserstoffatomen besetzt sind, oder worin   R'oN    für die Piperidinogruppe steht und worin R" einen Alkylrest mit nicht mehr als 18 Kohlenstoffatomen, einen Cycloalkylrest oder einen Phenylrest bedeutet, welches dadurch gekennzeichnet ist,

   dass man eine Verbindung der Formel   B2(NR2)4,    in der R einen einwertigen aliphatischen oder cycloaliphatischen Rest darstellt, der mindestens ein Wasser  stoffatom    an seinem a-Kohlenstoffatom aufweist, mit einer Verbindung der Formel R'2NH oder R"NH2 zur Reaktion bringt, wobei der Siedepunkt des Amins   R2NH,    das der Verbindung der Formel   B2(NR2)4    entspricht, niedriger sein muss als der des Amins der Formel R'2NH oder   R"NH2.   



   Gemäss der vorliegenden Erfindung findet eine   Austauschreaktion    statt, die eine Trans aminierung zwischen   einer      Tetra-amino-dibor-verbindung    und einem Amin darstellt. Bei der Reaktion findet eine Spaltung von Stickstoff-Bor-Bindungen und Stickstoff-Wasserstoff-Bindungen statt, Während praktisch gleichzeitig neue   Stickstoff-Bor-Bindungen    und neue   Stickstoff-Wasserstoff-Bindungen    ausgebildet werden.



  Es ist bekannt, dass viele Reaktionen von Bor-Bor Bindungen enthaltenden Verbindungen eine Spaltung der Bor-Bor-Bindung verursachen, aber es wurde bis her nicht gefunden, dass Amino-dibor-Verbindungen (die zu dieser Gruppe von Verbindungen gehören) eine Transaminierung unter Bildung von neuen Verbindungen ohne Aufspaltung der Bor-Bor-Bindung eingehen können.



   Insbesondere werden nach dem erfindungsgemä  Ben    Verfahren die folgenden   Verbindungen    hergestellt:   Tetra-(n-hexylamino)dibor,      Tetra-(diphenyl    amino)-dibor,   Tetra-anilino-dlibor.   



   Wie oben beschrieben, leiten sich die in dem er  findungsgemässen    Verfahren als Reaktionspartner verwendeten Bor enthaltenden Verbindungen von sekundären Aminen ab, deren aliphatischen oder cycloaliphatischen Reste an den a-Kohlenstoffatomen mindestens ein Wasserstoffatom aufweisen, wodurch also die tertiären Reste ausgeschlossen sind.



  Ist das als Reaktionspartner verwendete Amin ein sekundäres aliphatischs oder cycloaliphatisches Amin (R'2NH), ist es offensichtlich, dass tertiäre Gruppen hier ebenfalls ausgeschlossen sind, und ist das Amin ein sekundäres, substituiertes   Phenylamin    (R'2NH), dann müssen die substituierten Phenylkerne in den   ortho-Stellungen    Wasserstoff enthalten. Es wurde gefunden, dass diese Einschränkungen für den Reaktionsablauf von Bedeutung sind, denn in beiden Fällen treten   dureh    tertiäre Reste bzw. Substituenten in   ortho-Stellung    Effekte der   sterischen    Hinderung auf, die die Trans aminierung verhindern. Dadurch werden jedoch die   Verbindungen,    die verschiedene Reste R' in der Aminogruppe aufweisen, nicht von der Anwendung ausgeschlossen.

   In dem Fall, in dem das als Reaktionspartner   verwendete    Amin ein primäres Amin ist, ist es offensichtlich, dass die oben beschriebenen Einschränkungen nicht in Erscheinung treten, da gefunden wurde, dass eine sterische Hinderung hier nicht auftritt.



   Das erfindungsgemässe Verfahren kann durch die folgenden Gleichungen dargestellt werden:  
EMI2.1     

Als Reaktionspartner, die durch die Formel B2(NR2)4 dargestellt werden, können die Verbindungen verwendet werden, in denen R den Methyl¯, Äthyl-, n-Propyl-, Isopropyl-,   nButyl-,    n-Pentyl und n-Hexylrest bedeutet. Aus Gründen des Preises und der leichten ZUgänglichkeit werden vorzugsweise die Tetra - dialkylamino - dibor-verbindungen verwendet, deren Alkylreste 1 bis 3 Kohlenstoffatome enthalten; insbesondere ist für das erfindungsgemässe Verfahren die Verwendung von Tetra-(dimethylamino)-dibor zu empfehlen.



