BR112020014546B1 - Composições combustíveis mistas com perfis de emissões melhorados - Google Patents
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Abstract
a presente invenção se refere a composições combustíveis mistas e métodos de geração de composições desse tipo que apresentam perfis de emissões surpreendentes e inesperados, ao mesmo tempo evitando problemas de desempenho no campo de conhecimento, em que a composição combustível mista inclui de cerca de 5% em volume a cerca de 95% em volume de diesel parafínico sintético; cerca de 5% em volume a cerca de 95% em volume de um biodiesel; e cerca de 0% em volume a cerca de 90% em volume de um diesel de petróleo, desde que pelo menos cerca de 8% em volume de biodiesel sejam incluídos quando a composição combustível mista não incluir diesel de petróleo.
Description
[001] Este pedido reivindica o benefício e a prioridade do Pedido de Patente US Provisório n° 62/618,454, depositado em 17 de janeiro de 2018, cuja totalidade é aqui incorporada por referência para todos e quaisquer fins.
[002] A presente tecnologia se refere em geral a composições de combustível misto e a métodos de geração dessas composições que apresentam perfis de emissão surpreendentes e inesperados, incluindo um acentuado efeito sinérgico, simultaneamente evitando os problemas de desempenho do campo.
[003] Em um aspecto, é fornecida uma composição de combustível misto que inclui cerca de 5% em volume a cerca de 95% em volume de diesel parafínico sintético; cerca de 5% em volume a cerca de 95% em volume de um biodiesel; e cerca de 0% em volume a cerca de 90% em volume de um diesel de petróleo. Quando a composição de combustível misto não inclui diesel de petróleo, a composição de combustível misto inclui pelo menos cerca de 8% em volume de biodiesel. Essas composições oferecem propriedades de emissão e de combustível surpreendentemente e inesperadamente vantajosas. Como exemplo, a presente invenção ilustra vantagens sinérgicas fornecidas por essas composições de combustível misto.
[004] Em um aspecto relacionado, é fornecido um método de produção da composição de combustível misto de qualquer modalidade aqui descrita, em que o método inclui a combinação de cerca de 5% em volume a cerca de 95% em volume de diesel parafínico sintético; cerca de 5% em volume a cerca de 95% em volume de um biodiesel e cerca de 0% em volume a cerca de 90% em volume de um diesel de petróleo para produzir a composição de combustível misto. Quando a composição de combustível misto não inclui diesel de petróleo, a composição de combustível misto inclui pelo menos cerca de 8% em volume de biodiesel.
[005] Em outro aspecto relacionado, a tecnologia atual fornece um kit que inclui um diesel parafínico sintético e instruções para gerar uma composição de combustível misto de qualquer modalidade descrita neste documento. Em ainda outro aspecto relacionado, a tecnologia atual fornece um kit que inclui um biodiesel e instruções para gerar uma composição de combustível misto de qualquer modalidade descrita neste documento.
[006] A figura 1 fornece um diagrama de mistura ternária de composições de combustível misto exemplificativas da tecnologia atual.
[007] A figura 2 fornece emissões de NOx e PM medidas com base especificamente no freio, de acordo com o procedimento de Teste EPA Federal detalhado em 40 CFR, parte 86, Subparte N para composições de combustível misto, incluindo um biodiesel e um diesel parafínico sintético, de acordo com os exemplos de trabalho.
[008] As figuras 3A-B fornecem as emissões de PM (figura 3A) e NOx (figura 3B) medidas com base especificamente no freio, de acordo com o procedimento de Teste EPA Federal detalhado em 40 CFR, parte 86, Subparte N para composições de combustível misto, incluindo um biodiesel, um diesel parafínico sintético e/ou um combustível de petróleo ULSD de referência, de acordo com os exemplos de trabalho.
[009] A figura 4 fornece emissões de monóxido de carbono para composições de combustível misto incluindo um biodiesel e um diesel parafínico sintético, de acordo com os exemplos de trabalho, em que as barras de erro representam o desvio padrão de triplicados.
[010] A figura 5 fornece uma alteração relativa no volume de elastômero para elastômeros expostos a misturas de biodiesel e diesel parafínico sintético com base em uma referência a diesel de petróleo, de acordo com os exemplos de trabalho.
[011] A figura 6 fornece o impacto do total de aromáticos no inchaço da borracha de acrilonitrila e butadieno (NBR) em comparação ao do biodiesel, de acordo com os exemplos de trabalho.
[012] A figura 7 fornece o impacto de aromáticos polinucleares sobre o inchaço da NBR em comparação ao do biodiesel, de acordo com os exemplos de trabalho.
[013] As figuras 8A-B fornece os pontos de congelamento (figura 8A) e pontos de entupimento do filtro frio (figura 8B) medidos de composições de combustível misto exemplificativas de biodiesel e diesel parafínico sintético em comparação com valores lineares, de acordo com os exemplos de trabalho.
[014] A figura 9 fornece Pontuações do Teste CSFBT para três amostras de biodiesel em comparação a uma referência de diesel de petróleo com teor de enxofre ultrabaixo, de acordo com os exemplos de trabalho.
[015] As figuras 10A-C fornecem pontuações do Teste CSFBT para três amostras de biodiesel, cada uma misturada em quantidades variáveis com diesel parafínico sintético, de acordo com os exemplos de trabalho.
[016] A figura 11 fornece resultados médios para o teste de Filtragem por Imersão a Frio e o Teste CSFBT 20/80 para 805 misturas de biodiesel e uma amostra de diesel parafínico sintético, de acordo com os exemplos de trabalho.
[017] Várias modalidades são descritas a seguir. Deve- se observar que as modalidades específicas não devem ser consideradas uma descrição exaustiva ou como uma limitação aos aspectos mais amplos discutidos neste documento. Um aspecto descrito em conjunto com uma modalidade específica não é necessariamente limitado a essa modalidade e pode ser praticado com qualquer outra modalidade.
[018] Conforme aqui utilizado, “cerca de” significará até mais ou menos 5% do termo específico. Por exemplo, “cerca de 10% em volume” significaria “9,5% em volume a 10,5% em volume”.
[019] O uso dos termos “um”, “uma, “o”, “a”, “os”, “as” e referentes semelhantes no contexto da descrição dos elementos (especialmente no contexto das reivindicações a seguir) deve ser interpretado de modo a abranger tanto o singular quanto o plural, a menos que indicado de outra forma neste documento ou claramente contrário ao contexto. A enumeração de intervalos de valores aqui servirá meramente como um método abreviado de referência individual a cada valor separado que esteja dentro do intervalo, a menos que indicado de outra forma neste documento, e cada valor separado é incorporado ao relatório descritivo como se fosse incluído individualmente neste documento. Todos os métodos descritos neste documento podem ser realizados em qualquer ordem adequada, a menos que indicado de outra forma neste documento ou claramente contrário ao contexto. O uso de qualquer e todos os exemplos, ou linguagem exemplificativa (por exemplo, “tal como”) aqui fornecida, tem o único objetivo de melhor explicar as modalidades e não representa uma limitação ao escopo das reivindicações, a menos que especificado de outra forma. Nenhuma linguagem no relatório descritivo deve ser interpretada como indicativa de qualquer elemento não reivindicado como essencial.
[020] Conforme aqui usado, os grupos “alquila” incluem grupos alquila de cadeia reta e ramificada. Exemplos de grupos alquila de cadeia reta incluem grupos metila, etila, n-propila, n-butila, n-pentila, n-hexila, n-heptila e n-octila. Exemplos de grupos alquila ramificados incluem, mas não se limitam a, grupos isopropila, sec-butila, t-butila, neopentila e isopentila. Entende-se que a frase “Cx-Cy alquila”, como C1-C4 alquila, significa um grupo alquila com um número de carbono dentro do intervalo de x a y.
[021] O termo “aromático”, tal como aqui utilizado, é sinônimo de “aromatos” e significa tanto hidrocarbonetos aromáticos cíclicos que não contêm heteroátomos, quanto compostos aromáticos heterocíclicos. O termo inclui sistemas de anéis monocíclicos, bicíclicos e policíclicos (coletivamente, esses sistemas de anéis bicíclicos e policíclicos são aqui referidos como “aromáticos policíclicos” ou “aromatos policíclicos”). O termo também inclui espécies aromáticas com grupos alquila e cicloalquila. Assim, os aromáticos incluem, mas não se limitam a, benzeno, azuleno, heptaleno, fenilbenzeno, indaceno, fluoreno, fenantreno, trifenileno, pireno, naftaceno, criseno, antraceno, indeno, indano, pentaleno e naftaleno, bem como as variantes substituídas alquila e cicloalquila desses compostos. Em algumas modalidades, as espécies aromáticas contêm de 6 a 14 carbonos e, em outras, de 6 a 12 ou mesmo de 6 a 10 átomos de carbono nas porções do anel dos grupos. A frase inclui grupos contendo anéis fundidos, como sistemas de anéis aromáticos-alifáticos fundidos (por exemplo, indano, tetraidronafteno e outros).
[022] “Oxigenados”, como usado neste documento, significa compostos contendo carbono contendo pelo menos uma ligação covalente ao oxigênio. Exemplos de grupos funcionais abrangidos pelo termo incluem, mas não se limitam a, ácidos carboxílicos, carboxilatos, anidridos ácidos, aldeídos, ésteres, éteres, cetonas e álcoois, bem como ésteres e anidridos de heteroátomo, como ésteres fosfatados e anidridos fosfatados. Os oxigenados também podem ser oxigênio contendo variantes de aromáticos, cicloparafinas e parafinas, conforme descrito neste documento.
[023] O termo “parafinas”, tal como aqui utilizado, significa alcanos não cíclicos, ramificados ou não ramificados. Uma parafina não ramificada é uma n-parafina; uma parafina ramificada é uma isoparafina. As “cicloparafinas” são alcanos cíclicos, ramificados ou não ramificados.
[024] O termo “parafínico”, tal como aqui utilizado, significa tanto parafinas quanto cicloparafinas, tal como definidas acima, bem como predominantemente as cadeias de hidrocarbonetos que possuem regiões que são alcano, ramificadas ou não ramificadas, com mono- ou di-insaturação (ou seja, uma ou duas ligações duplas).
[025] Hidroprocessamento, conforme aqui utilizado, descreve os vários tipos de reações catalíticas que ocorrem na presença de hidrogênio, sem limitação. Exemplos das reações de hidroprocessamento mais comuns incluem, mas não se limitam a, hidrogenação, hidrodessulfurização (HDS), hidrodenitrogenação (HDN), hidrotratamento (HT), hidrocraqueamento (HC), saturação aromática ou hidrodesaromatização (HDA), hidrodesoxigenação (HDO), decarboxilação (DCO), hidroisomerização (HI), hidrodesparafinação (HDW), hidrodemetalização (HDM), descarbonilação, metanação e reforma. Dependendo do tipo de catalisador, da configuração do reator, das condições do reator e da composição da matéria-prima, podem ocorrer várias reações que variam de puramente térmicas (ou seja, não requerem catalisador) a catalíticas. No caso de descrever a função principal de uma determinada unidade de hidroprocessamento, por exemplo, um sistema de reação HDO, entende-se que a reação HDO é apenas uma das reações predominantes que estão ocorrendo e que outras reações também podem ocorrer.
[026] A descarboxilação (DCO) é entendida como o hidroprocessamento de uma molécula orgânica, de forma que um grupo carboxila é removido da molécula orgânica para produzir CO2, bem como a descarbonilação que resulta na formação de CO.
[027] A pirólise é entendida como uma decomposição termoquímica de material carbonáceo com pouco ou nenhum oxigênio diatômico ou hidrogênio diatômico presente durante a reação termoquímica. O uso opcional de um catalisador na pirólise é normalmente conhecido como craqueamento catalítico, que é abrangido pelo termo como pirólise, e não deve ser confundido com hidrocraqueamento.
[028] O hidrotratamento (HT) envolve a remoção de elementos dos grupos 3, 5, 6 e/ou 7 da Tabela Periódica de compostos orgânicos. O hidrotratamento também pode incluir reações de hidrodemetalização (HDM). O hidrotratamento envolve, assim, a remoção de heteroátomos, como oxigênio, nitrogênio, enxofre e combinações de quaisquer dois ou mais desses através do hidroprocessamento. Por exemplo, a hidrodesoxigenação (HDO) significa a remoção de oxigênio por meio de uma reação de hidroprocessamento catalítico para produzir água como subproduto; da mesma forma, a hidrodessulfurização (HDS) e a hidrodesnitrogenação (HDN) descrevem a respectiva remoção dos elementos indicados por meio de hidroprocessamento.
[029] A hidrogenação envolve a adição de hidrogênio a uma molécula orgânica sem quebrar a molécula em subunidades. A adição de hidrogênio a uma dupla ligação carbono-carbono ou carbono-oxigênio para produzir ligações únicas são dois exemplos não limitantes de hidrogenação. Hidrogenação parcial e hidrogenação seletiva são termos usados para se referir a reações de hidrogenação que resultam na saturação parcial de uma matéria-prima não saturada. Por exemplo, os óleos vegetais com uma elevada percentagem de ácidos graxos poli-insaturados (por exemplo, ácido linoleico) podem sofrer hidrogenação parcial para fornecer um produto hidroprocessado, em que os ácidos graxos poli-insaturados são convertidos em ácidos graxos monoinsaturados (por exemplo, ácido oleico), sem aumentar a porcentagem de ácidos graxos saturados indesejados (por exemplo, ácido esteárico). Embora a hidrogenação seja distinta do hidrotratamento, da hidroisomerização e do hidrocraqueamento, a hidrogenação pode ocorrer em meio a essas outras reações.
[030] Hidrocraqueamento (HC) significa a quebra da ligação carbono-carbono de uma molécula para formar pelo menos duas moléculas na presença de hidrogênio. Essas reações normalmente sofrem a subsequente hidrogenação da dupla ligação resultante.
[031] A hidroisomerização (HI) é definida como a reorganização estrutural de ligações carbono-carbono na presença de hidrogênio para formar um isômero. O hidrocraqueamento é uma reação concorrente para a maioria das reações catalíticas de HI, e é entendido que o caminho da reação de HC, como uma reação menor, está incluído no uso do termo HI. A hidrodesparafinação (HDW) é uma forma específica de hidrocraqueamento e hidroisomerização concebida para melhorar as características de baixa temperatura de um fluido de hidrocarboneto.
[032] Entende-se que, se uma composição é declarada como incluindo “hidrocarbonetos Cx-Cy”, como n-parafinas C7C12, isso significa que a composição inclui uma ou mais parafinas com um número de carbono no intervalo de x a y.
[033] Um “combustível diesel” se refere, em geral, a um combustível com ponto de ebulição que se situa no intervalo entre cerca de 150 °C e cerca de 360 °C (a “faixa de ebulição do diesel”).
[034] Um “biodiesel”, como utilizado no presente documento, se refere a ésteres de alquila C1-C4 produzidos por reações de esterificação e/ou transesterificação entre um álcool de alquila C1-C4 e ácidos graxos livres e/ou glicerídeos de ácidos graxos, como descrito na Publicação de Patente US n° 2016/0145536, aqui incorporada como referência.
