CH333173A - Process for the preparation of new acetoacetanilides and their use for mite control - Google Patents

Process for the preparation of new acetoacetanilides and their use for mite control

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CH333173A
CH333173A CH333173DA CH333173A CH 333173 A CH333173 A CH 333173A CH 333173D A CH333173D A CH 333173DA CH 333173 A CH333173 A CH 333173A
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CH
Switzerland
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new
acetoacetanilides
parts
preparation
acid
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German (de)
Inventor
Henry Dr Phil Martin
Ernst Dr Phil Habicht
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Cilag Ag
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    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N37/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom having three bonds to hetero atoms with at the most two bonds to halogen, e.g. carboxylic acids
    • A01N37/42Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom having three bonds to hetero atoms with at the most two bonds to halogen, e.g. carboxylic acids containing within the same carbon skeleton a carboxylic group or a thio analogue, or a derivative thereof, and a carbon atom having only two bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. keto-carboxylic acids

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Description

  

  



  Verfahren zur Herstellung neuer   Acetoacetanilide    und Verwendung derselben zur   Milbenbekämpfung   
Es sind schon zahlreiche Anilide der Acetessigsäure bekanntgeworden (Bist. 12, S. 823 ; Blst. 12, 1, Erg.werk, S. 386,317,388 ; Blst. 13, 1. Erg.werk, S. 117,177,227).



   In der   Literatur eind alleh sehon N-alkyl-      substituierte Anilide der Acetessigs#ure    beschrieben   [vgl..      J.    Am.   Chem.    Soc. 67, S. 1970,   1195)].   



     Es sind sehon Aeetessigsäure-amide    mit    insektenahstossender Wirkung hergestellt    worden. (Vgl. amerikanische Patentschrift Nr. 2688584.)    AllS    der amerikanisehen Patentschrift Nr. 2648621 ist bekannt, dass Mono-, Di-und   Trichlor-aeetanilide insektizide Wirkung    aufweisen. Eine vergleichende Untersuchung hat gezeigt, dass sowohl die in der ersterwähnten    Patentschrift beschriebenen Acetessigsäure-    amide als auch die in der zweiten Patentsehrift aufgeführten   Aeet-ehlor anilide    eine nur sehr   schwach oder #berhaupt keine acaricide    Wirkung aufweisen.



   Es wurde nun   gefunden, dass Ani, lide    von   dpi'allgemeinen Formel   
EMI1.1     
 in welcher X Wasserstoff oder Chlor bedeutet,    wertvolle acaricide Eigenschaften aufweisen.   



   Es hat sich bei der   Untersuchung    der ge  samten Stoffklasse    die überraschende Tatsache ergeben, dass Anilide von   Acetessigsäure,    die im Phenyl durch   Alkyl/Alkoxy    und/oder Halogen, nicht aber im Stiekstoff substituiert sind, und Anilide, die im Phenyl nicht, wohl aber im   Stickstoff durch Alkyl oder Alkenyl substi-    tuiert sind, diese Eigenschaften nicht aufweisen.



   Die Erfindung betrifft deshalb ein Verfahren zur Herstellung neuer   Acetoacetanilide    der Formel I, welches dadurch gekennzeichnet ist, dass man ein Anilin der Formel
EMI1.2     
 mit einem reaktiven funktionellen Derivat der Acetessigsäure umsetzt. Als   reaktives funk-    tionelles Derivat der   Acetessigsäure    kann beispielsweise ein   Acetessigs#urea   lkylester, aber auch Diketen verwendet werden.



   Die vorliegende Erfindung bezieht sich aber auch auf die Verwendung der so hergestellten   Acetoacetanilide    zur   Milbcnbekämp-    fung. 



