CA1103061A - Alliage a base de nickel - Google Patents
Alliage a base de nickelInfo
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- CA1103061A CA1103061A CA312,570A CA312570A CA1103061A CA 1103061 A CA1103061 A CA 1103061A CA 312570 A CA312570 A CA 312570A CA 1103061 A CA1103061 A CA 1103061A
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Abstract
Alliage à base de nickel contenant principalement du chrome et du molybdène destiné à la fabrication de pièces moulées et au rechargement et au revêtement de pièces, caractérisé par le fait qu'il contient en proportions pondérales 1,4 à 2,5 % de carbone, 0 à 2 % de silicium, 25 à 33 % de chrome et 6 à 15 % de molybdène, le complément, à l'exception des impuretés inévitables, étant constitué par du nickel. L'alliage de l'invention trouve son application notamment dans la construction de réacteurs nucléaires.
Description
L'invention concerne un alliage à base de nickel contenant principalementdu chrome et du,molybdène destiné
à la fabrication de pièces moulées et au rechargement et au revêtement de pièces, en particulier de pièces utilisées dans la construction des réacteurs nucléaires.
Les exigences croissantes en matière de sécurité du personnel travaillant dans les usines de production d'énergie à partir des phénomènes de fission ou de fusion nucléaires amènent les constructeurs des unités productrices à mettre en oeuvre des matériaux de moins en moins riches en éléments ,;
facilement activables par les produits de fission ou de fusion. -~
De telles unités productrices d'énergie comportent de nombreuses pièces (telles que vannes, soupapes, etc.. ~) , soumises ~ des phénomenes de frottement nécessitant, outre de faibles coefficients de frottement, une bonne résistance à la corrosion, à l'abrasion et au grippage. ;
Ces bonnes propriétés de frottement sont obtenues sur les composants intéressés grâce à un revêtement superficiel de métal ou d'alliage dur qui est déposé en couche continue et usiné. , On utilise habituellement pour le revêtement super-., ficiel de tels composants un alliage ~ base de cobalt. On ; sait en effet que le cobalt à l'état pur ou comme composant ~ , de phases métalliques d'alliages favorise l'obtention d'un faible coefficient de frottement et d'une bonne résistance l'usure lorsque les phases métalliques sont de dureté
suffisante. ~ -~
L'alliage le plus couramment utilisé est composé
de 1 % de carbone, 1 % de silicium, 4,5 % de tungst~ne et 28,5 de chrome, le solde étant constitué par du cobalt, à l'excep-tion des impuretés inévitables. D'autres alliages à base de , cobalt de composition voisine sont égalément utilisés pour , . . .. .. .. ... . . .... .. .
3C96~L ~
le même type d'application.
E'ensemble de ces alliages compor-te des proportions ;~
importantes d'éléments activables par les produits des réactions primaires de fission ou de fusion, en particulier par les neutrons, tels que le tungstène et le bore et bien sûr le -cobalt.
Cela est nuisible à la sécurité du personnel des installation de production d'énergie, soit parce que les ~;
revêtements des pièces sont contaminés, soit parce que les produits de cette activation peuvent s'échapper des revêtements par abrasion au cours des frottements ou par corrosion et ainsi ,~
contaminer les fluides contenus dans ces pièces revêtues et propager, à de grande distance des pièces contaminées, le danger d'irradiation. ;
Néanmoins, il existe de nombreuses publications sur ;~
l'utilisation de tels alliages pour le revêtement de pièces de frottement utilisées dans les réacteurs nucléaires.
Les alliages les plus fréquemment cités pour ces utilisations sont les alliages vendus sour la marque "Haynes Stellite Alloy" Ns. 6,12 et 21.
On a effectué différentes tentatives pour trouver -`
des produits de substitution à ces alliages contenant de ; fortes proportions de cobalt, afin de disposer de matériaux moins facilement activables en ambiance nucléaire.
En particulier on a proposé un alliage comportant sensiblement 60 % de nlckel, 15 % de cobalt, 15 % de chrome et 10 % de bore. ;
Une étude relative à cet alliage a été publiée dans la revue "Welding Research-supplément" , numéro d'octobre 1976, les auteurs dè cet article étant E. Lugscheider, 0. Knotek et K.H. Battenfeld.