[035] Um “diesel parafínico sintético”, tal como utilizado no presente documento, se refere aos hidrocarbonetos parafínicos do intervalo de ebulição do diesel (1) gerados por um processo que inclui a hidrodesoxigenação (HDO) de uma ou mais matérias-primas biorrenováveis para produzir um produto HDO, opcionalmente seguido de hidroisomerização do produto HDO; ou (2) uma combinação de (1) e um combustível gerado por um processo que inclui um processo Fischer-Tropsch.
[036] Um “diesel de petróleo”, tal como utilizado neste documento, se refere ao combustível diesel produzido a partir de petróleo bruto, como em uma instalação de refinação de petróleo bruto e inclui diesel hidrotratado diretamente, óleo de ciclo leve de craqueamento catalítico fluidizado hidrotratado, gasóleo leve de coque hidrotratado, óleo de ciclo pesado de FCC hidrocraqueado e suas combinações.
[037] Deve-se entender que uma “percentagem do volume” ou “% em volume” de um componente em uma composição ou em uma razão de volume de diferentes componentes em uma composição é determinada a 60 °F com base no volume inicial de cada componente individual, não o volume final dos componentes combinados.
[038] A maior eficiência de combustível do motor a diesel em comparação ao motor a gasolina resulta em emissões de CO2 significativamente mais baixas por milhas percorridas. No entanto, do ponto de vista das emissões, são as emissões não CO2 que representaram o desafio com motores/combustíveis a diesel. Um desafio específico se refere às emissões de óxidos de nitrogênio (NOx) e matéria em partícula (PM).
[039] Geralmente, o NOx é formado pela reação de alta temperatura de N2 e O2 no ar, ao passo que a PM é formada por combustão incompleta de combustível. Embora tenha sido tentada a modificação tanto da composição de combustível (por exemplo, sob a forma de aditivos como o peróxido de di-terc-butila, o nitrato de 2-etil-hexila, outros peróxidos orgânicos e/ou melhoradores de cetano) quanto da operação do motor para reduzir NOx ou PM em alguma medida, há um equilíbrio entre os dois e uma diminuição em um é normalmente acompanhada por um aumento no outro. Isso foi referido na técnica como o “dilema do diesel” ou o “equilíbrio NOx/PM”.
[040] Outro tipo de emissão indesejável que afeta ambos os combustíveis dieseis e gasolina é o monóxido de carbono (CO) e os hidrocarbonetos, ambos são subprodutos da combustão incompleta do combustível. Embora essas emissões possam ser parcialmente atendidas por sistemas pós- tratamento, como um filtro de partículas de diesel (DPF) e/ou um sistema catalisador de oxidação direta, há a necessidade de combustíveis de diesel que emitam níveis mais baixos desses componentes em motores sem sistemas pós- tratamento e que reduzam a carga nos sistemas pós- tratamento em motores que os possuem. Embora um DPF permita que os motores equipados reduzam as emissões do cano de descarga na maior parte do tempo, o DPF requer a regeneração periódica por meio da combustão do combustível para queimar a fuligem/PM que ele coleta - um consumo de combustível “não útil”. Esse consumo de combustível não útil pode ser reduzido através da redução das emissões de saída do motor, como por reduções em cilindro desses poluentes através de uma combustão mais completa, o que proporciona uma maior eficiência do combustível devido à combustão melhorada de forma contínua e a regenerações do DPF menos frequentes ou menos intensas. Apesar desse importante benefício, o desafio crítico foi alcançar a redução nas emissões de PM, CO e hidrocarboneto sem aumentar simultaneamente as emissões de NOx.
[041] As emissões mais baixas de PM para um determinado nível de emissão de NOx foram alcançadas pela redução de enxofre e aromáticos no diesel de petróleo, onde CARB (diretrizes do Conselho de Recursos do Ar da Califórnia) e a classificação Swedish Diesel são exemplos. O diesel CARB tem uma especificação de aromáticos de 10% em volume máx. (CCR 2282), enquanto a Swedish Diesel (1991 Mk1 Diesel Specifications) estabelece o limite superior de aromáticos e enxofre a 5% em volume e 10 wppm, respectivamente. Esses atributos do diesel são normalmente atendidos por meio de processos severos de hidrodessulfurização e hidrodesaromatização nas refinarias de petróleo. No entanto, esses combustíveis com baixo teor de enxofre/baixo teor de aromáticos têm gerado problemas associados à compatibilidade com elastômero.
[042] Tradicionalmente, elastômeros de borracha nitrílica (o material de junta padrão usado em frotas legadas) são usados em componentes do sistema de combustível porque incham quando expostos a combustíveis típicos (comumente considerados devido à presença de aromáticos) e, assim, fornecem uma vedação eficaz para os componentes do sistema de combustível. No entanto, em combustíveis de petróleo com baixo teor de enxofre/baixo teor de aromáticos, foi observado vazamento; esse problema é particularmente grave com os motores a diesel parafínico sintético com concentrações não detectáveis a muito baixas de aromáticos e enxofre, como os que cumprem a Norma Europeia EN15940 (2016) para os combustíveis de diesel, que estabelece o limite superior para o enxofre e aromáticos como 5 wppm e 1,1% em peso, respectivamente.
[043] Embora as normas de emissão de ar para aplicações marítimas não sejam tão rigorosas como para o diesel na estrada, os combustíveis com melhor biodegradabilidade e ecotoxicidade marinha estão se tornando altamente desejáveis. O biodiesel tem excelente biodegradabilidade e é considerado um combustível essencialmente não tóxico.
[044] Um dos desafios no desenvolvimento de combustíveis de diesel com boa biodegradabilidade é que eles têm estabilidade termo-oxidativa relativamente baixa. A baixa estabilidade termo-oxidativa geralmente se correlaciona à baixa estabilidade de armazenamento e maior probabilidade de depósitos no motor. Juntamente com a sua excelente biodegradabilidade, o biodiesel apresenta normalmente uma estabilidade oxidativa inferior à dos combustíveis petrolíferos - uma preocupação para alguns potenciais utilizadores de combustíveis renováveis. Combustíveis que fornecem uma combinação de melhor biodegradabilidade e menor toxicidade do que o diesel de petróleo e melhor estabilidade termo-oxidativa do que o biodiesel seriam altamente valorizados por vários mercados e jurisdições regulatórias.
[045] Além disso, os combustíveis com “intensidade de carbono” mais baixa também estão se tornando cada vez mais desejáveis em muitos mercados de combustível. Em geral, combustíveis com menor intensidade de carbono são produzidos a partir de fontes renováveis, em vez de exclusivamente de fontes de petróleo. Um exemplo é o biodiesel.
[046] Há, portanto, a necessidade de combustíveis de diesel que proporcionem um melhor equilíbrio das propriedades de emissão e uma troca menos significativa entre a biodegradabilidade e a estabilidade, ao mesmo tempo garantindo que o combustível seja compatível com veículos que utilizam elastômeros convencionais e ainda assegurando que esses combustíveis fornecem menor intensidade de carbono do que os combustíveis de petróleo convencionais.
[047] As tentativas de fornecer esse equilíbrio se concentraram tipicamente na mistura de diesel de petróleo com biodiesel, onde foram publicados vários estudos sobre o efeito do teor do biodiesel sobre as propriedades de combustíveis de diesel (petróleo) D2/ULSD/CARB. Esses relatórios geralmente indicam uma melhoria nas emissões de matérias em partículas, CO e HC, com níveis crescentes de inclusão de biodiesel, no entanto, isso tende a ser acompanhado por um aumento nas emissões de NOx. Outros estudos publicados analisaram os aditivos para reduzir as emissões de NOx em misturas de diesel de petróleo/biodiesel.
[048] Orientação sobre misturas vantajosas de dois componentes de diesel parafínico sintético e biodiesel ou sobre misturas vantajosas de três componentes de diesel de petróleo, biodiesel e diesel parafínico sintético é necessária em termos de fornecimento de misturas com um amplo conjunto de propriedades de desempenho, incluindo emissões (por exemplo, emissões do motor), biodegradabilidade, propriedades de fluxo frio e compatibilidade com elastômero. Na verdade, os produtores comerciais da produção de combustível parafínico sintético declararam que os combustíveis parafínicos sintéticos são incompatíveis com o biodiesel em todas as concentrações de biodiesel, exceto as baixas (por exemplo, “baixas concentrações de biodiesel” sendo uma razão de volume de biodiesel para diesel parafínico sintético de menos de 1:14). Por exemplo, o recém-publicado Neste Renewable Diesel Handbook (Neste Corp., Espoo, Finlândia; maio de 2016) afirma: “um máximo de 7% de FAME de alta qualidade [um biodiesel]... pode ser misturado com o Diesel Renovável Neste.... O risco de precipitação de impurezas do FAME aumenta se for usado FAME de qualidade igual ou mais baixa”.
[049] Em contraste, a tecnologia atual fornece composições de combustível misto, incluindo biodiesel e diesel parafínico sintético, que não são apenas viáveis, mas surpreendentemente e inesperadamente oferecem propriedades vantajosas de combustível e emissão. A tecnologia atual também fornece uma solução sem precedentes para qualquer risco de precipitação.
[050] Assim, em um aspecto, é fornecida uma composição de combustível misto que inclui cerca de 5% em volume a cerca de 95% em volume de diesel parafínico sintético (“SPD”); cerca de 5% em volume a cerca de 95% em volume de um biodiesel e cerca de 0% em volume a cerca de 90% em volume de um diesel de petróleo, desde que, quando a composição de combustível misto não incluir diesel de petróleo (ou seja, 0% em volume diesel de petróleo), pelo menos cerca de 8% em volume biodiesel estejam incluídos. Em qualquer modalidade aqui, pode ser que, quando a composição de combustível misto não incluir diesel de petróleo (ou seja, 0% em volume de diesel de petróleo), pelo menos cerca de 9% em volume biodiesel estejam incluídos. Em qualquer modalidade aqui, pode ser que, quando a composição de combustível misto não incluir diesel de petróleo (ou seja, 0% em volume de diesel de petróleo), pelo menos cerca de 10% em volume de biodiesel estejam incluídos. Composições de combustível misto exemplificativas também são ilustradas no diagrama de mistura ternária da figura 1. Essas composições oferecem propriedades de emissão e de combustível surpreendentemente e inesperadamentevantajosas. Como exemplo, a presente invenção ilustra vantagens sinérgicas fornecidas por essas composições de combustível misto. Além disso, as composições de combustível misto da tecnologia atual têm um equilíbrio surpreendentemente melhor de outras propriedades físicas e químicas, como a biodegradabilidade melhorada com pouquíssima alteração na estabilidade oxidativa, bem como compatibilidade com elastômero surpreendentemente melhorada em comparação ao diesel parafínico sintético sozinho ou diesel com teor ultrabaixo de enxofre (ULSD) apenas. A composição de combustível misto pode ser adequada como um combustível diesel, um aditivo de combustível diesel, um blendstock (componente de mistura) de combustível diesel ou uma combinação de dois ou mais desses.
[051] A quantidade de diesel parafínico sintético na composição de combustível misto pode ser de cerca de 5% em volume, cerca de 6% em volume, cerca de 7% em volume, cerca de 8% em volume, cerca de 9% em volume, cerca de 10% em volume, cerca de 11% em volume, cerca de 12% em volume, cerca de 13% em volume, cerca de 14% em volume, cerca de 15% em volume, cerca de 16% em volume, cerca de 17% em volume, cerca 18% em volume, cerca de 19% em volume, cerca de 20% em volume, cerca de 21% em volume, cerca 22% em volume, cerca de 23% em volume, cerca de 24% em volume, cerca de 25% em volume, cerca de 26% em volume, cerca de 27% em volume, cerca de 28% em volume, cerca de 29% em volume, cerca de 30% em volume, cerca de 31% em volume, cerca de 32% em volume, cerca de 33% em volume, cerca 34% em volume, cerca de 35% em volume, cerca de 36% em volume,cerca de 37% em volume, cerca 38% em volume, cerca de 39% em volume, cerca de 40% em volume, cerca de 41% em volume, cerca de 42% em volume, cerca de 43% em volume, cerca de 44% em volume, cerca de 45% em volume, cerca de 46% em volume, cerca de 47% em volume, cerca de 48% em volume, cerca de 49% em volume, cerca 50% em volume, cerca de 52% em volume, cerca de 54% em volume, cerca de 56% em volume, cerca 58% em volume,, cerca de 60% em volume, cerca de 62% em volume, cerca de 64% em volume, cerca de 66% em volume, cerca de 68% em volume, cerca de 70% em volume, cerca de 72% em volume, cerca de 74% em volume, cerca de 76% em volume, cerca de 78% em volume, cerca de 80% em volume, cerca de 85% em volume, cerca 90% em volume, cerca de 95% em volume ou qualquer intervalo incluindo e/ou entre quaisquer dois desses valores. Em qualquer modalidade neste documento, o diesel parafínico sintético pode excluir um combustível gerado por um processo que inclui um processo Fischer-Tropsch. Em qualquer modalidade aqui, o diesel parafínico sintético pode ter um número de cetano de pelo menos cerca de 66, conforme medido por ASTM D613 (nota: embora o número máximo de cetano perceptível fornecido pelo ASTM D613 seja 74,9, o número real de cetano pode ser maior do que 74,9 e é reconhecido por aquele de habilidade comum na técnica). O diesel parafínico sintético de qualquer modalidade aqui pode ter um número de cetano, conforme medido pelo ASTM D613, de cerca de 68, cerca de 70, cerca de 72, cerca de 73, cerca de 73,5, cerca de 74, cerca de 74,5, mais do que cerca de 74,9, ou qualquer intervalo incluindo e/ou entre quaisquer dois desses valores.
[052] Em qualquer modalidade neste documento, pode ser que o diesel parafínico sintético inclua uma matéria-prima biorrenovável hidroprocessada. A matéria-prima biorrenovável hidroprocessada pode incluir uma matéria- prima biorrenovável hidrotratada e opcionalmente subsequentemente hidroisomerizada; em qualquer modalidade neste documento, a matéria-prima biorrenovável hidroprocessada pode incluir uma matéria-prima biorrenovável hidrotratada e subsequentemente hidroisomerizada. O hidrotratamento é um processo normalmente conduzido na presença de hidrogênio sobre formas sulfitadas de metais de hidrogenação do Grupo VIB e do Grupo VIII da tabela periódica. Exemplos de catalisadores monometálicos, bimetálicos e trimetálicos adequados incluem Mo, Ni, Co, W, CoMo, NiMo, NiW, NiCoMo. Esses catalisadores podem ser suportados em alumina, ou alumina modificada com óxidos de silício e/ou fósforo. Esses catalisadores podem ser adquiridos na forma de sulfeto reduzido ou mais comumente comprados como óxidos de metal e sulfitados durante a inicialização. O hidrotratamento pode ser realizado a uma temperatura na faixa de cerca de 480 °F (250 °C) a cerca de 750 °F (400 °C) e a uma pressão de cerca de 200 psig (13,8 bar) a cerca de 4,000 psig (275 bar). Uma temperatura de leito média ponderada (WABT) é comumente usada em reatores adiabáticos de leito fixo para expressar a temperatura “média” do reator, o que representa o perfil de temperatura não linear entre a entrada e a saída do reator.
