BR112013000357B1 - Processo para produzir gás de síntese de amônia e método para remodelar uma instalação de amônia - Google Patents

Processo para produzir gás de síntese de amônia e método para remodelar uma instalação de amônia Download PDF

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Abstract

processo para produzir gás de síntase de amônia. a presente invenção está correlacionada a um processo para produzir gás de síntase de amônia, a partir de uma matéria-prima contendo hidrocarboneto, compreendendo etapas de reforma primária, reforma secundária com uma corrente oxidante, e ainda tratamento do gás de síntase, incluindo modificação, remoção de dióxido de carbono e metanação, em que o gás de síntase liberado pela reforma secundária é submetido à mudança de média temperatura (mts), a uma temperatura entre 200 e 350<198>c, e a reforma primária é operada com uma proporção de vapor para carbono inferior a 2. uma correspondente método de remodelação de uma instalação de amônia é divulgado, onde um existente reator de hts é modificado, para operar à média temperatura, ou ser substituído por um novo reator de mts, e a proporção de vapor para carbono no reformador primário é abaixada para um valor na faixa de 1,5-2, desse modo, reduzindo o vapor inerte na velocidade de fluxo através dos equipamentos de etapas anteriores.

Description

“PROCESSO PARA PRODUZIR GÁS DE SÍNTESE DE AMÔNIA E MÉTODO PARA REMODELAR UMA INSTALAÇÃO DE AMÔNIA Campo Técnico da Invenção [001]A presente invenção se refere à reforma de hidrocarbonetos, para preparação de gás de síntese para produção de amônia.
Descrição do Estado da Técnica [002] A síntese de amônia (NH3) exige um gás de síntese compreendendo hidrogênio (H2) e nitrogênio (N2) em uma proporção adequada de cerca de 3:1. O termo gás de síntese de amônia será usado com referência a um gás de síntese com a composição mencionada acima.
[003] A produção do dito gás de síntese é conhecida a partir da reforma de uma matéria-prima de hidrocarboneto (HC) contendo metano. A reforma ocorre em um reformador primário e, depois, em um reformador secundário. Normalmente, a matéria-prima e uma adequada quantidade de vapor são admitidas dentro de um reformador primário, no qual o metano é convertido em uma mistura de monóxido de carbono, dióxido de carbono e hidrogênio, mediante passagem sobre um adequado catalisador; o reformador secundário recebe o produto gasoso liberado do reformador primário e um fluxo de ar. O gás reformado que sai do reformador secundário é depois purificado, especialmente, para remover óxidos de carbono, CO e CO2, e o metano residual, e para se obter uma adequada composição de gás para síntese de amônia, tendo uma proporção molar de H2/N2 (proporção de HN) próxima de 3:1. Em uma típica disposição do estado da técnica, o gás é tratado em uma série de equipamentos, incluindo um conversor
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2/13 de mudança de alta temperatura (HTS), normalmente operando à temperatura na faixa de 350-500°C, um
conversor de mudança de baixa temperatura (LTS),
uma coluna de lavagem de CO2 e um reator de
metanação •
[004] A patente U.S. 4. 910.007 descreve um
processo para produzir amônia , compreendendo a
formação de gás de síntese de amônia mediante reação de uma matéria-prima carbonácea com vapor e um gás contendo oxigênio e nitrogênio, de acordo com o estado da técnica.
[005]O reformador primário converte metano (CH4) e vapor (H2O) em CO e H2. A reação química exigirá um mol de vapor para cada mol de metano. Na prática, o reformador primário é sempre operado com uma proporção mais alta de vapor para carbono (SC), maior que 2,6 e, normalmente, na faixa de 2,8-3,5. A razão da escolha da proporção de S/C sempre maior que 2,6 é que o conversor de HTS exige uma proporção de vapor para gás maior que 0,4 para evitar um excesso de redução e formação de hidrocarbonetos pela síntese de Fischer-Tropsch. Uma proporção de vapor para gás de cerca de 0,4 no conversor de HTS corresponde a uma proporção de SC de cerca de 2,6 na entrada do reformador primário. Consequentemente, a alimentação de vapor e metano admitida ao reformador primário deve garantir uma proporção de SC maior ou igual ao dito valor limite de 2,6.
