CH393300A - Process for the production of dialdehyde polysaccharides - Google Patents

Process for the production of dialdehyde polysaccharides

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CH393300A
CH393300A CH875761A CH875761A CH393300A CH 393300 A CH393300 A CH 393300A CH 875761 A CH875761 A CH 875761A CH 875761 A CH875761 A CH 875761A CH 393300 A CH393300 A CH 393300A
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CH
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dialdehyde
slurry
starch
dialdehydopolysaccharide
stability
Prior art date
Application number
CH875761A
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John Dr Mirza
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Miles Lab
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08BPOLYSACCHARIDES; DERIVATIVES THEREOF
    • C08B31/00Preparation of derivatives of starch
    • C08B31/18Oxidised starch
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08BPOLYSACCHARIDES; DERIVATIVES THEREOF
    • C08B15/00Preparation of other cellulose derivatives or modified cellulose, e.g. complexes
    • C08B15/02Oxycellulose; Hydrocellulose; Cellulosehydrate, e.g. microcrystalline cellulose
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08BPOLYSACCHARIDES; DERIVATIVES THEREOF
    • C08B37/00Preparation of polysaccharides not provided for in groups C08B1/00 - C08B35/00; Derivatives thereof

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Description

  

  
 



  Verfahren zur Herstellung von Dialdehydopolysacchariden
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Dialdehydopolysacchariden mit verbesserten Eigenschaften.



   Die selektive Oxydation von   1,2-Glykolen    mit Perjodationen ist ein seit vielen Jahren bekanntes Verfahren über das zuerst von Jackson und Hudson in J. Am. Chem. Soc. 59, 2049 (1937) berichtet wurde. Die   reaktion    läuft nach folgender Gleichung ab:
EMI1.1     
 worin X die Anzahl der sich wiederholenden Polymerbausteine des Moleküls bedeutet und für den Fall der Stärke zwischen 20 bis zu mehreren Tausend schwanken kann. Seit Vollendung dieser Arbeit wurden in der elektrolytischen Darstellung von Dialdehydopolysacchariden gemäss USA-Patenten   Nrn. 2 648 629,    2713553, 2770589 und 2830941 bedeutende Fortschritte erzielt.



   Die herkömmlichen Darstellungsverfahren von Dialdehydopolysacchariden führen zu Produkten von schwankender Stabilität. In manchen Fällen ist es schwierig oder unmöglich, das gebildete Dialdehydopolysaccharid nach gebräuchlichen Methoden abzutrennen. Weiterhin schwankt die Löslichkeit und Dispergierbarkeit dieser Produkte in weiten Grenzen.



   Demzufolge ist es Gegenstand des Verfahrens, Dialdehydopolysaccharide mit verbesserten Eigenschaften herzustellen, insbesondere mit grösserer Stabilität mit kontrollierbarer Dispergierbarkeit.



  Weiter ist es Gegenstand der Erfindung, ein einfaches, wirkungsvolles, leicht ausführbares, von Ansatz zu Ansatz reproduzierbares Verfahren bereitzustellen, das auch in Verbindung mit den her  kömmlichen    Darstellungsmethoden von Dialdehydopolysacchariden zu einem Produkt mit besseren Eigenschaften führt.



   Es wurde nun gefunden, dass die Qualität von Dialdehydopolysacchariden durch sorgfältige Alkalibehandlung verbessert werden kann.



   Das erfindungsgemässe Verfahren zur Herstellung der verbesserten   Dialdehydopölysaccharide    ist dadurch gekennzeichnet, dass man eine wässrige An  schlämmung    des Dialdehydopolysaccharids auf einen pH-Wert von etwa 4,5 bis 6,5 bringt und dann daraus das   Dialdehydopolys accharid    isoliert.



   Man verwendet dabei ein gebräuchliches Alkali und wäscht und trocknet das isolierte Material. Das Verfahren kann während der Herstellung und Isolierung von Dialdehydopolysacchariden oder auch nachträglich ausgeführt werden.  



