CH154809A - Process for the production of gluconic acid by fermentation of glucose-containing carbohydrate mixtures. - Google Patents

Process for the production of gluconic acid by fermentation of glucose-containing carbohydrate mixtures.

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CH154809A
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Description

  

  Verfahren zur Herstellung von     Gluconsäure        diüeh    Vergärung von     glucosehaltigen          Kohlehydratgemisehen.       Die technische Darstellung von     Glacon-          säure    wurde bisher nur auf rein chemischem  Wege durchgeführt, wobei die notwendige  Verwendung von komplizierten Apparaten  und die Verwendung von     teuren-O$ydations-          mitteln.    die Erzeugung einerseits technisch  komplizierten und anderseits verteuerten.  



  Bekanntlich vermögen Fadenpilze der  Gattungen     Aspergillus,        Citromyces,        Pen-          zillium,        Mucor,    sowie Bakterien aus der  Gruppe des     Bact.        xylinum,    B.     industrium,     B.     oxydans,    B.     gluconicum        etc.        Gluconsäure     aus Glucose zu erzeugen.  



  Es wurden auch schon Versuche ge  macht, mit Hilfe der genannten Pilze     bezw.     Bakterien aus reinen Zuckerlösungen oder       Glucoselösungen        Gluconsäure    herzustellen.  Diese Versuche waren alle Laboratoriums  versuche, da man der Annahme war, dass von  reinen Grundsubstanzen ausgegangen werden  müsse.    Versuche haben ergeben, dass nicht reine  Glucose zur     Herstellung    von     Gluconsäure     verwendet zu werden braucht, sondern dass  man von Glucose enthaltenden Kohle  hydratgemischen,     wie@Rübenschnitzeln,    Me  lasse,     Rohzuckersäften        etc.    ausgehen kann.

    Als besonders geeignet erwiesen sich aus  Stärke oder stärkehaltigen Materialien, wie  allen Getreidesorten, aber auch Rosskasta  nien, Lupinen     etc.,    hergestellte Gemische,  da sie hohe Ausbeuten an     Gluconsäure    er  geben. Stärke oder stärkehaltige Rohstoffe  können zum Beispiel durch     Hydrolysieren     mittelst Säuren in     glucosehaltige    Kohlen  hydratgemische übergeführt werden.  



  Bei dem bisherigen Gärungsverfahren  wurde ferner die auf der Oberfläche sieh bil  dende Pilzdecke nicht berührt, da die all  gemeine Ansicht bestand, dass bei einem Zer  reissen der Pilzdecke die biochemische Tätig  keit des Pilzes gestört werde.      Versuche haben jedoch gezeigt, dass bei  vorsichtigem Aufheben der Pilzdecke die  Tätigkeit des Pilzes nicht nur nicht gehin  dert wird, sondern infolge der möglichen  Entgasung des Gäransatzes dessen Lebens  dauer noch verlängert wird.

   Das Verfahren  gemäss der Erfindung zur Herstellung von       Gluconsäure    durch Vergärung von     glucose-          haltigen        Kohlehydratgemischen        mittelst        oxy-          dativer        Gluconsäure    bildender Gärungs  erreger ist dadurch gekennzeichnet, dass die  auf dem Gäransatz sich bildende Decke der       oxydativen    Gärungserreger von Zeit zu Zeit  abgehoben wird, um ein     Entweichen    der sich  bildenden Kohlensäure zu ermöglichen. Bei  der Ausführung des Verfahrens können die  Pilzdecken durch Vorrichtungen vorsichtig  aufgehoben werden.

   Hierbei kann durch       Umrühren    am Boden liegendes oder gerade  zugesetztes     Calciumkarbonat    mit der gebil  deten     Glueonsäure    zur Reaktion gebracht  werden. Dem dabei entstehenden Kohlen  dioxyd ist so Gelegenheit zum Entweichen  geboten. Auf diese Weise gelingt es,. auch  eine in relativ hoher Schicht befindliche  Maische in kurzer Zeit in     Gluconsäure    zu  verwandeln.

   Geht man hierbei von einem  künstlichen Substrat aus, so ist der Zusatz  von Nährsalzen erforderlich, wobei neben  der üblichen Anwendung von     Kaliumphos-          phat    und     Magnesiumsulfat    insbesondere die  Art der Stickstoffquelle von Einfluss auf die  Entwicklung eines gut     Gluconsäure    bilden  den     Pilzmycels    ist. Am besten bewähren sich  dabei     Ammonsulfat    oder     Aminosäuren    oder       peptonhaltige        Substanzen,    doch können auch  alle sonstigen     ungiftigen,    stickstoffhaltigen  Substanzen Verwendung finden.

