CH223778A - A method of making a luminescent sulfide-containing material. - Google Patents

A method of making a luminescent sulfide-containing material.

Info

Publication number
CH223778A
CH223778A CH223778DA CH223778A CH 223778 A CH223778 A CH 223778A CH 223778D A CH223778D A CH 223778DA CH 223778 A CH223778 A CH 223778A
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
oxide
percentage
luminescent
sodium
potassium
Prior art date
Application number
Other languages
German (de)
Inventor
Gloeilampenfabrieken N Philips
Original Assignee
Philips Nv
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Philips Nv filed Critical Philips Nv
Publication of CH223778A publication Critical patent/CH223778A/en

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09KMATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K11/00Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
    • C09K11/08Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials
    • C09K11/70Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing phosphorus
    • C09K11/701Chalcogenides
    • C09K11/703Chalcogenides with zinc or cadmium
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C03GLASS; MINERAL OR SLAG WOOL
    • C03CCHEMICAL COMPOSITION OF GLASSES, GLAZES OR VITREOUS ENAMELS; SURFACE TREATMENT OF GLASS; SURFACE TREATMENT OF FIBRES OR FILAMENTS MADE FROM GLASS, MINERALS OR SLAGS; JOINING GLASS TO GLASS OR OTHER MATERIALS
    • C03C3/00Glass compositions
    • C03C3/12Silica-free oxide glass compositions
    • C03C3/16Silica-free oxide glass compositions containing phosphorus
    • C03C3/19Silica-free oxide glass compositions containing phosphorus containing boron
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C03GLASS; MINERAL OR SLAG WOOL
    • C03CCHEMICAL COMPOSITION OF GLASSES, GLAZES OR VITREOUS ENAMELS; SURFACE TREATMENT OF GLASS; SURFACE TREATMENT OF FIBRES OR FILAMENTS MADE FROM GLASS, MINERALS OR SLAGS; JOINING GLASS TO GLASS OR OTHER MATERIALS
    • C03C4/00Compositions for glass with special properties
    • C03C4/12Compositions for glass with special properties for luminescent glass; for fluorescent glass
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09KMATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K11/00Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
    • C09K11/08Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials
    • C09K11/0805Chalcogenides
    • C09K11/0811Chalcogenides with zinc or cadmium
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09KMATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K11/00Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
    • C09K11/08Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials
    • C09K11/0877Borates
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09KMATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K11/00Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
    • C09K11/08Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials
    • C09K11/56Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing sulfur
    • C09K11/562Chalcogenides
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09KMATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K11/00Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
    • C09K11/08Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials
    • C09K11/63Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing boron
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09KMATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K11/00Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials
    • C09K11/08Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials
    • C09K11/70Luminescent, e.g. electroluminescent, chemiluminescent materials containing inorganic luminescent materials containing phosphorus

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Geochemistry & Mineralogy (AREA)
  • Glass Compositions (AREA)
  • Luminescent Compositions (AREA)

Description

  

  Verfahren zur Herstellung eines lumineszierendes Sulfid     enthaltenden        3Taterials.       Die Erfindung bezieht sich auf ein Ver  fahren zur     Herstellung    eines lumineszieren  des Sulfid enthaltenden     Materials.     



  Man hat schon vorgeschlagen,     Lumin-          eszenzkörper,    insbesondere Sulfide, mit  Glas zu umgeben und hat die betreffenden  Sulfide in ein     geschmolzenes    Glaseingeführt  oder mit     gepulvertem    Glase innig vermischt  und dann das Glas geschmolzen. Auch ist  bereits in der französischen Patentschrift  Nr. 786500 beschrieben worden, bei niedriger  Temperatur schmelzende, glasähnliche, anor  ganische Stoffe zu verwenden.

   Auch sollte  der     Lumineszenzstoff    während der     Anbrin-          gung    des umhüllenden Stoffes bei einer mög  lichst niedrigen Temperatur     behandelst    wer  den und möglichst wenig mit Feuchtigkeit  und Sauerstoff der Atmosphäre in Berüh  rung kommen.  



       Untersuchungen    haben jetzt ergeben,  dass die     Zusammensetzung    der umhüllenden       Stoffe    au:. die Verringerung der     Lumineszenz       von Zinksulfid     bezw.        Zinkkadmiumsulfid,     die eintritt, wenn der     Lumineszenzstoff    mit  dem umhüllenden Stoff während längerer  Zeit bei hoher Temperatur in Berührung     ist,     von grossem Einfluss ist. Es kann sogar vor  kommen, dass die     Verringerung        bei    Erhitzung  der Masse, z.

   B. während 10 Minuten, was  erforderlich sein kann, um die Masse im zur       Verarbeitung    erforderlichen flüssigen Zu  stand zu erhalten, bereits den Totalverlust  der Lumineszenz zur Folge hat.  



