CH284069A - Process for the production of methanol. - Google Patents

Process for the production of methanol.

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CH284069A
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methanol
reaction
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hydrogen
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Deutsche Gold-Und Sil Roessler
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Degussa
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Description

       

  Verfahren zur Herstellung von Methanol.    Es ist. bekannt, Methanol synthetisch aus  Kohlenoxyd und Wasserstoff, dem sogenann  ten Synthesegas, bei höheren Drucken, zum  Beispiel zwischen 200 und 700 atü, und Tem  peraturen von 350 bis über 400  C herzustel  len. Zur Durchführung einer derartigen Hoch  drucksynthese müssen mancherlei Schwierig  keiten in     apparativer    Hinsicht, zum Beispiel  auch hinsichtlich des Materials, überwunden  werden. Von Nachteil ist auch, dass sich dabei  Nebenreaktionen nicht vermeiden lassen. So  wird zum Beispiel das Synthesegas durch ge  bildetes Methan und höhere Kohlenwasser  stoffe in störendem Masse verunreinigt.

   Da  durch die Gegenwart dieser Nebenprodukte  die Umsetzung nachteilig beeinflusst werden  kann, müssen derartige Verunreinigungen bei  einer     Führung    des Gases im Kreislauf ent  fernt werden, was mit einem. entsprechenden  Verlust an Gas verbunden ist. Ausserdem  wird auch das gebildete Methanol durch  Nebenprodukte, wie     Dimethyläther,        Eisenear-          bonyl,    höhere Alkohole und dergleichen, ver  unreinigt, wodurch die Aufarbeitung er  schwert wird.  



  Vorliegende Erfindung betrifft nun ein  Verfahren zur Herstellung von Methanol aus       kohlenoxyd-    und wasserstoffhaltigen Gasge  mischen, wobei das Gasgemisch mit Methanol  unter     Bildung    von     Methylformiat    reagiert,  aus welchem durch Hydrierung 2     1M1    Me  thanol entstehen, das dadurch gekennzeich-         net    ist, dass bei Drucken unter 100 atü und  Temperaturen unter 200  C gearbeitet wird.  



  Es können so sehr gute Ausbeuten an Me  thanol erhalten werden. Es kann zum Bei  spiel wie folgt in zwei Stufen gearbeitet wer  den: In der ersten Stufe wird durch Einwir  kung des im Gasgemisch, zum Beispiel Syn  thesegas, enthaltenen Kohlenoxyds auf eine       methylalkoholhaltige    Alkali-, insbesondere     Na.-          triummethylatlösung        Methylformiat    gebildet.  Hierbei können Temperaturen von etwa 80  bis 120  C, vorzugsweise 85 bis 100  C, und  Drucke von zum Beispiel 30 bis 60 atü an  gewendet werden.

   In der zweiten Stufe wird  das     Methylformiat    in Gegenwart von     Hydrie-          rungskatalysatoren    mit aus dem Ausgangsgas  gemisch     stammendemWasserstoff    bei ähnlichen  Drucken wie in der ersten Stufe und Tem  peraturen zwischen 130 und l70  C zu Me  thanol. umgesetzt. Es hat sich hierbei als gün  stig erwiesen, mit hohen Durchsätzen unter  Anwendung von     oxydischen    Katalysatoren zu  arbeiten. Sehr gute Ergebnisse wurden er  zielt bei Anwendung von Kontakten     aus     Chrom und Kupfer in etwa atomarem Ver  hältnis, mindestens jedoch von 1 Chrom auf  10 Kupfer, vorteilhaft in Form von Kupfer  chromit, welches durch Zusammenschmelzen  bzw.

   Sintern von Kupferoxyd mit Chrom  oxyd erhalten wird.  



  Es ist zweckmässig, diese beiden Stufen in  einem     Kreisprozess    miteinander zu vereinigen.      Hierbei wird vorteilhaft mit einem erhebli  chen     i'berschuss    an     wasserstoff-    und     kohlen-          oxy        dhaltig        em    Gas gearbeitet. Das durch beide  Stufen umlaufende     Cxas,    zum Beispiel Syn  thesegas, transportiert aus der ersten Stufe  das gebildete     Methylformiat    und einen An  teil an vorgelegtem Methanol in den Reaktions  raum der zweiten Stufe.