   Die Anwendungsformen riehten sich ganz nach den Verwendungszweeken Die aktiven Verbindungen können in geeigneten   Lösungs-    oder Verdünnungsmitteln, in Form von Emulsionen oder Dispersionen, auf geeigneten festen oder halbfesten Trägerstoffen, in ge  wöhnliehen    oder   synthetisehen Seifen, Waseh-    mitteln, Dispergiermitteln. usf., aber aueh zusammen mit acaricid, insekticid, ovizid, fungizid und/oder bakterizid wirkenden Ver  bindungenoderzusammen    mit unwirksamen Zuschlagstoffen angewendet werden.



   Als feste Trägerstoffe, welche zur   Herstel-    lung von pulverförmigen Präparaten geeignet sind, kommen   versehiedene    inerte, poröse und    pulverförmige Verteilungamittel anorganischer    oder organischer Natur in Frage, wie z. B.



  Tricalciumphosphat, Calciumcarbonat, in Form von   Schlämmkreide oder    gemahlenem Kalkstein, Kaolin, Bolus, Bentonit, Talkum, Kieselgur,   Bors#ure   ; aber auch Korkmehl,   Holz-    mehl und andere feine, pulverförmige Materialien pflanzlieher Herkunft sind geeignete Trägerstoffe.



   Die aktiven Komponenten werden mit diesen Trägerstoffen vermischt, z. B. dureh Zusammenmahlen ; oder man imprägniert den inerten Trägerstoff mit einer Lösung der aktiven Komponente in einem leicht flüchtigen Losungsmittel und entfernt das Lösungsmittel hierauf durch Erhitzen oder durch Absaugen unter vermindertem Druck. Durch Zusatz von    Netz-und/oder Dispergiermitteln kann man    solche   pulverformnge Präparate auch    mit Wasser leicht benetzbar machen, so dass man   schwebefähige Suspensionen erhält.   



   Geeignete inerte Losungsmittel zur Herstellung von flüssigen Präparaten dürfen nicht leicht   entzündlich    sein und sollen mög  lichst geruchlos    und bei   sachgem##em    Umgang   f#r    Mensch und ! Tier möglichst ungiftig sein.



   Als geeignete Losungsmittel kommen hiefür in Betracht : einerseits hochsiedende Ole, z. B. pflanzlichen Ursprungs, anderseits auch niedriger siedende Lösungsmittel von einem Flammpunkt von   wenigstens 30#, wie    z.   B.   



  Isopropanol, hydrierte Naphthaline, alkylierte Naphthaline usw.



   Selbstverständlich können auch Lösungsmittelgemisehe verwendet werden. Die Herstellung von   L#sungen kann    in der üblichen Weise, gegebenenfalls unter Zuhilfenahme von    L#sungsvermittlern, geschehen. Andere fl#s-      sige Anwendungsformen    bestehen aus   Emul-      sionen    oder Suspensionen der aktiven Komponente in Wasser oder   geeigneten inerten L#-    sungsmitteln oder auch aus Konzentraten zur Bereitung solcher Emulsionen, die unmittelbar am   Ort des Gebrauches durch Verd#nnen    auf die   gew#nschte    Konzentration eingestellt werden können. Zu diesem Zweek miseht man z. B. die aktive Komponente mit einem Dispergier-oder Emulgiermittel.

   Man kann die   aktive Komponente aueh    in einem geeigneten inerten Lösungsmittel lösen oder verteilen und gleichzeitig oder nachträglich mit einem Di   spergier-oder Emulgiermittel vermischen.



  Durch Verd#nnen eines solchen Konzentrats,      z.      B.    mit Wasser, erhält man   gebrauehsfertige    Emulsionen bzw. Suspensionen. Bei geeigneter Konzentration und geeignetem Mischungsver  h#ltnis von aktiver Komponente, Emulgier-    mittel und Wasser kann man klare,   vollkom-    men   beständige wässerige Lösungen (Emul-    soide) erhalten.   



   F#r kosmetische Zwecke kommen auch halbfeste Trägerstoffe von ereme-, salhen-,      pasten-oder      waehsartiger Besehaffenheit    in Betracht, in welche die   aktive Substanz-ge-      gebenenfalls    unter Zuhilfenahme von   Losungs-      vermittlern      und/oder    von   Emulgiermitteln-    eingearbeitet werden kann. Solehe halbfeste Präparate stellen meistens Emulsionen dar.