  Durch die Erfindung ist es gelungen,  diesem     Übelstand    weitgehend dadurch ent  gegenzuwirken, dass lumineszierendes Sulfid,  z. B.     Zinksulfid    oder     Zinkkadmiumsulfid,     unter Erhitzung mit einer aus basischen und  sauren Bestandteilen erhaltenen organischen  Salzmasse umhüllt wird, bei der zur     Verrin-          gerung    des Angriffes bei hoher Temperatur  die     Mengen    der verschiedenen Komponenten  der Salzmasse derart einander angepasst sind,  dass eine     Erhitzung    des erhaltenen Gemisches  während     wenigstens    zwei Munden auf wenig-           stens    900  C erforderlich wäre,

   um die Lu  mineszenz praktisch verschwinden zu lassen.  



  Diese     Salzmasse    kann aus Zinkoxyd,       Phosphorpentoxyd,        Bortrioxyd    und Natrium  oxyd bestehen, doch müssen nicht alle diese  Bestandteile notwendigerweise in der Salz  masse vorhanden sein. Dagegen soll zweck  mässig das lumineszierende Sulfid in der ge  schmolzenen Salzmasse gleichmässig verteilt  gehalten werden, damit kein Sedimentieren  stattfindet. Der Angriff erfolgt nämlich in  einem Sediment, bei dem die Teilchen sehr  dicht zusammengedrängt sind, langsamer als  bei in der geschmolzenen Masse freischweben  den Teilchen.  



  Statt     Na20    kann auch sein     Aquiva.lent          K:0    oder ein Gemisch von beiden zur Ver  wendung kommen.  



  Die Erfindung hat den Vorteil, dass die       Lumineszenzverringerung    durch Einwirkung  des umhüllenden Stoffes bei der Verarbei  tung bei hohen     Temperaturen    in beträcht  lichem Masse herabgesetzt wird. Diese Wir  kung der Erfindung kann noch begünstigt  werden, wenn ein     Umhüllungsmaterial    ge  wählt wird, das eine niedrige Schmelz  temperatur hat und demnach die Verarbei  tungstemperatur der     Lumineszenzgemische     nach der Erfindung niedrig gewählt werden  kann.

   Da der     Lumineszenzstoff    weniger an  gegriffen wird, kann das lumineszierende  Zinksulfid oder     Zinkkadmiumsulfid    in hin  reichend feinverteiltem Zustand während  hinreichend langer     Zeit    mit dem geschmol  zenen     Dispersionsmittel    in     Berührung    sein,  sowohl während der Herstellung als auch  während der Verarbeitung des     Endproduktes.     



  Es hat sich gezeigt, dass im     quaternären     System     Zn0    -     Na,0    -     B.,,,0;,    -     P,0,    ein be  stimmtes Konzentrationsgebiet angegeben  werden kann, innerhalb dessen Grenzen eine  schädliche     Einwirkung    auf den     Lumineszenz-          stoff    möglichst gering ist. Dieses Konzen  trationsgebiet wird noch von selbst dadurch  beschränkt, dass für     bestimmte        Zusammen-          setzungen,    namentlich bei sehr hohen Zink  oxydkonzentrationen, z.

   B. mehr als 60     Mol-          prozent,    bei Abkühlung der flüssigen Masse    eine störende     Kristallisation    eintritt. Ausser  dem sind auch die im geschmolzenen     Zustand     entmischenden Gemische im allgemeinen un  brauchbar. Eine solche störende Entmischung  tritt z. B. in Salzmassen auf, die wenig oder  kein     Natriumoxyd    und     Phosphorpentoxyd     und weiter mehr als 50     Molprozent        Bortri-          oxyd    enthalten.  



  Im allgemeinen     ,sei    bemerkt, dass eine  Entmischung störend ist, wenn gleichzeitig  a) die     Zusammensetzung    von     wenigstens     einer der Phasen nicht mehr innerhalb der  Grenzen des     gewünschten'        Konzentrations-          gebietes    fällt und demzufolge diese Phase in  bezug auf     das    lumineszierende Sulfid nicht  hinreichend indifferent ist,  b) die Entmischung noch bei einer so  hohen Temperatur auftritt, dass der Angriff  des     Lumineszenzstoffes    noch mit störender  Geschwindigkeit     erfolgt.     



  Damit bei einem Salzgemisch; das Zink  oxyd,     Natriumoxyd,        Kaliumoxyd,        Bortrioxyd     und     Phosphorpentoxyd    enthält, der Angriff  des     Lumineszenzstoffes    so gering wie möglich  ist, werden vorteilhaft nachstehende Bedin  gungen     eingehalten:

            a)    dreimal der     Molprozentsatz    Zinkoxyd,  zusammen mit achtzehnmal dem     Molprozent-          satz        Natriumoxyd    und     Kaliumoxyd,    soll  grösser sein     als    zweimal der Prozentsatz     Bor-          trioxyd        zusammen    mit     neunmal    dem Prozent  satz     Phosphorpentoxyd;

       b) einmal der     Molprozentsatz    Zinkoxyd,  zusammen mit     viermal    dem     Molprozentsatz          Natriumoxyd    und     Kaliumogyd,    soll kleiner  sein als zweimal der     Molprozentsatz        Bortri-          oxyd,    zusammen mit     viermal    dem     11Io1-          prozentsatz        Phosphorpentoxyd;

       c) dreimal der     Molprozentsatz    Zinkoxyd  soll grösser sein als zweimal der     Molprozent-          satz        Natriumoxyd    und     Kaliumoxy    d;  d) die Summe des     Molprozentsatzes    Na  triumoxyd und     Kaliumoxyd    und des     Mdl-          prozentsatzes        Phosphorpentoxyd    soll wenig  stens 2 betragen.  