[006]O excesso de vapor - comparado ao valor estequiométrico teórico - apresenta o efeito benéfico para corrigir o desvio de equilíbrio da conversão, isto é, auxiliar a conversão de metano.
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Entretanto, uma grande quantidade de vapor provoca os seguintes inconvenientes: o excesso de vapor causa uma maior vazão volumétrica, o que demanda equipamentos maiores e mais caros; além disso, o excesso de vapor é inerte para a reforma e, então, apresenta um impacto negativo sobre a eficiência da própria reforma. Uma fração da entrada de calor do reformador é realmente consumida para aquecer o vapor inerte.
Sumário da Invenção [007] A presente Requerente descobriu que a proporção de vapor para carbono (proporção S/C ou proporção SC) pode ser modificada para valores inesperadamente baixos, notadamente, valores inferiores a 2,0, preferivelmente, valores numa faixa de 1,5 - 1,7, quando o gás de síntese obtido após um processo de reforma secundária é submetido a uma reação de mudança de temperatura média, na presença de um adequado catalisador, ao invés de mudança de alta temperatura. A dita temperatura média se dispõe na faixa de 200 - 350° C, preferivelmente, na faixa de 220 - 310° C, mais preferivelmente, em torno de 260 - 270° C. Um apropriado catalisador pode ser um catalisador de Cu-Zn.
[008]Uma vantagem de tal baixa proporção de SC é que a vazão volumétrica através do reformador primário e reformador secundário é acentuadamente reduzida. Em uma base teórica, a redução da proporção de SC de 3,0 para cerca de 1,5 significa que a vazão de gás é reduzida em 60%.
[009] Consequentemente, um aspecto da invenção se refere a um processo para produzir gás
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4/13 de síntese de amônia a partir de uma matéria-prima contendo hidrocarboneto, o processo compreendendo as etapas de reforma primária da dita matéria-prima contendo hidrocarboneto com vapor e reforma secundária com uma corrente oxidante, o processo sendo caracterizado pelo fato de que:
- o gás de síntese produzido pela dita reforma secundária é submetido à mudança de temperatura média, a uma temperatura entre 200 e 350°C; e
- a dita reforma primária é operada com uma proporção de vapor para carbono inferior a 2,0.
[010]Prefere-se que uma pré-reforma seja operada antes da etapa de reforma primária, em particular com proporções de vapor para carbono (SC) mais baixas, próximas de 1,5. A finalidade da pré-reforma é garantir que a reforma primária ocorra na presença de uma determinada quantidade de hidrogênio (H2), para evitar o craqueamento do metano.
[011] A dita corrente oxidante alimentada ao processo de reforma secundária pode ser ar, ar enriquecido de O2 ou oxigênio substancialmente puro. Quando o processo de reforma secundária é suprido de ar, é normalmente produzido um excesso de nitrogênio no gás de síntese, se comparado com a proporção estequiométrica de 3:1. A alimentação do processo de reforma secundária com ar enriquecido de O2 ou oxigênio substancialmente puro tem a vantagem de reduzir ou evitar o dito excesso de nitrogênio no gás reformado. Quando apropriado, o nitrogênio pode ser suprido ao gás de síntese purificado, notadamente, após o tratamento de
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5/13 purificação do gás de síntese, para se obter a exigida proporção de HN para síntese de amônia.
[012]Uma faixa preferida para a proporção de SC no reformador primário é de 1,5 - 2,0, sendo uma faixa mais preferida de 1,5 - 1,7.
[013] A operação com uma baixa proporção de SC pode fazer com que o gás de síntese contenha uma determinada quantidade de hidrocarboneto não reagido, em particular, CH4 não reagido. De acordo com outros aspectos da invenção, o dito hidrocarboneto não reagido é pelo menos parcialmente removido do gás de síntese por:
- separação criogênica;
- uma etapa de tratamento de adsorção, tal como, por exemplo, um procedimento de PSA; ou
- aumento da quantidade de gás de purga retirado do circuito de síntese de amônia, onde o gás de síntese produzido de acordo com a invenção é reagido. Os gases inertes e metano podem ser removidos do gás de purga mediante um tratamento conhecido, por exemplo, um processo criogênico operado substancialmente na mesma pressão do circuito de síntese.