  Als halbfeste Trägerstoffe seien beispielsweise Vaseline   und'andere Cremegrmdmassen ge-    nannt. Die aktive Komponente kann ihrerseits aus einer oder mehreren Verbindungen der angegebenen Formel bestehen. Sie kann ferner auch mit andern   acariciden, insektieiden, ovi-    ziden, fungiziden oder bakteriziden Stoffen kombiniert zur Anwendung gelangen, wobei man Kombinationspräparate mit grosser Wir  kungsbreite    erhält. 



   Weiterhin   ist es möglieh,    die aktive Komponente in Form von Aerosolen zur   Anwen-      dung zu bringen. Hierzu wird d'ie    aktive Komponente in einem Losungsmittel, wie   Difluor-    dichlormethan, welches bei Atmosphärendruek unterhalb Zimmertemperatur siedet, gelöst    oder dispergiert, gegebenenfalls unter Zuhilfe-    nahme von geeigneten inerten   Losungsmitteln    als Trägerflüssigkeit. So erhält man   Truck-       losungen. welche beim Versprühen Aerosole dite die sieh besonders zum Bekämpfen von      Alilben    in   gesehlossenen Räumen,    in   Getreide-    silos und andern Vorratsräumen eignen.



     A ! s weitere Zuschlagstoffe,    die den gemnnten Anwendungsformen beigemiseht werden können, seien erwähnt : Haftstoffe, wie Casein, fettsaure Salze, Leim, Harze, Fette,    Eiweissabba uprodukte ; Netzmittel, Losungsver-      mittler,    Farbstoffe, Geruchstoffe, bei pulver   formigen Präparaten auch Staubbindungsmit-    tel usw.



   Man hat es ganz in der Hand, dureh Auswahl der verschiedenen Verteilungsmittel und Zuschlagstoffe den Mitteln eine Zusammen  setzung und davon abh#ngige Eigenschaften    zn geben, die sie   f#r    den speziellen Verwendungszweck geeignet machen.



   Die Verwendung der   Milbenbekämpfungs-    mittel kann nach den   #blichen      AppHkations-    methoden geschehen. Die Acariden oder das   wu    behandelnde oder vor dem Befall durch Aeariden zu schützende Gut können mit den   beschriebenen Mitteln behandelt werden,    sei es dureh   Bestäuben, Bestreuen, Besprühen,    Bestreiehen, Einreiben,   Impr#gnieren    oder sonstwie geeignete Massnahmen.



   Als flüssige Trägerstoffe kommen z. B. Pa  raffinöl    oder pflanzliche Öle, wie Olivenöl,   Rizinus#l, Sesam#l usw.,    ferner Glycerin und dergleichen in Betracht.



     @ Als    halbfeste Trägerstoffe kommen z. B.



  Vaseline, Wollfett und dergleichen in Frage.



     AlsEmulgiermittel,z.    B. zur Herstellung    von wässserigen Losungen und Emulsionen,    kommen vor allem Seifen, dann aber auch    sulfierte Fette. Fettsäureester und Fettalko- holsulfonate, h#hermolekulare quatern#re    Ammoniumverbindungen sowie nichtionogene Emulgiermittel, wie Kondensationsprodukte aus Fettalkoholen mit Äthylenoxyd, in Frage.



  Man kann jedoch auch Emulsionen von salben  artiger Konsistenz herstellen,    z. B. unter Verwendung von Stearinsäure, fettsauren Salzen und Wasser. Zur Herstellung   fettfreier    Salben kann man Grundlagen aus   Zellulose#thern    oder andern   Quellst. offen tierischen, pflanz-    lichen oder synthetischen Ursprungs und Wasser, oder auch anorganische Stoffe, wie etwa Aluminiumhydroxyd, verwenden, in welche die Wirksubstanzen, nötigenfalls unter Zuhilfenahme von   Emulgiermitteln und/oder Lo-       sungsvermitt. lern, eingearbeitet werden.