  Hierbei ist zu bemerken, dass     bei    andern      Ausführungsarten einer dem Bestandteile fort  gelassen werden kann, wobei die übrigen Be  standteile vorteilhaft in ,solchen Mengen vor  handen sind, dass den Bedingungen unter a)  <I>bis d)</I> entsprochen wird. Die Bedingung c)  z. B. gibt an, dass dreimal der     Molprozentsatz     Zinkoxyd grösser sein soll als zweimal     der          Molprozentsatz        Natriumoxyd    und Kalium  ogyd.

   Es ist nun möglich,     Natriumoxyd    und       Kaliumoxyd    beide fortzulassen, dann ist also  der     Molprozentsatz        Natriumoxyd    und Kalium  oxyd gleich Null und dreimal der     Mol-          prozentsatz    Zinkoxyd ist immer grösser als  Null. Wenn kein     Natriumoxyd    oder Kalium  ogyd vorhanden isst, so kann die Bedingung  d) ebenfalls     eingehalten    werden, wenn nur  der     Molprozentsatz        Phosphorpentöxyd    allein  und für sich wenigstens 2 beträgt. In dersel  ben     Weise    können die Bedingungen a) und b)  eingehalten werden.

   An Stelle von Natrium  und Kalium kann auch nur     Natriumoxyd     oder nur     Kaliumoxyd    vorhanden sein. Wenn  in     irgendeinem        Bedingung    über den     Mol-          prozentsatz        Natriumoxyd    und     Kaliumoxyd     gesprochen wird, so können die     Molprozent-          sätze    der beiden Oxyde ohne     weiteres    addiert  werden.

   Es ist nicht gemeint,     .dass    ein Alkali  metall im allgemeinen Sinne in Betracht  kommt, denn nur die Oxyde von Natrium und  Kalium geben mit den andern Oxyden eine  gut schützende     Salzschieht.     



  Die nach der     Erfindung    erhaltene     Lumin-          eszenzmas    e kann auf bekannte Weise, z. B.  zu verschiedenen Reklame- und Luxusgegen  ständen verarbeitet werden. Man kann     vor-          teilhaft    die Masse bei der Herstellung von       Gasentladungaröhren    für     Beleuchtungszwecke     verwenden. Es     kann    dazu die lumineszierende  Masse auf oder in der     Entladungsröhre,    oder  auf der Wand eines umhüllenden Glaskolbens  angebracht werden.

   Dies kann durch Auf  schmelzen     auf    die Glaswand einer Schicht  der Masse nach der Erfindung in glasähnli  chem     Zustand    erfolgen. Auch     ist    es möglich,  die Salzmasse vorher zu schmelzen, in den       gepulverten    Zustand zu bringen und dann  mit dem lumineszierenden     Sulfid    auf dem  Glaswand anzubringen     und    zu erhitzen, so    dass das Umhüllen sozusagen auf der     Ober-          fläehe    des Gegenstandes erfolgt.  



  Die     Erfindung    wird an Hand einiger       Ausführungsbeispiele    näher     erläutert.          'Ausführungsbeispiel   <I>1:</I>  Ein Gemisch     van    44,7 g Zinkoxyd (0,55  Mal     Zn0),    11,7 g Natriumkarbonat     (anh.)     (0,11     Mol        Na20),    6,2 g Borsäure     (H3B03)     (0,05     Mol        B203),    40,2     cm3        Plhosphorsäure          (spez.        Gew.    1,68) (0,

  29     Mol        P20;,)    wird     in     einer Platinschale während 1/2 bis 1     Stunde     auf 400 bis<B>500'</B> C erhitzt. Die auf diese  Weise erhaltene     zusammengesinterte    Masse,  aus der Wasser und     Kohlensäuregas    zum  grössten Teil     entwichen    .sind, wird darauf  pulverisiert und in einem     Platintiegel    zu  einer hellen     Massee    geschmolzen,

   die unter  Umrühren     mit    einem Platindraht noch  1/2 Stunde auf etwa<B>1100'</B> C gehalten und  dann auf eine kalte     Stahlplatte    ausgegossen       wird.    Nach Abkühlung wird die glasartig     er-          starrte        Masse    in einem Stahlmörser derart  zerkleinert, dass sie durch ein Sieb von 10  Maschen pro cm hindurchgeht. Das auf diese       Weise    erhaltene Pulver wird nun mit 5 g  grünlumineszierenden     Zinksulfidpräparates     gemischt (z.