[053] Na equação acima, Tiin e Tiout referem-se à temperatura na entrada e na saída, respectivamente, do leito do catalisador i. Como mostra a imagem, a WABT de um sistema de reatores com N diferentes leitos de catalisadores pode ser calculada usando a WABT de cada leito (WABTi) e o peso do catalisador em cada leito (Wci). A hidroisomerização é tipicamente conduzida na presença de hidrogênio sobre um catalisador bifuncional a temperaturas na faixa de cerca de 200 °C a cerca de 500 °C. Catalisadores bifuncionais são aqueles que têm uma atividade de hidrogenação-desidrogenação de um metal do Grupo VIB e/ou do Grupo VIII, e atividade ácida de um suporte amorfo ou cristalino, como peneira molecular de sílica-alumina amorfa (ASA), silício-alumínio-fosfato (SAPO) ou zeólito de silicato de alumínio (ZSM). Catalisadores de hidroisomerização exemplificativos incluem Pt/Pd-sobre-ASA e Pt-sobre-SAPO-11.
[054] As matérias-primas biorrenováveis exemplificativas incluem, mas não se limitam a, uma gordura animal, óleo animal, óleo microbiano, gordura de planta, óleo de planta, gordura vegetal, óleo vegetal, gordura ou uma mistura de qualquer dois ou mais deles. Óleos de planta e/ou vegetais e/ou óleos microbianos incluem, mas não se limitam a, óleo de milho, óleo de milho do destilador, óleo de babaçu, óleo de carinata, óleo de soja, óleo de canola, óleo de coco, óleo de colza, talol, ácido graxo do talol, óleo de palma, destilado de ácido graxo do óleo de palma, óleo de jatrofa, óleo de semente de palma, óleo de girassol, óleo de rícino, óleo de camelina, óleo de arquea (archaeal oil), óleo bacteriano, óleo fúngico, óleo de protozoário, óleo de algas, óleo de algas marinhas, óleos de halófilos e misturas quaisquer dois ou mais desses. Esses podem ser classificados como grau bruto, degomado, refinado e RBD (refinado, branqueado e desodorizado), dependendo do nível de pré-tratamento e do teor residual de fósforo e metais. No entanto, qualquer uma dessas classes pode ser usada na tecnologia atual. As gorduras e/ou óleos animais utilizados acima incluem, mas não se limitam a, sebo não comestível, sebo comestível, sebo técnico, sebo de flutuação, banha, gordura de aves, óleos de aves, gordura de peixe, óleos de peixe e misturas de quaisquer dois ou mais desses. As graxas podem incluir, mas não se limitam a, graxa amarela, graxa marrom, óleos vegetais residuais, graxas de restaurante, gordura de filtros de municípios como instalações de tratamento de água e óleos usados de operações industriais de alimentos acondicionados ou uma mistura de dois ou mais desses. As matérias-primas biorrenováveis exemplificativas incluem adicionalmente frações das alimentações acima que foram preparadas por pirólise ou craqueamento térmico. Dependendo do nível de pré-tratamento, essas matérias-primas biorrenováveis podem conter entre cerca de 1 wppm e cerca de 1.000 wppm de fósforo, e entre cerca de 1 wppm e cerca de 2.000 wppm de metais totais (principalmente sódio, potássio, magnésio, cálcio, ferro e cobre).
[055] Assim, a matéria-prima biorrenovável hidroprocessada de qualquer modalidade neste documento pode incluir um produto hidroprocessado de óleo de milho, óleo de milho não comestível (também conhecido como óleo de milho do destilador), óleo de babaçu, óleo de carinata, óleo de soja, óleo de canola, óleo de coco, óleo de colza, talol, ácido graxo do talol, óleo de palma, destilado de ácido graxo do óleo de palma, óleo de jatrofa, óleo de semente de palma, óleo de girassol, óleo de rícino, óleo de camelina, óleo de arquea, óleo bacteriano, óleo fúngico, óleo de protozoário, óleo de algas, óleo de algas marinhas,óleos de halófilos, gorduras processadas, sebo não comestível, sebo comestível, sebo técnico, sebo de flutuação, banha, gordura de aves, óleos de aves, gordura de peixe, óleos de peixe, óleos de fritura, graxa amarela, graxa marrom, óleos vegetais residuais, graxas de restaurantes, gordura de filtros de municípios como instalações de tratamento de água e óleos usados de operações industriais de alimentos acondicionados ou uma mistura de dois ou mais desses.
[056] A matéria-prima biorrenovável hidroprocessada pode incluir pelo menos cerca de 80% em peso de duas ou mais parafinas com número de carbono diferentes dentro do intervalo de C11 a C18. A composição pode conter parafinas na quantidade de cerca de 82% em peso, cerca de 84% em peso, cerca de 86% em peso, cerca de 88% em peso, cerca de 90% em peso, cerca de 92% em peso, cerca de 94% em peso, cerca de 96% em peso, cerca de 98% em peso, cerca de 99% em peso e qualquer intervalo incluindo e/ou entre quaisquer dois desses valores ou acima de qualquer um desses valores. As parafinas podem incluir parafinas C16 e C18, tal como pelo menos cerca de 50% em peso de parafinas C16 e C18 (ou seja, o percentual em peso total combinado para as parafinas C16 e C18), pelo menos cerca de 55% em peso de parafinas C16 e C18, ou pelo menos cerca de 60% em peso de parafinas C16 e C18. A matéria-prima biorrenovável hidroprocessada pode incluir pelo menos cerca de 70% em peso de parafinas com número de carbono par. Assim, a matéria-prima biorrenovável hidroprocessada pode incluir parafinas com número de carbono par em uma quantidade de cerca de 70% em peso, cerca de 71% em peso, cerca de 72% em peso, cerca de 73% em peso, cerca de 74% em peso, cerca de 75% em peso, cerca de 76% em peso, cerca de 78% em peso, cerca de 80% em peso, cerca de 82% em peso, cerca de 84% em peso, cerca de 86% em peso, cerca de 88% em peso, cerca de 90% em peso, cerca de 91% em peso, cerca de 92% em peso, cerca de 93% em peso, cerca de 94% em peso, cerca de 95% em peso, cerca de 96% em peso, cerca de 97% em peso, cerca de 98% em peso, cerca de 99% em peso, cerca de 99.2% em peso, cerca de 99,4% em peso, cerca de 99,5% em peso, cerca de 99,6% em peso, cerca de 99,7% em peso, cerca de 99,8% em peso, cerca de 99,9% em peso, cerca de 99,99% em peso, cerca de 100% em peso, ou qualquer intervalo incluindo e entre quaisquer dois desses valores.
[057] Em qualquer modalidade neste documento, a matéria-prima biorrenovável hidroprocessada pode incluir isoparafinas (tal como de hidroisomerização) além de n- parafinas (tal como de hidrotratamento de uma matéria-prima biorrenovável. Assim, as parafinas na matéria-prima biorrenovável hidroprocessada podem incluir isoparafinas e n-parafinas. Uma razão de isoparafinas para n-parafinas pode estar a cerca de 4:1, cerca de 4,5:1, cerca de 5:1, cerca de 5,5:1, cerca de 6:1, cerca de 6,5:1, cerca de 7:1, cerca de 8:1, cerca de 9:1, cerca de 10:1, cerca de 11:1, cerca 12:1, cerca de 13:1, cerca de 14:1, cerca de 15:1, cerca de 16:1, cerca de 17:1, cerca de 18:1, cerca de 19:1, cerca de 20:1, cerca de 21:1, cerca de 22:1, cerca de 23:1, cerca de 24:1, cerca de 25:1, cerca de 26:1, cerca de 27:1, cerca de 28:1, cerca de 29:1, cerca de 30:1, e intervalos incluindo e/ou entre dois desses valores ou acima de qualquer um desses valores. Quando a matéria-prima biorrenovável hidroprocessada inclui as isoparafinas, pode ser que pelo menos 80% em peso das isoparafinas da matéria- prima biorrenovável hidroprocessado sejam parafinas ramificadas monometila. As parafinas ramificadas monometila podem ser cerca de 81% em peso, cerca de 82% em peso, cerca de 83% em peso, cerca de 84% em peso, cerca de 85% em peso, cerca de 86% em peso, cerca de 87% em peso, cerca de 88% em peso, cerca de 89% em peso, cerca de 90% em peso, cerca de 91% em peso, cerca de 92% em peso, cerca de 93% em peso, cerca de 94% em peso, cerca de 95% em peso, cerca de 96% em peso, cerca de 97% em peso, cerca de 98% em peso, cerca de 99% em peso e qualquer intervalo incluindo e/ou entre quaisquer dois desses valores ou acima de qualquer um desses valores. Das isoparafinas monometil ramificadas, menos de 30% em peso são ramificadas no terminal (isto é, 2-metil ramificadas), tal como menos de 20% em peso, menos de 15% em peso, menos de 10% em peso ou menos de 5% em peso das isoparafinas monometil ramificadas são ramificadas no terminal.
[058] A matéria-prima biorrenovável hidroprocessada normalmente tem cerca de 18% em peso ou menos de cicloparafinas. A matéria-prima biorrenovável hidroprocessada pode ter cicloparafinas na quantidade de cerca de 18% em peso, cerca de 17% em peso, cerca de 16% em peso, cerca de 15% em peso, cerca de 14% em peso, cerca de 13% em peso, cerca de 12% em peso, cerca de 11% em peso, cerca de 10% em peso, cerca de 9% em peso, cerca de 8% em peso, cerca de 7% em peso, cerca de 6% em peso, cerca de 5% em peso, cerca de 4% em peso, cerca de 3% em peso, cerca de 2% em peso, cerca de 1% em peso, cerca de 0,9% em peso, cerca de 0,8% em peso, cerca de 0,7% em peso, cerca de 0,6% em peso, cerca de 0,5% em peso, cerca de 0,4% em peso, cerca de 0,3% em peso, cerca de 0,2% em peso, cerca de 0,1% em peso, ou qualquer intervalo incluindo e/ou entre quaisquer dois desses valores ou abaixo de qualquer um desses valores.
[059] Em qualquer modalidade aqui, a matéria-prima biorrenovável hidroprocessada pode conter menos de cerca de 1,0% em peso de aromáticos e pode conter de cerca de 1,0% em peso a cerca de 0,001% em peso de aromáticos. A matéria- prima biorrenovável hidroprocessada pode conter aromáticos na quantidade de cerca de 0,9% em peso, cerca de 0,8% em peso, cerca de 0,7% em peso, cerca de 0,6% em peso, cerca de 0,5% em peso, cerca de 0,4% em peso, cerca de 0,3% em peso, cerca de 0,2% em peso, cerca de 0,1% em peso, cerca de 0,09% em peso, cerca de 0,08% em peso, cerca de 0,07% em peso, cerca de 0,06% em peso, cerca de 0,05% em peso, cerca de 0,04% em peso, cerca de 0,03% em peso, cerca de 0,02% em peso, cerca de 0,01% em peso, cerca de 0,009% em peso, cerca de 0,008% em peso, cerca de 0,007% em peso, cerca de 0,006% em peso, cerca de 0,005% em peso, cerca de 0,004% em peso, cerca de 0,003% em peso, cerca de 0,002% em peso, cerca de 0,001% em peso, e intervalos incluindo e entre dois desses valores ou abaixo de qualquer um desses valores. Em algumas modalidades, a matéria-prima biorrenovável hidroprocessada contém menos de cerca de 0,5% de aromáticos totais. Em qualquer modalidade aqui, a matéria-prima biorrenovável hidroprocessada pode conter menos de cerca de 0,01% de benzeno. A matéria-prima biorrenovável hidroprocessada pode conter benzeno na quantidade de cerca de 0,008% em peso, cerca de 0,006% em peso, cerca de 0,004% em peso, cerca de 0,002% em peso, cerca de 0,001% em peso, cerca de 0,0008% em peso, cerca de 0,0006% em peso, cerca de 0,0004% em peso, cerca de 0,0002% em peso, cerca de 0,0001% em peso, cerca de 0,00008% em peso, cerca de 0,00006% em peso, cerca de 0,00004% em peso, cerca de 0,00002% em peso, cerca de 0,00001% em peso e intervalos incluindo e entre dois desses valores ou menos do que qualquer um desses valores. Esses baixos valores de benzeno podem ser determinados através de técnicas analíticas adequadas, incluindo, mas não limitadas a, cromatografia gasosa bidimensional da composição. Em qualquer modalidade aqui, a matéria-prima biorrenovável hidroprocessada pode ter menos de cerca de 0,00001% de benzeno. Em qualquer modalidade neste documento, a matéria- prima biorrenovável hidroprocessada pode conter menos de cerca de 0,01% em peso de hidrocarbonetos poliaromáticos. A matéria-prima hidroprocessada pode conter hidrocarbonetos poliaromáticos na quantidade de cerca de 0,008% em peso, cerca de 0,006% em peso, cerca de 0,004% em peso, cerca de 0,002% em peso, cerca de 0,001% em peso, cerca de 0,0008% em peso, cerca de 0,0006% em peso, cerca de 0,0004% em peso, cerca de 0,0002% em peso, cerca de 0,0001% em peso, cerca de 0,00008% em peso, cerca de 0,00006% em peso, cerca de 0,00004% em peso, cerca de 0,00002% em peso, cerca de 0,00001% em peso e intervalos incluindo e entre dois desses valores ou menos do que qualquer um desses valores. Em qualquer modalidade aqui, a matéria-prima biorrenovável hidroprocessada pode ter menos de cerca de 0,00001% em peso de hidrocarbonetos benzenopoliaromáticos.
[060] A matéria-prima biorrenovável hidroprocessada de qualquer modalidade aqui contida pode ter um teor de enxofre inferior a cerca de 5 wppm. A matéria-prima renovável hidroprocessada pode ter um teor de enxofre de cerca de 4 wppm, cerca de 3 wppm, cerca de 2 wppm, cerca de 1 wppm, cerca de 0,9 wppm, cerca de 0,8 wppm, cerca de 0,7 wppm, cerca de 0,6 wppm, cerca de 0,5 wppm, cerca de 0,4 wppm, cerca de 0,3 wppm, cerca de 0,2 wppm, cerca de 0,1 wppm e intervalos incluindo e entre quaisquer dois desses valores ou menos do que qualquer um desses valores.