   Falls    erwünscht, kann man die   erhaltenen Präpa-    rate durch Zusatz von Geruchstoffen noch   parfümieren.    Gute,   haftfähige,      pulverf#rmige    Trägerstoffe sind beispielsweise Talkum, Stärke, Milchzucker und dergleichen.



   Beispiel 1
40, 5 g   N-Äthyl-o-toluidin werden    in 100 em3   Äthylenchlorid gelost, die Losung    zum Sieden erhitzt und in die kochende Losung 26 g Diketen eingetropft. Nach 2stündigem Sieden wird das Lösungsmittel im Vakuum abdestilliert und der Rückstand im Va  kuum      destilliert. Man erh#lt so    44 g   Aceto-      acetyl-N-#thyl-o-toluidid,    das ein farbloses, unter 12 mm bei   172     C siedendes Öl darstellt.



   Es ist vorteilhaft, das Aeetessigsäurederivat durch   Hochvakuumdestillation    (0,05 bis 0,02 mm Hg) zu reinigen, da bei der Destillation bei Drucken ab 5 mm an aufwärts bereits Zersetzungserscheinungen (Bildung von Dehydracetsäure und Ausgangsamin)   Zll    beobachten sind.



   Beispiel 2
Die in Beispiel   l genannte Verbindung    kann auch auf folgende Weise gewonnen werden :    Äquimolekulare    Teile von   N-Äthyl-o-tolu-    idin   und Acetessigsäure-äthylester werden zu-    sammen in einer offenen Flasche während 15 Minuten auf 180-200  C erhitzt. Das erhaltene dunkelbraun   gef#rbte #l    wird gekühlt, mit 1 n Natronlauge vermischt und kräftig durchgeschüttelt. Die   wasserige Losung wird    abgetrennt und angesäuert. Das sich als Öl   abscheidende    Anilid wird in Äther aufgenom  men,    der Äther verdampft und der Rüekstand im Hochvakuum destilliert.



   Es ist   auch m#glich, Acetessigs#ure-#thyl-    ester mit   N-Äthylorthotoluidin    in Dichlorbenzol   als L#sungsmittel, analog dem    im   DRP      Nr.    256621 beschriebenen Verfahren, umzusetzen.



   Beispiel   3   
29,8 g   N-#thyl-2-methyl-3-chlor-anilin    werden in   100    em3 Toluol mit 16,8 g Diketen 10 Stunden zum Sieden erhitzt. Das   Losungs-    mittel wird   anschlie#end    im   Vacuum      abdestil-    liert, der Rückstand in Äther gelost und die ätherische   Losung mehrmals mit l    n Salzsäure und dann mit.   verd#nnter    Kalinmcarbonat  losung    ausgeschüttelt. Nach dem Trocknen über geglühter Pottasche wird der Äther verdampft. und der   Riickstand    im Feinvakuum destilliert..

   Man erhält so 25 g des unter   0,    01 mm bei   118--120#    C siedenden   Aceto-      acetyl-N-#thyl-2-methyl-3-chlor-anilids   ; dieses bildet ein farbloses,   leichtfl#ssiges #l.   



   Beispiel 4
20 Teile Aeetoaeetyl-N-äthyl-2-methyl-3ehlor-anilid werden mit 360 Teilen Talkum in der Kugelmühle gemahlen, dann 8 Teile Olein zugesetzt., wieder gemahlen, und schliesslich mit 4 Teilen gelöschtem Kalk gemischt. Das entstandene Pnlver ist gut zerstäubbar und besitzt gute   Haftfestigkeit. Es kann znm Be-    stäuben von   Bäumen    und Gegenständen oder im Pflanzenschutz verwendet werden. Eine noch bessere Verteilung der Aktivsubstanz auf dem Trägermaterial wird erreicht, wenn der Träger mit einer   Losung der Aktivsubstanz,    z.   B.    in Alkohol oder Aceton, imprägniert und das   Losungsmittel anschliessend verdampft      wird..   