   B. das Präparat, das von der  Firma     Levy        und    West     unter    der     Bezeichnung      F"     geliefert    wird). Dieses Gemisch wird bei  etwa<B>900'</B> C während 5 bis 10 Minuten er  hitzt,     umgerührt    und dann auf eine kalte  Platte     ausgegossen.     



  Das derartig erhaltene glasähnlich er  starrte Produkt, das bei Bestrahlung mit       Ultraviolettlicht    mit     einer    grünen Farbe  luminesziert, hat einen Ausdehnungskoeffi  zienten von etwa 95 X 10-7 und fängt bei       ungefähr    400  C zu erweichen an. Bei aber  maliger Erhitzung tritt leicht     Kristallisation     ein, die aber die Lumineszenz nicht     beein-          trächtigt.     



  Erst nach Erhitzung während wenigstens  2 Stunden auf wenigstens<B>900'</B> C in einem       Porzellantiegel,    wobei die Masse mit einem       Platinrührer        weiter    in Bewegung gehalten  wird, würde die Lumineszenz praktisch ver  schwunden     sein,              Anus   <I>f</I>     ührungsbeispiel   <I>Il:</I>  Ein Gemisch von 13,8 g Zinkoxyd (0,17       Mol        Zn0),    15,9 g Natriumkarbonat     (anh.)     (0.15     Mol        Na..O),        84,1g    Borsäure     (H;

  ,B03)     (0,68     Mol        B.,0.,)    wird entsprechend dem Aus  führungsbeispiel I in eine glasartig erstarrte,  gepulverte Masse     umgewandelt.        Dieses    Pul  ver. mit 4 g eines z. B. von der Firma     Levy     und West unter der Bezeichnung     "A-shade"     gelieferten, orangerot lumineszierenden     Zink-          kadmiumsulfidpräparates    mit etwa 35     Mol-          prozent        Kadmiumsulfid    gemischt, wird ent  sprechend dem Ausführungsbeispiel I ver  arbeitet.  



  Das auf diese Weise erhaltene glasartig  erstarrte, orangerot ''lumineszierende Produkt  hat einen     Ausdehnungskoeffizienten    von  etwa 80 X     10-7    und beginnt bei ungefähr  400  C zu erweichen. Auch hier tritt bei Er  wärmung leicht Kristallisation auf, welche  die Lumineszenz nicht     beeinträchtigt.     



  Erst durch Erhitzung unter Umrühren  auf eine     Temperatur    von<B>950'</B> C während  etwa 3 Stunden würde die Lumineszenz prak  tisch     verschwinden.     



  <I>Ausführungsbeispiel 11l:</I>  Wenn man von einem Gemisch von 32,6 g  Zinkoxyd (0,40     Mol        2n0),    5,3 g Natrium  karbonat     (anh.)    (0,05     Mol        Na20),    68,0 g Bor  säure     (HB0;")    (0,55     Mol        B,,0,,)    ausgeht, und  im     übrigen    entsprechend Ausführungsbei  spiel I verfährt, und weiter 4 g     eines    orange  lumineszierenden     Zinkkadmiumsulfidpräpara-          tes    mit etwa 20     Molprozent        Kadmiumsulfid     verwendet, das z.

   B. von der Firma     Riedel     de     Haen    unter der Bezeichnung "Fernseh  farbe 60" geliefert wird, so erhält man nach  Erhitzung auf<B>1000'</B> C ein glasartig erstarr  tes,     orangelumineszierendes    Produkt, das  einen Ausdehnungskoeffizienten von zirka  55 X     10-7    hat und bei zirka 450' C zu er  weichen anfängt.  



  Diese Masse hat die Eigenschaft, leichter  als die im     Ausführungsbeispiel    11 erwähnte  zu kristallisieren. Diese Kristallisation tritt  namentlich bei     Teml@eraturen    von etwa<B>900'C</B>  auf, und     beeinträchtigt    die Lumineszenz    nicht. Erst bei Erhitzung     während    2 Stunden  auf     wenigstens   <B>900'</B> C     würde    die Lumin  eszenz praktisch     verschwinden.     



       Ausführungsbeispiel        1Y:     Wenn man von     eineni    Gemisch von 52,9     g     Zinkoxyd (0,65     Mol        Zn0),    30,9 g Borsäure       (H3B03)    (0,25     Mol        Bz0s),    13,9 cm' Phosphor  säure     (spez.        Gew.    1,68) (0,10     Mol        P20,)    aus  geht, und im übrigen     entsprechend    Ausfüh  rungsbeispiel I vorgeht, und weiter 4 g eines  lumineszierenden     Zinksulfidpräparates    ver  wendet, das z.

