BE647603A - - Google Patents

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BE647603A
BE647603A BE647603A BE647603A BE647603A BE 647603 A BE647603 A BE 647603A BE 647603 A BE647603 A BE 647603A BE 647603 A BE647603 A BE 647603A BE 647603 A BE647603 A BE 647603A
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argon
reaction
per million
mixture
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    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21CNUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/58Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
    • G21C3/62Ceramic fuel
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

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  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)

Description

  

   <Desc/Clms Page number 1> 
 
 EMI1.1 
 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
 EMI2.1 
 



  '.rt.ot1onnement. à la production de Garbures pour oombu.t1ble nuoléa1re.. 
 EMI2.2 
 La présente invention je rapporte à 1* production de carbures pour combustible nucléaire. 
 EMI2.3 
 



  Il est bien connu que le carbure d'uraniua éventuelle- ment avec jusqu'à 30% en poids de carbure de plutonium en solution   solide   est un matériau combustible potentiel pour les   réacteurs     nucléaires@   Les éléments   combustibles   sont   fabriqués   de   prêté'    
 EMI2.4 
 petit$ par un proaddi de la wétillurfiit an pndroo comprenant le pressait et le '$4i dti parti  y 1   de carbure duo le tel   .d'obtenir   un produit final fritte ayant une densité   dépassant   95% de la valeur   théorique*     Or,   la   Demanderesse   a découvert que si le matériau a une densité dépassant 95% de la   valeur théorique,

     ses   caractéristiques   (au point de vue du transfert thermique et 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 
 EMI3.1 
 do la rétention des prêtait! de tteston) #ont si étnttu4mt #laiUlrta | oelles du matériau Ayant là 'AM<Ht< tht'oriqut que les diiffiwltéi 3arsrr ! l' obtention 44 et attfrim drzsrr i 00% ut gent par luattridese aier4nn la rrarndrtrr r étaloit i11'li dit01lY1i 4ut le problbfao de l'obtwtion du Sitdritu tfiftit à 95ît est lié au prob?ra de la préparation du <MtMM initial qui est ultérieurement broy, pressé et txiti.

   Ainsip par exmplop la Demanderesse a découvert qu'un petit pourcentage   d'Oxygène   
 EMI3.2 
 peut soit avoir un effet sur la densité finale, soit n'avoir pra,,i tiquèrent aucun effet sur cette densité suivant, dans une cer- taine mesure, la manière dont l'oxygène est incorporé dans la poudrer Si une poudre de carbure finement broyée est exposée à une atmosphère contenant de l'oxygène, elle captera l'oxygène avec comme résultat que les surfaces des granules seront   conver-   ties en   dioxyde   d'uranium. S'il y a une oxydation excessive, la poudre ne se frittera pas jusqu'à la densité désirée.

   D'autre part, la même   quantité   d'oxygène peut être présente dans le car- 
 EMI3.3 
 bure comme résultat de sa fabrication et, dans oe cas, il se pré" tentera probablement sous la forme d"'oxycarbure" et le produit obtenu se frittera jusqu'à la densité désirée sans difficulté, 
 EMI3.4 
 On z déjà proposé de préparer une p"'4" de carbure en faisant réagir ensemble du dioxyde d'uranium   (ou   un mélange de dioxyde d'uranium et de dioxyde de plutonium) avec du gra- phite, cette réaction étant effectuée sous vide afin d'éliminer   l'oxyde   de carbone qui est le produit de la   réaction.   Ce procédé qui constitue la base de la demande de brevet anglais n    41463/60   
 EMI3.5 
 sériai n* 91,.791 donne un produit satisfaisant mais malheureu- segment il.

   s'agit essentiellement d'un procédé par charges succès*. livii et il peut être difficile de !pét3.iM<' fit procédé   l'échelle d'un ,..144. de ,..4u."on apprôprliii Cela "'Art'j un But 4t la présente invention est de . j fournir un autre procédé pour la fabrication de  arbore   comme   matériaux combustibles* 
 EMI3.6 
 Suivant la présente invention, un procédé de tabrio&40* tion de carbure d'uranium ou de carbure mixte d'uranium-plutonium 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 
 EMI4.1 
 qui comprend le mélanose intime de 3.'oxyc1. correspondant avec du 
 EMI4.2 
 . graphite et la m1.. en réaction du Jdlan8' une température '1''' tot o.'aotér1. en 0* que le mélange bot ahau'i'6 une tompératurel 
 EMI4.3 
 déposant 150000 dans un courant d'argon eu 4ooul..t qui a 4té purifié pour oonttnir moins de 20 parties par l:

  1 n de vapeur d'tau, 1µ total dos Impuretés contenant de lxygnt dans l'arion étant 1nt4,11UZ' ao parties par Minier. 