   Beispiel 5
15 Teile   Acetoacetl-N-#thyl-o-toluidid    werden mit 22 Teilen Kaolin gemischt, 4 Teile des Natriumsalzes der Dibutyl-naphthalinsulfosäure, 4 Teile Casein und 5 Teile Soda zugesetzt und gemahlen. Darauf werden 100 Teile feingemahlene Kreide zugemischt. Das entstehende Pulver gibt in Wasser eine genügend haltbare Suspension, welche zum Bespritzen von mit   Milben befallenen R#umen und Ge-      genst#nden und z.    B. auch im Pflanzensehutz verwendet werden kann.



   Beispiel 6
80 Teile   Acetoacetyl-N-#thyl-2-methyl-    anilid werden mit 20 Teilen   Talk innig ver-      rieben.    Dieses Konzentrat kann als   Streupuder    direkt zur Bekämpfung von Milben verwendet werden. Es kann jedoch auch weiter auf be  liebige    Konzentrationen verdünnt werden.



  Derartige Puder, die   aneth    auf andern Grundlagen hergestellt werden können, eignen sieh   als Stäubemittel. Pulverpräparate,    z. B. auf Grundlage von Stärkemehl, kann man zur   Milbenbek#mpfung    in Vorratslagern verwenden, indem das Mittel z. B. dem Getreide beigemischt wird. Nötigenfalls können Zusätze    zur Verbesserung der Haftfestigkeit gemacht    werden, wozu sich z.   B.    ein Zusatz von 4 /o einer flüssigen Fettsäure eignet.



   Beispiel 7
5 Teile   Acetoacetyl-N-#thyl-o-toluidid wer-    den in 95 Teilen alkyliertem Naphthalin ge  1"ost    und als Haushaltspritzmittel zur Behandlung   von W#nden und      und Buden verwendet.   



   Beispiel 8
30   Teile Acetoacetyl-N-#thyl-o-toluidid und    70 Teile eines   Fettsäureester-sulfonates    ergeben eine klare   Losung,    welelle mit beliebiger Menge Wasser verdünnt werden kann.



  Es entsteht   zun#chst eine milchige Emulsion,    die jedoch in eine stabile, vermutlich kolloidale   Losung      (Emulsoid)    übergeht. Als   Fettsäure-      ester-sulfonat    kann z. B. Türkischrotol verwendet werden. Das Verhältnis von   Aktiv-      substanzzuEmulgatorkannvariiert    werden.



   Derartige Losungen bzw. Emulsionen können zu versehiedensten Zwecken vorteilhaft verwendet werden. So eignen sie sieh zum Versprühen in   milbenbefallenen      ocler-gefähr-    deten Räumen, z. B.   gegen Clyciphagus (Haus-    milbe), welche sich auf Nahrungsmitteln aufhält, aber aueh den Menschen befallen kann. 



  Man kann   jedoch auch milbenbefallene oder       vor MilbenbefaLI zu schützende Gegenstände    verschiedenster Art mit dieser besprühen oder durch Eintauchen in diese Losung   impr#gnieren.    Analog können diese Emulsionen auch im Pflanzenschutz verwen  det    werden.



   Das Patent bezieht sich nicht auf die Verwendung der   crfindungsgemäss hergestellten    Acetoaeetanilide zur Bekämpfung von durch Milben verursachten Krankheiten bei Mensch und Tier.



  



  Process for the production of new acetoacetanilides and the use thereof for combating mites
Numerous anilides of acetoacetic acid have already become known (Bist. 12, p. 823; Blst. 12, 1, Erg.werk, pp. 386,317,388; Blst. 13, 1. Erg.werk, pp. 117,177,227).



   In the literature and all N-alkyl-substituted anilides of acetoacetic acid are described [see .. J. Am. Chem. Soc. 67, pp. 1970, 1195)].