Cet alliage présente une courbe de dureté en fonction
à la fabrication de pièces moulées et au rechargement et au revêtement de pièces, en particulier de pièces utilisées dans la construction des réacteurs nucléaires.
Les exigences croissantes en matière de sécurité du personnel travaillant dans les usines de production d'énergie à partir des phénomènes de fission ou de fusion nucléaires amènent les constructeurs des unités productrices à mettre en oeuvre des matériaux de moins en moins riches en éléments ,;
facilement activables par les produits de fission ou de fusion. -~
De telles unités productrices d'énergie comportent de nombreuses pièces (telles que vannes, soupapes, etc.. ~) , soumises ~ des phénomenes de frottement nécessitant, outre de faibles coefficients de frottement, une bonne résistance à la corrosion, à l'abrasion et au grippage. ;
Ces bonnes propriétés de frottement sont obtenues sur les composants intéressés grâce à un revêtement superficiel de métal ou d'alliage dur qui est déposé en couche continue et usiné. , On utilise habituellement pour le revêtement super-., ficiel de tels composants un alliage ~ base de cobalt. On ; sait en effet que le cobalt à l'état pur ou comme composant ~ , de phases métalliques d'alliages favorise l'obtention d'un faible coefficient de frottement et d'une bonne résistance l'usure lorsque les phases métalliques sont de dureté
suffisante. ~ -~
L'alliage le plus couramment utilisé est composé
de 1 % de carbone, 1 % de silicium, 4,5 % de tungst~ne et 28,5 de chrome, le solde étant constitué par du cobalt, à l'excep-tion des impuretés inévitables. D'autres alliages à base de , cobalt de composition voisine sont égalément utilisés pour , . . .. .. .. ... . . .... .. .
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le même type d'application.
E'ensemble de ces alliages compor-te des proportions ;~
importantes d'éléments activables par les produits des réactions primaires de fission ou de fusion, en particulier par les neutrons, tels que le tungstène et le bore et bien sûr le -cobalt.
Cela est nuisible à la sécurité du personnel des installation de production d'énergie, soit parce que les ~;
revêtements des pièces sont contaminés, soit parce que les produits de cette activation peuvent s'échapper des revêtements par abrasion au cours des frottements ou par corrosion et ainsi ,~
contaminer les fluides contenus dans ces pièces revêtues et propager, à de grande distance des pièces contaminées, le danger d'irradiation. ;
Néanmoins, il existe de nombreuses publications sur ;~
l'utilisation de tels alliages pour le revêtement de pièces de frottement utilisées dans les réacteurs nucléaires.
Les alliages les plus fréquemment cités pour ces utilisations sont les alliages vendus sour la marque "Haynes Stellite Alloy" Ns. 6,12 et 21.
On a effectué différentes tentatives pour trouver -`
des produits de substitution à ces alliages contenant de ; fortes proportions de cobalt, afin de disposer de matériaux moins facilement activables en ambiance nucléaire.
En particulier on a proposé un alliage comportant sensiblement 60 % de nlckel, 15 % de cobalt, 15 % de chrome et 10 % de bore. ;
Une étude relative à cet alliage a été publiée dans la revue "Welding Research-supplément" , numéro d'octobre 1976, les auteurs dè cet article étant E. Lugscheider, 0. Knotek et K.H. Battenfeld.
Cet alliage présente une courbe de dureté en fonction
- 2 -: ~ ' .
de la température tout-à-fait comparable ~ celle des alliages de type Stellite N 6 et, vraisemblablement, l'ensemble de ses propriétés mécaniques est relativement proche de celles de l'alliage Stellite N 6.
On a proposé également dans une autre publication (Metallurgical Reports du CRM N 49 de décembre 1966), d'autres alliages où une partie du cobalt est remplacée par du molybdène, ce qui permet d'obtenir une meilleure résistance à l'abrasion en milieu aqueux tout en conservant un niveau de dureté
suffisant.