   Als sekundäre Amine können beispielsweise die folgenden Verbindungen verwendet werden: Dimethylamin, Diäthylamin,   Di-n-propyiamin,    Diisopropylamin, Di-n-butylamin,   Di-sek.-butylamin,    Dicyclohexylamin,   Di-nohexylamin,    Piperidin, Diphenyl amin und   Di-tolylamin.   



   Als primäre Amine können die folgenden Verbindungen verwendet   werden:    Methylamin,   Äthyl-    amin, n-Propylamin, Isopropylamin, n-Butylamin, sek.-Butylamin, tert.-Butylamin, Cyclohexylamin, Cyclopentylamin, Anilin und p-Toluidin.



   Es werden zweckmässigerweise 4 Mol Amin pro Mol der Verbindung   B2(NR2)4    verwendet.



   Die erfindungsgemäss ausgeführten Reaktionen können durch Ammoniumchlorid, Ammoniumbromid oder Ammoniumsulfat oder Salze einer starken Säure mit einem Amin, z. B. die Hydrochloride, Hydrobromide, Sulfate,   Trifluoracetate,    katalysiert werden.



  Es ist selbstverständlich, dass diese Verbindungen sich nicht an der Reaktion beteiligen (in dem Sinne, dass sie verbraucht werden), aber sie können in katalytischen Mengen angewendet werden, um die Reaktion zu   beschleunigen.    So kann das Salz eines jeden primären, sekundären oder tertiären Amins mit einer starken Säure als Katalysator bei den Reaktionen des   erfindungsgemässen    Verfahrens verwendet werden'.



  Beispielsweise können die Hydrochloride, Hydrobromide, Sulfate, Trifluoracetate der folgenden Amine als Katalysatoren verwendet werden: Methylamin, Äthylamin, n-Propylamin, Isopropylamin, nrsek.- und tert.-Butylamin, n- und tert.-Amylamin, Hexylamin, Pyrrol, Anilin, Aminopyridin, Thiophenylamin, Dimethylamin, Diäthylamin, Di-n-butylamin, Di-isopropylamin, Allylmethylamin, N-Methylanilin, Diphenylamin, Trimethylamin, Triäthylamin, Tri-n-propylamin, Tri-iso-butylamin, Trihexylamin, Triphenylamin und Pyridin.



   Die vorliegende Erfindung erlaubt eine praktische und wirtschaftliche Methode zur Herstellung einer Amino-dibor-verbindung aus einer anderen derartigen Verbindung.



   Beispiel 1
4,00 g (0,0202 Mol)   Tetra-(dimethylamino)ibor    und 8,17 g (0,0808 Mol)   nHexylamin    werden von   241150    C ungefähr 3 Stunden lang erhitzt. Das entstehende Dimethylamin wird mit Hilfe eines trockenen Stickstoffstromes entfernt und in eine wässrige HCl-Lösung eingeleitet. Der erhaltene Rückstand ist Tetra-(n-hexylamino)-dibor,   eine    farblose, nichtflüchtige Flüssigkeit mit dem Brechungsindex n D25 1,4606.



  Die Ausbeute beträgt 91 %. Laut Analyse enthält die Verbindung 5,20 % Bor, berechnet für   Q4H56N4B2:      5,11%    Bor.



   Beispiel 2
Eine Lösung aus 5,0 g (0,025 Mol) Tetra-(dimethylamino)-dibor und 13,04 g (0,101 Mol)   Di-n-    butylamin in 25 cm3 Hexan wird bei   741740    C etwa 21 Stunden lang in einer Stickstoffatmosphäre am Rückfluss erhitzt. Das entweichende Dimethylamin wird in eine standardisierte wässrige HCl-Lösung geleitet. Das Lösungsmittel und die umgesetzten, Ausgangsmaterialien werden durch Destillation bei 0,1 bis 0,5 mm Hg entfernt. Man erhält   93,4%    Tetra  (di-n-butylamino)-dibor,    Kp: 170-183  C bei 0,55 mm, n D25 1,4667.