   Nach Be  endigung des Prozesses kann die Flüssigkeit  abgezogen und nach Zusatz einer neuen  Maische der Prozess wiederholt werden, wo  bei weitere reichliche Mengen von     Glucon-          säure    entstehen. Zur Ermöglichung des leich  teren     Abhebens    kann zum Beispiel die Decke  durch einen Rost, ein Sieb usw. gestützt  werden, oder es kann die Decke auf diesen  etwas unterhalb der Oberfläche der     Gär-          flüssigkeit    angebrachten Hilfsmitteln zur    Entwicklung gebracht werden. Das Abheben  der Decke allein oder mit Stützkonstruktion  kann von Hand oder durch mechanische  Zeitantriebe erfolgen.

   Es kann auch die Ein  richtung zum Heben der Gärdecken mit einer  Einrichtung zum Rühren der Flüssigkeit       zweckmässigerweise    verbunden werden.  



  Bei Anwendung von Pilzen für die     Glu-          consäureherstellung    ist zunächst die Aus  wahl eines geeigneten Pilzstammes erforder  lich. Diese erfolgt zweckmässig in systema  tisch durchgeführten Kleinversuchen durch  Vergleich des     Gluconsäurebildungsvermögens     der verschiedenen Pilzstämme. Die Durch  führung der     Gluconsäureherstellung    im  technischen Betrieb geschieht zum Beispiel  in der Weise, dass zunächst durch Dampf  oder direktes Erhitzen sterilisierte Flüssig  keit nach ihrer Abkühlung mit Sporen des  geeigneten Pilzstammes stark     angeimpft     wird, so dass die ganze Oberfläche mit Sporen  besät ist.

   Die     Gluconsäurebildung    kann nun  entweder durch die an der Flüssigkeitsober  fläche zur Entwicklung gelangende Pilz  decke erfolgen oder durch ein     Mycel,    das  im Innern der Flüssigkeit zur Entwicklung  gelangt ist, indem man,     wie    bei andern       mycologischen    Prozessen, die ganze Flüssig  keit durch Rühren oder     Luftdurchleiten    in  Bewegung hält. Nachdem das     Pilzmyeel    ge  nügend stark gewachsen ist, wird zweck  mässigerweise     Calciumkarbonat,    sowie noch  weitere Maische     etc.    entweder auf einmal  oder in einigen Anteilen zugesetzt.  



  Mit dieser Flüssigkeit kann ein für die       Gluconsäurebildung    selbst unschädlicher  Giftstoff zugesetzt werden, der Infektionen  durch fremde Organismen verhindert, da,  wie die Erfahrung lehrt, insbesondere     Butter-          säurebakterien    den Prozess der     Gluconsäure-          bildung    fast völlig hemmen können, da die  Pilze gegenüber der Buttersäure sehr emp  findlich sind.

   Als derartige Giftstoffe kom  men in Betracht zum Beispiel organische  Quecksilberverbindungen, wie zum Beispiel  Samenbeizmittel,     Chlorphenolquecksilber    oder       Cy        anmerkurikresolnatrium,    aber auch anor-           ganische    Verbindungen, wie     Sublimat,     Silbernitrat     etc.,    wobei jeweils die geeignete  Konzentration zu ermitteln ist. Dieser Zu  satz von Giftstoffen ist besonders deshalb  von Wichtigkeit, weil der Prozess in an  nähernd neutraler Lösung am besten vor sich  geht und daher des Selbstschutzes der eigenen  Säuerung entbehrt.

   Der Zusatz von     Calcium-          karbonat    ist deshalb zweckmässig, weil sonst  die     Gluconsäurebildung    vielfach entweder  zum Stillstand kommt oder dieselbe in Zi  tronensäure oder     Oxalsäure    übergeführt  wird. Bei bestimmten Pilzstämmen, ins  besondere solchen, die schlechte Zitronen  säurebildner sind, kann auch in Abwesenheit  von     Neutralisationsmitteln    gearbeitet wer  den, doch ist dann die Ausbeute an     Glucon-          säure    in der Regel geringer.