   Eine grosse Anzahl von Dialdehydopolysacchariden ist dem erfindungsgemässen Verfahren zugänglich, so z. B. Mais-, Weizen-, Tapioca- und Kartoffelstärken, Zellulosen, Dextrine, Dextrane, Algine, Inuline u. ä Stoffe.



   In der Praxis werden die Dialdehydopolysaccharid  Anschlämmungen    im pH von unter etwa 4,0 auf etwa 4,5 bis 6,5, vorzugsweise auf etwa 5,5 bis 6,2, angehoben.



   Jedes Alkali, mit dem man den beschriebenen pH-Bereich einstellen kann, ist verwendbar. Vorzugsweise benutzt man Salze, wie z. B. Natriumbikarbonat, denn das Dialdehydopolysaccharid wird von starken Basen bis zu einem gewissen Grade abgebaut. Ausserdem lässt sich der pH-Wert mit starken Basen weniger genau einstellen. Bei Anwendung der nötigen Präzision ist jedoch jede Base anwendbar. Ausser Natriumbikarbonat eignen sich z. B. auch Natriumkarbonat, Kaliumkarbonat, Kaliumbikarbonat, Ammoniumkarbonat und andere Verbindungen wie organische Basen, die eine pH-Einstellung auf etwa 4,5 bis 6,5 ermöglichen.



   Vorzugsweise nimmt man die Adjustierung der Wasserstoffionenkonzentration mit einer etwa 4- bis   8gew.%igen    Lösung vor, da konzentriertere Basen zu Nebenreaktionen mit dem Dialdehydpolysaccharid führen und eine pH-Einstellung mit ausreichender Empfindlichkeit nicht erlauben.



   Die Arbeitstemperatur sollte vorzugsweise bei 250 oder darunter liegen, da bei höherer Temperatur eine unerwünschte Hydrolyse unvermeidlich ist. Aus dem gleichen Grunde sollte die Arbeitszeit zur pH-Einstellung auch so kurz wie möglich gehalten werden.



  Andernfalls kann Gelatinisierung eintreten und die Filtration des Produktes praktisch unmöglich werden.



   Dialdehydopolys accharide von verschiedenem Oxydationsgrad lassen sich nach herkömmlichen Verfahren gewinnen und der erfindungsgemässen Behandlung unterwerfen, z. B. solche mit einer 98eigen Oxydation, das heisst solche, bei denen von je 100 Anhydroglukosebausteinen 98 zum Dialdehyd oxydiert sind.



   Die erfindungsgemässe Behandlung der Dialdehydopolysaccharide verleiht ihnen stark erhöhte Stabilität, die man nach einer Methode der Northern Utilization Research and Development Division des U. S. Department of Agriculture in Peoria, Illinois, demonstrieren kann. Dieser Test, der die Alkalilöslichkeit der Dialdehydopolysaccharide misst, wird im folgenden als     Stabilitätstest)  >     bezeichnet. Der Test wird in zwei Stufen ausgeführt:
Erste Stufe: In einem kleinen Becherglas fügt man zu einer Probe des Dialdehydopolysaccharids so viel 0, 1n Natriumhydroxydlösung, dass das Na  triumhydroxyd    zum Dialdehydopolysaccharid im Verhältnis von 1,5-1 vorliegt.

   Hierzu werden durchschnittlich etwa 1,5 bis 1,25   ml      Natriumhydroxyd-    lösung pro Gramm   Dialdehydopolysaccharid - je    nach Feuchtigkeitsgehalt des letzteren - verbraucht.



  Das Gemisch wird bei Raumtemperatur 3 bis 4 Minuten lang gerührt.