[061] A matéria-prima biorrenovável hidroprocessada de qualquer modalidade neste documento, antes da inclusão de quaisquer aditivos de diesel, como antioxidantes, pode ter menos do que cerca de 0,5% em peso de oxigenados calculados como oxigênio elementar (ou seja , menos do que cerca de 0,5% de oxigênio elementar). A matéria-prima renovável hidroprocessada pode ter oxigenados na quantidade de cerca de 0,5% em peso, cerca de 0,4% em peso, cerca de 0,3% em peso, cerca de 0,2% em peso, cerca de 0,1% em peso, cerca de 0,09% em peso, cerca de 0,08% em peso, cerca de 0,07% em peso, cerca de 0,05% em peso, cerca de 0,04% em peso, cerca de 0,03% em peso, cerca de 0,02% em peso, cerca de 0,01% em peso, e intervalos incluindo e entre quaisquer dois desses valores ou abaixo de qualquer um desses valores. Esses valores baixos de oxigênio elementar podem ser detectados por meio de técnicas analíticas apropriadas, incluindo, mas não se limitando a, Análise de Ativação de Nêutrons.
[062] A matéria-prima biorrenovável hidroprocessada de qualquer modalidade aqui pode incluir um ou mais antioxidantes adicionados. Os antioxidantes exemplificativos incluem monofenóis (por exemplo, fenóis impedidos alquilados, como 2,6-di-terc-butil-4-metilfenol ou BHT), bisfenol/tiobisfenóis (por exemplo, 2,2’- metileneno-bis-(4-metil-6-terc-butil fenol)), polifenóis (por exemplo, produto de reação butilado de p-cresol e diciclopentadieno), hidroquinonas (por exemplo, 2,5-di-terc -amil hidroquinona), fosfitos (por exemplo, tris (p- nonilfenil)fosfito) e tioésteres (por exemplo, dilauril- 3,3’-tio-dipropionato). A quantidade total de antioxidantes adicionados pode ser de cerca de 5 wppm a cerca de 900 wppm.
[063] A matéria-prima biorrenovável hidroprocessada tem normalmente uma densidade inferior a cerca de 0,800 kg/L a uma temperatura de 60 °F, e pode ter uma densidade de cerca de 0,790 kg/L, cerca de 0,780 kg/L, cerca de 0,770 kg/L, cerca de 0,760 kg/L, cerca de 0,750 kg/L, cerca de 0,740 kg/L, cerca de 0,730 kg/L, cerca de 0,720 kg/L, cerca de 0,710 kg/L, cerca de 0,700 kg/L, cerca de 0,690 kg/L, cerca de 0,680 kg/L, cerca de 0,670 kg/L, ou qualquer intervalo incluindo e/ou entre quaisquer dois desses valores ou menos que qualquer um desses valores.
[064] O diesel parafínico sintético (por exemplo, um matéria-prima biorrenovável hidroprocessada) em qualquer modalidade neste documento pode ter altas estabilidades térmica e oxidativa (por exemplo, com um teor insolúvel total de 0,2 mg/100 mL ou menos, de acordo com o método de envelhecimento oxidativo acelerado ASTM D2274, quando cerca de 20 wppm de antioxidante são adicionados ao diesel parafínico sintético), baixas toxicidade aquática e ecotoxicidade (ou seja, com um valor LC50 de 3,5 mg/L ou superior, onde LC50 é a concentração na qual metade da população do organismo morre de ingestão do fluido, e é normalmente a média dos testes de exposição de 24 horas, 48 horas e 72 horas em Daphia magna, Pimefales proelas ou Rainbow Trout), e uma biodegradabilidade superior a cerca de 40%, de acordo com a ASTM D5864-05. As ASTM D2274 e ASTM D5864-05 são aqui incorporadas por referência. A ASTM D5864-05 mede o quanto de um material se decompõe em CO2 por micro-organismos capazes de degradar hidrocarbonetos durante um período de 23 dias. Os compostos orgânicos com baixa biodegradabilidade (isto é, menos de cerca de 40% de biodegradabilidade) são ditos bioacumuladores. O bioacúmulo tende a ampliar o efeito tóxico dos produtos químicos sobre o meio ambiente.
[065] A quantidade de biodiesel na composição de combustível misto pode ser de cerca de 5% em volume, cerca de 6% em volume, cerca de 7% em volume, cerca de 8% em volume, cerca de 9% em volume, cerca de 10% em volume, cerca de 11% em volume, cerca de 12% em volume, cerca de 13% em volume, cerca de 14% em volume, cerca de 15% em volume, cerca de 16% em volume, cerca de 17% em volume, cerca de 18% em volume, cerca de 19% em volume, cerca de 20% em volume, cerca de 21% em volume, cerca de 22% em volume, cerca de 23% em volume, cerca de 24% em volume, cerca de 25% em volume, cerca de 26% em volume, cerca de 27% em volume, cerca de 28% em volume, cerca de 29% em volume, cerca de 30% em volume, cerca de 31% em volume, cerca de 32% em volume, cerca de 33% em volume, cerca de 34% em volume, cerca de 35% em volume, cerca de 36% em volume, cerca de 37% em volume, cerca de 38% em volume, cerca de 39% em volume, cerca de 40% em volume, cerca de 41% em volume, cerca de 42% em volume, cerca de 43% em volume, cerca de 44% em volume, cerca de 45% em volume, cerca de 46% em volume, cerca de 47% em volume, cerca de 48% em volume, cerca de 49% em volume, cerca de 50% em volume, cerca de 52% em volume, cerca de 54% em volume, cerca de 56% em volume, cerca de 58% em volume, cerca de 60% em volume, cerca de 62% em volume, cerca de 64% em volume, cerca de 66% em volume, cerca de 68% em volume, cerca de 70% em volume, cerca de 72% em volume, cerca de 74% em volume, cerca de 76% em volume, cerca de 78% em volume, cerca de 80% em volume, cerca de 82% em volume, cerca de 84% em volume, cerca de 86% em volume, cerca de 88% em volume, cerca de 90% em volume, cerca de 95% em volume ou qualquer intervalo incluindo e/ou entre quaisquer dois desses valores. O biodiesel de qualquer modalidade neste documento pode estar em conformidade com a ASTM D6751-15.
[066] O biodiesel pode incluir um éster alquílico C1-C4 de ácido graxo produzido a partir de uma gordura animal, óleo animal, óleo microbiano, gordura de planta, óleo de planta, gordura vegetal, óleo vegetal, graxa ou uma mistura de quaisquer dois ou mais desses. Por exemplo, o biodiesel pode incluir um éster alquílico C1-C4 de ácido graxo produzido a partir de óleo de milho, óleo de milho não comestível, óleo de babaçu, óleo de carinata, óleo de soja, óleo de canola, óleo de coco, óleo de colza, talol, ácido graxo do talol, óleo de palma, destilado de ácido graxo do óleo de palma, óleo de jatrofa, óleo de semente de palma, óleo de girassol, óleo de rícino, óleo de camelina, óleo de arquea, óleo bacteriano, óleo fúngico, óleo de protozoário, óleo de algas, óleo de algas marinhas, óleos de halófilos, gorduras processadas, sebo não comestível, sebo comestível, sebo técnico, sebo de flutuação, banha, gordura de aves, óleos de aves, gordura de peixe, óleos de peixe, óleos de fritura, graxa amarela, graxa marrom, óleos vegetais residuais, graxas de restaurantes, gordura de filtros de municípios como instalações de tratamento de água e óleos usados de operações industriais de alimentos acondicionados ou uma mistura de dois ou mais desses. Em qualquer modalidade aqui, o biodiesel pode incluir um éster metílico de ácido graxo, um éster etílico de ácido graxo, um éster propílico de ácido graxo, um éster butílico de ácido graxo ou uma mistura de dois ou mais desses.
[067] O biodiesel pode ou não incluir um biodiesel filtrado a frio que não seja destilado, como descrito na Patente US n° 9,109,170 e Patente US n° 8,097,049. Os biodieseis filtrados a frio incluem, mas não se limitam a, filtragem com terra diatomácea, celulose, argila branqueadora, filtragem com sulfato de magnésio, filtragem com gel de sílica, bem como filtragem com outros meios absorventes. Essa filtragem é normalmente conduzida a uma temperatura inferior à temperatura na qual o biodiesel é esvaziado de, por exemplo, metanol residual e/ou água. Assim, em qualquer modalidade neste documento, essa filtragem pode ocorrer a uma temperatura entre cerca de 35 °F e cerca de 120 °F, entre cerca de 45 °F e cerca de 100 °F, ou entre cerca de 55 °F e cerca de 85 °F. Em qualquer modalidade neste documento, o biodiesel pode incluir um biodiesel destilado, como um biodiesel em que cerca de 99% a cerca de 70% em peso da quantidade inicial de biodiesel que é destilado é recuperada como destilado. Essa destilação inclui, mas não se limita a, destilação atmosférica em uma coluna de arraste ou empacotada, bem como destilação a vácuo em uma coluna de arraste ou empacotada. Por exemplo, o biodiesel pode incluir um biodiesel destilado em um evaporador de película limpa a uma temperatura de cerca de 230 °C e a uma pressão de cerca de 4 mbar (um “biodiesel destilado a 230 °C”). Quando o biodiesel inclui tanto um biodiesel filtrado a frio quanto um biodiesel destilado, pode ser em uma razão de volume de biodiesel filtrado a frio para biodiesel destilado de cerca de 100:1 a cerca de 1:100; assim, a razão em volume pode ser de cerca de 100:1, cerca de 90:1, cerca de 80:1, cerca de 70:1, cerca de 60:1, cerca de 50:1, cerca de 40:1, cerca de 30:1, cerca de 20:1, cerca de 15:1, cerca de 10:1, cerca de 9:1, cerca de 8:1, cerca de 7:1, cerca de 6:1, cerca de 5:1, cerca de 4:1, cerca de 3:1, cerca de 2:1, cerca de 1:1, cerca de 1:2, cerca de 1:3, cerca de 1:4, cerca de 1:6, cerca de 1:7, cerca de 1:8, cerca de 1:9, cerca de 1:10, cerca de 1:15, cerca de 1:20, cerca de 1:30, cerca de 1:40, cerca de 1:40, cerca de 1:60, cerca de 1:70, cerca de 1:80, cerca de 1:90, cerca de 1:100, ou qualquer intervalo incluindo e/ou entre quaisquer dois desses valores.
[068] Em qualquer modalidade neste documento, o biodiesel pode incluir um biodiesel com uma pontuação para o Procedimento de Teste de Tendência de Bloqueio de Filtro de Imersão a Frio Modificado (“pontuação do Procedimento de Teste CSFBT Modificado”) inferior a cerca de 4,0. A pontuação do Procedimento de Teste CSFBT Modificado é descrita abaixo. Assim, o biodiesel pode ter uma pontuação do Procedimento de Teste CSFBT Modificado de cerca de 3,9; cerca de 3 ,8; cerca de 3, 7; cerca de 3, 6; cerca de 3, 5; cerca de 3 ,4 ; cerca de 3, 3; cerca de 3, 2; cerca de 3, 1; cerca de 3 ,0 ; cerca de 2, 9; cerca de 2, 8; cerca de 2, 7; cerca de 2 ,6 ; cerca de 2, 5; cerca de 2, 4; cerca de 2, 3; cerca de 2 ,2 ; cerca de 2, 1; cerca de 2, 0; cerca de 1, 9; cerca de 1 ,8 ; cerca de 1, 7; cerca de 1, 6; cerca de 1, 5; cerca de 1 ,4 ; cerca de 1, 3; cerca de 1, 2; cerca de 1, 1; cerca de 1, 05; cerca de 1,0, ou qualquer interval incluindo e/ou entre quaisquer dois desses valores. Em qualquer modalidade neste documento, o biodiesel pode ou não incluir um aditivo que reduza uma pontuação para o Procedimento de Teste CSFBT Modificado em comparação com o biodiesel sem esse aditivo.
[069] Em qualquer modalidade aqui, a composição de combustível misto pode incluir uma razão de volume de diesel parafínico sintético (por exemplo, um matéria-prima biorrenovável hidroprocessada) para biodiesel de cerca de 90:10, cerca de 85:15, cerca de 80:20, cerca de 75:25, cerca de 70:30, cerca de 65:35, cerca de 60:40, cerca de 59:41, cerca de 58:42; cerca de 57:43; cerca de 56:44, cerca de 56:44, cerca de 55:45, cerca de 54:46, cerca de 53:47, cerca de 52:48, cerca de 51:49, cerca de 50:50, cerca de 49:51, cerca de 48:52, cerca de 47:53, cerca de 46:54, cerca de 45:55, cerca de 44:56, cerca de 43:57, cerca de 42:58, cerca de 41:59, cerca de 40:60, cerca de 35:65, cerca de 30:70, cerca de 25:75, cerca de 20:80, cerca de 15:85, cerca de 10:90 ou qualquer intervalo incluindo e/ou entre quaisquer dois desses valores.
[070] O diesel de petróleo pode ser um diesel hidrotratado diretamente, óleo de ciclo leve de craqueamento catalítico fluidizado hidrotratado, gasóleo leve de coque hidrotratado, óleo de ciclo pesado de FCC hidrocraqueado e suas combinações. O diesel de petróleo de qualquer modalidade aqui pode estar em conformidade com a ASTM D975-16 antes de se misturar com o biodiesel e o diesel parafínico sintético; o diesel de petróleo de qualquer modalidade aqui pode incluir um blendstock que requer aperfeiçoamento para atingir a qualidade convencional do diesel. O diesel de petróleo pode exibir um número de cetano de cerca de 30 a cerca de 65. O petróleo diesel pode ter um teor de aromáticos de cerca de 5% em volume a cerca de 60% em volume. Esses aromáticos podem incluir aromáticos monocíclicos, aromáticos policíclicos ou ambos. Os aromáticos policíclicos exemplificativos incluem, mas não se limitam a, difenil alcanos (por exemplo, 1,1- difenil etano) e aromáticos polinucleares (PNA) (por exemplo, 1-metilnaftaleno). Assim, o diesel de petróleo pode ter um teor de aromáticos policíclicos de cerca de 1% em volume a cerca de 25% em volume. O diesel de petróleo pode ter um teor de olefina de cerca de 0% em volume a cerca de 10% em volume. O diesel de petróleo pode ter um teor de parafina de cerca de 36% em volume a cerca de 77% em volume. O diesel de petróleo pode exibir um ponto de névoa de cerca de 0 °C a cerca de -60 °C. O diesel de petróleo pode ter um teor de enxofre de cerca de 20 ppm ou menos (como cerca de 20 ppm a cerca de 0,5 ppm). O diesel de petróleo pode ter um teor de nitrogênio de cerca de 0,8 ppm a cerca de 3 ppm. O diesel de petróleo pode apresentar uma viscosidade cinemática a 40 °C de cerca de 1,3 cSt a cerca de 4,1 cSt. O diesel de petróleo pode apresentar um ponto de fulgor de cerca de 38 °C a cerca de 80 °C
[071] A composição de combustível misto em qualquer modalidade aqui contida pode ter uma estabilidade oxidativa de acordo com a ASTM D2274 de menos de cerca de 2,5 mg/100 mL, como de cerca de 0,1 mg/100 mL a cerca de 2,5 mg/100 mL, uma baixa toxicidade aquática e ecotoxicidade (ou seja, com um valor LC50 de 3,5 mg/L ou superior, quando o LC50 é a concentração em que metade de uma população do organismo morre da ingestão do fluido, e é tipicamente a média de testes de exposição de 24 horas, 48 horas e 72 horas em Daphia magna, Pimefales proelas ou Rainbow Trout), e/ou uma biodegradabilidade superior a cerca de 40%, de acordo com a ASTM D5864-05.