   Als     Neutrali-          sationsmittel    sind ausser     Calciumkarbonat     auch     Bariumkarbonat,        Magnesiumkarbonat,     Natriumkarbonat     etc.    geeignet, ausserdem  können auch stärker alkalische Stoffe, wie       Calciumoxyd,        Bariumbydroxyd        etc.,    verwen  det werden, wenn für allmählichen Zusatz  Sorge getragen wird.

   Der Zusatz der wei  teren Zuckerlösung     bezw.    Maische ist des  halb zweckmässig, weil dadurch die Konzen  tration der noch vorhandenen Stickstoff  salze verringert wird und anderseits das       Pilzmycel    imstande ist, grössere Mengen von       glucosehaltigem    Material in     Gluconsäure     überzuführen. Der     Gluconsäurebildungspra-          zess    selbst geht bekanntlich in Gegenwart von  möglichst wenig Stickstoff am besten vor  sich, und .der erwähnte Zusatz ermöglicht es,  diese Bedingungen zu erzeugen.  



  Die günstigste Temperatur für die Arbeit  der Pilze ist 30-35  . Der Prozess ist unter  Einrechnung der Wachstumsperiode des     Pilz-          mycels    in der Regel in     4-5    Tagen beendigt,  ohne Einrechnung derselben in 2-3 Tagen.  Die Ausbeute, beispielsweise über das     Cal-          ciumgluconat    bestimmt, berechnet auf wirk  lich vorhanden gewesene Glucose, ist bei Ver  wendung eines geeigneten Pilzstammes fast  quantitativ.  



  Wenn man die Erzeugung der     Glucon-          säure    mit Hilfe von Bakterien aus den oben    genannten Gruppen durchführen will, so ar  beitet man zweckmässig im Prinzip analog.  Als Nährboden verwendet man am besten  Hefeextrakte     etc.,    die in bekannter Weise  hergestellt werden. Ein Zusatz von     Neutrali-          satonsmitteln    ist nicht unbedingt erforder  lich,     kann    jedoch vielfach von Vorteil sein.  Als Mittel zur Verhinderung von Infektionen  durch fremde Organismen verwendet man  zweckmässig Zusätze von niedern Fettsäuren.

    wie zum Beispiel Ameisensäure, Essigsäure,       Propionsäure,    oder Buttersäure, wobei die je  weils geeignetste Konzentration zu ermitteln  ist. Der Prozess geht am besten bei 25-28  vor sich. Er währt meist etwa 1-2 Wochen.  



  Die     Abscheidung    der     Gluconsäure    erfolgt  am besten in Form eines Salzes, zum Bei  spiel des     Calciumgluconates.    Man verdampft  zum Beispiel die     calciumgluconathaltige     Flüssigkeit im Vakuum bis zur geeigneten  Konzentration. Die entleerte Masse erstarrt  zu einem Kristallbrei, aus dem durch Ab  schleudern oder Abpressen .das     Calcium-          gluconat    gewonnen werden kann.

   Nach dem       Umkristallisieren    aus heissem Wasser, unter  eventueller Anwendung eines     Entfärbungs-          mittels,    erhält man reines Produkt, aus dem  vorteilhaft jede Spur von Giftstoff aus  gewaschen wird und aus dem man in be  kannter Weise die freie     Gluconsäure    oder  deren     Lakton    herstellen kann.  



       Ausführungsbeispiele   <I>des</I>     Teerfahrens          gemäss   <I>der</I>     Erfindung:     I.  6 kg gelber Rohzucker werden in 40 Liter  Wasser gelöst und mit den erforderlichen  Nährsalzen (80     gr        (NH4)S04,    40     gr        KH,P04     und 20     gr        MgS04)    versetzt, durch Erhitzen  sterilisiert und eingefüllt. Nach dem Ab  kühlen wird mit einer Pilzkultur von     Asper-          gillus        niger    ;geimpft.

   Nach     etwa        zweitägiger          Entwicklung    bei etwa 35   werden weitere  6 kg Rohzucker in etwa 15 %     iger    Lösung zu  gesetzt und etwa 1,2 kg     CaCO3    (Schlämm  kreide) eingeführt.

   Von nun an ist die Pilz  decke mit Hilfe einer geeigneten, im     Gär-          gefäss    befindlichen Vorrichtung, wie eines      Rostes oder Netzes mindestens zweimal in  24 Stunden -aufzuheben und das     CaC03    auf  zurühren     bezw.    gegebenenfalls weitere Men  gen desselben zuzusetzen, wobei die sich     ent-          wiekeln.de    und für die Fortführung der Gä  rung schädliche Kohlensäure entweichen  kann. -Der gleiche Zusatz wie zuvor wurde  noch zweimal zugegeben, bis insgesamt 24 kg  Rohzucker mit gleicher Decke verarbeitet  sind, was insgesamt 12 Tage dauert.