   Zweite Stufe: Wenn sich das Gemisch nicht mehr verändert, wird es unter weiterem Rühren auf dem Dampfbad auf 600 erwärmt. Die Resultate der verschiedenen Versuchs stadien werden mit Buchstaben der folgenden Bedeutung erklärt:
Erste Stufe  (Mischen des Dialdehydopolysaccharids mit    0, in    Natriumhydroxyd) A. die Festsubstanz nimmt die Flüssigkeit in wenigen
Sekunden auf und bildet eine feuchte krümelige
Masse, B. die Festsubstanz nimmt die Flüssigkeit auf, jedoch ist ein Mischvorgang von 1 Minute oder länger nötig, C. es bildet sich eine pastenförmige Mischung; krümelig fester Zustand.



   Zweite Stufe
Erwärmen am Dampfbad auf etwa 600) A. die Krümel werden beim Erwärmen glasig und verwandeln sich rasch zu einer Paste und dann in eine klare, gelbe Lösung, B. längeres Erhitzen ist notwendig, um das Dialde    hydopolysaccharid    aufzulösen oder die Lösung kann etwas ungelöstes Material enthalten (nicht zu verwechseln mit Schaum oder Gasblasen), C. das Produkt bildet beim Erhitzen zwei Schichten, eine davon ist eine klare Lösung, die andere besteht aus ungelöstem Material, D. keine Veränderung wahrnehmbar, ausser dass das
Gemisch eine dunklere Farbe annimmt.



   Die Stabilität des Dialdehydopolysaccharids wird dann als Kombination der Beobachtungen der ersten   und zweiten Stufe dargestellt.  AA >    bedeutet so ein    Dialdehydopolysaccharid von maximaler Stabilität und  DD  eines mit minimaler Stabilität, beispielsweise ein schlecht gealtertes Dialdehydopolysaccharid.



   Im allgemeinen zeigen die Dialdehydopolysaccharide, die der erfindungsgemässen Behandlung unterzogen wurden, eine durch    AA     charakterisierte Stabilität.



   Ausser der verbesserten Stabilität zeigen die erfindungsgemäss behandelten Dialdehydopolys accharide auch eine höhere Dispergierbarkeit ; das heisst sie lassen sich bei niedrigerer Temperatur und in kürzerer Zeit dispergieren, was bei der Bereitung von   Dialdehydopolysaccharid-Dispersionen    zur Papier-, Textilbehandlung usw. von   allergrösstem    Wert ist.



   Die Vorteile des erfindungsgemässen Verfahrens zeigen sich in verschiedener Weise. Man kann z. B. eine Dispersion direkt aus der vorbehandelten Anschlämmung durch Erhitzen auf etwa   50-100     erhalten, nachdem die erforderliche Alkalimenge, z. B. in Form von Natriumbikarbonat, zugesetzt worden ist. Das hat den Vorteil, dass sich teure Trenn- und   Trocknungsverfahren erübrigen, durch die ausserdem das Dialdehydopolysaccharid leiden kann. So ist z. B. bekannt, dass ein Erhitzen auf die Dialdehydopolysaccharide nachteilig wirkt.



   Gegebenenfalls kann man natürlich auch das behandelte Dialdehydopolysaccharid nach konventionellen Methoden, wie Filtrieren, Waschen und Trocknen als Festsubstanz isolieren und wenn jegliches   überhitzen    vermieden wird, dann unterscheidet sich das so erhaltene Dialdehydopolysaccharid von dem in der Anschlämmung behandelten nur wenig.



   Die erfindungsgemäss behandelten stabileren Dialdehydopolysaccharide können als Dispersionen direkt aus der behandelten Anschlämmung oder aber nach eingeschalteter Isolierung der Festsubstanz verwendet werden.



   Beispiel I
In einen mit einem Mantel und Rührer versehenen 200-1-Kessel gibt man 148 kg einer Perjodsäurelösung, die 28 kg Perjodsäure enthält, was einer Konzentration von 18,8   Ges. %    entspricht. Dann fügt man unter Rühren 23,5 kg Perlmaisstärke mit   10%    Feuchtigkeit (das sind 21 kg Trockensubstanz) hinzu. Die Zugabegeschwindigkeit der Maisstärke wurde so gehalten, dass die Reaktionstemperatur bei gleichzeitiger Wasserkühlung bei   30-32     lag.