   Hier dient das um  laufende Gas nebenher auch zur Abführung  der     Reaktionswärme.    Das aus der zweiten  Stufe entweichende     C'as    ist beladen mit dem  gebildeten Methanol, das unter     Umständen     noch mit geringen Mengen von     Methylformiat     verunreinigt sein kann. Das Methanol wird  der Gasmischung     durch    Kühltang entzogen,  worauf das Gasgemisch unter Zusatz der ent  sprechenden Menge an Frischgas in den     Rea.k-          tionsraaun    der ersten Stufe wieder eingeführt  wird.

   Bei Anwesenheit störender Mengen von       llethylformiat    in dem in der zweiten Stufe  anfallenden Methanol kann eine Reinigung  durch Destillation vorgenommen und das da  bei anfallende     Methylformiat    direkt in die  zweite Stufe zur Hydrierung zu Methanol  zurückgeführt werden.  



  Da mit dem in der ersten Stufe gebildeten       Methylformiat    auch ein Teil des vorgelegten  Methanols mit in die zweite Stufe übergeht,  ist es erforderlich, dafür zu sorgen, dass eine       Verarmung    an Methanol in der ersten Stufe  zum Beispiel durch entsprechenden Zusatz des  in. der zweiten Stufe anfallenden Methanols  vermieden wird.  



  Man kann die beiden     -Umsetzungen    mit  Vorteil auch in einem einzigen Arbeitsgang  in ein und demselben Reaktionsraum sich ab  spielen lassen, wobei man zweckmässig wie  folgt vorgeht: Die     Unisetzung    von Kohlen  oxyd und Wasserstoff wird in der flüssigen  Phase in einer     methylalkoholisehen        Alkali-          methylatlösung,    in der ein     Hydrierungs-          katalysator,    und zwar zweckmässig     Kupfer-          ehromit,    suspendiert ist, vorgenommen.  



  Als     Ausgangsstoffe    kann man auch hier  bei Gasgemische aller Art verwenden, welche  Kohlenoxyd und Wasserstoff enthalten, wie  zum Beispiel Wassergas und dergleichen.  Die günstigsten Ergebnisse wurden ebenfalls    mit dem bekannten     Synthesegas    erzielt, bei  dem Wasserstoff und Kohlenoxyd im Ver  hältnis von     3:1.    vorliegen. Es     empfiehlt    sich.

    bei den     Ausgangsgasen    dafür zu sorgen, dass  sie möglichst wasserfrei sind, um einer Bil  dung von     Natriumformiatbei    der     Umsetzung          entgegenzuwirken.    Die     Wirksamkeit    und Le  bensdauer der     vorzugsweise    Kupfer und  Chrom enthaltenden. Katalysatoren kann noch  weiter dadurch     günstig        beeinflusst    wer  den, dass man ihnen     oxydisehe    Verbindungen  der     Erdalkalimetalle,    wie zum Beispiel des  Bariums,     Calciums,        Magnesiums,    zusetzt.

   Ge  gebenenfalls können auch andere     Schwer-          metalloxy    de, wie Zinkoxyd,     Cadmiumoxyd,     bzw. auch     grossoberflächige        inerte        Stoffe,    wie  Aktivkohle, Kieselsäure, Bleicherde     Land    der  gleichen, zugesetzt     werden.     



  Obwohl die     Met.hylformiatbildun--    bei  Temperaturen von etwa 100  C und die       Methanolbildaing    aus dem     Methylformiat    bei  höheren     Temperaturen.    bis zu 170  C vor sich  geht, zeigte es sich, dass man bei der beschrie  benen einstufigen Arbeitsweise einen glatten  Verlauf der Synthese und sehr gute Aus  beuten an Methanol erhält, wenn bei einer  Temperatur zwischen 100 und<B>1500</B> C gear  beitet wird.  



  Die     anzuwendenden        I'berdrucke    können  innerhalb weiter Grenzen schwanken. Gute  Ergebnisse wurden bei mittleren Drucken von  etwa 30 bis 60 atü erzielt.  