   Die  Ausbeute an reinem     Ca-Gluconat    beträgt  12 kg und entspricht daher, bezogen auf die       vorhanden    gewesene     Glucosemenge,    etwa  80 % d.     Th.    Das     Glucanat    ist praktisch frei  von Zitronensäure und     Oxalsäure.     



       II.     10 kg Stärke werden mittelst     H2S04    ver  zuckert, nach dem Neutralisieren mit     BaCO.,     und Entfernen des     Ba-Sulfates    wird die  Maische, die 13     %    Glucose enthält, mit Nähr  stoffen (1 Liter Leimabsud mit 15     gr    Stick  stoff;

   40     gr        KH2P04,    20     gr        MgS04)    versetzt,  durch Erhitzen sterilisiert, in flache Schalen  gefüllt, abgekühlt und mit einer Kultur von       Penicillium        beimpft.    Nach     2-3tägiger    Pilz  entwicklung bei etwa 30   wird eine weitere       22aischenmenge    aus 10 kg Stärke mit 15 bis  20 %     Glucosegehalt    und 0,1     gr    Quecksilber  chlorid zugesetzt.

   Nach dem Einrühren einer  ausreichenden Menge     Bariumkarbonat    wird  der Gäransatz bei der gleichen Temperatur  belassen, wobei innerhalb 24 Stunden 2 bis 3  Mal die Pilzdecke aufzuheben und das     BaCOn     aufzurühren ist. In gleicher Weise werden  nochmals zwei Portionen Maische aus je  10 kg Stärke mit 15 bis 20%     Glucosegehalt     und 0,1     gr    Quecksilberchlorid zugesetzt, aus  reichende     Mengen        Bariumkarbonat    eingerührt  und auch im übrigen wie zuvor verfahren.  Die Ausbeute an reinem     Ba-Gluconat    beträgt  32 kg bei Verarbeitung von insgesamt 40 kg  Stärke.  



       III.     Es wird ein Gäransatz     wie    in Beispiel     II     gemacht und die Pilzdecke ebenfalls ab  gehoben, jedoch mit dem Unterschiede, dass    den     Maischen    kein Quecksilberchlorid zu  gesetzt wird. Es werden aus insgesamt 40 kg  Stärke nur 18 kg     Ca-Gluconat    neben 2 kg       C        a-Citrat    gewonnen.  



  IV.  Es werden Kartoffeln in üblicher Weise  aufgeschlossen und durch Malz verzuckert.  Die aus 100 kg Kartoffeln und 4 kg Malz  erhaltene Maische (entsprechend 19,2 kg Glu  cose) wird zum Kochen erhitzt, wodurch sie  an     Extraktivstoffen    aus den     Trebern    reicher  wird. Sodann wird sie filtriert und zwecks  Sterilisation nochmals zum Kochen erhitzt  und in flache Schalen eingefüllt. Nach dem  Abkühlen auf zirka 28   wird 50     gr    Butter  säure zugesetzt und     mit    einer Kultur von  Bakterium     Xylinum    geimpft. Man legt auf  die Flüssigkeit ein Netz aus Glaswolle, auf  dem sich die gallertige Bakteriendecke fängt.

    Man hebt mit geeigneter Vorrichtung diese  eingewachsene Decke etwa zweimal in -24  Stunden zur Entfernung der Kohlensäure ab.  Die Temperatur von 28   C wird weiterhin  eingehalten und beim Abheben der Decke von  Zeit zu Zeit     CaC0zugesetzt.    Falls bei die  ser Manipulation die gebildete Bakterienhaut  untersinkt, so entwickelt sich alsbald eine  neue. Nach etwa 14tägiger Gärdauer ist der  Prozess beendet, und das     Ca-Gluconät    kann in  üblicher Weise gewonnen werden. Man er  hält 18 kg     Ca-Gluconat    von weitgehendster  Reinheit.  