   Nach beendeter Stärkezugabe wurde die Umsetzung so lange weitergeführt, bis eine Probe eine Perjodsäurekonzentration von nur mehr 1,75   Ges.%    zeigte. Dieser Punkt wurde nach etwa 4 Stunden erreicht.



   Die erhaltene Dialdehydostärke wird dann durch Filtrieren abgetrennt und mit dem doppelten Volumen des Ansatzes an Wasser gewaschen.



   Die abfiltrierte und ausgewaschene Dialdehydostärke wurde in einem offenen Kessel mit Rührer in 110-150 1 Wasser wieder angeschlämmt. Der ursprüngliche pH-Wert der Anschlämmung von 4,0 wurde durch Zugabe von 5 % iger Natriumbikarbonatlösung auf 6,1 gebracht. Dann wurde die Dialdehydostärke wiederum abfiltriert, kurz mit Wasser gewaschen und getrocknet. Ausbeute 22 kg, das sind   98 %    der Theorie an weissem, freifliessendem Pulver mit dem Stabilitätsgrad AA.



   Das nächste Beispiel zeigt die herkömmlichen Verhältnisse ohne eine Alkalivorbehandlung.



   Beispiel II
In ein Reaktionsgefäss ähnlich dem in Beispiel I gibt man 172 kg einer wässrigen Lösung, die 20 kg (11,6   Ges.%)      PerjodsXäure    enthält. Der pH-Wert war 0,7. Dann wurden unter Rühren 16,8 kg Perlkornstärke mit 10% Feuchtigkeit (das sind 15,2 kg Trockensubstanz) zugefügt. Dann wurde das Reaktionsgemisch bei etwa   30-32     gehalten, bis die Restkonzentration an Perjodat   1,75%    betrug, was nach 4 Stunden eintrat.



   Die Dialdehydostärke wurde durch Filtration von den anderen Reaktionspartnern abgetrennt, mit dem doppelten Ausgangsvolumen an Wasser gewaschen, weiter mit Wasser gewaschen und im Ofen auf einen Feuchtigkeitsgehalt von weniger als   10 %    getrocknet.



  Ausbeute 15,9 kg eines weissen, körnigen Pulvers mit   5 %    Feuchtigkeit und einem Stabilitätsgrad von AD, das heisst obwohl das gesamte Alkali absorbiert wurde, entstand nach Dampfbehandlung keine Lösung. Das Präparat war demnach unbrauchbar.



   Die untenstehende Tabelle enthält die Beispiele III-VI und eine Zusammenfassung der Beispiele I und II. Die Ausführung erfolgte wie oben beschrieben, bei den Beispielen III und IV nach herkömmlichen Verfahren und bei V und VI gemäss vorliegender Erfindung. Es zeigt sich, dass das erfindungs  gemässe    Verfahren ein viel stabileres und besser dispergierbares Produkt liefert, das gegenüber dem herkömmlichen in vieler Hinsicht Vorteile bietet.



   Tabelle    Perjod. Reaktions- Reaktions- pH der Adjust. der Resti. Jodat Stabilitäts Beispiel Säure Stärke pH temperatur zeit Anschiäm- Anschläm- im Produkt Ausbeute test
Nr. Ges. % Ges. % o C Stunden mung mung % % Bezeichnung   
I 18,8 12,5 - 30-32 4 4,0 6,1 1,75 98 AA
II 11,6 8,1 0,7 30-32 4 - -   1,75 - AD   
III 26,5 22 0,6 30-32 5 4,4 - 0,07 99 AD
IV 18,4 15,5 0,7 30-32 5 3,6   -    0,05 97 AC
V 15,6 12,2 0,8 30-32 5 3,7 6,1   98    AA    VI    18,6 15,7 0,7 30-32 5 4,2 6,2 - 96 AA  
Beispiel   Vrl   
3 g Dialdehydostärke   (90 %ig- oxydiert),    die nicht nach Beispiel I behandelt ist, werden mit 97   ml    Wasser von Zimmertemperatur in einen   250-ml-    Erlenmeyerkolben gegeben,

   der sich in einem Glykolbad von 920 befindet. Unter Rühren fügt man sofort 0,45 g Natriumbisulfit und stoppt die Zeit mit der Uhr. Nach 48 Minuten zerfiel das erhaltene Gel.