[072] A composição de combustível misto em qualquer modalidade aqui pode incluir um ou mais antioxidantes adicionados, como os antioxidantes exemplificativos discutidos anteriormente. A quantidade total de antioxidantes adicionados pode ser de cerca de 5 ppm a cerca de 900 ppm (p/v da composição de combustível misto em qualquer modalidade aqui).
[073] A composição de combustível misto de qualquer modalidade aqui pode incluir um ponto de névoa de cerca de 15 °C a cerca de -60 °C ou menos. O ponto de névoa da composição pode ser cerca de 15 °C, cerca de 10 °C, cerca de 5 °C, cerca de 4 °C, cerca de 3 °C, cerca de 2 °C, cerca de 1 °C, cerca de 0 °C, cerca de -2 °C, cerca de -4 °C, cerca de -6 °C, cerca de -8 °C, cerca de -10 °C, cerca de - 12 °C, cerca de -14 °C, cerca de -16 °C, cerca de -18 °C, cerca de -20 °C, cerca de -22 °C, cerca de -24 °C, cerca de -26 °C, cerca de -28 °C, cerca de -30 °C, cerca de -32 °C, cerca de -34 °C, cerca de -36 °C, cerca de -38 °C, cerca de -40 °C, cerca de -42 °C, cerca de -44 °C, cerca de -46 °C, cerca de -48 °C, cerca de -50 °C, cerca de -52 °C, cerca de -54 °C, cerca de -56 °C, cerca de -58 °C, cerca de -60 °C, ou qualquer intervalo incluindo e/ou entre quaisquer dois desses valores ou menos do que qualquer um desses valores.
[074] A composição de combustível misto de qualquer modalidade aqui pode incluir um Ponto de Congelamento, conforme determinado de acordo com a ASTM D5972, de cerca de 20 °C a cerca de -60 °C ou menos. Embora o Ponto de Congelamento de acordo com a ASTM D5972 possa ser considerado um teste não convencional para o combustível diesel, é um requisito para combustível de jato porque ele fornece uma estimativa da temperatura na qual um combustível começará a formar partículas sólidas que podem interferir no filtro de combustível ou na operação do motor. Assim, o Ponto de Congelamento é uma indicação mais conservadora dos limites de temperatura seguros do combustível do que o Ponto de névoa ou o Ponto de Entupimento de Filtro a Frio (CFPP), o que, portanto, torna o Ponto de Congelamento particularmente útil ao avaliar combustíveis e misturas combustíveis não convencionais, como as composições de combustível misto da tecnologia atual. Assim, em qualquer modalidade aqui, a composição de combustível misto pode incluir um Ponto de Congelamento de cerca de 20 °C, cerca de 15 °C, cerca de 10 °C, cerca de 5 °C, cerca de 4 °C, cerca de 3 °C, cerca de 2 °C, cerca de 1 °C, cerca de 0 °C, cerca de -2 °C, cerca de -4 °C, cerca de -6 °C, cerca de -8 °C, cerca de -10 °C, cerca de -12 °C, cerca de -14 °C, cerca de -16 °C, cerca de -18 °C, cerca de -20 °C, cerca de -22 °C, cerca de -24 °C, cerca de -26 °C, cerca de -28 °C, cerca de -30 °C, cerca de -32 °C, cerca de -34 °C, cerca de -36 °C, cerca de -38 °C, cerca de -40 °C, cerca de -42 °C, cerca de -44 °C, cerca de -46 °C, cerca de -48 °C, cerca de -50 °C, cerca de -52 °C, cerca de -54 °C, cerca de -56 °C, cerca de -58 °C, cerca de -60 °C, ou qualquer intervalo incluindo e/ou entre quaisquer dois desses valores ou menos que qualquer um desses valores.
[075] Em um aspecto relacionado, a tecnologia atual fornece um método de produção da composição de combustível misto de qualquer modalidade descrita neste documento. O método inclui a combinação de cerca de 5% em volume a cerca de 95% em volume de diesel parafínico sintético; cerca de 5% em volume a cerca de 95% em volume de um biodiesel; e cerca de 0% em volume a cerca de 90% em volume de um diesel de petróleo (ou qualquer intervalo fornecido para qualquer um ou mais desses componentes, conforme descrito neste documento) para produzir a composição de combustível misto, desde que, quando a composição de combustível misto não inclua diesel de petróleo, pelo menos cerca de 8% em volume de biodiesel estejam incluídos. O método pode incluir combinar o diesel parafínico sintético e o biodiesel para formar uma mistura inicial e, subsequentemente, combinar a mistura inicial com o diesel de petróleo para produzir a composição de combustível misto (quando o diesel de petróleo é incluído na composição de combustível misto). Em uma alternativa quando o diesel de petróleo é incluído na composição de combustível misto, o método pode incluir combinar o diesel parafínico sintético e o diesel de petróleo para formar uma mistura inicial e, subsequentemente, combinar a mistura inicial com o biodiesel para produzir a composição de combustível misto. Em ainda outra alternativa, quando o diesel de petróleo está incluído na composição de combustível misto, o método pode incluir combinar o biodiesel e o diesel de petróleo para formar uma mistura inicial e, subsequentemente, combinar a mistura inicial com o diesel parafínico sintético para produzir a composição de combustível misto.
[076] O método de produção do combustível misto compreende a seleção dos componentes de forma que a mistura resultante seja mais provável de alcançar sucesso no campo. Os testes necessários para a seleção adequada dos componentes de mistura necessários para o desempenho bem- sucedido desses novos combustíveis incluem métodos de teste que não são testes convencionais para combustíveis de diesel, o que poderia explicar o porquê da produção dessas misturas de combustível terem sido historicamente desencorajadas. Os testes não convencionais adequados para as composições de combustível misto e os métodos da presente tecnologia podem incluir um procedimento de Teste CSFBT Modificado e/ou um teste do Ponto de Congelamento. Uma pontuação baixa no Procedimento de Teste CSFBT Modificado indica um biodiesel para o qual as misturas de biodiesel-SPD podem alcançar seus Pontos de Congelamento com preocupação mínima para precipitação de entupimento do filtro. Quanto maior a pontuação do Procedimento de Teste CSFBT Modificado, maior o potencial das misturas desse biodiesel com SPD para formar precipitados de entupimento de filtro acima de seus Pontos de Congelamento, particularmente para misturas de biodiesel-SPD com teores de biodiesel mais baixos e mais altos.
[077] De um modo geral, os testes de Tendência de Bloqueio de Filtro de Imersão a Frio envolvem a aplicação de um procedimento de teste de Tendência de Bloqueio de Filtro (FBT) a uma amostra que sofreu um longo período de exposição a frio (uma “imersão a frio”) antes do procedimento de teste FBT. Os métodos de teste FBT comuns incluem ASTM D2068: Método de Teste Padrão para Determinação da Tendência de Bloqueio de Filtro e IP 387: Determinação da Tendência de Bloqueio de Filtro. O método de teste específico da Tendência de Bloqueio de Filtro de Imersão a Frio considerado na tecnologia atual é um método de teste de biodiesel recentemente estabelecido que foi desenvolvido pelo Conselho de Padrões Gerais Canadenses (CGSB) para avaliar o biodiesel quanto ao desempenho em clima frio em misturas com diesel de petróleo convencional: CAN/CGSB-3.0 no 142.0: tendência de bloqueio de filtro de imersão a frio do biodiesel (B100), aqui referido como o “Teste CSFBT”. O Teste CSFBT utiliza uma mistura a 20% em volume do biodiesel de teste em um solvente substituto do diesel isoparafínico para avaliar o potencial do biodiesel de contribuição para precipitados de bloqueio do filtro após a mistura com diesel de hidrocarboneto em uso em campo (“diesel de hidrocarboneto” em referência a combustíveis de diesel compostos principalmente de hidrocarbonetos, como diesel de petróleo e diesel parafínico sintético). Assim, o Teste CSFBT fornece informações diretas sobre o desempenho do biodiesel em misturas com diesel de hidrocarboneto. O procedimento de teste para o Teste CSFBT pode ser adaptado para fornecer informações úteis sobre um biodiesel de teste em misturas com combustíveis de diesel de hidrocarboneto substituindo o solvente substituto do diesel isoparafínico prescrito por um combustível diesel de interesse, como um diesel de petróleo ou um diesel parafínico sintético (“SPD”). Conforme descrito abaixo, os inventores verificaram que o procedimento de Teste CSFBT também pode ser realizado com diferentes níveis de mistura de biodiesel para fornecer resultados surpreendentemente úteis.
[078] O teste convencional para adequação do desempenho em clima frio de um biodiesel é comumente chamado de teste de Filtragem de Imersão a Frio [ASTM D7501: Método de Teste para Determinação do Potencial de Bloqueio de Filtro de Combustível do Blendstock de Biodiesel (B100) pelo Teste de Filtragem de Imersão a Frio (CSFT)]. Esse teste está incluído na especificação ASTM atual para biodiesel [ASTM D6751-18: Especificação Padrão para Blendstock de Combustível Biodiesel (B100) para Combustíveis Destilados Intermediários] e foi considerado muito útil na última década para a garantia de qualidade do biodiesel. No entanto, há preocupações entre alguns na indústria de que a especificação de biodiesel ASTM atual não seja adequadamente rigorosa para garantir uma operação sem problemas no campo para misturas de biodiesel. A tecnologia atual fornece um meio de abordar essa preocupação diretamente. O exemplo 9 fornece dados correlacionando as quantidades de sedimentos a frio produzidas em misturas de biodiesel-SPD com o teste de Filtragem de Imersão a Frio (ASTM D7501) e o Teste CSFBT 20/80 (aqui descrito). A tendência de formação de sedimentos (também conhecida como precipitação) pode ser avaliada usando um teste de precipitação a frio em misturas de biodiesel e SPD. Para esse teste de precipitação a frio do Exemplo 9, é adicionado biodiesel puro ao SPD a 20% em volume e a amostra misturada é resfriada por 16 horas a 1 °C. A amostra é, então, devolvida a 25 °C e centrifugada em um tubo de centrífuga graduado transparente. Os sedimentos podem, então, ser quantificados volumetricamente usando as gradações no tubo da centrífuga. Esses dados indicam que o teste de Filtragem de Imersão a Frio não se correlaciona bem com a formação de sedimentos em misturas de biodiesel- SPD, particularmente para biodieseis que demonstram alta tendência de precipitação. Por outro lado, os resultados do teste de sedimentos a frio correspondem muito mais intimamente aos resultados do Teste CSFBT, confirmando que o Teste CSFBT é geralmente mais capaz de prever possíveis problemas de precipitação de entupimento de filtro em misturas de biodiesel-SPD do que o teste de Filtragem de Imersão a Frio. A tecnologia atual fornece um método eficaz para diminuir a probabilidade de problemas de entupimento do filtro que não podem ser previstos pelos testes fornecidos na especificação norte-americana de blendstock de biodiesel, a ASTM D6751 (A Especificação para Biodiesel da União Europeia “EN 14214:2014, Produtos de petróleo líquidos - ésteres metílicos de ácido graxo (FAMEE) para uso em motores a diesel e aplicações de aquecimento - Requisitos e métodos de teste”, o que não inclui um teste para avaliar a tendência à formação de sedimentos ou possíveis problemas de filtragem, é ainda menos útil do que a especificação ASTM de biodiesel para prever a precipitação em misturas de biodiesel-SPD).
[079] Duas modificações à revisão atual do método de Teste CSFBT CGSB padrão [CAN/CGSB-3.0 n° 142.0-2014: tendência de bloqueio do filtro de imersão a frio do biodiesel (B100)] foram aplicadas para fornecer um “Procedimento de Teste CSFBT Modificado” que possa avaliar efetivamente a adequação de um determinado biodiesel especificamente para um desempenho bem-sucedido quando incluído em misturas com SPD.
[080] A primeira modificação do Método de Teste CSFBT é uma exigência de que o tubo de sucção do aparelho deve ser configurado de modo a que a amostra de teste seja retirada de uma posição dentro de 3 mm do fundo do recipiente de amostra. Por exemplo, um dispositivo de teste Seta Multi Filtration Tester da Stanhope-Seta exigia a fixação de um comprimento de tubo de plástico flexível ao tubo de sucção original para estender o ponto de sucção para dentro da zona de sucção adequada (ou seja, dentro de 3 mm da parte inferior do recipiente de amostra) para este requisito de modificação. O tubo tinha um diâmetro interno de cerca de 3 mm para corresponder ao diâmetro original do tubo de sucção, tinha cerca de 13 mm de comprimento para permitir que fosse fixado um comprimento suficiente ao tubo de sucção original, e era preso ao tubo de sucção com uma pequena braçadeira de tubulação para garantir uma vedação firme. Este requisito do aparelho diminui consideravelmente a tendência de deixar precipitados e/ou materiais gelificados no recipiente de amostras ao final do teste, o que, consequentemente, melhora significativamente a consistência dos resultados do teste e permite a coleta de informações que podem ser demandadas sobre a adequação de diferentes combustíveis biodiesel para mistura com SPD.
[081] Sem esse novo requisito de aparelho (a primeira modificação), o Teste CSFBT pode estar suscetível a resultados de testes falsamente favoráveis, que são particularmente indesejáveis ao misturar o biodiesel com SPD. Qualquer aparelho FBT que esteja em conformidade com esse requisito de posição do ponto de sucção é considerado neste documento como um Aparelho FBT Modificado (ou MFA), independentemente de o aparelho exigir ou não uma modificação em conformidade. O termo Teste CSFBT 20/80 se refere aqui ao Teste CSFBT quando executado com um MFA e a mistura de 20% de biodiesel com o solvente substituto do diesel isoparafínico prescrito em CAN/CGSB-3.0 n° 142.0.
[082] A segunda modificação do método de Teste CSFBT surgiu a partir de avaliações recentes do método de Teste CSFBT com um MFA que demonstrou que os resultados do teste para misturas com mais de 50% em volume de biodiesel (uma “mistura maioritária de biodiesel”) no solvente substituto do diesel isoparafínico e no SPD podem divergir dos resultados do teste para o Teste CSFBT 20/80. Consulte, por exemplo, o Exemplo 8 aqui. Algumas amostras que produziram resultados de testes favoráveis no Teste CSFBT 20/80 tiveram pior desempenho quando o procedimento CSFBT foi aplicado a amostras com mais de 60% do teor de biodiesel no solvente substituto do diesel isoparafínico. Concluiu-se, portanto, que uma avaliação completa da adequação de um biodiesel para mistura com o SPD requer resultados CSFBT para misturas maioritárias e minoritárias de biodiesel. O Exemplo 8 fornece uma visão geral dos resultados do CSFBT para toda a gama de misturas para vários combustíveis biodieseis. Com base nesses e em outros resultados de teste, biodiesel a 80% foi selecionado como o nível de mistura majoritária preferido para biodiesel. O termo Teste CSFBT 80/20 é, portanto, designado aqui para se referir à aplicação do procedimento CSFBT com um Aparelho FBT Modificado e uma mistura a 80% de biodiesel no solvente substituto do diesel isoparafínico prescrito pelo Teste CSFBT. Assim, a segunda modificação do Teste CSFBT requer a realização tanto do Teste CSFBT 20/80 e quanto do Teste CSFBT 80/20 e, em seguida, a atribuição do resultado menos favorável (ou seja, mais alto) dos dois testes como a pontuação do Procedimento de Teste CSFBT Modificado.