  V.  Es wurden drei Gäransätze mit einer     Gär-          rnaische,    die nach Beispiel     II    angesetzt wur  den, durchgeführt, und zwar bei verschie  denen Temperaturen. Der eine Versuch lief  bei 35  , zwei Versuche bei 20   C. Die Nähr  salzmenge und die Versuchsbedingungen  waren im übrigen die gleichen wie bei Bei  spiel     II.    Bei dem Versuch bei 35          (Ver  such A) und bei einem Versuch bei 20    (Versuch B) wurde am     3.,    7. und 11. Tage  neue     Gärmaische    aus 10' kg Stärke zu  gesetzt, bei dem dritten Versuch bei 20   C  (Versuch C) erfolgte dieser Zusatz am     3.,    10.      und<B>17.</B> Tage.

   Schon die fortlaufende Kon  trolle des     Säuerungsprozesses    ergab, dass die  Säuerung bei 20   C viel langsamer vor sich    ging, als die Säuerung bei 35<B>'C.</B> Die Aus  beuten nach der Abstellung der Versuche  waren die nachstehenden:  
EMI0005.0002     
  
    A <SEP> im <SEP> Versuch <SEP> bei <SEP> 35 <SEP>   <SEP> C <SEP> nach <SEP> 14 <SEP> Tagen <SEP> 30 <SEP> kg <SEP> Ca-Glu.conat
<tb>  B <SEP> " <SEP> " <SEP> 20 C <SEP> " <SEP> 14 <SEP> 13 <SEP> " <SEP> "
<tb>  C <SEP> <B>39 <SEP> 31</B> <SEP> " <SEP> 20 C <SEP> " <SEP> 25 <SEP> 19 <SEP> " <SEP> "       Arbeitsweisen, bei denen die Pilzdecke  nicht wie nach dem Verfahren gemäss der  Erfindung abgehoben wurde.  



       a)    Im gleichen Gärgefäss wie im Bei  spiel I wird in analoger Weise eine Pilz  dicke zur Entwicklung gebracht und nach  etwa 2, 6 und 9 Tagen je weitere 6 kg Roh  zucker in     15%iger    Lösung und etwa 4 kg       CaC03    zugesetzt. Nach insgesamt 12tägiger  Gärzeit in Ruhe wurden aus 24 kg Roh  zucker nur etwa 5 kg     Ca-Gluconat    und 4 kg       Ca-Citrat    gewonnen. Dabei sind noch grosse  Mengen an Zucker unverbraucht.  



  b) Es wird ein Gäransatz mit gleicher  Gärmaische wie bei Beispiel V angestellt,  mit dem Unterschiede, dass keine Buttersäure  zugesetzt wird und die Decke nicht ab  gehoben wird. Die Ausbeute betrug 10 kg       Ca-Gluconat.     



  Das Ausführungsbeispiel I zeigt gegen  über der Arbeitsweise     a,    bei welch letzterer  die Decke nicht abgehoben wurde, die Aus  beutesteigerung an     Calciumgluconat,    die in  folge     Abhebens    der Decke und des dadurch  ermöglichten     Entweichens    der Kohlensäure  eintritt.

   Das Beispiel     II    zeigt gegenüber  dem Beispiel     III    die günstige Auswirkung  des Zusatzes von Giftstoffen auf die Aus  beute und die Reinheit des     Caleiumgluco-          nates    bei .der Durchführung der     Gluconsäure-          gärung    unter Benutzung des     Abhebens    von  Decken. Während die Beispiele I bis     III,     sowie die Arbeitsweise a unter Benutzung  von Schimmelpilzen durchgeführt wurden,  werden in dem Beispiele IV und der Arbeits-    weise b Bakterien verwendet. Das Beispiel V  zeigt die Auswirkung der günstigen Gär  temperatur.



  Process for the production of gluconic acid by fermentation of glucose-containing carbohydrate mixtures. The technical preparation of glaconic acid has hitherto only been carried out by a purely chemical route, with the necessary use of complicated apparatus and the use of expensive oxidizing agents. the production on the one hand technically complicated and on the other hand expensive.



  It is known that filamentous fungi of the genera Aspergillus, Citromyces, Penzillium, Mucor, and bacteria from the Bact group are capable of doing this. xylinum, B. industrium, B. oxydans, B. gluconicum etc. to produce gluconic acid from glucose.



  Attempts have also been made to bezw with the help of said mushrooms. Bacteria produce gluconic acid from pure sugar solutions or glucose solutions. These experiments were all laboratory experiments, since it was assumed that pure basic substances had to be used. Tests have shown that it is not necessary to use pure glucose for the production of gluconic acid, but that one can start from carbohydrate mixtures containing glucose, such as beet pulp, pulps, raw sugar juices, etc.