  Enthält das bei der     einstufigen    Arbeits  weise anfallende Methanol nennenswerte     llen-          geii    von     Methylformiat,    so kann dieses     Me-          thylformiat    nach seiner Gewinnung durch  fraktionierte Destillation dem Reaktionsraum  wieder zugeführt oder in anderer Weise nutz  bar gemacht werden. Gegebenenfalls kann  auch eine     Naehhydriei-un",    dieser aus     dem     Reaktionsraum mit dem Methanol entweichen  den     Methylformiatm.en        ge    eingeschaltet wer  den.  



  Ein wesentlicher Vorteil des     neuen    Ver  fahrens besteht auch darin, dass die Neben  reaktionen, die bei der     lIoehdraieksynthese     von erheblichem Nachteil sind, in weitgehen  dem Masse vermieden werden. Hierdurch kann      die Ausbeute gesteigert und die Aufarbeitung  der     Umsetzungsprodukte    vereinfacht werden.  Sehr günstig wirkt sich hierbei aus, dass sieh  das störende     Eiseiicarbonyl    auch nicht in klei  nen     Mengen    bildet.  



  Das Verfahren kann diskontinuierlich, je  doch auch kontinuierlich durchgeführt wer..  den.  



       Beispiel   <I>1:</I>  (Fug. 1)  Synthesegas, bestehend aus Kohlenoxyd  und     Wasserstoff    im Verhältnis 1:2, wird in  einem Kompressor 1 auf 40 atü komprimiert  und gelangt über eine     CTastrocknungsanlage        \_'     vor dem     Wä        rineaustauseher    3 in das     Umwä.lz-          gas.    Dieses wird anschliessend an 3 in dem  Gaserhitzer 4 auf etwa 80 bis 85  C vorge  wärmt und tritt in den Reaktionsturm 5 ein.

    In dem     Reaktionsturm    5 befindet sich eine       methanolisehe        Natriummethylatlösung,    die lau  fend auf einem     Natriummethylatgehalt    von       etwa        2,5        bis        3,5        %        (bezogen        auf        metallisches     Natrium) gehalten wird.

   Hier setzt sich bei  einer Temperatur von 85 bis 90  C ein Teil  des Kohlenoxyds zu     Methylformiat    um, wel  ches durch das     Umwälzgas    über den     Wä.rme-          austauseher    6, den     Vorwäriner    7 zum     Hydrie-          rungsofen    8 gelangt. Neben     Methylformiat     geht, dem Dampfdruck entsprechend, ein  Teil des Methanols aus :5 ebenfalls nach dem       Hydrierungsofen    8 mit über.

   Die Menge des  übergehenden Methanols wird durch einen  Kühler 9, der am Kopf des Reaktionsturmes  5 eingebaut ist,     reguliert.    Im     Hydrierungs-          ofen    8 wird     Methylformiat    bei 160 bis 170  C  zu Methanol hydriert. Das Reaktionsprodukt  gelangt zusammen mit dem überschüssigen       Umwälzgas    über die     Wärmeaustauscher    6     Lind     3     zti    dein Kondensator 10. Das     Methanol    wird  hier kondensiert und scheidet sich im     Druck-          abscheider    11 flüssig ab.

   Das     Umwälzgas    ver  lässt den     Druekabseheider    11 am obern Ende  und wird durch die     Gasumwälzpumpe    12 dem  Kreislauf wieder zugeführt. Das Methanol,  eventuell. zusammen mit nicht     aushydriertem          Methylformiat,    wird unter Entspannung in  den Hochbehälter 13 geleitet und läuft von  da kontinuierlich in die     Destillationskolonne       11 ein. Die Kolonne ist so ausgebildet, dass  die geringen Teile des nicht hydrierten     Me-          tliylformiats    am Kopf der Kolonne     dampf-          förmig    übergehen.

   Das destillierende     Methy        l-          formiat    wird in dem Kühler 15 niedergeschla  gen und läuft flüssig einer kleinen Druck  pumpe 16 zu, die es in den     Hydrierungsofen    8       zurückfördert.    Das gewonnene     Reinmethanol     verlässt die Blase 17 dampfförmig und ge  langt über den Kühler 18 in den Lagerbehälter  19 für     Reinmethanol.     