   Analyse: C32H72N4B2:
Berechnet:   B 4,05    N 10,48 % Molgewicht: 534
Gefunden:   B 4,30    N 10,35 % Molgewicht: 557  (krysoskopisch ermittelt in   C6H6)   
Beispiel 3
Eine Lösung aus   10,3    g (0,0607 Mol) Diphenylamin und 3,0 g (0,0152 Mol)   Tetra-(dimethylamino)-    dibor in 25 cm3 Toluol und einer katalytischen Menge   Methylamin-hydtochlorid    wird 100 Stunden lang auf 1000 C erhitzt (der Katalysator erhöht die   Reaktion    geschwindigkeit mindestens um das Doppelte). Das Dimethylamin wird mit Hilfe eines Stickstoffstromes in   standardisierte    Säurelösung eingeleitet.

   Das Toluol wird durch Vakuumdestillation entfernt, und man erhält das Tetra-(diphenylamino)-dibor in 100% iger Ausbeute als eine grüne, viskose Flüssigkeit, die laut Analyse   3,10%    Bor enthält (berechnet für Tetra  diphenylamino-dibor:      3,12    B). Dieses Produkt ist   ih    Benzol und Chloroform löslich, unlöslich in n Hexan, Bromoform und kaltem Aceton.



   Beispiel 4
1 Teil Tetra-(dimethylamino)-dibor wird mit 4 Teilen Anilin erhitzt. Die Reaktion wird auf die in Beispiel 1 beschriebene Weise durchgeführt, und das entstehende Produkt, das   Tetraanillno-dibor,    wird in 95 % iger Ausbeute erhalten.   



  
 



  Process for the preparation of amino-diboron compounds
The present invention relates to a process for the preparation of organoloric compounds of the formula (RffiN) 2BB (NR'2) 2 or (R "HN) 2B-B (NHR") 2, in which R 'is a monovalent, aliphatic or cycloaliphatic radical represents at least one hydrogen atom on its a-carbon atom, the phenyl radical or a substituted phenyl radical whose ortho positions are occupied by hydrogen atoms, or in which R'oN stands for the piperidino group and in which R "is an alkyl radical with not more than 18 carbon atoms, denotes a cycloalkyl radical or a phenyl radical, which is characterized by

   that a compound of the formula B2 (NR2) 4, in which R is a monovalent aliphatic or cycloaliphatic radical which has at least one hydrogen atom on its a-carbon atom, is reacted with a compound of the formula R'2NH or R "NH2 , the boiling point of the amine R2NH, which corresponds to the compound of the formula B2 (NR2) 4, must be lower than that of the amine of the formula R'2NH or R "NH2.



   According to the present invention, an exchange reaction takes place which represents a trans amination between a tetra-amino-diboron compound and an amine. During the reaction, nitrogen-boron bonds and nitrogen-hydrogen bonds are split, while new nitrogen-boron bonds and new nitrogen-hydrogen bonds are formed practically at the same time.



  It is known that many reactions of compounds containing boron-boron bonds cause cleavage of the boron-boron bond, but it has not yet been found that amino-diboron compounds (belonging to this group of compounds) undergo transamination Formation of new compounds without breaking the boron-boron bond.



   In particular, the following compounds are produced by the process according to the invention: tetra- (n-hexylamino) diboron, tetra- (diphenylamino) -diboron, tetra-anilino-diboron.



   As described above, the boron-containing compounds used as reactants in the process according to the invention are derived from secondary amines, the aliphatic or cycloaliphatic radicals of which have at least one hydrogen atom on the a-carbon atoms, so that the tertiary radicals are excluded.



  If the amine used as the reactant is a secondary aliphatic or cycloaliphatic amine (R'2NH), it is obvious that tertiary groups are also excluded here, and if the amine is a secondary, substituted phenylamine (R'2NH), then the substituted phenyl nuclei must contain hydrogen in the ortho positions. It has been found that these restrictions are important for the course of the reaction, because in both cases effects of steric hindrance occur due to tertiary radicals or substituents in the ortho position, which prevent the trans amination. However, this does not exclude the compounds which have different radicals R 'in the amino group from use.

   In the case where the amine used as the reactant is a primary amine, it is obvious that the limitations described above do not appear, since it has been found that steric hindrance does not occur here.