     Aeetoacetic acid amides with an insect-repellent effect have also been produced. (See American patent specification No. 2688584.) It is known from American patent specification No. 2648621 that mono-, di- and trichloro-aeetanilide have insecticidal activity. A comparative study has shown that both the acetoacetic acid amides described in the first-mentioned patent specification and the aeet-chloro anilides listed in the second patent document have only a very weak or no acaricidal effect at all.



   It has now been found that ani, lide of dpi 'general formula
EMI1.1
 in which X is hydrogen or chlorine, have valuable acaricidal properties.



   The investigation of the entire class of substances revealed the surprising fact that anilides of acetoacetic acid, which are substituted in phenyl by alkyl / alkoxy and / or halogen, but not in nitrogen, and anilides which are not in phenyl, but which are in Nitrogen substituted by alkyl or alkenyl do not have these properties.



   The invention therefore relates to a process for the preparation of new acetoacetanilides of the formula I, which is characterized in that an aniline of the formula
EMI1.2
 with a reactive functional derivative of acetoacetic acid. An acetoacetic / urea alkyl ester, for example, but also diketene can be used as the reactive functional derivative of acetoacetic acid.



   However, the present invention also relates to the use of the acetoacetanilides thus produced for combating mites.



   The use forms depend entirely on the intended use. The active compounds can be used in suitable solvents or diluents, in the form of emulsions or dispersions, on suitable solid or semi-solid carriers, in customary or synthetic soaps, detergents, dispersants. etc., but also together with acaricidal, insecticidal, ovicidal, fungicidal and / or bactericidal compounds or together with ineffective additives.



   Various inert, porous and powdery distributors of an inorganic or organic nature are suitable as solid carriers which are suitable for the production of powdery preparations, such as B.



  Tricalcium phosphate, calcium carbonate, in the form of whiting or ground limestone, kaolin, bolus, bentonite, talc, kieselguhr, boric acid; but cork flour, wood flour and other fine, powdery materials of vegetable origin are also suitable carriers.



   The active components are mixed with these carriers, e.g. B. by grinding together; or the inert carrier is impregnated with a solution of the active component in a volatile solvent and the solvent is then removed by heating or by suction under reduced pressure. By adding wetting and / or dispersing agents, such powder-form preparations can also be made easily wettable with water, so that suspensions which can be suspended are obtained.



   Suitable inert solvents for the production of liquid preparations must not be highly flammable and should be as odorless as possible and, if handled properly, for people and! Animal should be as non-toxic as possible.



   Suitable solvents for this purpose are: on the one hand high-boiling oils, e.g. B. of vegetable origin, on the other hand, lower boiling solvents with a flash point of at least 30 #, such as. B.



  Isopropanol, hydrogenated naphthalenes, alkylated naphthalenes, etc.



   Solvent mixtures can of course also be used. Solutions can be prepared in the customary manner, if appropriate with the aid of solution mediators. Other liquid application forms consist of emulsions or suspensions of the active component in water or suitable inert solvents or also from concentrates for the preparation of such emulsions, which can be diluted to the desired level directly at the point of use Concentration can be adjusted. For this purpose one misses z. B. the active component with a dispersing or emulsifying agent.

   The active component can also be dissolved or distributed in a suitable inert solvent and mixed simultaneously or subsequently with a dispersing or emulsifying agent.



  By diluting such a concentrate, e.g. B. with water, you get ready-to-use emulsions or suspensions. With a suitable concentration and a suitable mixing ratio of active component, emulsifier and water, clear, completely stable aqueous solutions (emulsides) can be obtained.



   For cosmetic purposes, semisolid carrier substances of hermetic, saline, pasty or watery consistency can also be used, into which the active substance can be incorporated, optionally with the aid of solubilizers and / or emulsifiers. Brine semisolid preparations are mostly emulsions.



  As semi-solid carrier substances, for example, petroleum jelly and other cream bases may be mentioned. The active component can in turn consist of one or more compounds of the formula given. It can also be used in combination with other acaricidal, insecticidal, ovicidal, fungicidal or bactericidal substances, resulting in combination preparations with a wide range of effects.