  Nach 55 Minuten war die Dispersion vollständig.



   In einem zweiten   anlaogen    Versuch wurden 0,0252 g Natriumbikarbonat, das sind 2300 Teile Na pro Million Teile Dialdehydostärke, der Anschlämmung zugefügt und dieselbe 10 Minuten bei Badtemperatur gerührt, bevor man das Natriumbisulfit zugab.



  Nach 15 Minuten brach das Gel und nur 18 Minuten waren zur Dispergierung nötig.



   Nach 2 Tagen stand der pH-Wert der nichtbehandelten Dispersion bei 3,8, während die bikarbonatbehandelte Charge einen pH-Wert von 4,37 aufwies.



   Das Experiment zeigt also die Vorzüge, welche die erfindungsgemässe Behandlung bei der Dispergierung von Dialdehydopolysacchariden bietet.



   Das nächste Beispiel zeigt die noch grösseren Vorteile bei der Dispergierung eines Dialdehydopolysaccharids, das gemäss Beispiel I vorbehandelt wurde.



   Beispiel VIII
5 g unbehandelte Dialdehydostärke (95   Sig    oxydiert) werden mit 95   ml    Wasser von 800 in einem 250-ml-Erlenmeyerkolben und bei 800 gerührt. Nach 150 Minuten war die unbehandelte Dialdehydostärke dispergiert.



   In einem Parallelversuch mit einem nach Beispiel I vorbehandelten Dialdehydostärke war die Dispersion in 31/2 Minuten erreicht.



   Demnach beträgt die Dispergierzeit für unbehandelte Stärke das 40fache von der für behandelte Stärke.



   Zusammenfassend betrifft die Erfindung ein Verfahren zur Verbesserung der Stabilität und Dispergierbarkeit von   Dialdehydopolys acchariden.    Insbesondere besteht dieses Verfahren darin, dass man das oxydierte Polysaccharid anschlämmt, durch Alkalizugabe den pH-Wert auf etwa 4,5 bis 6,5 bringt und das behandelte Material dann abfiltriert. Gegebenenfalls kann die Alkalibehandlung auch zur wesentlichen Verbesserung der physikalischen Eigenschaften eines bereits vorher erhaltenen Dialdehydopolysaccharids angewendet werden.   



  
 



  Process for the production of dialdehyde polysaccharides
The present invention relates to a process for the preparation of dialdehydopolysaccharides with improved properties.



   The selective oxidation of 1,2-glycols with periodate ions is a process known for many years via the method first described by Jackson and Hudson in J. Am. Chem. Soc. 59, 2049 (1937). The reaction proceeds according to the following equation:
EMI1.1
 where X is the number of repeating polymer building blocks of the molecule and can vary between 20 and several thousand in the case of strength. Since this work was completed, significant advances have been made in the electrolytic preparation of dialdehyde polysaccharides in accordance with U.S. Patent Nos. 2,648,629, 2713553, 2770589 and 2830941.



   The conventional methods of preparation of dialdehyde polysaccharides lead to products of fluctuating stability. In some cases it is difficult or impossible to separate off the dialdehyde polysaccharide formed by conventional methods. Furthermore, the solubility and dispersibility of these products vary within wide limits.



   Accordingly, the object of the process is to produce dialdehydopolysaccharides with improved properties, in particular with greater stability with controllable dispersibility.



  Another object of the invention is to provide a simple, effective, easily executable process which can be reproduced from batch to batch and which, in conjunction with the conventional methods of preparing dialdehydopolysaccharides, leads to a product with better properties.



   It has now been found that the quality of dialdehyde polysaccharides can be improved by careful alkali treatment.