  Da für die Bildung des     Methylformiats    im  Reaktionsturm 5 Methanol verbraucht wird  und ausserdem Methanol aus 5 im Gasstrom  nach dem     Hydrierungsofen    8 gefördert wird,  muss ein Teil des produzierten     Reinmethanols     wieder zum Reaktionsturm 5 zurückgeleitet  werden. Dies geschieht über die Druckpumpe  20 und den     Methanolerhitzer    21.  



  Die im     Hy        drierungsofen    8 entstehende Re  aktionswärme wird nur teilweise durch das  überschüssige     Umwälzgas    abgeführt. Der Rest  der     Hy        drierungswärme    wird durch eine selb  ständig umlaufende Druckwasserkühlung ab  geleitet.  



  <I>Beispiel</I>  In einem     Schüttelautoklaven    von 450     ema     Inhalt wurden 100 g     Natriummethy        latlösung          von        etwa        5,8        %,        bezogen        auf        gelöstes        Natrium,     mit 30 g feinpulverisiertem     Kupferchromit-          Hydrierungskontakt    durch intensives Schüt  teln aufgeschlämmt.

   Das zur Reaktion ange  wandte     Kupferchromit    war vorher mit Was  serstoff in einer     methanolischen        Aufschläm-          mung    bei 150 bis 180  C vorbehandelt worden.  Anschliessend wurde der     Autoklav    mit ge  trocknetem Synthesegas auf 50 atü Druck  gebracht und     -unter    Schütteln die Tempera  tur langsam erhöht. Nach einer anfänglichen  Druckerhöhung trat, bei etwa 60  C begin  nend; infolge Gasabsorption ein Druckabfall  ein. So betrug der     Autoklav.endrtick    bei       100     C nur noch 42 atü. Die Temperatur wurde  langsam auf 120  C erhöht und dann konstant  gehalten.

   Die Gasabsorption verlief nun be  deutend schneller. Nach einer jeweiligen  Druckabnahme auf 50 atü wurde der Auto  klav wieder mit trockenem Synthesegas auf      150 atü aufgedrückt. Nach etwa dreistündi  gem Betrieb wurde die Temperatur abge  schaltet und der     Autoklav    abkühlen gelassen.  Beim Aufarbeiten des     Autoklaveninhaltes     durch Destillation wurde festgestellt, dass       Reinmethanol    entstanden war. Nebenprodukte  gasförmiger oder flüssiger Art konnten nicht  nachgewiesen werden.  



  <I>Beispiel 3:</I>       (Fig.    2)  In dem Reaktionsturm 1 befindet sich eine       methanolische        Natriummethylatlösung    von  etwa 3      /o,    bezogen auf metallisches Natrium,  mit darin suspendiertem feinpulverigen     Kup-          ferehromitkontakt.    Durch diesen Reaktions  turm wird aus dem vorgeschalteten     Wärme-          austauscher    2 und dem     Vorwärmer    3 bei  50 atü wasserfreies Synthesegas im Kreislauf  geführt.

   Auf seinem Weg durch den Reak  tionsturm setzt sich -das Synthesegas um,       entsprechend    der Gleichung  CO     +    2 He     -->        CH3    OH.  



  Die     Kata.lvsatoiflüssigkeit    läuft im     Realz-          tionsturm    selbsttätig um, da das Synthesegas  durch das mittlere Rohr eingepumpt wird. Das  aus dem Turm austretende Gemisch     von.llle-          thanol    und Kreislaufgas gibt seine     Wärme     in dem     Wärmeaustauscher    2 ab, gelangt durch  den Kühler 1 zum     Abscheider    5 und wird hier  in Flüssigkeit und Gas geschieden. Durch die       Umlaufpumpe    6 gelangt das Gas in den Kreis  lauf zurück. Die Ausbeute an Methanol aus       Svnthesegas    ist bei Verwendung von trocke  nem. Glas quantitativ.

   Nebenprodukte flüssiger  oder gasförmiger Art entstehen nicht.  



  Unter Umständen kann es von Vorteil sein,  am obern Ende des Reaktionsturmes 1 eine       Erweiterung    vorzusehen. Der Flüssigkeits  stand in dem Reaktionsturm kann hierbei so       eingestellt    werden, dass der Flüssigkeitsspiegel  etwa im ersten Drittel des erweiterten     Rea.k-          tionsturmkopfes    steht. Über dem Flüssigkeits  spiegel kann eine Schicht     Raschigringe    und im  letzten Drittel des Kopfes ein Kühler einge  baut werden, mit dessen Hilfe der Flüssig  keitsspiegel während des Betriebes auf glei-    eher Höhe gehalten     werden    kann.