   It is also possible to use the active component in the form of aerosols. For this purpose, the active component is dissolved or dispersed in a solvent, such as difluorochloromethane, which boils below room temperature at atmospheric pressure, optionally with the aid of suitable inert solvents as the carrier liquid. This is how you get truck solutions. which, when sprayed with aerosols, are particularly suitable for fighting alilbs in closed rooms, in grain silos and other storage rooms.



     A! s further additives which can be added to the mentioned application forms may be mentioned: adhesives such as casein, fatty acid salts, glue, resins, fats, protein degradation products; Wetting agents, solubilizers, dyes, odorants, in the case of powdery preparations also dust binders, etc.



   It is entirely up to you, through the selection of the various distribution agents and additives, to give the agents a composition and properties that depend on them, which make them suitable for the specific purpose.



   The mite control agents can be used according to the usual application methods. The acarids or the goods to be treated or to be protected from infestation by aearids can be treated with the means described, be it by dusting, sprinkling, spraying, sprinkling, rubbing in, impregnating or other suitable measures.



   As liquid carriers come z. B. Pa raffin oil or vegetable oils such as olive oil, castor # l, sesame # l, etc., also glycerin and the like into consideration.



     @ As semi-solid carriers come z. B.



  Vaseline, wool grease and the like are in question.



     As an emulsifying agent, e.g. B. for the production of aqueous solutions and emulsions, mainly soaps, but then also sulfated fats. Fatty acid esters and fatty alcohol sulfonates, higher molecular quaternary ammonium compounds and non-ionic emulsifiers, such as condensation products of fatty alcohols with ethylene oxide, are possible.



  However, you can also prepare emulsions of ointment-like consistency, z. B. using stearic acid, fatty acid salts and water. For the production of fat-free ointments, bases made of cellulose ether or other sources can be used. of open animal, vegetable or synthetic origin and water, or also inorganic substances such as aluminum hydroxide, in which the active substances, if necessary with the aid of emulsifiers and / or solubilizers. learn to be incorporated.

   If desired, the preparations obtained can be perfumed by adding odorous substances. Good, adhesive, powdery carrier substances are, for example, talc, starch, milk sugar and the like.



   example 1
40.5 g of N-ethyl-o-toluidine are dissolved in 100 cubic meters of ethylene chloride, the solution is heated to the boil and 26 g of diketene are added dropwise to the boiling solution. After boiling for 2 hours, the solvent is distilled off in vacuo and the residue is distilled in vacuo. 44 g of acetoacetyl-N- #ethyl-o-toluidide, which is a colorless oil boiling below 12 mm at 172 ° C., are obtained.



   It is advantageous to purify the acetic acid derivative by high vacuum distillation (0.05 to 0.02 mm Hg), since decomposition phenomena (formation of dehydroacetic acid and starting amine) can already be observed during the distillation at pressures from 5 mm upwards.



   Example 2
The compound mentioned in Example 1 can also be obtained in the following manner: Equimolecular parts of N-ethyl-o-toluidine and ethyl acetoacetate are heated together in an open bottle to 180-200 ° C. for 15 minutes. The dark brown colored oil obtained is cooled, mixed with 1N sodium hydroxide solution and shaken vigorously. The aqueous solution is separated off and acidified. The anilide which separates out as oil is taken up in ether, the ether evaporates and the residue is distilled in a high vacuum.



   It is also possible to convert acetoacetic acid ethyl ester with N-ethyl orthotoluidine in dichlorobenzene as the solvent, analogous to the process described in DRP No. 256621.



   Example 3
29.8 g of N- #ethyl-2-methyl-3-chloro-aniline are heated to boiling for 10 hours in 100 cubic meters of toluene with 16.8 g of diketene. The solvent is then distilled off in a vacuum, the residue is dissolved in ether and the ethereal solution is repeatedly mixed with 1N hydrochloric acid and then with. Dilute potassium carbonate solution shaken out. After drying over annealed potash, the ether is evaporated. and the residue is distilled in a fine vacuum.