[014] A dita separação criogênica pode ser efetuada para remover o metano não reagido e também remover o excesso de nitrogênio, quando o processo de reforma secundária é suprido com ar. O aumento da quantidade de purga do circuito pode ser preferido, quando o agente oxidante para o processo de reforma secundária é suprido na forma de ar enriquecido ou oxigênio puro.
[015] Um aspecto da invenção inclui também um dispositivo para produção de gás de síntese de
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6/13 amônia, adaptado para operar de acordo com o processo acima.
[016] A invenção é também adequada para remodelação de uma instalação de amônia existente e, em particular, para remodelação das etapas iniciais da instalação. A invenção proporciona um método para remodelar uma instalação de amônia, compreendendo etapas de processamento para produção de um gás de síntese de amônia, e um circuito de síntese para reação do dito gás de síntese de amônia, ditas etapas de processo compreendendo pelo menos um reformador primário, um reformador secundário, um reator de mudança de alta temperatura e um reator de mudança de baixa temperatura dispostos a jusante do reformador secundário, para remover óxidos de carbono do gás de síntese de amônia, o reformador primário sendo conectado com uma alimentação de hidrocarboneto e uma alimentação de vapor. O método de remodelação compreende, pelo menos, as etapas de:
- substituir o dito reator de HTS por um reator de mudança de temperatura média, ou modificar o reator de HTS para operação à temperatura média, dita temperatura média sendo de 200 a 350°C;
- modificar a alimentação de hidrocarboneto e alimentação de vapor para o reformador primário, de modo a obter a operação do dito reformador primário com uma proporção de vapor para carbono inferior a 2,0, preferivelmente, em uma faixa de 1,5 a 2,0.
[017]O reator de mudança de temperatura média é adaptado com um adequado catalisador para
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7/13 operação na dita temperatura média. O dito reator é preferivelmente um reator isotérmico, compreendendo um trocador de calor imerso no catalisador.
[018]Então, o processo de remodelação pode envolver adicionalmente:
- manter o vaso existente do reator de HTS, substituir o catalisador de alta temperatura por um adequado catalisador de temperatura média, tal como um catalisador de Cu-Zn, e prover o vaso com um trocador de calor interno imerso no catalisador; ou
- instalar um novo reator de mudança de temperatura média (MTS), com um adequado catalisador e um trocador de calor interno.
[019]Em ambas as opções acima, o trocador de calor é preferivelmente um trocador de calor de placa.
[020]Preferivelmente, uma seção de préreforma é também adicionada a montante do reformador primário de vapor.
[021] Preferivelmente, a seção de pré-
reforma é também adicionada a montante do
reformador primário de vapor.
[022]De acordo com modalidades
preferidas, o método pode compreender
adicionalmente aumentar a alimentação de oxigênio ao reformador secundário, através de uma das seguintes medidas: (a) alimentar um excesso de ar ao dito reformador secundário; (b) prover o enriquecimento do ar alimentado ao reformador secundário; (c) alimentar oxigênio substancialmente puro ao reformador secundário. Para o alcance das medidas acima, o processo de remodelação da
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8/13 instalação pode incluir a provisão de que: (a) o ar existente alimentado ao reformador secundário é modificado de modo a proporcionar uma maior entrada de ar; ou (b) um adequado equipamento para enriquecimento do ar é instalado; ou (c) uma adequada fonte de oxigênio substancialmente puro é instalada, caso não esteja disponível. As ditas etapas podem envolver a modificação ou substituição da tubulação, válvulas, equipamentos auxiliares, etc., de acordo com o estado da técnica.
[023]De acordo com outras modalidades adicionais, adicionais equipamentos para purificação do gás de síntese podem ser instalados, de modo a prover uma dentre as seguintes ações: separação criogênica do excesso de metano e/ou nitrogênio no gás de síntese de amônia; separação do excesso de nitrogênio, caso exista, por um processo de adsorção, tal como PSA; aumento do circuito de purga a partir do circuito de síntese, para proporcionar a remoção de gases inertes e metano residual.