   Durch diese  Ausgestaltung des Reaktionsturmes wird er  reicht, dass das in dem Kühler kondensierende       Methanol    die     RaschigTin\#'-Sehicht    berieselt. und  verhindert, dass Teile der     Katalysatorflüssig-          keit    bzw. des suspendierten     Hy        drierungs-          kataly3ators    aus dem     Reaktionsturm    heraus  getragen werden.



  Process for the production of methanol. It is. known, methanol synthetically from carbon oxide and hydrogen, the so-called synthesis gas, at higher pressures, for example between 200 and 700 atmospheres, and Tem temperatures of 350 to over 400 C herstell len. To carry out such a high-pressure synthesis, some difficulties must be overcome in terms of equipment, for example with regard to the material. Another disadvantage is that side reactions cannot be avoided. For example, the synthesis gas is contaminated to a disruptive extent by methane and higher hydrocarbons.

   Since the reaction can be adversely affected by the presence of these by-products, such impurities must be removed ent when the gas is circulated, what with a. associated loss of gas. In addition, the methanol formed is also contaminated by by-products such as dimethyl ether, iron carbonyl, higher alcohols and the like, which makes work-up difficult.



  The present invention relates to a process for the production of methanol from carbon oxide and hydrogen-containing gas mixtures, the gas mixture reacting with methanol to form methyl formate, from which 2 1M1 methanol are formed by hydrogenation, which is characterized in that at pressures below 100 atü and temperatures below 200 C is used.



  Very good yields of methanol can be obtained in this way. It can, for example, work in two stages as follows: In the first stage, methyl formate is formed by the action of the carbon oxide contained in the gas mixture, for example synthesis gas, on a methyl alcohol-containing alkali, in particular sodium methylate solution. Temperatures of about 80 to 120 ° C., preferably 85 to 100 ° C., and pressures of, for example, 30 to 60 atmospheres can be used here.

   In the second stage, the methyl formate is converted into methanol in the presence of hydrogenation catalysts with hydrogen originating from the starting gas mixture at pressures similar to those in the first stage and temperatures between 130 and 170 ° C. implemented. It has proven to be favorable here to work with high throughputs using oxide catalysts. Very good results have been achieved when using contacts made of chromium and copper in an approximately atomic ratio, but at least from 1 chromium to 10 copper, advantageously in the form of copper chromite, which is produced by melting or melting together.

   Sintering of copper oxide with chromium oxide is obtained.



  It is advisable to combine these two stages in a circular process. In this case, it is advantageous to work with a considerable excess of gas containing hydrogen and carbon oxides. The Cxas circulating through both stages, for example synthesis gas, transports the methyl formate formed from the first stage and a portion of the initially charged methanol into the reaction chamber of the second stage.

   Here, the circulating gas also serves to dissipate the heat of reaction. The C'as escaping from the second stage is loaded with the methanol formed, which under certain circumstances may still be contaminated with small amounts of methyl formate. The methanol is removed from the gas mixture by cooling rods, whereupon the gas mixture is reintroduced into the reaction room of the first stage with the addition of the appropriate amount of fresh gas.

   If interfering amounts of methyl formate are present in the methanol obtained in the second stage, purification can be carried out by distillation and the methyl formate obtained there can be returned directly to the second stage for hydrogenation to methanol.



  Since with the methyl formate formed in the first stage, part of the methanol initially introduced also passes into the second stage, it is necessary to ensure that a depletion of methanol in the first stage, for example by adding the appropriate amount in the second stage accruing methanol is avoided.



  You can play the two -Umsionen with advantage in a single operation in one and the same reaction chamber, where you proceed as follows: The unisposition of carbon and hydrogen is in the liquid phase in a methyl alcoholic alkali methylate solution in which is a hydrogenation catalyst, expediently copper eromite, is carried out.