   This gives 25 g of acetoacetyl-N-ethyl-2-methyl-3-chloroanilide boiling below 0.01 mm at 118-120 ° C .; this forms a colorless, easily flowing oil.



   Example 4
20 parts of aeetoaeetyl-N-ethyl-2-methyl-3-chloro-anilide are ground with 360 parts of talc in a ball mill, then 8 parts of olein are added, re-ground and finally mixed with 4 parts of slaked lime. The resulting powder can be easily atomized and has good adhesive strength. It can be used for dusting trees and objects or for plant protection. An even better distribution of the active ingredient on the carrier material is achieved if the carrier is treated with a solution of the active ingredient, e.g. B. in alcohol or acetone, impregnated and the solvent is then evaporated ..



   Example 5
15 parts of acetoacetyl-N-thyl-o-toluidide are mixed with 22 parts of kaolin, 4 parts of the sodium salt of dibutylnaphthalenesulfonic acid, 4 parts of casein and 5 parts of soda are added and the mixture is ground. 100 parts of finely ground chalk are then mixed in. The resulting powder gives a sufficiently long-lasting suspension in water, which can be used to spray mite-infested rooms and objects and e.g. B. can also be used in plant protection.



   Example 6
80 parts of acetoacetyl-N-thyl-2-methyl anilide are thoroughly rubbed with 20 parts of talc. This concentrate can be used as a powder to combat mites directly. However, it can also be further diluted to any concentration.



  Such powders, which can be prepared on other bases, are suitable as dusts. Powder preparations, e.g. B. on the basis of starch, can be used for mite control in storage facilities by using the agent z. B. is added to the grain. If necessary, additives can be made to improve the adhesive strength, including z. B. an addition of 4 / o of a liquid fatty acid is suitable.



   Example 7
5 parts of acetoacetyl-N-thyl-o-toluidide in 95 parts of alkylated naphthalene are used as a household spray for treating walls and booths.



   Example 8
30 parts of acetoacetyl-N- #ethyl-o-toluidide and 70 parts of a fatty acid ester sulfonate give a clear solution which can be diluted with any amount of water.



  At first a milky emulsion is formed, which, however, changes into a stable, presumably colloidal solution (emulsoid). As fatty acid ester sulfonate, for. B. Turkish rotol can be used. The ratio of active substance to emulsifier can be varied.



   Such solutions or emulsions can be used advantageously for a wide variety of purposes. They are therefore suitable for spraying in mite-infested ocler-endangered rooms, e.g. B. against Clyciphagus (house mite), which resides on food, but can also attack humans.



  However, it is also possible to spray objects of various kinds that are infected with mites or to be protected against attack by mites or impregnate them by immersing them in this solution. Analogously, these emulsions can also be used in crop protection.



   The patent does not relate to the use of the acetoaeetanilides produced according to the invention for combating diseases caused by mites in humans and animals.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH I Verfahren zur Herstellung neuer Aeeí o- aeetanilide der Formel EMI5.1 in welcher X Wasserstoff oder Chlor bedeutet, dadurch gekennzeichnet, da# man ein Anilin der Formel EMI5.2 mit einem reaktiven funkt. ionellen Derivat der Acetessigs#ure umsetzt. PATENT CLAIM I Process for the preparation of new aeeí o-aeetanilide of the formula EMI5.1 in which X is hydrogen or chlorine, characterized in that one is an aniline of the formula EMI5.2 with a reactive sparks. ionic derivative of acetoacetic acid. UNTERANSPRUCH Verfahren nach. Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man als reaktives funk- tionelles Derivat der Acetessigs#ure Diketen verwendet. UNDER CLAIM Procedure according to. Claim, characterized in that diketene is used as the reactive functional derivative of acetoacetic acid. PATENTANS. PRUCH II Verwendung der nach Patentanspruch 1 hergestellten neuen Acetoacetanilide zur Mil benbek#mpfung. PATENTANS. PRUCH II Use of the new acetoacetanilides produced according to patent claim 1 for combating mites.
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