    Mixtures made from starch or starchy materials, such as all types of grain, but also horse chestnut, lupins, etc., have proven to be particularly suitable, since they give high yields of gluconic acid. Starch or raw materials containing starch can, for example, be converted into glucose-containing carbohydrate mixtures by hydrolysis using acids.



  In the previous fermentation process, the mushroom cover on the surface was also not affected, since the general view was that if the mushroom cover tore, the biochemical activity of the fungus would be disturbed. However, tests have shown that if the mushroom cover is carefully lifted, the activity of the fungus is not only not hindered, but its life is extended as a result of the possible degassing of the fermentation batch.

   The method according to the invention for the production of gluconic acid by fermentation of glucose-containing carbohydrate mixtures by means of oxidative gluconic acid-forming fermentation agents is characterized in that the cover of the oxidative fermentation agents forming on the fermentation batch is lifted from time to time to prevent the to allow carbon dioxide to form. When performing the procedure, the mushroom covers can be carefully lifted by devices.

   Here, calcium carbonate lying on the floor or just added can be caused to react with the glueonic acid formed by stirring. The resulting carbon dioxide is given the opportunity to escape. In this way it succeeds. to convert a mash in a relatively high layer into gluconic acid in a short time.

   If one assumes an artificial substrate, then the addition of nutrient salts is necessary, whereby in addition to the usual use of potassium phosphate and magnesium sulphate, the type of nitrogen source in particular has an influence on the development of a good gluconic acid-forming fungal mycicle. Ammonium sulfate or amino acids or peptone-containing substances prove to be the best, but all other non-toxic, nitrogenous substances can also be used.

   After the process has ended, the liquid can be drawn off and, after adding a new mash, the process can be repeated, which produces further copious amounts of gluconic acid. To make it easier to lift off, the ceiling can, for example, be supported by a grate, a sieve, etc., or the ceiling can be developed on these aids placed slightly below the surface of the fermentation liquid. The lifting of the ceiling alone or with a support structure can be done by hand or by mechanical time drives.

   The device for lifting the fermentation racks can also be conveniently connected to a device for stirring the liquid.



  When using mushrooms for the production of gluconic acid, the selection of a suitable mushroom strain is first necessary. This is expediently carried out in systematic small-scale experiments by comparing the gluconic acid-forming capacity of the various fungal strains. Gluconic acid production is carried out in technical operations, for example, in such a way that liquid sterilized by steam or direct heating is inoculated with spores of the appropriate fungal strain after it has cooled, so that the entire surface is sown with spores.

   The formation of gluconic acid can now take place either through the fungal cover that develops on the surface of the liquid or through a mycelium that has developed inside the liquid, as in other mycological processes, the entire liquid is stirred or air passed through Movement keeps. After the mushroom myeel has grown sufficiently strong, calcium carbonate, as well as other mash etc. are added either all at once or in a few portions.



  This liquid can be used to add a toxin that is harmless to the formation of gluconic acid itself and which prevents infections from foreign organisms, since, as experience shows, butyric acid bacteria in particular can almost completely inhibit the process of gluconic acid formation, as the fungi have a great deal of resistance to butyric acid are sensitive.

   Such poisonous substances come into consideration, for example, organic mercury compounds, such as seed dressings, chlorophenol mercury or sodium cyanide cresol, but also inorganic compounds such as sublimate, silver nitrate, etc., the appropriate concentration being determined in each case. This addition of toxins is particularly important because the process works best in an almost neutral solution and therefore lacks the self-protection of its own acidification.

   The addition of calcium carbonate is advisable because otherwise the formation of gluconic acid often either comes to a standstill or it is converted into citric acid or oxalic acid. With certain fungal strains, especially those that are poor citric acid producers, it is also possible to work in the absence of neutralizing agents, but then the yield of gluconic acid is usually lower.

   In addition to calcium carbonate, barium carbonate, magnesium carbonate, sodium carbonate etc. are also suitable as neutralizing agents, and more strongly alkaline substances such as calcium oxide, barium hydroxide etc. can also be used if care is taken to add them gradually.

   The addition of the white direct sugar solution or. Mash is useful because it reduces the concentration of the nitrogen salts still present and, on the other hand, the fungal mycelium is able to convert larger amounts of glucose-containing material into gluconic acid. As is known, the gluconic acid formation process itself works best in the presence of as little nitrogen as possible, and the additive mentioned makes it possible to create these conditions.



  The most favorable temperature for the mushrooms to work is 30-35. Taking into account the growth period of the fungal mycelium, the process is usually completed in 4-5 days, excluding the same in 2-3 days. The yield, determined for example via the calcium gluconate, calculated on the glucose that was actually present, is almost quantitative when using a suitable fungus strain.