[024] Conforme indicado acima, uma importante vantagem do processo de remodelação da invenção é que, mediante redução da proporção de SC no reformador primário, a vazão volumétrica global para uma dada produção de gás de síntese é reduzida. A vazão volumétrica é limitada pelo tamanho dos equipamentos disponíveis, incluindo, por exemplo, os tubos do reformador primário, o sistema de remoção de CO2, etc. Ao diminuir a proporção de S/C e depois a quantidade de vapor inerte no gás liberado pelo reformador primário, o método da invenção faz com que os equipamentos
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9/13 disponíveis - originalmente projetados para operar com uma proporção de S/C próxima de 3,0 apresentem agora uma significativa margem para aumentar a vazão do gás útil. Em outras palavras, a invenção permite reduzir a taxa de vazão de vapor substancialmente inerte através dos reformadores, trocadores de calor e outros equipamentos da instalação.
[025] Assim, por exemplo, reduzindo a proporção operacional de S/C de 3,0 para cerca de 1,5, ocorrerá um aumento teórico de 60% da vazão de gás. Para cada mol de metano suprido pelo reformador primário, a vazão total será reduzida de 4 moles para 2,5 moles. Segue que a capacidade da planta de produção pode ser aumentada em cerca de 60%. Na prática, a provisão de um novo reator ou um reator modificado de MTS, mantendo os outros itens principais das etapas de processo da planta de produção de amônia, pode proporcionar um aumento menor, em que o reformador primário se torna o gargalo em termos de vazão máxima. Assim, no exemplo apresentado acima, em que a proporção de S/C passa de 3,0 para 1,5, a capacidade real de produção pode ser aumentada, tipicamente, em cerca de 25%.
[026] Entretanto, um maior aumento na capacidade de produção pode ser obtido sem modificar os elementos internos do reformador primário, caso, após a provisão do reator de MTS, ao invés do reator original de HTS, uma ou mais das seguintes medidas sejam tomadas:
- proporcionar uma maior quantidade de oxigênio ao reformador primário, mediante
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10/13 alimentação de excesso de ar ou ar enriquecido ou oxigênio puro, ao dito reformador primário;
- melhorar a purificação do gás de síntese por meio de uma ou mais das técnicas listadas acima, isto é, separação criogênica do excesso de metano e/ou de nitrogênio no gás de síntese de amônia; separação do excesso de nitrogênio por meio de adsorção; aumento da purga do circuito de síntese.
[027] Consequentemente, o método de remodelação pode incluir, quando necessário, a instalação de equipamentos correlatos, tais como, unidade de separação de ar para enriquecimento de ar ou da alimentação de oxigênio, separador criogênico, seção de separação por PSA. O método pode incluir também a remodelação do compressor principal do gás de síntese, reator de síntese e outros equipamentos, para processar a vazão aumentada de gás de síntese liberada nas etapas de processo de produção.
[028]Deve ser observado que a vazão de gás de síntese liberada pelas etapas de processo de produção remodelada pode conter menos nitrogênio que o exigido para reagir com a proporção estequiométrica de 3:1, para síntese de NH3. Nesse caso, a falta de nitrogênio pode ser fornecida como uma corrente separada, que é adicionada ao gás de síntese, preferivelmente, no lado de sucção ou lado de liberação do compressor principal de gás de síntese. A dita corrente de nitrogênio pode ser gerada por meio de uma unidade de separação de ar. Breve Descrição das Figuras
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11/13 [029] A figura 1 representa um fluxograma das etapas de processo de uma planta de produção de síntese de amônia, de acordo com a invenção. Descrição Detalhada de uma Modalidade Preferida [030]Com referência à figura 1, uma alimentação de hidrocarboneto 10, preferivelmente, um fluxo de metano dessulfurizado, e vapor 11 são preaquecidos em um trocador de calor 26 e reagidos em um reformador primário 12 e, opcionalmente, préreformados em um pré-reformador 12a.
[031] A alimentação do gás natural 10 e do
vapor 11 é tal que o reformador primário 12 é
operado com uma proporção de vapor para carbono
inferior a 2, conforme mencionado acima. Por
exemplo, a alimentação 11 proporciona 1,5 moles de vapor para cada mol de metano na alimentação de hidrocarboneto 10.