   B. von der Firma Auer     (Degea)     unter der Bezeichnung     "Zinksulfid    Grün,       nachleuchtend",    auf den Markt gebracht  wird, erhält man ein     glasartig    erstarrtes,  grünlumineszierendes Produkt, das einen Aus  dehnungskoeffizienten von zirka 55 X     10-7     hat und     bei        zimka    450' C zu erweichen an  fängt.  



  Erst bei Erhitzung von 3 Stunden auf  <B>900'</B> C verschwindet praktisch die Lumin  eszenz.  



       Amführungsbeisipel   <I>V:</I>  Wenn man von einem Gemisch von 28,5 g  Zinkoxyd (0,35     Mol        Zn0),    26,5 g Natrium  karbonat     (anh.)    (0,25     Mol        Naz0),    55,4 cm'       Phosphorsäure        (spez.        Gew.    1,68) (0,40     Mol          P-.,0,)        ausgeht,    und im übrigen     entsprechend     Ausführungsbeispiel 1 vorgeht, mit Aus  nahme des Schmelzens,

   das diesmal in einem  Tiegel von     unglasiertem        Berliner    Porzellan  erfolgt, und weiter 5 g eines lumineszieren  den     Zinkkadmiumsulfidpräparates    mit zirka  20     Molprozent        Kadmiumsulfid        verwendet,     das z.

   B. von der Firma     Riedel    de     Haen          unter    der Bezeichnung     "Reclaluxfarbe    Rot"  auf den Markt gebracht wird, so erhält man  ein     glasartig        erstarrtes,        orangelumineszieren-          des    Produkt, das einen Ausdehnungskoeffi  zienten von zirka 150 X     10-7    hat und bei  zirka 300  C zu erweichen anfängt.  



       Bei    Beurteilung :des Angriffes zeigt es  sich, dass erst bei Erhitzung während       21/i        Stunden    auf<B>900'</B> C die Lumineszenz  praktisch     verschwindet,    wenn man hierbei  einen     Quarzglasrührer    benutzt.  



  Wie oben erwähnt, ist es möglich, das     in         diesen     teispielen    angegebene     Natriumkar-          bonat    durch     Kaliumkarbonat    oder durch ein       Gemisch    von Natriumkarbonat und Kalium  karbonat zu ersetzen.  



  Es     isst    ferner möglich, die Intensität der       Lumineszenz        durch    Verwendung einer grö  sseren     Oder    kleineren Menge eines lumineszie  renden Zinksulfid-     bezw.    Zinkkadmium  sulfidpräparates zu ändern. Wenn man aber  z. B. 20% davon verwendet, so wird, infolge  der grösseren Menge des im festen Zustand  bleibenden     .Sulfids,    die Verarbeitung     ent-          ,sprechend    der für Glas üblichen Verarbei  tung für manche     Bearbeitungen    weniger  leicht.



  Process for the manufacture of a luminescent sulfide-containing material. The invention relates to a method for producing a luminescent of the sulfide-containing material.



  It has already been proposed to surround luminescent bodies, in particular sulphides, with glass and the sulphides in question have been introduced into a molten glass or intimately mixed with powdered glass and then melted the glass. It has also already been described in French Patent No. 786500 to use glass-like, inorganic substances that melt at low temperature.

   The luminescent substance should also be treated at the lowest possible temperature during the application of the enveloping substance and should come into contact as little as possible with moisture and oxygen in the atmosphere.



       Investigations have now shown that the composition of the enveloping materials is: the reduction in the luminescence of zinc sulfide BEZW. Zinc cadmium sulfide, which occurs when the luminescent substance is in contact with the enveloping substance for a prolonged period at high temperature, is of great influence. It can even happen that the reduction when the mass is heated, e.g.

   B. for 10 minutes, which may be necessary to get the mass in the liquid required for processing to stand, already has the total loss of luminescence.



  The invention has succeeded in largely counteracting this drawback that luminescent sulfide, eg. B. zinc sulfide or zinc cadmium sulfide, is covered with heating with an organic salt mass obtained from basic and acidic constituents, in which, to reduce the attack at high temperature, the amounts of the various components of the salt mass are adapted to one another in such a way that the resulting mixture is heated while at least two mouths to at least 900 C would be required,

   to make the luminescence practically disappear.



  This salt mass can consist of zinc oxide, phosphorus pentoxide, boron trioxide and sodium oxide, but not all of these components need necessarily be present in the salt mass. In contrast, the luminescent sulfide should be kept evenly distributed in the molten salt mass, so that no sedimentation takes place. The attack takes place in a sediment in which the particles are very tightly packed together, more slowly than in the case of the particles floating freely in the molten mass.



  Instead of Na20, its Aquiva.lent K: 0 or a mixture of both can also be used.



  The invention has the advantage that the reduction in luminescence due to the action of the enveloping substance during processing at high temperatures is reduced to a considerable extent. This we effect of the invention can be further promoted if a cladding material is selected which has a low melting temperature and accordingly the processing temperature of the luminescent mixtures according to the invention can be selected to be low.

   Since the luminescent substance is attacked less, the luminescent zinc sulfide or zinc cadmium sulfide in a sufficiently finely divided state can be in contact with the molten dispersant for a sufficiently long time, both during manufacture and during processing of the end product.