   The inventive method for producing the improved dialdehydopolysaccharides is characterized in that an aqueous slurry of the dialdehydopolysaccharide is brought to a pH of about 4.5 to 6.5 and the dialdehydopolysaccharide is then isolated therefrom.



   A common alkali is used and the isolated material is washed and dried. The process can be carried out during the production and isolation of dialdehyde polysaccharides or also afterwards.



   A large number of dialdehydopolysaccharides are accessible to the process according to the invention, for example. B. corn, wheat, tapioca and potato starches, celluloses, dextrins, dextrans, algins, inulins and the like. ä fabrics.



   In practice, the dialdehyde polysaccharide slurries are raised in pH from below about 4.0 to about 4.5 to 6.5, preferably to about 5.5 to 6.2.



   Any alkali that can be used to adjust the pH range described can be used. Preferably, salts are used, such as. B. Sodium bicarbonate, because the dialdehyde polysaccharide is broken down by strong bases to a certain extent. In addition, the pH value can be adjusted less precisely with strong bases. However, if the necessary precision is used, any base can be used. In addition to sodium bicarbonate, z. B. also sodium carbonate, potassium carbonate, potassium bicarbonate, ammonium carbonate and other compounds such as organic bases that allow the pH to be adjusted to around 4.5 to 6.5.



   The adjustment of the hydrogen ion concentration is preferably carried out with an approximately 4 to 8% strength by weight solution, since more concentrated bases lead to side reactions with the dialdehyde polysaccharide and do not allow a pH adjustment with sufficient sensitivity.



   The working temperature should preferably be 250 or below, since undesirable hydrolysis is inevitable at a higher temperature. For the same reason, the working time for pH adjustment should also be kept as short as possible.



  Otherwise gelatinization can occur and the filtration of the product becomes practically impossible.



   Dialdehydopolys accharide of different degrees of oxidation can be obtained by conventional methods and subjected to the treatment according to the invention, for. B. those with an own oxidation, that is, those in which every 100 anhydroglucose units 98 are oxidized to dialdehyde.



   The inventive treatment of the dialdehyde polysaccharides gives them greatly increased stability, which can be demonstrated by a method of the Northern Utilization Research and Development Division of the U.S. Department of Agriculture in Peoria, Illinois. This test, which measures the alkali solubility of the dialdehydopolysaccharides, is referred to below as the stability test)>. The test is carried out in two stages:
First stage: In a small beaker, enough 0.1N sodium hydroxide solution is added to a sample of the dialdehydopolysaccharide so that the sodium hydroxide to dialdehydopolysaccharide is present in a ratio of 1.5-1.

   For this purpose, an average of about 1.5 to 1.25 ml of sodium hydroxide solution per gram of dialdehyde polysaccharide - depending on the moisture content of the latter - is consumed.



  The mixture is stirred at room temperature for 3 to 4 minutes.



   Second stage: if the mixture does not change anymore, it is heated to 600 on the steam bath while stirring. The results of the various test stages are explained with letters with the following meanings:
First stage (mixing the dialdehyde polysaccharide with 0, in sodium hydroxide) A. The solid substance absorbs the liquid in a few
Seconds on and forms a moist crumbly
Mass, B. the solid substance absorbs the liquid, but a mixing process of 1 minute or longer is necessary, C. a paste-like mixture is formed; crumbly solid state.



   Second step
Heat in the steam bath to about 600) A. the crumbs become glassy when heated and quickly turn into a paste and then into a clear, yellow solution, B. prolonged heating is necessary to dissolve the dialde hydopolysaccharide or the solution may contain some undissolved material contain (not to be confused with foam or gas bubbles), C. the product forms two layers when heated, one of which is a clear solution, the other consists of undissolved material, D. no change perceptible, except that the
Mixture takes on a darker color.



   The stability of the dialdehyde polysaccharide is then presented as a combination of the first and second stage observations. AA> means a dialdehydopolysaccharide of maximum stability and DD one with minimal stability, for example a poorly aged dialdehydopolysaccharide.