  The starting materials can also be used here for gas mixtures of all kinds which contain carbon oxide and hydrogen, such as water gas and the like. The best results were also achieved with the known synthesis gas, in which hydrogen and carbon oxide in a ratio of 3: 1. exist. It is advisable.

    to ensure that the starting gases are as free of water as possible in order to counteract the formation of sodium formate during the conversion. The effectiveness and lifespan of those preferably containing copper and chromium. Catalysts can be influenced even further by adding oxidic compounds of the alkaline earth metals, such as barium, calcium and magnesium, to them.

   If necessary, other heavy metal oxides, such as zinc oxide, cadmium oxide, or inert substances with a large surface area, such as activated carbon, silica, fuller's earth, can also be added.



  Although the methyl formate formation at temperatures of about 100 ° C and the formation of methanol from methyl formate at higher temperatures. up to 170 C is going on, it was found that the one-step procedure described, a smooth course of the synthesis and very good yields of methanol is obtained when at a temperature between 100 and 1500 C. is being worked on.



  The overprints to be used can vary within wide limits. Good results have been achieved at medium pressures of around 30 to 60 atmospheres.



  If the methanol obtained in the single-stage procedure contains appreciable amounts of methyl formate, this methyl formate can be returned to the reaction space after its recovery by fractional distillation or made usable in some other way. If necessary, a hydration unit can also be used to allow the methyl formates to escape from the reaction space with the methanol.



  A major advantage of the new process is that the side reactions, which are a considerable disadvantage in the synthesis of loathers, are largely avoided. This can increase the yield and simplify the work-up of the reaction products. The fact that the troublesome iron carbonyl does not form in small amounts has a very beneficial effect here.



  The process can be carried out batchwise, but also continuously.



       Example <I> 1: </I> (Fug. 1) Synthesis gas, consisting of carbon oxide and hydrogen in a ratio of 1: 2, is compressed to 40 atmospheres in a compressor 1 and arrives in front of the heat exchanger 3 via a C-gas drying system into the circulating gas. This is then preheated to 3 in the gas heater 4 to about 80 to 85 ° C. and enters the reaction tower 5.

    In the reaction tower 5 there is a methanolisehe sodium methylate solution, which is continuously maintained at a sodium methylate content of about 2.5 to 3.5% (based on metallic sodium).

   Here, at a temperature of 85 to 90 ° C., part of the carbon oxide is converted into methyl formate, which passes through the circulating gas via the heat exchanger 6 and the preheater 7 to the hydrogenation furnace 8. In addition to methyl formate, part of the methanol goes out according to the vapor pressure: 5 likewise after the hydrogenation furnace 8 with.

   The amount of methanol passing over is regulated by a cooler 9 installed at the top of the reaction tower 5. In the hydrogenation furnace 8, methyl formate is hydrogenated at 160 to 170 ° C. to give methanol. The reaction product, together with the excess circulating gas, passes through the heat exchanger 6 and 3 to the condenser 10. The methanol is condensed here and is separated in liquid form in the pressure separator 11.

   The circulating gas ver leaves the Druekabseider 11 at the upper end and is fed back into the circuit by the gas circulating pump 12. The methanol, possibly. together with methyl formate which has not been fully hydrogenated, is passed into the elevated tank 13 with relaxation and from there continuously flows into the distillation column 11. The column is designed in such a way that the small parts of the non-hydrogenated methyl formate pass over in vapor form at the top of the column.

   The distilling methyl formate is precipitated in the cooler 15 and runs in liquid form to a small pressure pump 16 which conveys it back into the hydrogenation furnace 8. The pure methanol obtained leaves the bladder 17 in vapor form and passes through the cooler 18 into the storage container 19 for pure methanol.



  Since methanol is consumed in the reaction tower 5 for the formation of the methyl formate and, in addition, methanol is conveyed from 5 in the gas stream to the hydrogenation furnace 8, some of the pure methanol produced must be returned to the reaction tower 5. This takes place via the pressure pump 20 and the methanol heater 21.



  The heat of action arising in the Hy drierungsofen 8 Re is only partially removed by the excess circulating gas. The rest of the hy dration heat is diverted from a constantly rotating pressurized water cooling.



  <I> Example </I> In a shaking autoclave with a capacity of 450 ema, 100 g of sodium methylate solution of about 5.8%, based on dissolved sodium, were slurried with 30 g of finely powdered copper chromite hydrogenation contact by intensive shaking.