[032] Uma corrente de gás parcialmente reformado 13 liberada pelo reformador primário 12 é adicionalmente tratada em um reformador secundário 14. Um agente oxidante é suprido através de uma corrente 15 que pode fornecer um excesso de ar, ar enriquecido ou oxigênio substancialmente puro, preferivelmente com uma pureza superior a 95%, de acordo com diversas modalidades da invenção.
[033] A corrente gasosa 16 proveniente do reformador secundário 14, normalmente a uma temperatura em torno de 1000°C, é então resfriada em um trocador de calor 17 para a temperatura de 220 - 320° C (corrente 18), e enviada para um reator de mudança de temperatura média (MTS) 19.
[034] O reator de MTS é um reator isotérmico catalítico, compreendendo um leito
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12/13 catalítico à base de cobre e um trocador de calor tipo placa imerso no leito catalítico. A entrada e saída de um meio de resfriamento são mostradas pelas referências numéricas 30 e 31.
[035] A jusante do reator de MTS 19, o gás de síntese 20 pode ser posteriormente tratado em um opcional reator de mudança de baixa temperatura (LTS) 21, para maximizar a conversão de monóxido de carbono em CO2.
[036]O gás de síntese é depois resfriado em um trocador de calor 22 e a corrente de gás de síntese resfriada 23 é enviada para etapas de tratamento, geralmente indicadas pelo bloco 24, incluindo a remoção de CO2, metanação e, opcionalmente, purificação criogênica ou remoção do excesso de metano por meio de um processo de PSA. A dita purificação criogênica ou processo de PSA pode servir para remover o metano não reagido na corrente 23, causado pela baixa proporção de S/C no reformador primário 12. O nitrogênio (corrente 32) pode ser adicionado, quando necessário para alcançar a proporção adequada de H/N para a síntese de amônia, em particular, quando a alimentação oxidante 15 é de ar altamente enriquecido ou de oxigênio puro, isto é, o teor de nitrogênio na corrente 23 é baixo. Depois, o gás de síntese é comprimido e enviado para um circuito de síntese de amônia.
[037]Preferivelmente, toda a alimentação de gás natural é fornecida ao reformador primário; em outra modalidade da invenção (não mostrada), uma porção da matéria-prima de gás natural pode ser dirigida para o reformador secundário.
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13/13
Exemplos [038] Uma planta convencional de produção de amônia, com capacidade nominal de 1700 MTD (toneladas métricas por dia) de amônia é remodelada de acordo com as seguintes modalidades da invenção:
a) redução da proporção de S/C no reformador primário para cerca de 1,5 e instalação de um pré-reformador, por exemplo, referido como 12a na figura 1;
b) o mesmo procedimento de (a), com a
etapa adicional de prover um excesso de ar ao
reformador secundário;
c) o mesmo procedimento de (a), com a
etapa adicional de prover ar enriquecido ao reformador secundário;
d) o mesmo procedimento de (a), com a
etapa adicional de prover oxigênio puro (pureza >95%) ao reformador secundário.
[039] A taxa de produção pode ser aumentada para 2150 MTD ( + 26%) no caso (a); para
2200 MTD (+29%) no caso (b); para 2500 MTD (+47%)
no caso (c) e para 2700 MTD (+59%) no caso (d). O
consumo de energia específico (Gcal por MTD),
incluindo a energia consumida para separação de ar
e produção de oxigênio para enriquecimento de ar
caso (c)), ou para alimentação de oxigênio puro caso (d)), é reduzido de cerca de 0,1 Gcal/MTD no
caso (a); cerca de 0,2 Gcal/MTD no caso (b); e
cerca de 0,5 Gcal/MTD nos casos (c) e (d).

Claims (4)

  1. REIVINDICAÇÕES
    1. Processo para produzir gás de síntese de amônia, a partir de uma matéria-prima contendo hidrocarboneto, o processo compreendendo as etapas de reforma primária da matéria-prima com vapor e reforma secundária com uma corrente oxidante, o processo sendo caracterizado pelo fato de:
    - submeter o gás de síntese produzido pela reforma secundária à mudança de temperatura média a uma temperatura entre 200 e 350°C;
    - operar a reforma primária com uma proporção de vapor para carbono inferior a 2,0; - o processo compreendendo uma etapa de pré-reforma da matéria- prima, antes da etapa de reforma primária. 2. Processo, de acordo com a
    reivindicação 1, caracterizado pela proporção de vapor para carbono ser de 1,5 a 2, preferivelmente, de 1,5 a 1,7.