   In general, the dialdehyde polysaccharides which have been subjected to the treatment according to the invention show a stability characterized by AA.



   In addition to the improved stability, the dialdehydopolysaccharides treated according to the invention also show a higher dispersibility; This means that they can be dispersed at a lower temperature and in a shorter time, which is of great value in the preparation of dialdehyde polysaccharide dispersions for the treatment of paper, textiles, etc.



   The advantages of the method according to the invention can be seen in various ways. You can z. B. a dispersion obtained directly from the pretreated slurry by heating to about 50-100 after the required amount of alkali, e.g. B. in the form of sodium bicarbonate has been added. This has the advantage that there is no need for expensive separation and drying processes, which can also damage the dialdehyde polysaccharide. So is z. B. known that heating has a detrimental effect on the dialdehyde polysaccharides.



   If necessary, the treated dialdehydopolysaccharide can of course also be isolated as a solid substance by conventional methods such as filtering, washing and drying and if any overheating is avoided, the dialdehydopolysaccharide thus obtained differs only slightly from that treated in the slurry.



   The more stable dialdehydopolysaccharides treated according to the invention can be used as dispersions directly from the treated slurry or after the solid substance has been isolated.



   Example I.
148 kg of a periodic acid solution which contains 28 kg of periodic acid, which corresponds to a concentration of 18.8% by weight, are placed in a 200 l kettle equipped with a jacket and stirrer. Then 23.5 kg of pearl corn starch with 10% moisture (that is 21 kg of dry matter) are added with stirring. The rate of addition of the corn starch was kept so that the reaction temperature was 30-32 with simultaneous water cooling.



   After the addition of starch had ended, the reaction was continued until a sample showed a periodic acid concentration of only 1.75% by weight. This point was reached after about 4 hours.



   The dialdehyde starch obtained is then separated off by filtration and washed with twice the volume of the batch in water.



   The filtered off and washed dialdehyde starch was resuspended in 110-150 l of water in an open kettle with a stirrer. The original pH of the slurry of 4.0 was brought to 6.1 by adding 5% sodium bicarbonate solution. Then the dialdehyde starch was again filtered off, washed briefly with water and dried. Yield 22 kg, that is 98% of theory, of white, free-flowing powder with a degree of stability of AA.



   The next example shows the conventional conditions without an alkali pretreatment.



   Example II
172 kg of an aqueous solution containing 20 kg (11.6% by weight) of periodic acid are placed in a reaction vessel similar to that in Example I. The pH was 0.7. Then 16.8 kg of pearl grain starch with 10% moisture (that is 15.2 kg of dry matter) were added with stirring. The reaction mixture was then held at about 30-32 until the residual concentration of periodate was 1.75%, which occurred after 4 hours.



   The dialdehyde starch was separated from the other reactants by filtration, washed with twice the original volume of water, washed further with water and dried in the oven to a moisture content of less than 10%.



  Yield 15.9 kg of a white, granular powder with 5% moisture and a degree of stability of AD, that is, although all of the alkali was absorbed, no solution resulted after steam treatment. The preparation was therefore unusable.



   The table below contains Examples III-VI and a summary of Examples I and II. The procedure was carried out as described above, in Examples III and IV by conventional methods and in V and VI according to the present invention. It has been shown that the process according to the invention provides a much more stable and better dispersible product which offers advantages in many respects over the conventional one.



   Table period. Reaction reaction pH adjust. the rest. Iodate stability example acid strength pH temperature time scum slurry in the product yield test
No. Ges.% Ges.% O C hours mung mung%% designation
I 18.8 12.5 - 30-32 4 4.0 6.1 1.75 98 AA
II 11.6 8.1 0.7 30-32 4 - - 1.75 - AD
III 26.5 22 0.6 30-32 5 4.4 - 0.07 99 AD
IV 18.4 15.5 0.7 30-32 5 3.6-0.05 97 AC
V 15.6 12.2 0.8 30-32 5 3.7 6.1 98 AA VI 18.6 15.7 0.7 30-32 5 4.2 6.2 - 96 AA
Example Vrl
3 g of dialdehyde starch (90% oxidized), which is not treated according to Example I, are placed in a 250 ml Erlenmeyer flask with 97 ml of water at room temperature.

   which is in a glycol bath of 920. Immediately add 0.45 g of sodium bisulphite while stirring and stop the time with the clock. The gel obtained disintegrated after 48 minutes.