   The copper chromite used for the reaction had previously been pretreated with hydrogen in a methanolic suspension at 150 to 180.degree. The autoclave was then brought to 50 atmospheric pressure with dried synthesis gas and the temperature was slowly increased while shaking. After an initial increase in pressure, began at about 60 C; a pressure drop due to gas absorption. The Autoklav.endrtick at 100 C was only 42 atm. The temperature was slowly increased to 120 ° C. and then kept constant.

   The gas absorption was now significantly faster. After each pressure decrease to 50 atmospheres, the auto klav was again pressurized to 150 atmospheres with dry synthesis gas. After about three hours of operation, the temperature was switched off and the autoclave was allowed to cool. When the contents of the autoclave were worked up by distillation, it was found that pure methanol had been formed. By-products of a gaseous or liquid type could not be detected.



  <I> Example 3: </I> (FIG. 2) In the reaction tower 1 there is a methanolic sodium methylate solution of about 3 / o, based on metallic sodium, with finely powdered copper chromite contact suspended therein. Through this reaction tower, anhydrous synthesis gas is circulated from the upstream heat exchanger 2 and the preheater 3 at 50 atm.

   On its way through the reaction tower, the synthesis gas is converted, according to the equation CO + 2 He -> CH3 OH.



  The catalytic converter liquid circulates automatically in the realization tower, as the synthesis gas is pumped in through the middle pipe. The mixture of ethylene ethanol and circulating gas exiting from the tower gives off its heat in the heat exchanger 2, passes through the cooler 1 to the separator 5 and is separated into liquid and gas here. Through the circulation pump 6, the gas is returned to the circuit. The yield of methanol from synthesis gas is when using dry nem. Glass quantitative.

   By-products of a liquid or gaseous type do not arise.



  Under certain circumstances it can be advantageous to provide an extension at the upper end of the reaction tower 1. The liquid level in the reaction tower can be adjusted so that the liquid level is approximately in the first third of the extended reaction tower head. A layer of Raschig rings can be installed above the liquid level and a cooler can be installed in the last third of the head, with the aid of which the liquid level can be kept at the same level during operation.

   This design of the reaction tower ensures that the methanol condensing in the cooler sprinkles the RaschigTin \ # 'layer. and prevents parts of the catalyst liquid or the suspended hydrogenation catalyst from being carried out of the reaction tower.


    