  It has been shown that in the quaternary system Zn0 - Na, 0 - B. ,,, 0 ;, - P, 0, a certain concentration range can be specified, within the limits of which a harmful effect on the luminescent substance is as small as possible . This concentration area is automatically limited by the fact that for certain compositions, especially at very high zinc oxide concentrations, e.g.

   B. more than 60 mol percent, when the liquid mass cools down, a disruptive crystallization occurs. In addition, the mixtures which separate in the molten state are generally unusable. Such a disruptive segregation occurs z. B. in salt masses that contain little or no sodium oxide and phosphorus pentoxide and more than 50 mole percent boron trioxide.



  In general, it should be noted that segregation is disruptive if at the same time a) the composition of at least one of the phases no longer falls within the limits of the desired concentration range and, as a result, this phase is not sufficiently indifferent to the luminescent sulfide, b) the demixing occurs at such a high temperature that the attack of the luminescent substance still occurs at a disruptive speed.



  So with a salt mixture; which contains zinc oxide, sodium oxide, potassium oxide, boron trioxide and phosphorus pentoxide, the attack of the luminescent substance is as low as possible, the following conditions are advantageously observed:

            a) three times the molar percentage of zinc oxide, together with eighteen times the molar percentage of sodium oxide and potassium oxide, should be greater than twice the percentage of boron trioxide together with nine times the percentage of phosphorus pentoxide;

       b) Once the mole percentage of zinc oxide, together with four times the mole percentage of sodium oxide and potassium oxide, should be less than twice the mole percentage of boron trioxide, together with four times the 1110 percentage of phosphorus pentoxide;

       c) three times the molar percentage of zinc oxide should be greater than twice the molar percentage of sodium oxide and potassium oxide; d) the sum of the molar percentage of sodium oxide and potassium oxide and the molar percentage of phosphorus pentoxide should be at least 2.



  It should be noted here that in other embodiments one of the constituents can be left out, the remaining constituents advantageously being present in such amounts that the conditions under a) <I> to d) </I> are met. Condition c) z. B. states that three times the molar percentage of zinc oxide should be greater than twice the molar percentage of sodium oxide and potassium ogyd.

   It is now possible to omit both sodium oxide and potassium oxide, so then the mole percentage of sodium oxide and potassium oxide is zero, and three times the mole percentage of zinc oxide is always greater than zero. If sodium oxide or potassium oxide is not present, condition d) can also be complied with if only the mole percentage of phosphorus pentoxide alone is at least 2. In the same way, conditions a) and b) can be met.

   Instead of sodium and potassium, only sodium oxide or only potassium oxide can be present. Whenever the mole percentages of sodium oxide and potassium oxide are spoken of in any condition, the mole percentages of the two oxides can easily be added.

   It is not meant that an alkali metal comes into consideration in the general sense, for only the oxides of sodium and potassium give a well-protective salt layer with the other oxides.



  The obtained according to the invention Lumin- eszenzmas e can in a known manner, for. B. be processed into various advertising and luxury items. The compound can advantageously be used in the manufacture of gas discharge tubes for lighting purposes. For this purpose, the luminescent mass can be applied on or in the discharge tube, or on the wall of an enveloping glass bulb.

   This can be done by melting on the glass wall of a layer of the composition according to the invention in a glasähnli chem state. It is also possible to melt the salt mass beforehand, bring it into the powdered state and then apply it with the luminescent sulfide to the glass wall and heat it so that the coating takes place on the surface of the object, so to speak.



  The invention is explained in more detail using a few exemplary embodiments. 'Embodiment <I> 1: </I> A mixture of 44.7 g zinc oxide (0.55 times Zn0), 11.7 g sodium carbonate (anh.) (0.11 mol Na20), 6.2 g boric acid ( H3B03) (0.05 mol B203), 40.2 cm3 phosphoric acid (spec. Weight 1.68) (0,

  29 mol P20 ;,) is heated to 400 to 500 ° C in a platinum dish for 1/2 to 1 hour. The sintered mass obtained in this way, from which most of the water and carbonic acid gas have escaped, is pulverized and melted in a platinum crucible to a light mass,

   which is held at about <B> 1100 '</B> C for another 1/2 hour while stirring with a platinum wire and then poured onto a cold steel plate. After cooling, the glass-like solidified mass is comminuted in a steel mortar in such a way that it passes through a sieve of 10 meshes per cm. The powder obtained in this way is then mixed with 5 g of green luminescent zinc sulfide preparation (e.g.

   B. the preparation that is supplied by the company Levy and West under the designation F "). This mixture is heated to about <B> 900 ° </B> C for 5 to 10 minutes, stirred and then transferred to a cold one Plate poured out.



  The glass-like stiffened product thus obtained, which luminesces with a green color when irradiated with ultraviolet light, has a coefficient of expansion of about 95 × 10-7 and begins to soften at about 400.degree. However, if it is heated up, crystallization easily occurs, but this does not impair the luminescence.