[083] A pontuação do Procedimento de Teste CSFBT Modificado pode ser usada para tomar decisões sobre condições adequadas de armazenamento e uso para misturas de biodiesel-SPD. A Tabela 1 abaixo fornece orientação não limitante para limites mínimos de temperatura do combustível para a faixa relevante de misturas de biodiesel e diesel parafínico sintético. Os limites de temperatura do combustível recomendados são relativos aos valores do Ponto de Congelamento do combustível e são atribuídos de acordo com uma combinação das pontuações menos favoráveis (ou seja, mais altas) dos CSFBT 20/80 e CSFBT 80/20 para o componente biodiesel e o nível de mistura de biodiesel do combustível misto. O biodiesel deve ter pontuações para CSFBT 20/80 e 80/20 inferiores a 1,3 para garantir que o combustível misto terá desempenho bem-sucesso abaixo de seu Ponto de Congelamento, e uma pontuação CSFBT máxima de 4,0 deve ser considerada o limite para combinar misturas minoritárias de biodiesel com diesel parafínico sintético em qualquer temperatura. Em geral, quanto melhor (ou seja, menor) a pontuação para CSFBT, menor a temperatura mínima aceitável para o combustível misto em relação ao seu Ponto de Congelamento. Curiosamente, observou-se que a maioria das misturas de determinados biodieseis em SPD evitam a formação de partículas em temperaturas em torno dos Pontos de Congelamento do combustível misto melhor do que as misturas minoritárias, particularmente quando o biodiesel tem uma pontuação intermediária do CSFBT modificado (ou seja, entre 1,3 e 4,0). Além disso, misturas aproximadamente iguais de biodiesel e solvente isoparafínico (ou seja, 30 a 60% de biodiesel) foram as menos propensas a produzir uma pontuação inesperadamente desfavorável para o teste CSFBT em comparação com outras misturas. Isso reforça a surpreendente observação de que misturas aproximadamente iguais de biodiesel e SPD podem produzir reduções inesperadas do Ponto de Congelamento em relação aos Pontos de Congelamento puros dos dois componentes de mistura.Tabela 1: Limites mínimos de temperatura do combustível para misturas de dois componentes de biodiesel e diesel parafínico sintético como uma função do teor de biodiesel e pontuação do Procedimento de Teste CSFBT Modificado para biodiesel.BFFP = ponto de congelamento do combustível misto.
[084] Em adição aos critérios da Tabela 1, as misturas de combustíveis, incluindo o diesel de petróleo ou outro diesel de hidrocarboneto não SPD, esses componentes também devem ter individualmente um Ponto de Congelamento abaixo da temperatura mínima que o combustível misto deve alcançar ao ser distribuído ou durante o uso.
[085] Em outro aspecto relacionado, a tecnologia atual fornece um kit que inclui um diesel parafínico sintético e instruções para gerar uma composição de combustível misto de qualquer modalidade aqui descrita. Deve-se entender que esses kits não são limitados em termos de tamanho. Além disso, as instruções podem ser fisicamente separadas dos outros componentes, como instruções do site para geração da composição de combustível misto. O kit pode incluir ainda um biodiesel de qualquer modalidade aqui descrita. O kit pode incluir uma mistura do diesel parafínico sintético e o biodiesel. Nessas modalidades, o kit pode incluir uma mistura de cerca de 5% em volume a cerca de 95% em volume do diesel parafínico sintético e cerca de 5% em volume a cerca de 90% em volume do biodiesel, ou qualquer subintervalo aqui fornecido para qualquer um desses componentes. Em ainda outro aspecto relacionado, a tecnologia atual fornece um kit que inclui um biodiesel e instruções para gerar uma composição de combustível misto de qualquer modalidade descrita neste documento.
[086] A presente tecnologia, assim descrita de forma geral, será mais facilmente entendida por referência aos exemplos a seguir, que são fornecidos para fins de ilustração e não pretendem limitar a presente tecnologia.
[087] Os experimentos foram realizados em várias misturas usando um motor de teste a diesel 1991 Detroit Diesel Corporation Series 60. O motor foi conectado a um dinamômetro elétrico e a um freio de água redundante para garantir uma carga constante. O mecanismo foi totalmente mapeado antes da coleta de dados para garantir o desempenho máximo. Todos os testes foram realizados em triplicados de partida a quente.
[088] O diesel parafínico sintético (“SPD”) utilizado nesses exemplos foi produzido por um método de hidroprocessamento em duas etapas. Na primeira etapa, uma mistura de várias gorduras e óleos de baixo valor, incluindo o sebo bovino e o óleo de cozimento usado, foi hidrotratada a 520-680 °F e uma pressão parcial de hidrogênio de 1600 psi (110,3 bar) sobre um sistema catalisador de metal de base sulfitada, composto por catalisadores NiMo comercialmente disponíveis. Os catalisadores continham de 0 a 5% em peso de Ni e de 3 a 15% em peso de Mo, impregnados em suportes de extrusão de alumina moldada. O tamanho do catalisador (diâmetro equivalente) estava na faixa de 1,3 a 1,7 mm. O produto hidrotratado foi uma composição sobretudo C13-C18 parafínica com um ponto de névoa de 22 °C. A mistura de gordura/óleo foi pré-tratada para reduzir o total de metais e fósforo para menos de 20 ppm antes do hidrotratamento. Na segunda etapa, o produto parafínico foi esvaziado de subprodutos de hidrotratamento dissolvidos (por exemplo, H2S, NH3, água), e hidroisomerizado sobre um catalisador bifuncional (funcionalidade de hidrogenação-desidrogenação de metal nobre mais funcionalidade de suporte ácido de sílica- alumina) a 590-600 °F, a 960 psi H2 de pressão parcial. O hidroisomerizado foi, então, fracionado para produzir um combustível diesel com ponto de fulgor > 60 °C por ASTM D93-13, um ponto de névoa de -11 °C por ASTM D5773-17, um Ponto de Congelamento de -5 °C por ASTM D5972-16 e um número de cetano > 75 por ASTM D613-14.
[089] O biodiesel utilizado foi uma mistura de ésteres metílicos de ácidos graxos produzidos por transesterificação do óleo de soja, óleo de cozinha usado e óleo de milho não comestível com metanol na presença de um catalisador de metóxido de sódio. Antes da transesterificação, as matérias-primas de óleo foram degomadas com ácido e os ácidos graxos livres foram removidos conforme necessário para atingir uma alimentação adequada de fósforo e FFA, respectivamente, à reação de transesterificação. Após a transesterificação e separação de glicerina, os ésteres metílicos brutos foram esvaziados de umidade residual e metanol. O biodiesel usado foi uma combinação de dois componentes deste processo: 90% em volume que foi destilado em um evaporador de película limpa a aproximadamente 230 °C e 4 mbar, e 10% em volume que foi filtrado a frio com terra diatomácea a 4-10 °C. O biodiesel acabado teve um ponto de névoa de -1 °C por ASTM D5773-17 e um Ponto de Congelamento de 3 °C por ASTM D5972-16.
[090] O diesel de petróleo foi um combustível ULSD de referência caracterizado pelo teor relativamente baixo de aromáticos relativamente e aromáticos polinucleares a 9,9 e 7,6% em peso, respectivamente. O teor de enxofre foi de de cerca de 4 ppm e o ponto de névoa foi de -40 °C
[091] As emissões de NOx, PM, CO e hidrocarbonetos totais foram medidas em uma base específica de freio de acordo com o Procedimento de Teste EPA Federal detalhado em 40 CFR, Parte 86, Subparte N. Para cada uma das misturas, foram plotados os pontos de dados de NOx versus PM. Conforme observado na Figura 2, há uma surpreendente diminuição da curva de resposta para misturas de biodiesel/SPD no intervalo de 40/60 a 60/40. As emissões de PM e NOx são apresentadas, respectivamente, nas Figuras 3A e 3B para as misturas com o combustível de petróleo ULSD de referência.
[092] O experimento no Exemplo 1 também foi utilizado para medir as emissões de monóxido de carbono para as mesmas misturas de biodiesel/SPD. Os resultados são plotados na Figura 4, onde as barras de erro representam o desvio padrão de triplicados.
[093] O monóxido de carbono é uma medida de combustão incompleta. Com sua alta razão de H para C e alto índice de cetano, o SPD é considerado um combustível diesel com características de combustão superiores. No entanto, a mistura com biodiesel resultou em um avanço surpreendente e inesperado nas emissões de CO, particularmente em torno da razão SPD:biodiesel de cerca de 2:3 a cerca de 3:2, onde se observa um efeito sinérgico significativo e inesperado.
[094] Várias composições de combustível misto de acordo com a tecnologia atual serão preparadas e submetidas ao método ASTM D5864 para medição da biodegradabilidade. Como um exemplo não limitante, a biodegradabilidade de um combustível diesel de petróleo de referência será comparada com uma composição de combustível misto de 20% em volume de biodiesel destilado, 20% em volume de SPD de HDO e HI de um matéria-prima biorrenovável (como o SPD do Exemplo 1) e 60% em volume do diesel de petróleo de referência. Espera-se que a composição de combustível misto, contendo 20 mg/L de antioxidante BHT, apresente biodegradabilidade superior a 40% durante 23 dias, enquanto que se espera que o combustível de referência apresente biodegradabilidade substancialmente inferior.
[095] O teste de estabilidade oxidativa ASTM D2274 será realizado em ambas as amostras, onde se espera que os resultados sejam aproximadamente os mesmos para ambas as amostras (~2 mg/100 mL).
[096] As misturas de (1) o biodiesel descrito no Exemplo 1 (aqui referido como “BD”) e (2) o diesel parafínico sintético descrito no Exemplo 1 (aqui referido como “SPD”) foram preparadas conforme descrito na Tabela 2 para avaliação com elastômeros comuns do sistema de combustível. O diesel de petróleo descrito no Exemplo 1 (aqui referido como “PetD1”) foi usado como referência para o comportamento de elastômero esperado com os dieseis de petróleo.
[097] Uma borracha de acrilonitrila butadieno (NBR) e uma borracha sintética fluorada (FKM) foram selecionadas para representar elastômeros de sistemas de combustível antigos e modernos, respectivamente. O-rings de tamanho 214 foram adquiridos na ESP International, uma distribuidora de vedações industriais, para avaliar a variação de volume desses elastômeros após exposição às misturas listadas na Tabela 2. De acordo com a ASTM D471-16a, os elastômeros foram submersos em cada mistura de combustível e mantidos a 50 °C por 670 h. O volume do O-ring foi medido após exposição a cada mistura de combustível e comparado a um O-ring de controle que foi suspenso no ar a 50 °C por 670 h. A alteração no volume dos O-rings é relatada abaixo na Tabela 2.Tabela 2. Composições de Misturas de Diesel Usadas para Avaliações de Inchamento de Elastômero de Acordo com o ASTM D471-16a e Dados de Inchamento de Elastômero Resultantes para Cada Combinação de Misturas de Diesel e Elastômeros.
[098] A variação de volume para cada um dos elastômeros expostos a misturas de biodiesel e diesel parafínico sintético foi comparada à dos elastômeros expostos ao diesel de petróleo de referência (PetD1) para calcular uma variação relativa de volume. A alteração relativa dos dados de volume do elastómero é apresentada na Figura 5. Esses resultados mostram uma relação linear entre a alteração relativa no volume de elastômero e a porcentagem de biodiesel na mistura. Para efeitos do presente estudo, considera-se que uma variação relativa de volume dentro de ± 50% do combustível de referência é aproximadamente igual à do diesel de referência. A NBR demonstrou inchamento de elastômero aproximadamente igual ao causado pelo diesel de referência quando a mistura de combustível diesel continha entre 50% em volume e 80% em volume de biodiesel. O FKM mostrou inchaço do elastômero aproximadamente igual ao causado pelo diesel de referência quando a mistura de combustível diesel continha entre 20 e 100% em volume de biodiesel. Esses resultados indicam o surpreendente benefício do biodiesel quando misturado com diesel parafínico sintético, em que o teor de biodiesel da composição de combustível misto permite o inchamento de elastômero aproximadamente igual ao dos combustíveis de diesel de petróleo.
[099] Estudos adicionais de inchamento de elastômero foram conduzidos para expandir o trabalho apresentado no Exemplo 4. Um segundo diesel de petróleo (“PetD2”) foi incluído além dos combustíveis apresentados no Exemplo 4, onde PetD2 foi um ULSD caracterizado pelo teor de aromáticos e aromáticos polinucleares a 29,3 e 4,5% em peso, respectivamente, conforme medido de acordo com a ASTM D5186-15. As misturas do biodiesel (BD), diesel parafínico sintético (SPD) e dois dieseis de petróleo (PetD1 e PetD2) foram preparadas de acordo com a Tabela 3. O inchamento de elastômeros foi avaliado para a borracha de acrilonitrila e butadieno (NBR), conforme descrito acima no Exemplo 4. Da mesma forma, os métodos e procedimentos utilizados para este estudo também foram idênticos aos divulgados no Exemplo 4.Tabela 3. Composições, Teores de Aromáticos e Teores de Aromáticos Polinucleares de Misturas de Combustível Diesel Preparadas para Avaliação do Inchamento de Elastômeros.
[100] Este estudo apresenta uma comparação do efeito de aromáticos em misturas de diesel hidrocarboneto sobre o inchamento da NBR com o efeito do biodiesel em misturas com diesel parafínico sintético. Isso é melhor ilustrado comparando as tendências mostradas na figura 6 e figura 7. Na figura 6, o impacto do total de aromáticos sobre o inchamento da NBR é comparado ao do biodiesel, e demonstra uma fraca correlação. Em contraste, a figura 7 mostra o impacto dos aromáticos polinucleares sobre o inchamento da NBR com uma correlação muito melhor com o impacto do biodiesel sobre o inchamento da NBR. Esses dados indicam que os aromáticos polinucleares, em vez dos aromáticos totais, estão mais fortemente correlacionados com o impacto do biodiesel sobre as misturas com o diesel parafínico sintético.