  After 55 minutes the dispersion was complete.



   In a second analogous experiment, 0.0252 g of sodium bicarbonate, that is 2300 parts of Na per million parts of dialdehyde starch, was added to the slurry and stirred for 10 minutes at bath temperature before the sodium bisulfite was added.



  After 15 minutes the gel broke and it took only 18 minutes to disperse.



   After 2 days the pH of the untreated dispersion was 3.8 while the bicarbonate treated batch had a pH of 4.37.



   The experiment thus shows the advantages which the treatment according to the invention offers in the dispersion of dialdehyde polysaccharides.



   The next example shows the even greater advantages of dispersing a dialdehyde polysaccharide that has been pretreated according to Example I.



   Example VIII
5 g of untreated dialdehyde starch (95 Sig oxidized) are stirred with 95 ml of water of 800 in a 250 ml Erlenmeyer flask and at 800. After 150 minutes the untreated dialdehyde starch was dispersed.



   In a parallel experiment with a dialdehyde starch pretreated according to Example I, the dispersion was achieved in 31/2 minutes.



   Accordingly, the dispersion time for untreated starch is 40 times that for treated starch.



   In summary, the invention relates to a process for improving the stability and dispersibility of dialdehydopolysaccharides. In particular, this method consists in slurrying the oxidized polysaccharide, bringing the pH to about 4.5 to 6.5 by adding alkali and then filtering off the treated material. If necessary, the alkali treatment can also be used to substantially improve the physical properties of a dialdehyde polysaccharide already obtained.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Dialdehydopolysacchariden mit verbesserten physikalischen Eigenschaften, dadurch gekennzeichnet, dass man eine wässrige Anschlämmung des Dialdehydopolysaccharids auf einen pH-Wert von etwa 4,5 bis 6,5 bringt und dann daraus das Dialdehydopolysaccharid isoliert. PATENT CLAIM Process for the production of dialdehydopolysaccharides with improved physical properties, characterized in that an aqueous slurry of the dialdehydopolysaccharide is brought to a pH of about 4.5 to 6.5 and the dialdehydopolysaccharide is then isolated therefrom. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man den pH-Wert der Anschlämmung durch Zugabe eines in wässriger Lösung alkalisch reagierenden Salzes einstellt. SUBCLAIMS 1. The method according to claim, characterized in that the pH of the slurry is adjusted by adding a salt which has an alkaline reaction in aqueous solution. 2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man den pH-Wert der Anschlämmung durch Zugabe von Natriumbikarbonat einstellt. 2. The method according to claim, characterized in that the pH of the slurry is adjusted by adding sodium bicarbonate. 3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man als Dialdehydopolysaccharid Dialdehydostärke verwendet. 3. The method according to claim, characterized in that dialdehyde starch is used as dialdehyde polysaccharide. 4. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man eine wässrige Anschlämmung von Dialdehydostärke auf einen pH-Wert von etwa 5,5 bis 6,2 bringt, indem man bei etwa 30-400 eine etwa 4-8 %ige wässrige Lösung einer Base zufügt, und dass man dann die Dialdehydostärke abtrennt, auswäscht und trocknet. 4. The method according to claim, characterized in that an aqueous slurry of dialdehyde starch is brought to a pH of about 5.5 to 6.2 by adding an about 4-8% strength aqueous solution of a base at about 30-400 adds, and that the dialdehyde starch is then separated off, washed out and dried. 5. Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass man als Base Natriumbikarbonat verwendet. 5. The method according to claim and dependent claim 4, characterized in that sodium bicarbonate is used as the base.
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