   The method according to the invention can be represented by the following equations:
EMI2.1

The compounds in which R denotes the methyl, ethyl, n-propyl, isopropyl, n-butyl, n-pentyl and n-hexyl radicals can be used as reactants represented by the formula B2 (NR2) 4 . For reasons of price and ease of access, the tetra-dialkylamino-diboron compounds are preferably used, the alkyl radicals of which contain 1 to 3 carbon atoms; In particular, the use of tetra (dimethylamino) diboron is recommended for the process according to the invention.



   The following compounds, for example, can be used as secondary amines: dimethylamine, diethylamine, di-n-propyiamine, diisopropylamine, di-n-butylamine, di-sec-butylamine, dicyclohexylamine, di-nohexylamine, piperidine, diphenylamine and di-tolylamine .



   The following compounds can be used as primary amines: methylamine, ethylamine, n-propylamine, isopropylamine, n-butylamine, sec-butylamine, tert-butylamine, cyclohexylamine, cyclopentylamine, aniline and p-toluidine.



   It is expedient to use 4 moles of amine per mole of compound B2 (NR2) 4.



   The reactions carried out according to the invention can be carried out by ammonium chloride, ammonium bromide or ammonium sulfate or salts of a strong acid with an amine, e.g. B. the hydrochlorides, hydrobromides, sulfates, trifluoroacetates, are catalyzed.



  It goes without saying that these compounds do not take part in the reaction (in the sense that they are consumed), but they can be used in catalytic amounts to speed up the reaction. Thus, the salt of any primary, secondary or tertiary amine with a strong acid can be used as a catalyst in the reactions of the process according to the invention.



  For example, the hydrochlorides, hydrobromides, sulfates, trifluoroacetates of the following amines can be used as catalysts: methylamine, ethylamine, n-propylamine, isopropylamine, nr-sec.- and tert-butylamine, n- and tert-amylamine, hexylamine, pyrrole, aniline , Aminopyridine, thiophenylamine, dimethylamine, diethylamine, di-n-butylamine, di-isopropylamine, allylmethylamine, N-methylaniline, diphenylamine, trimethylamine, triethylamine, tri-n-propylamine, tri-iso-butylamine, trihexylamine, triphenylamine and pyridine.



   The present invention provides a convenient and economical method of making an amino-diboron compound from another such compound.



   example 1
4.00 g (0.0202 mol) of tetra (dimethylamino) ibor and 8.17 g (0.0808 mol) of n-hexylamine are heated at 241150 ° C. for about 3 hours. The dimethylamine formed is removed with the aid of a stream of dry nitrogen and introduced into an aqueous HCl solution. The residue obtained is tetra (n-hexylamino) diboron, a colorless, non-volatile liquid with the refractive index n D25 1.4606.



  The yield is 91%. According to analysis, the compound contains 5.20% boron, calculated for Q4H56N4B2: 5.11% boron.



   Example 2
A solution of 5.0 g (0.025 mol) of tetra (dimethylamino) diboron and 13.04 g (0.101 mol) of di-n-butylamine in 25 cm3 of hexane is refluxed at 741740 C for about 21 hours in a nitrogen atmosphere . The dimethylamine that escapes is passed into a standardized aqueous HCl solution. The solvent and the reacted starting materials are removed by distillation at 0.1 to 0.5 mm Hg. 93.4% of tetra (di-n-butylamino) diboron are obtained, b.p .: 170-183 ° C. at 0.55 mm, n D25 1.4667.



   Analysis: C32H72N4B2:
Calculated: B 4.05 N 10.48% molecular weight: 534
Found: B 4.30 N 10.35% molar weight: 557 (determined crysoscopically in C6H6)
Example 3
A solution of 10.3 g (0.0607 mol) of diphenylamine and 3.0 g (0.0152 mol) of tetra (dimethylamino) diboron in 25 cm3 of toluene and a catalytic amount of methylamine hydrochloride is heated to 1000 ° C. for 100 hours heated (the catalyst increases the reaction speed at least twice). The dimethylamine is introduced into standardized acid solution with the aid of a stream of nitrogen.

   The toluene is removed by vacuum distillation, and the tetra- (diphenylamino) diboron is obtained in 100% yield as a green, viscous liquid which, according to analysis, contains 3.10% boron (calculated for tetrahiphenylamino-diboron: 3.12 B). This product is soluble in benzene and chloroform, insoluble in hexane, bromoform and cold acetone.