[101] Misturas de (1) o SPD descrito nos Exemplos 1 e (2) o biodiesel descrito no Exemplo 1 foram preparadas e submetidas ao método ASTM 5972-16 para medição do Ponto de Congelamento. Os combustíveis mistos da presente tecnologia demonstraram um avanço em relação aos valores previstos dos componentes individuais quando os componentes foram misturados em todas as proporções, conforme mostrado na figura 8A. Além disso, misturas com biodiesel a 80% em volume ou menos apresentaram um avanço mesmo em relação a cada um dos componentes individuais sozinhos. Isso demonstra um avanço inesperado nas propriedades de fluxo frio obtidas a partir de misturas de biodiesel e SPD de acordo com a presente tecnologia.
[102] Esses combustíveis também foram submetidos ao método ASTM D6371-17 para medição do ponto de entupimento de filtro a frio (CFPP). Misturas de biodiesel a 40% em volume ou mais são mostradas na figura 8B para oferecer um avanço em relação aos resultados previstos dos components individuais. Misturas entre 40 e 60% em volume de biodiesel ofereceram a vantagem mais surpreendente. Isso também representa um benefício inesperado de fluxo a frio da mistura de biodiesel com um diesel parafínico sintético de acordo com a presente tecnologia.
[103] Foram preparadas três amostras de biodiesel, em que cada amostra era uma mistura de ésteres metílicos de ácidos graxos produzidos por transesterificação (com metanol na presença de um catalisador de metóxido de sódio) de, respectivamente, óleo de soja (Amostra 1), óleo de cozinha usado e óleo de milho não comestível (Amostra 2) e óleo de milho não comestível e gorduras animais processadas (Amostra 3). Antes da transesterificação, as matérias- primas de óleo foram degomadas com ácido e os ácidos graxos livres foram removidos conforme necessário para se obter uma alimentação adequada de fósforo e FFA, respectivamente, à reação. Após a transesterificação e separação de glicerina, os ésteres metílicos brutos foram esvaziados de umidade residual e metanol. A amostra de éster metílico de óleo de soja foi filtrada a frio com terra diatomácea a 410 °C e teve um ponto de névoa de -1 °C, de acordo com o ASTM D5773-17, onde a Amostra 1 também é referida como “soja não destilada”. As Amostras 2 e 3 foram destiladas em evaporadores de filme limpo a aproximadamente 230 °C e 4 mbar, e tiveram um ponto de névoa de 2 °C e 7 °C, respectivamente, de acordo com o ASTM D5773-17. As amostras 2 e 3 são igualmente referidas no presente documento como REG-9000/5 Destilada (ou REG Destilada 5 °C) e REG-9000/10 Destilada (ou REG Destilada 10 °C), respectivamente.
[104] Esses combustíveis de biodiesel foram submetidos ao método CAN/CGSB-3.0 n° 142.0 para medição da tendência de bloqueio de filtro por imersão a frio (o Teste CSFBT). O Teste CSFBT é um indicador preditivo da adequação ao clima frio dos combustíveis de biodiesel como componentes de mistura com combustíveis de hidrocarboneto, incluindo diesel de petróleo e dieseis parafínicos sintéticos. Uma pontuação “perfeita” para o Teste CSFBT é 1,00. As Amostras 2 e 3 demonstraram uma pontuação para o Teste CSFBT inferior a 1,05, conforme mostrado na figura 9. Isto contrasta com a adequação ao clima frio indicada apenas pelo ponto de névoa e ilustra as vantagens do biodiesel destilado em condições frias.
[105] Três amostras de biodiesel (1) produzidas a partir de uma mistura constituída predominantemente por Óleo de Milho do Destilador, Óleo de Cozinha Usado e Graxa Branca de Escolha, (2) produzida a partir de uma mistura constituída predominantemente por Óleo de Cozinha Usado, Graxa Amarela e Sebo Fino Branqueável, e (3) produzida a partir de uma mistura constituída predominantemente de Graxa Branca de Escolha, Óleo de Cozinha Usado, Óleo de Milho de Destilador e Sebo Fino Branqueável foram misturados com um SPD similar ao SPD do Exemplo 1, com exceção de um ponto de névoa de -14 °C. Cada amostra de biodiesel foi misturada com o SPD em toda a faixa de 0 a 100% em volume de biodiesel no SPD. Os três biodieseis atendem a todos os requisitos da especificação para biodiesel do ASTM D6751-18, incluindo testes de Filtragem de Imersão a Frio com tempos inferiores a 200 segundos.
[106] Os biodieseis número 1 e 3 foram destilados e o biodiesel número 2 foi filtrado a frio. Os resultados do teste nas Figuras 10A - 10C demonstram o potencial de entupimento do filtro a ser detectado em pontos diferentes na faixa de mistura. Isso reforça que o Procedimento de Teste CSFBT Modificado fornece a melhor análise do potencial de uma mistura de biodiesel com SPD para contribuir para problemas de entupimento do filtro. Os dados também sustentam que razões aproximadamente iguais de biodiesel e SPD são menos prováveis, em geral, de contribuir para problemas de entupimento do filtro do que misturas de biodiesel minoritárias e majoritárias.
[107] Um teste de precipitação a frio foi realizado em 805 misturas de biodiesel e uma amostra de diesel parafínico sintético. Cada amostra de biodiesel foi misturada a um nível B20, resfriada por 16 horas a 1 °C e, em seguida, centrifugada após ser devolvida a 25 °C. O sedimento foi quantificado volumetricamente usando as gradações no tubo da centrífuga, e os resultados do teste foram comparados com os resultados do teste de Filtragem de Imersão a Frio B100 (um teste B100) e o teste CSFBT realizado com um Aparelho FBT Modificado (ou seja, o Teste CSFBT 20/80). A figura 11 fornece resultados médios tanto para o teste de Filtragem de Imersão a Frio quanto para o Teste CSFBT 20/80 para cada um dos seis níveis de formação de precipitados, de zero a mais de 0,2% em volume. Esse conjunto de dados confirma que o teste de Filtragem de Imersão a Frio não é um preditor adequado da tendência à formação de precipitados de entupimento do filtro em misturas de biodiesel e SPD e que o CSFBT 20/80 fornece resultados mais prescritivos em toda a gama de quantidades potenciais de precipitação.
[108] Embora determinadas modalidades tenham sido ilustradas e descritas, deve-se entender que alterações e modificações podem ser feitas de acordo com o conhecimento comum na técnica, sem afastamento da tecnologia em seus aspectos mais amplos, conforme definido nas reivindicações a seguir.
[109] As modalidades, ilustrativamente descritas neste documento, podem ser adequadamente praticadas na ausência de qualquer elemento ou elementos, limitação ou limitações, não especificamente descritos neste documento. Assim, por exemplo, os termos “compreender”, “incluir”, “conter”, etc. devem ser interpretados de forma expansiva e sem limitação. Além disso, os termos e expressões aqui empregados foram usados como termos de descrição e não de limitação, e não há intenção no uso de tais termos e expressões de excluir quaisquer equivalentes dos recursos mostrados e descritos ou suas partes, mas há o reconhecimento de que são possíveis várias modificações dentro do âmbito da tecnologia reivindicada. Além disso, a frase “que consiste essencialmente em” será entendida como incluindo esses elementos especificamente enumerados e os elementos adicionais que não afetam materialmente as características básicas e novas da tecnologia reivindicada. A frase “que consiste em” exclui qualquer elemento não especificado.
[110] A presente invenção não deve ser limitada em termos das modalidades específicas descritas no presente pedido. Muitas modificações e variações podem ser feitas sem afastamento de seu espírito e escopo, como será evidente para aqueles versados na técnica. Métodos funcionalmente equivalentes e composições dentro do escopo da invenção, além dos enumerados aqui, serão aparentes para aqueles versados na técnica das descrições acima. Essas modificações e variações têm como objetivo se enquadrar no escopo das reivindicações anexas. A presente invenção deve ser limitada apenas pelos termos das reivindicações anexas, juntamente com o âmbito completo de equivalentes a que essas reivindicações estão sujeitas. Deve ser entendido que esta descrição não se limita a métodos, reagentes, composições de compostos ou sistemas biológicos específicos, que podem, naturalmente, variar. Também deve ser entendido que a terminologia aqui usada tem como único objetivo descrever as modalidades específicas, e não tem o objetivo de ser limitante.
[111] Além disso, quando as características ou aspectos da invenção são descritos em termos de grupos Markush, os técnicos no assunto reconhecerão que a invenção também é descrita em termos de qualquer elemento individual ou subgrupo de elemento do grupo Markush.
[112] Como será compreendido por um técnico no assunto, para todo e qualquer propósito, particularmente em termos de fornecer uma descrição por escrito, todas as faixas divulgadas aqui também abrangem todas e quaisquer possíveis subclassificações e combinações de suas subclassificações. Qualquer faixa listada pode ser facilmente reconhecida como descrição suficiente e permitindo de que a mesma faixa seja dividida em pelo menos metades iguais, terços, quartos, quintos, décimos etc.. Como um exemplo não limitante, cada faixa aqui discutida pode ser facilmente dividida em um terço inferior, terço médio e terço superior, etc. Tal como será também compreendido por aquele versado na técnica, todas as linguagens, como “até”, “pelo menos”, “maior do que”, “menor do que” e similares, incluem o número recitado e se referem a intervalos que podem ser posteriormente divididos em subintervalos, conforme discutido acima. Finalmente, como será compreendido pelo versado na técnica, um intervalo inclui cada elemento individual.
[113] Todas as publicações, pedidos de patente, patentes emitidas e outros documentos referidos neste relatório descritivo são aqui incorporados por referência, como se cada publicação individual, pedido de patente, patente emitida ou outro documento fosse indicado especificamente e individualmente para ser incorporado por referência em sua totalidade. As definições contidas no texto incorporado por referência são excluídas na medida em que contradizem as definições desta descrição.
[114] A presente tecnologia pode incluir, mas não se limita a, as características e combinações de características contidas nos parágrafos seguintes, entende- se que os parágrafos seguintes não devem ser interpretados como limitantes do âmbito das reivindicações como aqui anexas, nem exigência de que todas essas características estejam necessariamente incluídas nestas reivindicações: A. Uma composição de combustível misto compreendendo: cerca de 5% em volume a cerca de 95% em volume de diesel parafínico sintético; cerca de 5% em volume a cerca de 95% em volume de um biodiesel que compreende um biodiesel destilado, um biodiesel com uma pontuação para o Procedimento de Teste CSFBT Modificado inferior a cerca de 4,0, ou ambos; e cerca de 0% em volume a cerca de 90% em volume de um diesel de petróleo; desde que pelo menos cerca de 8% em volume de biodiesel estejam incluídos quando a composição de combustível misto não incluir o diesel de petróleo.
[115] B. A composição de combustível misto do Parágrafo A, em que o diesel parafínico sintético exibe um número de cetano de pelo menos cerca de 70, conforme medido pelo ASTM D613.
[116] C. A composição de combustível misto do Parágrafo A ou do Parágrafo B, em que o diesel parafínico sintético exibe um número de cetano de pelo menos cerca de 73, conforme medido pelo ASTM D613.
[117] D. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos A a C, em que a composição compreende: cerca de 6% em volume a cerca de 50% em volume do diesel parafínico sintético: cerca de 6% em volume a cerca de 50% em volume do biodiesel; e cerca de 0% em volume a cerca de 88% em volume do diesel de petróleo.
[118] E. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de A a D, em que a composição compreende: cerca de 10% em volume a cerca de 30% em volume do diesel parafínico sintético: cerca de 10% em volume a cerca de 30% em volume do biodiesel; e cerca de 4% em volume a cerca de 80% em volume do diesel de petróleo.
[119] F. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos A a E, em que a composição compreende: cerca de 20% em volume a cerca de 25% em volume do diesel parafínico sintético: cerca de 20% em volume a cerca de 25% em volume do biodiesel; e cerca de 50% em volume a cerca de 60% em volume do diesel de petróleo.
[120] G. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de A a F, em que uma razão de volume de diesel parafínico sintético para biodiesel na composição de combustível misto é de cerca de 10:90 a cerca de 90:10.
[121] H. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de A a G, em que uma razão de volume de diesel parafínico sintético para biodiesel na composição de combustível misto é de cerca de 45:55 a cerca de 55:45.
[122] I. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de A a H, em que o diesel parafínico sintético compreende um matéria-prima biorrenovável hidroprocessada.
[123] J. A composição de combustível misto do Parágrafo I, em que a matéria-prima biorrenovável hidroprocessada compreende uma matéria-prima biorrenovável hidrotratada e opcionalmente hidroisomerizada.
[124] K. A composição de combustível misto do Parágrafo I ou do Parágrafo J, em que a matéria-prima biorrenovável hidroprocessada compreende um produto hidroprocessado de uma gordura animal, óleo animal, óleo microbiano, gordura de planta, óleo de planta, gordura vegetal, óleo vegetal, graxa ou uma mistura de dois ou mais desses.
[125] L. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de I a K, em que a matéria-prima biorrenovável hidroprocessada compreende um produto hidroprocessado de óleo de milho, óleo de milho não comestível, óleo de babaçu, óleo de carinata, óleo de soja, óleo de canola, óleo de coco, óleo de colza, talol, ácido graxo do talol, óleo de palma, destilado de ácido graxo do óleo de palma, óleo de jatrofa, óleo de semente de palma, óleo de girassol, óleo de rícino, óleo de camelina, óleo de arquea, óleo bacteriano, óleo fúngico, óleo de protozoário, óleo de algas, óleo de algas marinhas, óleos de halófilos, gorduras processadas, sebo não comestível, sebo comestível, sebo técnico, sebo de flutuação, banha, gordura de aves, óleos de aves, gordura de peixe, óleos de peixe, óleos de fritura, graxa amarela, graxa marrom, óleos vegetais residuais, graxas de restaurantes, gordura de filtros de municípios como instalações de tratamento de água e óleos usados de operações industriais de alimentos acondicionados ou uma mistura de dois ou mais desses.
[126] M. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de I a L, em que a matéria-prima biorrenovável hidroprocessada compreende uma matéria-prima biorrenovável hidrotratada e hidrosisomerizada.
[127] N. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de I a M, em que o diesel parafínico sintético compreende, em peso da matéria-prima biorrenovável hidroprocessada: pelo menos cerca de 80% em peso de duas ou mais parafinas de número de carbono diferentes que se enquadram no intervalo C11 a C18; menos de cerca de 0,5% em peso de oxigenados; cerca de 0,1% em peso a cerca de 18% em peso de cicloparafinas; e menos do que cerca de 1% em peso de aromáticos; em que a matéria-prima biorrenovável hidroprocessada possui: uma densidade inferior a cerca de 0,800 kg/L; uma biodegradabilidade de pelo menos cerca de 40% após cerca de 23 dias de exposição a microrganismos capazes de degradar hidrocarbonetos; e um valor LC50 maior do que cerca de 3,5 mg/L em Daphia magna.
[128] O. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de A a N, em que o diesel parafínico sintético tem um teor de enxofre inferior a cerca de 5 wppm.
[129] P. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de A a O, em que o diesel parafínico sintético tem menos do que 0,5% em peso de aromáticos.