Si l'on utilise ces alliages comportant une proportion plus faible de cobalt pour le revêtement des pi~ces soumises au frottement dans les réacteurs nucléaires, on diminue bien entendu leur capacité d'activation mais cette diminution de la teneur en cobalt est cependant très insuffisante pour -~
obtenir une réduction de la susceptibilité à l'activation suffisante pour le rendre utilisable dans de bonnes conditions de sécurité. ;
L'objet de l'invention est donc de proposer un alliage à base de nickel ayant une structure et des propriétés - mécaniques à coeur et en surface aussi voisines que possible de celles des alliages de cobalt utilisés jusqu'ici pour le revetement des pièces de frottement utilisées dans les réac~
teurs nucléaires et ne présentant pas l'inconvénient d'une activation nucléaire par les prodults de réaction provenant des phénomènes de fusion ou de flssion.
Dans ce but, llalliage de nickel selon l'invention contient en proportions pondérales 1,4 à 2,5 % de carbone, 0 à 2 % de silicium, 25 à 33 % de chrome et 6 à 15 % de molybdène, le complément, à llexception des impuretés inévitables, étant constitué par du nickel.
On va maintenant décrire a titre d'exemple non
de la température tout-à-fait comparable ~ celle des alliages de type Stellite N 6 et, vraisemblablement, l'ensemble de ses propriétés mécaniques est relativement proche de celles de l'alliage Stellite N 6.
On a proposé également dans une autre publication (Metallurgical Reports du CRM N 49 de décembre 1966), d'autres alliages où une partie du cobalt est remplacée par du molybdène, ce qui permet d'obtenir une meilleure résistance à l'abrasion en milieu aqueux tout en conservant un niveau de dureté
suffisant.
Si l'on utilise ces alliages comportant une proportion plus faible de cobalt pour le revêtement des pi~ces soumises au frottement dans les réacteurs nucléaires, on diminue bien entendu leur capacité d'activation mais cette diminution de la teneur en cobalt est cependant très insuffisante pour -~
obtenir une réduction de la susceptibilité à l'activation suffisante pour le rendre utilisable dans de bonnes conditions de sécurité. ;
L'objet de l'invention est donc de proposer un alliage à base de nickel ayant une structure et des propriétés - mécaniques à coeur et en surface aussi voisines que possible de celles des alliages de cobalt utilisés jusqu'ici pour le revetement des pièces de frottement utilisées dans les réac~
teurs nucléaires et ne présentant pas l'inconvénient d'une activation nucléaire par les prodults de réaction provenant des phénomènes de fusion ou de flssion.
Dans ce but, llalliage de nickel selon l'invention contient en proportions pondérales 1,4 à 2,5 % de carbone, 0 à 2 % de silicium, 25 à 33 % de chrome et 6 à 15 % de molybdène, le complément, à llexception des impuretés inévitables, étant constitué par du nickel.
On va maintenant décrire a titre d'exemple non
3 - ;
~ ~3~
limitatif les résultats obtenus à partir d'une coulée d'un alliage selon l'invention.
On a élaboré une coulée d'un alliage selon l'inven-tion au four à induction à l'air à partir des éléments constitu-tifs de facon à avoir approximativement la composition suivante (carbone (l,70 %), silicium (l %) chrome (28 %) molybdène 7,5 %) nickel le solde, fer inférieur à 0,5 % avec une teneur en oxygène inférieure à 200ppm~
La coulée a ensuite été transformée en poudre par pulvérisation au gaz inerte du jet de métal lors de sa coulée.
On a également réalisé une analyse précise de la coulée dont le résultat est le suivant:
Carbone (1,69%) Silicium (0,96%) Chrome (27,93%) Molybdène (7,24%) Fer (0,12%) Oxygène (0,010%) le solde étant pratique-ment uniquement c~nstitué de nickel.
On a ensuite réalisé des dépats sur des pièces d'acier à partir de ces poudres refondues dans une torche à plasma.
L'épaisseur des dépôts allait de 3 à 8 mm. On a utilisé une plaque d'acier recouverte d'un dépôt de 4 mm obtenu à partir des poudres de l'alliage selon I'invention pour divers essais.
En particulier, on a réalisé une microyraphie du dépôt après attaque au réactif de Grosbeck.
- Les résultats de ces essais sont donnés ci-de~sous en se référant aux figures jointes en annexes.
La figure l représente la microstructure du dépôt après attaque au réactif de Grosbeck ave~ un grossissement de 200.
La figure 2 représente les courbes de dureté du dépôt réalisé en fonction de la température et, par comparaison, la courbe de dureté correspondante de l'alliage Haynes Stellite N 6.