  If you want to produce the gluconic acid with the help of bacteria from the groups mentioned above, it is expedient to work analogously in principle. It is best to use yeast extracts etc., which are produced in a known manner, as a culture medium. The addition of neutralizers is not absolutely necessary, but can be advantageous in many ways. Additives of lower fatty acids are expediently used as a means of preventing infections from foreign organisms.

    such as formic acid, acetic acid, propionic acid, or butyric acid, whereby the most suitable concentration must be determined. The process is best done at 25-28. It usually lasts about 1-2 weeks.



  Gluconic acid is best deposited in the form of a salt, for example calcium gluconate. For example, the liquid containing calcium gluconate is evaporated in vacuo to the appropriate concentration. The emptied mass solidifies to a crystal pulp from which the calcium gluconate can be obtained by centrifuging or pressing.

   After recrystallization from hot water, possibly using a decolorizing agent, a pure product is obtained from which every trace of toxins is advantageously washed out and from which the free gluconic acid or its lactone can be produced in a known manner.



       Embodiments of <I> the </I> tar process according to <I> the </I> invention: I. 6 kg of yellow raw sugar are dissolved in 40 liters of water and mixed with the necessary nutrient salts (80 gr (NH4) S04, 40 gr KH, P04 and 20 gr MgS04) are added, sterilized by heating and filled. After cooling down, a fungus culture of Aspergillus niger; is inoculated.

   After about two days of development at about 35, a further 6 kg of raw sugar in about 15% solution are added and about 1.2 kg of CaCO3 (whiting chalk) are introduced.

   From now on, the mushroom cover is to be lifted up at least twice in 24 hours with the help of a suitable device located in the fermentation vessel, such as a grate or net, and the CaC03 is to be stirred or. If necessary, add further amounts of the same, whereby the development and the carbon dioxide harmful to the continuation of the fermentation can escape. -The same addition as before was added twice more until a total of 24 kg of raw sugar with the same cover has been processed, which takes a total of 12 days.

   The yield of pure calcium gluconate is 12 kg and therefore, based on the amount of glucose present, corresponds to about 80% of the theory. Th. The glucanate is practically free of citric acid and oxalic acid.



       II. 10 kg of starch are saccharified using H2S04, after neutralization with BaCO., And removal of the Ba sulfate, the mash, which contains 13% glucose, is enriched with nutrients (1 liter of glue decoction with 15 g of nitrogen;

   40 grams of KH2P04, 20 grams of MgS04) are added, sterilized by heating, filled into shallow dishes, cooled and inoculated with a culture of Penicillium. After the fungus has developed for 2-3 days at around 30, a further 22 ounces of 10 kg starch with 15 to 20% glucose content and 0.1 gram of mercury chloride are added.

   After a sufficient amount of barium carbonate has been stirred in, the fermentation batch is left at the same temperature, lifting the mushroom cover 2 to 3 times within 24 hours and stirring the BaCOn. In the same way, two more portions of mash each made of 10 kg starch with 15 to 20% glucose content and 0.1 gr mercury chloride are added, sufficient amounts of barium carbonate are stirred in and the rest of the procedure is as before. The yield of pure Ba-gluconate is 32 kg when processing a total of 40 kg of starch.



       III. A fermentation batch is made as in Example II and the mushroom cover is also lifted off, but with the difference that no mercury chloride is added to the mash. From a total of 40 kg of starch, only 18 kg of Ca gluconate and 2 kg of C a citrate are obtained.



  IV. Potatoes are opened up in the usual way and saccharified with malt. The mash obtained from 100 kg of potatoes and 4 kg of malt (equivalent to 19.2 kg of glucose) is heated to the boil, which makes it richer in extractive substances from the spent grains. It is then filtered and heated again to the boil for the purpose of sterilization and poured into shallow dishes. After cooling to about 28, 50 grams of butyric acid is added and inoculated with a culture of Bacterium Xylinum. A glass wool net is placed on top of the liquid, on which the gelatinous layer of bacteria is caught.

    With a suitable device, this ingrown cover is lifted about twice every 24 hours to remove the carbonic acid. The temperature of 28 C is still maintained and CaCO is added from time to time when the ceiling is lifted. If the bacterial skin that has formed sinks under this manipulation, a new one soon develops. After about 14 days of fermentation the process is over and the Ca-gluconate can be obtained in the usual way. He holds 18 kg calcium gluconate of the greatest possible purity.