[130] P. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de A a P, em que o diesel parafínico sintético tem menos do que cerca de 0,01% em peso de benzeno.
[131] R. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de A a Q, em que o diesel parafínico sintético tem um ponto de névoa inferior a -10 °C.
[132] S. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de A a R, em que as parafinas do diesel parafínico sintético compreendem isoparafinas e n- parafinas.
[133] T. A composição de combustível misto do Parágrafo S, em que uma razão em peso de isoparafinas para n- parafinas é de pelo menos 4:1.
[134] U. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de A a T, em que as parafinas do diesel parafínico sintético compreendem as parafinas C16 e C18.
[135] V. A composição de combustível misto de qualquer dos Parágrafos de A a U, em que o biodiesel compreende um éster alquílico C1-C4 de ácido graxo produzido a partir de uma gordura animal, óleo animal, óleo microbiano, gordura de planta, óleo de planta, gordura vegetal, óleo vegetal, graxa ou uma mistura de quaisquer dois ou mais desses.
[136] W. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de A a V, em que o biodiesel compreende um éster alquílico C1-C4 de ácido graxo produzido a partir de óleo de milho, óleo de milho comestível, óleo de babaçu, óleo de carinata, óleo de soja, óleo de canola, óleo de coco, óleo de colza, talol, ácido graxo do talol, óleo de palma, destilado de ácido graxo do óleo de palma, óleo de jatrofa, óleo de semente de palma, óleo de girassol, óleo de rícino, óleo de camelina, óleo de arquea, óleo bacteriano, óleo fúngico, óleo de protozoário, óleo de algas, óleo de algas marinhas, óleos de halófilos, gorduras processadas, sebo não comestível, sebo comestível, sebo técnico, sebo de flutuação, banha, gordura de aves, óleos de aves, gordura de peixe, óleos de peixe, óleos de fritura, graxa amarela, graxa marrom, óleos vegetais residuais, graxas de restaurantes, gordura de filtros de municípios como instalações de tratamento de água e óleos usados de operações industriais de alimentos acondicionados ou uma mistura de dois ou mais desses.
[137] X. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de A a W, em que o biodiesel compreende um éster metílico de ácido graxo, um éster etílico de ácido graxo, um éster propílico de ácido graxo, um éster butílico de ácido graxo ou uma mistura de quaisquer dois ou mais desses.
[138] Y. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de A a X, em que o biodiesel compreende um biodiesel filtrado a frio que não é destilado.
[139] Z. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de A a Y, em que a composição não compreende um biodiesel filtrado a frio.
[140] AA. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de A a X e Z, em que o biodiesel é biodiesel destilado.
[141] AB. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de A a AA, em que o biodiesel inclui um aditivo que reduz uma pontuação para o Procedimento de Teste CSFBT Modificado.
[142] AC. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de A a Y e AB, em que uma razão de volume de biodiesel filtrado a frio para biodiesel destilado é de cerca de 100:1 a cerca de 1:100.
[143] AD. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de A a AC, em que o diesel de petróleo é o diesel hidrotratado diretamente, óleo de ciclo leve de craqueamento catalítico fluidizado (FCC) hidrotratado, gasóleo leve de coque hidrotratado, óleo de ciclo pesado de FCC hidrocraqueado e suas combinações.
[144] AE. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de A a AD, em que a composição é adequada como um combustível diesel, um aditivo de combustível diesel, um blendstock de combustível diesel ou uma combinação de dois ou mais desses.
[145] AF. Um método de produção da composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de A a AE, o método compreendendo combinar: cerca de 5% em volume a cerca de 95% em volume de diesel parafínico sintético; cerca de 5% em volume a cerca de 95% em volume de um biodiesel que compreende um biodiesel destilado, um biodiesel com uma pontuação para o Procedimento de Teste CSFBT Modificado inferior a cerca de 4,0, ou ambos; e cerca de 0% em volume a cerca de 90% em volume de um diesel de petróleo, desde que pelo menos cerca de 8% em volume de biodiesel estejam incluídos quando a composição de combustível misto não incluir o diesel de petróleo; para produzir a composição de combustível misto.
[146] AG. O método do Parágrafo AF, em que o diesel parafínico sintético e o biodiesel são combinados para formar uma mistura inicial, e a mistura inicial é posteriormente combinada com o diesel de petróleo.
[147] AH. Um kit compreendendo um diesel parafínico sintético e instruções para gerar uma composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de A a AE.
[148] AI. O kit do Parágrafo AH, em que o kit compreende ainda um biodiesel.
[149] AJ. O kit do Parágrafo AI, no qual o kit compreende uma mistura do diesel parafínico sintético e o biodiesel.
[150] AK. O kit do Parágrafo AJ, em que o kit compreende uma mistura de cerca de 5% em volume a cerca de 95% em volume do diesel parafínico sintético e cerca de 5% em volume a cerca de 95% em volume do biodiesel.
[151] AL. Um kit compreendendo um biodiesel e instruções para gerar uma composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de A-AE.
[152] AM. Uma composição de combustível misto compreendendo: cerca de 5% em volume a cerca de 95% em volume de um diesel parafínico sintético exibindo um número de cetano de pelo menos cerca de 70, conforme medido pelo ASTM D613; cerca de 5% em volume a cerca de 95% em volume de um biodiesel; e cerca de 0% em volume a cerca de 90% em volume de um diesel de petróleo; desde que, quando a composição de combustível misto não incluir diesel de petróleo, pelo menos cerca de 8% em volume de biodiesel estejam incluídos.
[153] AN. A composição de combustível misto do parágrafo AM, em que o diesel parafínico sintético exibe um número de cetano de pelo menos cerca de 73, conforme medido pelo ASTM D613.
[154] AO. A composição de combustível misto do Parágrafo AM ou Parágrafo AN, em que o biodiesel compreende um biodiesel destilado, um biodiesel com uma pontuação para o Procedimento de Teste CSFBT Modificado menor do que cerca de 4,0, ou ambos.
[155] AP. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AM a AO, em que a composição compreende: cerca de 6% em volume a cerca de 50% em volume do diesel parafínico sintético; cerca de 6% em volume a cerca de 50% em volume do biodiesel; e cerca de 0% em volume a cerca de 88% em volume do diesel de petróleo.
[156] AQ. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AM a AP, em que a composição compreende: cerca de 10% em volume a cerca de 30% em volume do diesel parafínico sintético; cerca de 10% em volume a cerca de 30% em volume do biodiesel; e cerca de 4% em volume a cerca de 80% em volume do diesel de petróleo.
[157] AR. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AM a AQ, em que a composição compreende: cerca de 20% em volume a cerca de 25% em volume do diesel parafínico sintético; cerca de 20% em volume a cerca de 25% em volume do biodiesel; e cerca de 50% em volume a cerca de 60% em volume do diesel de petróleo.
[158] AS. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AM a AR, em que uma razão de volume de diesel parafínico sintético para biodiesel na composição de combustível misto é de cerca de 10:90 a cerca de 90:10.
[159] AT. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AM a AS, em que uma razão de volume do diesel parafínico sintético para biodiesel na composição de combustível misto é de cerca de 45:55 a cerca de 55:45.
[160] AU. A composição de combustível misto de qualquer um dos parágrafos de AM a AT, em que o diesel parafínico sintético compreende uma matéria-prima biorrenovável hidroprocessada.
[161] AV. A composição de combustível misto do Parágrafo AU, em que a matéria-prima biorrenovável hidroprocessada compreende uma matéria-prima biorrenovável hidrotratada e opcionalmente hidroisomerizada.
[162] AW. A composição de combustível misto do Parágrafo AU ou do Parágrafo AV, em que a matéria-prima biorrenovável hidroprocessada compreende um produto hidroprocessado de uma gordura animal, óleo animal, óleo microbiano, gordura de planta, óleo de planta, gordura vegetal, óleo vegetal, graxa ou uma mistura de qualquer dois ou mais desses.
[163] AX. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AU a AW, em que o matéria-prima biorrenovável hidroprocessada compreende um produto hidroprocessado de óleo de milho, óleo de milho não comestível, óleo de babaçu, óleo de carinata, óleo de soja, óleo de canola, óleo de coco, óleo de colza, talol, ácido graxo do talol, óleo de palma, destilado de ácido graxo do óleo de palma, óleo de jatrofa, óleo de semente de palma, óleo de girassol, óleo de rícino, óleo de camelina, óleo de arquea, óleo bacteriano, óleo fúngico, óleo de protozoário, óleo de algas, óleo de algas marinhas, óleos de halófilos, gorduras processadas, sebo não comestível, sebo comestível, sebo técnico, sebo de flutuação, banha, gordura de aves, óleos de aves, gordura de peixe, óleos de peixe, óleos de fritura, graxa amarela, graxa marrom, óleos vegetais residuais, graxas de restaurantes, gordura de filtros de municípios como instalações de tratamento de água e óleos usados de operações industriais de alimentos acondicionados ou uma mistura de dois ou mais desses.
[164] AY. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AU a AX, em que a matéria-prima biorrenovável hidroprocessada compreende uma matéria-prima biorrenovável hidrotratada e hidrosisomerizada.
[165] AZ. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AU a AY, em que o diesel parafínico sintético compreende, em peso da matéria-prima biorrenovável hidroprocessada: pelo menos cerca de 80% em peso de duas ou mais parafinas de número de carbono diferentes que se enquadram no intervalo C11 a C18; menos de cerca de 0,5% em peso de oxigenados; cerca de 0,1% em peso a cerca de 18% em peso de cicloparafinas; e menos do que cerca de 1% em peso de aromáticos; em que a matéria-prima biorrenovável hidroprocessada possui: uma densidade inferior a cerca de 0,800 kg/L; uma biodegradabilidade de pelo menos cerca de 40% após cerca de 23 dias de exposição a microrganismos capazes de degradar hidrocarbonetos; e um valor LC50 maior do que cerca de 3,5 mg/L em Daphia magna.
[166] BA. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AM a AZ, em que o diesel parafínico sintético tem um teor de enxofre inferior a cerca de 5 wppm.
[167] BB. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AM a BA, em que o diesel parafínico sintético tem menos do que cerca de 0,5% em peso de aromáticos.
[168] BC. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AM a BB, em que o diesel parafínico sintético tem menos do que cerca de 0,01% em peso de benzeno.
[169] BD. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AM a BC, em que o diesel parafínico sintético tem um ponto de névoa menor do que cerca de -10 °C.
[170] BE. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AM a BD, em que as parafinas do diesel parafínico sintético compreendem isoparafinas e n- parafinas.
[171] BF. A composição de combustível misto do Parágrafo BE, em que uma razão de peso de isoparafinas para n-parafinas é de pelo menos 4:1.
[172] BG. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AM a BF, em que as parafinas do diesel parafínico sintético compreendem as parafinas C16 e C18.
[173] BH. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AM a BG, em que o biodiesel compreende um éster alquílico C1-C4 de ácido graxo produzido a partir de uma gordura animal, óleo animal, óleo microbiano, gordura de planta, óleo de planta, gordura vegetal, óleo vegetal, graxa ou uma mistura de quaisquer dois ou mais desses.
[174] BI. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AM a BH, em que o biodiesel compreende um éster alquílico C1-C4 de ácido graxo produzido a partir de óleo de milho, óleo de milho não comestível, óleo de babaçu, óleo de carinata, óleo de soja, óleo de canola, óleo de coco, óleo de colza, talol, ácido graxo do talol, óleo de palma, destilado de ácido graxo do óleo de palma, óleo de jatrofa, óleo de semente de palma, óleo de girassol, óleo de rícino, óleo de camelina, óleo de arquea, óleo bacteriano, óleo fúngico, óleo de protozoário, óleo de algas, óleo de algas marinhas, óleos de halófilos, gorduras processadas, sebo não comestível, sebo comestível, sebo técnico, sebo de flutuação, banha, gordura de aves, óleos de aves, gordura de peixe, óleos de peixe, óleos de fritura, graxa amarela, graxa marrom, óleos vegetais residuais, graxas de restaurantes, gordura de filtros de municípios como instalações de tratamento de água e óleos usados de operações industriais de alimentos acondicionados ou uma mistura de dois ou mais desses.
[175] BJ. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AM a BI, em que o biodiesel compreende um éster metílico de ácido graxo, um éster etílico de ácido graxo, um éster propílico de ácido graxo, um éster butílico de ácido graxo ou uma mistura de dois ou mais desses.
[176] BK. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AM a BJ, em que o biodiesel compreende um biodiesel filtrado a frio que não é destilado.
[177] BL. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AM a BJ, em que a composição não compreende um biodiesel filtrado a frio.
[178] BM. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AM a BJ e BL, em que o biodiesel é biodiesel destilado.
[179] BN. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AM a BM, em que o biodiesel inclui um aditivo que reduz uma pontuação para o Procedimento de Teste CSFBT Modificado.
[180] BO. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AM a BJ e BN, em que uma razão de volume de biodiesel filtrado a frio para biodiesel destilado é de cerca de 100:1 a cerca de 1:100.
[181] BP. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AM a BO, em que o diesel de petróleo é o diesel hidrotratado diretamente, óleo de ciclo leve de craqueamento catalítico fluidizado (FCC) hidrotratado, gasóleo leve de coque hidrotratado, óleo de ciclo pesado de FCC hidrocraqueado e suas combinações.
[182] BQ. A composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AM a BP, em que a composição é adequada como um combustível diesel, um aditivo de combustível diesel, um blendstock de combustível diesel ou uma combinação de dois ou mais desses.
[183] BR. Um método de produção da composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AM a BQ, o método compreendendo combinar: cerca de 5% em volume a cerca de 95% em volume de diesel parafínico sintético exibindo um número de cetano de pelo menos cerca de 70, conforme medido pelo ASTM D613; cerca de 5% em volume a cerca de 95% em volume de um biodiesel; e cerca de 0% em volume a cerca de 90% em volume de um diesel de petróleo, desde que pelo menos cerca de 8% em volume de biodiesel estejam incluídos quando a composição de combustível misto não incluir o diesel de petróleo; para produzir a composição de combustível misto.
[184] BS. O método do Parágrafo BR, em que o diesel parafínico sintético e o biodiesel são combinados para formar uma mistura inicial, e a mistura inicial é posteriormente combinada com o diesel de petróleo.
[185] BT. Um kit compreendendo um diesel parafínico sintético e instruções para gerar uma composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AM a BQ.
[186] BU. O kit do Parágrafo BT, em que o kit compreende ainda um biodiesel.
[187] BV. O kit do Parágrafo BU, em que o kit compreende uma mistura do diesel parafínico sintético e o biodiesel.
[188] BW. O kit do Parágrafo BV, em que o kit compreende uma mistura de cerca de 5% em volume a cerca de 95% em volume do diesel parafínico sintético e cerca de 5% em volume a cerca de 95% em volume do biodiesel.
[189] BX. Um kit compreendendo um biodiesel e instruções para gerar uma composição de combustível misto de qualquer um dos Parágrafos de AM a BQ.
[190] Outras modalidades são estabelecidas nas reivindicações a seguir.
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