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von 31ethanol aus kolilenoxy d- und wasserstoffhaltigen Gas gemischen, wobei das Gasgemisch mit Methanol unter Bilduni- von --#lethylformiat reagiert, aus welchem durch Hydrierung 2 31o1 lle- t.hanol entstehen, dadurch -elzennzeiehnet, dass bei Drucken unter 1.00 atü und Temperaturen unter 200 C gearbeitet. wird. <B>UNTERANSPRÜCHE:</B> 1. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass bei Drucken von 30 bis 60 atü gearbeitet wird. PATENT CLAIM A process for the production of 31ethanol from a mixture of kolilenoxy d- and hydrogen-containing gas, the gas mixture reacting with methanol to form - # ethyl formate, from which 2 31o1 lle- t.hanol are formed by hydrogenation, thereby -zennzeiehnet that when printing worked below 1.00 atü and temperatures below 200 C. becomes. <B> SUBClaims: </B> 1. The method according to the patent claim, characterized in that the pressure is from 30 to 60 atmospheres. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass bei Tem.pei: < iturc@n zwischen 80 und 1.70 C -earbeitet wird. 3. Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass die Bildung des Methylforiniats in der flüssigen Phase in. Ge genwart einer methanolisehen Lösun- von Al- kalialkoholat erfolgt, während die Hydrierung unter Verwendung eines kupfer- und chrom haltigen Katalysators vorgenommen wird. Method according to patent claim, characterized in that at tempei: <iturc @ n between 80 and 1.70 C - is worked. 3. Process according to claim, characterized in that the formation of the methyl formate in the liquid phase takes place in the presence of a methanolic solution of alkali metal alcoholate, while the hydrogenation is carried out using a copper- and chromium-containing catalyst. 1. Verfahren nach Unteranspruch 3, da durch gekennzeichnet, dass eine nietliyialkoho- iische Natr iummethylatlösLUrg verwendet wird. 5. Verfahren nach Unteranspruch 3, da durch gekennzeichnet, dass als kupfer- und chromhaltiger Katalysator Kupferehromit ver wendet wird. 6. 1. The method according to dependent claim 3, characterized in that a nietliyialkoho- iische sodium sodium methylate solution is used. 5. The method according to dependent claim 3, characterized in that copper chromite is used ver as the copper and chromium-containing catalyst. 6th Verfahren nach Patentansprixch, da durch gekennzeichnet, dass ein Gasgemisch, das Wasserstoff und Kohlenold im Verhält nis von etwa. 2:1 enthält., zur Anwendung ge langt. 7. Method according to patent claim, characterized in that a gas mixture, the hydrogen and carbon in the ratio of about. 2: 1 contains., Has been applied. 7th Verfahren nach Patentanspruch, da durch gekennzeichnet, dass die Bildung des Methylformiats sowie dessen Hydrierung in zwei Reaktionszonen innerhalb eines Kreispro zesses vorgenommen wird, wobei das wasser- stoff- und kohlenoiydhaltige Gasgemisch un ter fortlaufender Ergänzung im Kreisprozess umläuft, während die Bildung des Methy l- formiats in einem Reaktionsraum, der auf einer Temperatur zwischen 80 und 120 C ge halten wird, The method according to claim, characterized in that the formation of the methyl formate and its hydrogenation is carried out in two reaction zones within a cycle process, the hydrogen and carbon-containing gas mixture circulating under continuous supplementation in the cycle process, while the formation of the methyl formiats in a reaction space that is kept at a temperature between 80 and 120 C, erfolgt und bei der ansehliessen- den Hydrierung eine Temperatur zwischen 130 und 170 C aufrechterhalten wird. S. Verfahren nach LTnteransprueh 7, da durch gekennzeichnet, class als Reaktionsraum ein Reaktionsturm verwendet wird. 9. Verfahren naeh Z nteransprueh 8, da dureli gekennzeichnet, dass die Temperatur im Reaktionsturm auf 85 bis 100 C gehalten wird. takes place and a temperature between 130 and 170 C is maintained during the subsequent hydrogenation. S. The method according to LTnteransprueh 7, characterized in that a reaction tower is used as the reaction space. 9. Method according to Z nteransprueh 8, since dureli characterized that the temperature in the reaction tower is kept at 85 to 100 C. 1.0. Verfahren naeh Patentansprueh, da dureh gekennzeiehnet, dass die Bildung des Metliylforniiats sowie dessen Hydrierung in dem Bleiehen Reaktionsraum in der flüssigen Phase erfolgt, wobei das wasserstoff- und kohlenolydhaltige GasgenÜseh in eine methyl- alkoliolisehe Alkalimethy-latlösung, 1.0. Method according to patent claim, because it is marked that the formation of the methyl formate and its hydrogenation in the lead reaction chamber takes place in the liquid phase, the hydrogen and carbonaceous gas being converted into a methyl alcoholic alkali methylate solution, die einen IIydrieruiigskatalysator suspendiert .enthält., bei einer Temperatur zwischen 100 und 150 C ein;-eleitet wird, während das gebildete rohe lletlianol ausserhalb des Reaktionsraumes auf reines Methanol. aufgearbeitet wird. 11. which contains a hydrogenation catalyst suspended, at a temperature between 100 and 150 ° C., while the crude ethanol formed is converted to pure methanol outside the reaction space. is worked up. 11. Verfahren nach L?nteransprueh 10, da durch gekennzeichnet, dass die aus dem Reak tionsturin entweiehenden Reaktionsprodukte zur Reduktion von anwesendem Methylformiat einer anschliessenden Naehhydrierununter- worfen werden. 12. Verfahren nach Patentaiisprueli, da durch gekennzeichnet, da.ss das in dem ge bildeten rohen Methanol enthaltene Methyl- foriniat abgetrennt und wieder in den Prozess zurückgeführt wird. Method according to claim 10, characterized in that the reaction products escaping from the reaction urine are then subjected to a subsequent hydrogenation in order to reduce the methyl formate present. 12. The method according to Patentaiisprueli, characterized in that the methyl formate contained in the crude methanol formed is separated off and fed back into the process.
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