  Only after heating for at least 2 hours to at least <B> 900 '</B> C in a porcelain crucible, the mass being kept in motion with a platinum stirrer, would the luminescence have practically disappeared, anus <I> f </ I> ührungsbeispiel <I> II: </I> A mixture of 13.8 g zinc oxide (0.17 mol ZnO), 15.9 g sodium carbonate (anh.) (0.15 mol Na..O), 84.1 g boric acid (H;

  , B03) (0.68 mol B., 0.) Is converted into a glass-like solidified, powdered mass in accordance with exemplary embodiment I. This powder ver. With 4 g of a z. B. Orange-red luminescent zinc cadmium sulfide preparation supplied by Levy and West under the name "A-shade" mixed with about 35 mol percent cadmium sulfide is processed in accordance with embodiment I.



  The glass-like solidified, orange-red '' luminescent product obtained in this way has a coefficient of expansion of about 80 × 10-7 and begins to soften at about 400.degree. Here, too, easily crystallization occurs when heated, which does not affect the luminescence.



  The luminescence would only practically disappear by heating with stirring to a temperature of <B> 950 '</B> C for about 3 hours.



  <I> Embodiment 11l: </I> If a mixture of 32.6 g zinc oxide (0.40 mol 2n0), 5.3 g sodium carbonate (anh.) (0.05 mol Na 2 O), 68.0 g boric acid (HB0; ") (0.55 mole B ,, 0 ,,) proceeds, and the rest of the procedure according to Ausführungsbei game I, and another 4 g of an orange luminescent zinc cadmium sulfide preparation with about 20 mole percent cadmium sulfide used, z .

   B. is supplied by the company Riedel de Haen under the name "TV color 60", then after heating to <B> 1000 '</B> C, a glass-like solidified, orange-luminescent product is obtained, which has a coefficient of expansion of about 55% 10-7 and starts to soften at around 450 ° C.



  This mass has the property of being more easily crystallized than that mentioned in embodiment 11. This crystallization occurs particularly at temperatures of about <B> 900'C </B> and does not affect the luminescence. Only when heated to at least <B> 900 '</B> C for 2 hours would the luminescence practically disappear.



       Embodiment 1Y: If a mixture of 52.9 g zinc oxide (0.65 mol ZnO), 30.9 g boric acid (H3B03) (0.25 mol BzOs), 13.9 cm 'phosphoric acid (spec. 1.68) (0.10 mol P20,) goes out, and otherwise proceeding according to Ausfüh approximately example I, and further 4 g of a luminescent zinc sulfide preparation ver uses z.

   B. by the company Auer (Degea) under the name "zinc sulfide green, luminescent", is brought on the market, you get a glass-like solidified, green-luminescent product that has an expansion coefficient of about 55 X 10-7 and zimka 450 'C is beginning to soften.



  Only when heated for 3 hours at <B> 900 '</B> C does the luminescence practically disappear.



       Citation example <I> V: </I> If you think of a mixture of 28.5 g zinc oxide (0.35 mol Zn0), 26.5 g sodium carbonate (anh.) (0.25 mol Naz0), 55.4 cm 'phosphoric acid (specific weight 1.68) (0.40 mol P -., 0,), and otherwise proceed according to embodiment 1, with the exception of melting,

   which this time takes place in a crucible of unglazed Berlin porcelain, and another 5 g of a luminescent zinc cadmium sulfide preparation with about 20 mole percent cadmium sulfide used, z.

   B. is brought onto the market by the company Riedel de Haen under the name "Reclalux color red", a glass-like solidified, orange-luminescent product is obtained which has a coefficient of expansion of about 150 X 10-7 and at about 300 C. begins to soften.



       When assessing the attack, it is found that the luminescence practically disappears only when heated to <B> 900 '</B> C for 21/1 hours if a quartz glass stirrer is used for this.



  As mentioned above, it is possible to replace the sodium carbonate given in these examples with potassium carbonate or with a mixture of sodium carbonate and potassium carbonate.