La structure de l'alliage après dépôt réalisé à la 316~
torche à plasma est une structure homogène proche de l'eutecti-que.
On a également procédé à une analyse par diffraction des rayons X des phases précipitées et on a identifié deux phases carbure ~ structure hexagonale, l'une de ces phases ayant une composition du type M7C'3 et l'autre de ces phases une structure M6C où M est un métal qui peut être le chrome. La matrice a une structure entièrement austénitique.
On a également e~fectué des mesures de dureté à
haute température sur les dépôts réalisés et sur des dépôts semblables obtenus ~ partir de l'alliage Haynes Stellite N 6.
On voit sur la figure 2 que les duretés à chaud des deux alliages sont tout-à-fait comparables et que la dureté de l'alliage selon l'invention est même supérieure à celle du Haynes Stellite N 6 dans la zone de température ~00-600C.
Ces courbes montrent que les propriétés mécaniques à haute température de l'alliage selon l'invention et du Haynes Stellite ~ 6 sont extrêmement proches.
La structure de solidification à deux phases proche d'un eutectique extrêmement homogène ainsi que les propriétés mécaniques à chaud proches du Stellite comme cela, ressort de la figure 2, ne peuvent être obtenues que lorsque les teneurs des divers éléments de l'alliage se situent dans les fourchettes de compositions données.
On a également effectué des mesures du coefficient de dilatation de l'alliage élaboré comme décrit ci-dessus. On trouvera au tableau I les résultats de ces mesures de dilata-tion et comparativement, les résultats de mesures semblables effectuées sur un échantillon de Haynes Stellite N 6 - T~lB~l~ U I
_ __ Intervalle Coefficient de dilatation de température _ _ _ _ Alliage selon Alliage type l'invention type Stellite 6 ;
20-100C 11,5 - 10-6 11,35.10-6 20-200C 11,95 13,0 ; 20-300C 12,3 13,6 20-400C 12,7 13,9 20-500C 13,1 14,2 20-600C 13,6 14,5 `
20-700C 14,0 14,7 ;~' 20-800C ` 14,5 15,0 . '- '~ ~
De plus, dans le cas d'une utilisation de l'alliage dans le domaine nucléaire on limite volontairement les teneurs en cobalt, tungstène et bore, éléments pouvant subsister dans l'alliage en très faible quantité, à une teneur inférieure ~ ;
0,2 % en poids pour l'ensemble de ces trois composants.
Sous cette forme, l'alliage peut être utilisé
avantageusement dans le domaine nucléaire, en partlculier -~
pour les pièces de robinetterie soumises à des frottements.
Dans ce~ utilisations, l'alliage suivant l'invention utilisé sous forme de poudre pour réaliser des revêtements de pièces de frottement aura l'avantage, tout en possèdant les propriétés mécaniques suffisantes, de ne pas présenter une activation nucléaire par les produits de réaction resultant de la fusion ou de la fission.
Le dépôt, en plus de son homogénéité, a d'autre part l'avantage de présenter une très bonne liaison métallurgique avec le substrat.
Les alliages suivant l'invention peuvent être aisément élaborés au foux à induction à l'air et se prêtent avantageuse-~ .
'~
, ' ,' ' ;"~ "~" V `; ," ` ,, ~,~" ~
~3~
ment au moulage de pièces massives dont la structure brute de fonderie est identique à la structure du revêtement -représenté sur la figure 1.
Ces alliages peuvent donc connaître de nombreuses applications dans les domaines où l'on utilisait jusqu'i.ci les alliages de cobalt du type Haynes Stellite.
On peut également réali.ser ~ partir des alliages : suivant l'invention des fils ou baguettes nues, enrobés ou fourrés pour la réalisation de soudures, de rechargements durs ou de revêtem~nts d'épai~seur quelconque.
~, ,' ~..
. . .
,, ,.
'
~ ~3~
limitatif les résultats obtenus à partir d'une coulée d'un alliage selon l'invention.
On a élaboré une coulée d'un alliage selon l'inven-tion au four à induction à l'air à partir des éléments constitu-tifs de facon à avoir approximativement la composition suivante (carbone (l,70 %), silicium (l %) chrome (28 %) molybdène 7,5 %) nickel le solde, fer inférieur à 0,5 % avec une teneur en oxygène inférieure à 200ppm~
La coulée a ensuite été transformée en poudre par pulvérisation au gaz inerte du jet de métal lors de sa coulée.