  V. Three fermentation batches with a fermentation niche, which were prepared according to Example II, were carried out at different temperatures. One test ran at 35, two tests at 20 C. The amount of nutrient salt and the test conditions were otherwise the same as in Example II. In the test at 35 (test A) and in one test at 20 (test B) new fermentation mash made of 10 kg starch was added on the 3rd, 7th and 11th day; in the third test at 20 ° C. (test C) this addition was made on the 3rd, 10th and 17th > Days.

   The continuous control of the acidification process already showed that acidification at 20 C proceeded much more slowly than acidification at 35 C. The yields after the experiments were stopped were as follows:
EMI0005.0002
  
    A <SEP> in the <SEP> attempt <SEP> at <SEP> 35 <SEP> <SEP> C <SEP> after <SEP> 14 <SEP> days <SEP> 30 <SEP> kg <SEP> Ca-Glu .conat
<tb> B <SEP> "<SEP>" <SEP> 20 C <SEP> "<SEP> 14 <SEP> 13 <SEP>" <SEP> "
<tb> C <SEP> <B> 39 <SEP> 31 </B> <SEP> "<SEP> 20 C <SEP>" <SEP> 25 <SEP> 19 <SEP> "<SEP>" working methods, in which the mushroom cover was not lifted off as in the method according to the invention.



       a) In the same fermentation vessel as in Example I, a mushroom thickness is brought to develop in an analogous manner and after about 2, 6 and 9 days each additional 6 kg of raw sugar in 15% solution and about 4 kg of CaCO3 are added. After a total of 12 days of fermentation time at rest, only about 5 kg of calcium gluconate and 4 kg of calcium citrate were obtained from 24 kg of raw sugar. Large amounts of sugar are still unused.



  b) A fermentation batch with the same fermentation mash as in Example V is employed, with the difference that no butyric acid is added and the cover is not lifted off. The yield was 10 kg of calcium gluconate.



  Embodiment I shows, compared to method a, in which the latter the cover was not lifted off, the increase in yield of calcium gluconate, which occurs as a result of lifting the cover and the escape of carbonic acid made possible thereby.

   Compared to Example III, Example II shows the beneficial effect of adding poisonous substances on the yield and purity of the Caleium gluconate when carrying out the gluconic acid fermentation using the lifting of covers. While examples I to III and procedure a were carried out using molds, bacteria are used in examples IV and procedure b. Example V shows the effect of the favorable fermentation temperature.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Herstellung von Glucon- säure durch Vergärung von glucosehaltigen Kohlehydratgemischen mittelst oxydativer Gluconsäure bildender Gärungserreger, da durch gekennzeichnet, dass die auf dem Gär ansatz sich bildende Decke der oxydativen Gärungserreger von Zeit zu Zeit abgehoben wird, um ein Entweichen der sich bildenden Kohlensäure zu ermöglichen. UNTERANSPRÜCHE: 1. PATENT CLAIM: Process for the production of gluconic acid by fermentation of glucose-containing carbohydrate mixtures by means of oxidative gluconic acid-forming fermentation agents, characterized in that the cover of the oxidative fermentation agents that forms on the fermentation base is lifted from time to time in order to allow the carbonic acid that is formed to escape to enable. SUBCLAIMS: 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass der geimpfte Gär- ansatz auf einer Temperatur von 25 bis 35 erhalten wird. 2. Verfahren nach Patentanspruch und Un teranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass dem Gäransatze Giftstoffe für anders artige Gärungserreger zugesetzt werden, welche die encymatische Tätigkeit der Gluconsäure bildenden, oxydativen Gä rungserreger nicht hindern. 3. Process according to patent claim, characterized in that the inoculated fermentation batch is obtained at a temperature of 25 to 35. 2. The method according to patent claim and Un teran claim 1, characterized in that the Gäransatze toxins for different types of fermentation pathogens are added, which do not prevent the encymatic activity of the gluconic acid-forming, oxidative fermentation pathogen. 3. Verfahren nach Patentanspruch und Un teransprüchen 1 und 2, dadurch gekenn zeichnet, dass dem Gäransatze nach Ent wicklung des Pilzmycels in Intervallen neue, zu verarbeitende Maische zugesetzt wird. Method according to patent claim and sub-claims 1 and 2, characterized in that new mash to be processed is added to the fermentation batch at intervals after the development of the mushroom mycelium.
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