  It is also possible to increase the intensity of the luminescence by using a larger or smaller amount of a luminescent zinc sulfide or To change zinc cadmium sulfide supplements. But if you z. B. 20% of it is used, as a result of the larger amount of the remaining in the solid state .Sulfide, the processing corresponding to the processing usual for glass processing for some processing less easy.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Herstellung eines lumin- eszierendes Sulfid enthaltenden Materials, dadurch gekennzeichnet, dass lumineszierendes Sulfid unter Erhitzung mit einer aus ba sischen und sauren Bestandteilen erhaltenen anorganischen Salzmasse umhüllt wird, bei der zur Verringerung des Angriffes bei hoher Temperatur die Mengen der verschie denen Komponenten der Salzmasse derart einander angepasst sind, dass eine Erhitzung des erhaltenen Gemisches während wenig stens zwei Stunden auf wenigstens<B>900'</B> C erforderlich wäre, um die Lumineszenz praktisch verschwinden zu lassen. Claim: Process for the production of a material containing luminescent sulphide, characterized in that luminescent sulphide is coated under heating with an inorganic salt mass obtained from basic and acidic constituents, in which the amounts of the various components are used to reduce the attack at high temperature of the salt mass are adapted to one another in such a way that the mixture obtained would have to be heated to at least 900 ° C. for at least two hours in order to make the luminescence practically disappear. ÜNU#ERANSPRtTCI3 Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass die Salzmasse Zinkoxyd, Natriumoxyd, Kaliumoxyd, Bortrioxyd und Phosphorpentoxyd enthält und folgenden Bedingungen entspricht: ÜNU # ERANSPRtTCI3 Method according to claim, characterized in that the salt mass contains zinc oxide, sodium oxide, potassium oxide, boron trioxide and phosphorus pentoxide and corresponds to the following conditions: a) dreimal der Malprozentsatz Zinkoxyd, zusammen mit .achtzehnmal dem Malprozent satz Natriumoxyd und Kaliumoxyd, soll grösser sein als zweimal der Malprozentsatz Bortrioxyd zusammen mit neunmal dem Mol- pro,zents.atz Phosphorpentoxyd; a) three times the percentage of zinc oxide, together with eighteen times the percentage of sodium and potassium oxide, should be greater than twice the percentage of boron trioxide together with nine times the percentage of phosphorus pentoxide; b) einmal der Malprozentsatz Zinkoxyd, zusammen mit viermal dem Molprozents.atz Natriumoxyd und Kaliumoxyd, soll kleiner sein als zweimal der Malprozentsatz Bortri- oxyd, zusammen mit viermal; dem Mol- prozentsatz Pho.sphorpentoxyd; e) dreimal der Malprozentsatz Zinkoxyd soll grösser sein als zweimal der Molprozent- satz Natriumoxyd und Kaliumoxyd; b) once the mole percentage of zinc oxide, together with four times the mole percentage of sodium oxide and potassium oxide, should be less than twice the mole percentage of boron trioxide, together with four times; the mole percentage of Pho.sphorpentoxyd; e) three times the percentage of zinc oxide should be greater than twice the percentage of mols of sodium oxide and potassium oxide; d) die Summe des Malprozentsatzes Na triumoxyd und galiumoxyd und des Mol- prozentsatzes Phosphorpentoxyd soll wenig stens 2 betragen. d) the sum of the percentages of sodium oxide and gallium oxide and the percentages of phosphorus pentoxide should be at least 2.
CH223778D 1937-06-04 1938-06-02 A method of making a luminescent sulfide-containing material. CH223778A (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE223778X 1937-06-04

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CH223778A true CH223778A (en) 1942-10-15

Family

ID=5852340

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CH223778D CH223778A (en) 1937-06-04 1938-06-02 A method of making a luminescent sulfide-containing material.

Country Status (2)

Country Link
CH (1) CH223778A (en)
NL (1) NL51911C (en)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2506163A (en) * 1948-07-20 1950-05-02 Norton Co Diamond abrasive wheel

Also Published As

Publication number Publication date
NL51911C (en)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE607090C (en) Process to increase the luminescence of inorganic glass
DE1496091A1 (en) Phototropic glass bodies
DE1596938B2 (en) PROCESS FOR THE MANUFACTURING OF COBAL TYED GLASS IN A RELATIVELY LARGE MELTING FACILITY IN CONTINUOUS OPERATION
DE3222567A1 (en) SCINTILLATION GLASS
EP1434742A1 (en) Highly pure bioactive glass and method for the production thereof
DE580295C (en) Phosphate glasses
DE1771652A1 (en) Heat-resistant glass-ceramic materials and devitrifiable glass materials and processes for their production
DE2101656B2 (en) Glass-ceramic body with a marble-like appearance and process for its manufacture
CH223778A (en) A method of making a luminescent sulfide-containing material.
DE1421923B2 (en)
DE3623684C2 (en)
DE709479C (en) Manufacture of a substance containing luminescent zinc sulfide or zinc cadmium sulfide
DE2417241A1 (en) METHOD OF ASSEMBLING A MIXTURE FOR LIME GLASS
DE960495C (en) Glass enamel
DE668860C (en) Process for the production of colored glasses, glazes and enamels
DE1920203A1 (en) Alumina-supplying material and improved process for making glass
DE1149140B (en) Frit for the production of luminous enamel
DE693782C (en) Process for producing a raw material mixture suitable for melting glass
DE1299787B (en) Process for producing a yttrium vanadate phosphor activated with europium
DE1771798C3 (en) Process for the production of colored glazes on bone china
EP0159475B1 (en) Lead-activated luminescent materials and process for their manufacture
DE733503C (en) Means for the production and improvement of enamels, glazes, etc. like
AT246877B (en) Luminescent substance and process for its manufacture
DE636630C (en) Process to increase the luminescence of inorganic glass
DE730257C (en) Luminous bodies