On a également réalisé une analyse précise de la coulée dont le résultat est le suivant:
Carbone (1,69%) Silicium (0,96%) Chrome (27,93%) Molybdène (7,24%) Fer (0,12%) Oxygène (0,010%) le solde étant pratique-ment uniquement c~nstitué de nickel.
On a ensuite réalisé des dépats sur des pièces d'acier à partir de ces poudres refondues dans une torche à plasma.
L'épaisseur des dépôts allait de 3 à 8 mm. On a utilisé une plaque d'acier recouverte d'un dépôt de 4 mm obtenu à partir des poudres de l'alliage selon I'invention pour divers essais.
En particulier, on a réalisé une microyraphie du dépôt après attaque au réactif de Grosbeck.
- Les résultats de ces essais sont donnés ci-de~sous en se référant aux figures jointes en annexes.
La figure l représente la microstructure du dépôt après attaque au réactif de Grosbeck ave~ un grossissement de 200.
La figure 2 représente les courbes de dureté du dépôt réalisé en fonction de la température et, par comparaison, la courbe de dureté correspondante de l'alliage Haynes Stellite N 6.
La structure de l'alliage après dépôt réalisé à la 316~
torche à plasma est une structure homogène proche de l'eutecti-que.
On a également procédé à une analyse par diffraction des rayons X des phases précipitées et on a identifié deux phases carbure ~ structure hexagonale, l'une de ces phases ayant une composition du type M7C'3 et l'autre de ces phases une structure M6C où M est un métal qui peut être le chrome. La matrice a une structure entièrement austénitique.
On a également e~fectué des mesures de dureté à
haute température sur les dépôts réalisés et sur des dépôts semblables obtenus ~ partir de l'alliage Haynes Stellite N 6.
On voit sur la figure 2 que les duretés à chaud des deux alliages sont tout-à-fait comparables et que la dureté de l'alliage selon l'invention est même supérieure à celle du Haynes Stellite N 6 dans la zone de température ~00-600C.
Ces courbes montrent que les propriétés mécaniques à haute température de l'alliage selon l'invention et du Haynes Stellite ~ 6 sont extrêmement proches.
La structure de solidification à deux phases proche d'un eutectique extrêmement homogène ainsi que les propriétés mécaniques à chaud proches du Stellite comme cela, ressort de la figure 2, ne peuvent être obtenues que lorsque les teneurs des divers éléments de l'alliage se situent dans les fourchettes de compositions données.
On a également effectué des mesures du coefficient de dilatation de l'alliage élaboré comme décrit ci-dessus. On trouvera au tableau I les résultats de ces mesures de dilata-tion et comparativement, les résultats de mesures semblables effectuées sur un échantillon de Haynes Stellite N 6 - T~lB~l~ U I
_ __ Intervalle Coefficient de dilatation de température _ _ _ _ Alliage selon Alliage type l'invention type Stellite 6 ;
20-100C 11,5 - 10-6 11,35.10-6 20-200C 11,95 13,0 ; 20-300C 12,3 13,6 20-400C 12,7 13,9 20-500C 13,1 14,2 20-600C 13,6 14,5 `
20-700C 14,0 14,7 ;~' 20-800C ` 14,5 15,0 . '- '~ ~
De plus, dans le cas d'une utilisation de l'alliage dans le domaine nucléaire on limite volontairement les teneurs en cobalt, tungstène et bore, éléments pouvant subsister dans l'alliage en très faible quantité, à une teneur inférieure ~ ;
0,2 % en poids pour l'ensemble de ces trois composants.
Sous cette forme, l'alliage peut être utilisé
avantageusement dans le domaine nucléaire, en partlculier -~
pour les pièces de robinetterie soumises à des frottements.
Dans ce~ utilisations, l'alliage suivant l'invention utilisé sous forme de poudre pour réaliser des revêtements de pièces de frottement aura l'avantage, tout en possèdant les propriétés mécaniques suffisantes, de ne pas présenter une activation nucléaire par les produits de réaction resultant de la fusion ou de la fission.
Le dépôt, en plus de son homogénéité, a d'autre part l'avantage de présenter une très bonne liaison métallurgique avec le substrat.