    3. Processo, de acordo a reivindicação 1 ou 2, caracterizado por selecionar a corrente oxidante dentre ar, ar enriquecido de O2, ou oxigênio substancialmente puro.
    4. Processo, de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 3, caracterizado pelo fato de realizar a mudança de temperatura média em uma condição substancialmente isotérmica, mediante remoção de calor com um meio de resfriamento adequado.
    5. Processo, de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 4, caracterizado pelo fato de compreender adicionalmente a etapa de remover
    Petição 870190043784, de 09/05/2019, pág. 19/23
  2. 2/4 metano não reagido do gás de síntese por meio de separação criogênica do metano do gás de síntese, ou por meio de uma etapa de tratamento de adsorção, preferivelmente, adsorção por oscilação de pressão.
    6. Método para remodelar uma instalação de amônia, compreendendo um conjunto de etapas de processo para produção de gás de síntese de amônia e um circuito de síntese para reação do gás de síntese em amônia, as etapas de processo compreendendo pelo menos um reformador primário (12), um reformador secundário (14), um reator de mudança de alta temperatura (HTS), o reformador primário sendo conectado a uma alimentação de hidrocarboneto (10) e uma alimentação de vapor (11), o método sendo caracterizado pelo fato de compreender pelo menos as etapas de:
    - substituir o reator de HTS por um novo reator de mudança de temperatura média (19), ou modificar o reator de HTS para operação à temperatura média, a média temperatura sendo de 200 a 350°C;
    - modificar a alimentação de hidrocarboneto (10) e alimentação de vapor (11) para o reformador primário, de modo a obter a operação do reformador primário (12) com uma proporção de vapor para carbono inferior a 2;
    - adicionar uma seção de pré-reforma (12a) a montante do reformador primário de vapor. 7. Método, de acordo com a reivindicação 6, caracterizado pelo fato de compreender a etapa de modificar a alimentação de hidrocarboneto s e alimentação de vapor no
    Petição 870190043784, de 09/05/2019, pág. 20/23
  3. 3/4 reformador primário, de modo a obter operação do reformador primário (12) com uma proporção de vapor para carbono na faixa de 1,5 a 2, preferivelmente, de 1,5 a 1,7.
    8. Método, de acordo com a reivindicação 6 ou 7, caracterizado pelo fato de compreender as etapas de:
    - manter o vaso existente do reator de HTS, substituir o catalisador de alta temperatura por um catalisador de temperatura média adequado, tal como um catalisador de Cu-Zn, e prover o vaso com um trocador de calor interno imerso no catalisador, ou
    - instalar um novo reator de mudança de temperatura média, substituindo o reator existente de HTS, o novo reator tendo um catalisador adequado para operação à temperatura média, e um trocador de calor interno imerso no catalisador.
    9. Método, de acordo com qualquer uma das reivindicações 6 a 8, caracterizado pelo fato de compreender adicionalmente qualquer uma das seguintes etapas: a) modificar a alimentação de ar existente ao reformador secundário para prover uma
    maior entrada de ar, ou
    b) instalar um adequado equipamento para enriquecimento da alimentação de ar dirigida ao reformador secundário, ou
    c) instalar uma fonte adequada de oxigênio substancialmente puro e alimentar o oxigênio substancialmente puro ao reformador secundário.
    Petição 870190043784, de 09/05/2019, pág. 21/23
  4. 4/4
    10. Método, de acordo com qualquer uma das reivindicações 6 a 9, caracterizado pelo fato de compreender adicionalmente qualquer uma das seguintes etapas:
    - instalar equipamentos para separação criogênica de excesso de metano e/ou de nitrogênio no gás de síntese;
    - instalar equipamentos adequados para separação de excesso de nitrogênio no gás de síntese por um processo de adsorção, tal como um processo de PSA;
    - aumentar o circuito de purga a partir do circuito de síntese, para prover a remoção de metano residual.
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