   Example 4
1 part of tetra (dimethylamino) diboron is heated with 4 parts of aniline. The reaction is carried out in the manner described in Example 1 and the resulting product, tetraanillodiboron, is obtained in 95% yield.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Organo-bor-Verbindungen der Formel (R'2N)2B-B (NR'2)2 oder (R"HN)2B-B (NHR")2, worin R' einen einwertigen, aliphatischen oder cycloaliphatischen Rest mit mindestens einem Wasserstoffatom an seinem a-Kohlenstoffatom, den Phenylrest oder einen substituierten Phenylrest darstellt, dessen ortho-Sbellungen von Wasserstoffatomen besetzt sind, oder worin R'2N für die Piperidinogruppe steht und worin R" einen Alkylrest mit nicht mehr als 18 Kohlenstoffatomen, einen Cycloalkylrest oder einen Phe nyirest bedeutet, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel B2(NR2)4, PATENT CLAIM Process for the preparation of organoboron compounds of the formula (R'2N) 2B-B (NR'2) 2 or (R "HN) 2B-B (NHR") 2, in which R 'is a monovalent, aliphatic or cycloaliphatic radical with at least one hydrogen atom on its a-carbon atom, represents the phenyl radical or a substituted phenyl radical whose ortho-Sbelungen are occupied by hydrogen atoms, or in which R'2N stands for the piperidino group and in which R "is an alkyl radical with not more than 18 carbon atoms, a Cycloalkyl radical or a Phe nyirest, characterized in that a compound of the formula B2 (NR2) 4, in der R einen einwertigen aliphatischen oder cycloaliphatischen Rest darstellt, der mindestens ein Wasserstoffatom an seinem a-Kohlenstoffatom aufweist, mit einer Verbindung der Formel R'2NH oder R"NH2 zur Reaktion bringt, wobei der Siedepunkt des Amins R2NH, das der Verbindung der Formel B2(NR2)4 entspricht, niedriger sein muss als der des Amins der Formel R'2NH oder R"NH2. in which R represents a monovalent aliphatic or cycloaliphatic radical which has at least one hydrogen atom on its a-carbon atom, reacts with a compound of the formula R'2NH or R "NH2, the boiling point of the amine R2NH being that of the compound of the formula B2 (NR2) 4 corresponds, must be lower than that of the amine of the formula R'2NH or R "NH2. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Reaktion durch Ammoniumchlorid, Ammoniumbromid oder Ammonlumsulfat oder durch das Salz eines Amins mit Chiorwasser- stoff, Bromwasserstoff, Schwefelsäure, Trifluoressig- säure oder einer anderen starken, protonenliefernden Säure katalysiert wird. SUBCLAIMS 1. The method according to claim, characterized in that the reaction is catalyzed by ammonium chloride, ammonium bromide or ammonium sulfate or by the salt of an amine with hydrogen chloride, hydrogen bromide, sulfuric acid, trifluoroacetic acid or another strong, proton-donating acid. 2. Verfahren nach Pabentanspruch oder Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass praktisch 4 Mol Amin pro Mol der Bor enthaltenden Verbindung B(NR2)4 verwendet werden. 2. The method according to patent claim or dependent claim 1, characterized in that practically 4 moles of amine per mole of the boron-containing compound B (NR2) 4 are used. 3. Verfahren nach Patentanspruch oder Unter anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man als Bor enthaltende Verbindung ein Tebra-(dialkylamino)- dibor verwendet, dessen Alkylreste 1 bis 3 Kohlen stoffatome enthalten. 3. The method according to claim or sub-claim 1, characterized in that a tebra (dialkylamino) - diboron is used as the boron-containing compound, the alkyl radicals of which contain 1 to 3 carbon atoms. 4. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man als Bor enthaltende Verbindung B2(NR2)4 Tetra-(dimethylamino)-dibor verwendet. 4. The method according to claim or dependent claim 1, characterized in that there is used as the boron-containing compound B2 (NR2) 4 tetra (dimethylamino) diboron. 5. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man als Amin n-Hexylamin, Di-n-butylamin, Diphenylamin oder Anilin verwendet. 5. The method according to claim or dependent claim 1, characterized in that the amine used is n-hexylamine, di-n-butylamine, diphenylamine or aniline.
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