Les alliages suivant l'invention peuvent être aisément élaborés au foux à induction à l'air et se prêtent avantageuse-~ .
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~3~
ment au moulage de pièces massives dont la structure brute de fonderie est identique à la structure du revêtement -représenté sur la figure 1.
Ces alliages peuvent donc connaître de nombreuses applications dans les domaines où l'on utilisait jusqu'i.ci les alliages de cobalt du type Haynes Stellite.
On peut également réali.ser ~ partir des alliages : suivant l'invention des fils ou baguettes nues, enrobés ou fourrés pour la réalisation de soudures, de rechargements durs ou de revêtem~nts d'épai~seur quelconque.
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Claims (4)
1. Alliage à base de nickel contenant principale-ment du chrome et du molybdène destiné à la fabrication de pièces moulées et au rechargement et au revêtement de pièces, en particulier de pièces utilisées dans la construction des réacteurs nucléaires, caractérisé par le fait qu'il contient en proportions pondérales 1,4 à 2,5 % de carbone, 0 à 2 %
de silicium, 25 à 33 % de chrome et 6 à 15 % de molybdène, le complément, à l'exception des impuretés inévitables, étant constitué par du nickel.
de silicium, 25 à 33 % de chrome et 6 à 15 % de molybdène, le complément, à l'exception des impuretés inévitables, étant constitué par du nickel.
2. Alliage à base de nickel selon la revendication 1, caractérisé par le fait que la teneur pondérale totale en cobalt, tungstène et bore au titre d'éléments résiduels de l'alliage, est inférieure à 0,2 %.
3. Poudre pour revêtement obtenue par pulvérisation d'une coulée d'alliage contenant 1,4 à 2,5 % de carbone, 0 à
2 % de silicium, 25 à 33 % de chrome, 6 à 15 % de molybdène, le complément étant du nickel, à l'exception des impuretés inévitables, la teneur en éléments résiduels activables, tels que le cobalt, le tungstène et le bore de l'alliage étant inférieure à 0,2 %.
2 % de silicium, 25 à 33 % de chrome, 6 à 15 % de molybdène, le complément étant du nickel, à l'exception des impuretés inévitables, la teneur en éléments résiduels activables, tels que le cobalt, le tungstène et le bore de l'alliage étant inférieure à 0,2 %.
4. Baguette de soudage ou fils nus, enrobés ou fourrés pour la réalisation de revêtement, caractérisée par le fait qu'ils sont réalisés en un alliage selon l'une quelconque des revendications 1 et 2.
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| FR7729844 | 1977-10-04 | ||
| FR7729844A FR2405306A1 (fr) | 1977-10-04 | 1977-10-04 | Alliage a base de nickel |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| CA1103061A true CA1103061A (fr) | 1981-06-16 |
Family
ID=9196086
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| CA312,570A Expired CA1103061A (fr) | 1977-10-04 | 1978-10-03 | Alliage a base de nickel |
Country Status (8)
| Country | Link |
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| CA (1) | CA1103061A (fr) |
| CH (1) | CH635869A5 (fr) |
| DE (1) | DE2843102A1 (fr) |
| FR (1) | FR2405306A1 (fr) |
| GB (1) | GB2005305B (fr) |
| IE (1) | IE47383B1 (fr) |
| SE (1) | SE7810365L (fr) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE2837196A1 (de) * | 1978-08-25 | 1980-03-06 | Eaton Corp | Legierung |
| EP0057242B1 (fr) * | 1981-02-04 | 1987-03-25 | EATON AUTOMOTIVE S.p.A. | Alliage résistant aux températures élevées |
| JPS57207145A (en) * | 1981-06-15 | 1982-12-18 | Toshiba Corp | Wear resistant alloy |
| FR2744046B1 (fr) | 1996-01-30 | 1998-04-30 | Framatome Sa | Procede de fabrication d'un materiau metallique de grande durete et utilisations |
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1977
- 1977-10-04 FR FR7729844A patent/FR2405306A1/fr active Granted
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1978
- 1978-09-27 GB GB7838404A patent/GB2005305B/en not_active Expired
- 1978-09-28 IE IE1943/78A patent/IE47383B1/en not_active IP Right Cessation
- 1978-09-29 JP JP12113078A patent/JPS5499034A/ja active Pending
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