  La pureté de l'argon $et vitale pour 3.$ tuas!* de l'op.. 
 EMI4.4 
 ration It, On PrAtiguoi 11 au% préférable 4'ut11i.., un Sas ocapori 
 EMI4.5 
 tant moine de o parties par million de vapeur d'eau et moins de s parties par million 4'oxy.'"'' On oomprondra que l'exigent ou la vapeur d'eau dans l'argon # tendance à réagir arec le car- bon. et le carbure, Pour éviter la nitruration du ourbure, l'argon 
 EMI4.6 
 doit avantageusement contenir moins de 10 parti,. par Billion 
 EMI4.7 
 . 4'..otl. On M?ttin taux de n1tru:raUon peut étre aoOlP'I'4. nais la   position des agents de la réaction doit Itre alors ajustée. 



  La réaction dépend nettement de la température et le0ote semble être la tompdrature la plus basse à laquelle la réaction #04tfêotue àvwe une viteise raisonnables Afin d'obtenir une réaction plus rapide, il est préférable dtutiliter une tem- pérature de réaction de 1550 I 1600*0 mais il est préférable de ce pas utiliser une température qui *dépasse cette limité car certaines portes de plutonium pourraient se produira et les maté  j rtaux utilisés pour atteindre cette température sont plus coûteux et difficiles 1 manipuler.

   La Demanderesse a découvert.. cependant, qubâ des températures pouvant atteindre 165040# les portes de plutonium ne xant pas nettement différentes des portes observées des températures aussi basses que 1400#0# les portes moyennes sur tout* la gamme de température$ étant d'environ 1 du total , 
 EMI4.8 
 du plutonium présent, 
 EMI4.9 
 La vitesse de réaction dépend également dé 1  vtteo$4 d'écoulement des gaz et de l'efficience avea laquelle 1"00\11,.

   
 EMI4.10 
 
 EMI4.11 
 ment d'argon élimine l'oxyde de ogrbontdu système, Les vitesses d'4oouJ...nt précises dépendant de la manière précisa dont la il 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 réaction   est   effectuée   maie   il y a lieu de Mentionner que si la   réaction   est effectuée dans des nacelle   ouvertes,   une   Vitesse     d'écoulement   des   gaz   de 0,5   litre/minute   donne   une     vitesse     raison    
 EMI5.1 
 gable de r'.ot1on pour dès charges do l'ordre de 10 g  Pour   opérer   à une   plus grande     échelle,

     il   est     préférable -   
 EMI5.2 
 d'amener la gas à s'écouler au travers d'un lit des agents de la réaction afin d'obtenir une élimination plu..tti0... de l1 oxyde - de   carbone et   dans   été   condition.,

   un   écoulement   de gas de   l'ordre   de 2   litres/minute est   tout fait édéquat pour obtenir   une     rites*   
 EMI5.3 
 os raisonnable de réaction pour des charges de $0 1 ainsi qu'on le   verra     ci-après    
La   vitesse   de   réaction   est   également     affectée   par les   dimensions     des granules   d'oxyde +   graphita     le      dimensions   préfé- 
 EMI5.4 
 rées étant d'environ 0,1 pouoo (2,5   )# Des granulas ayant des 4.n.10n. supérieures à 0#1 pouce (a,1 mm) douent Itou 'un..

   réaction lente tandis   qu'avec     des     granules   plut   petit.,   il   n'est   pas   aisé     d'assurer   une élimination   uniforme   et   complète   de   l'oxyde   de   carbone   ce qui affecte la   cinétique   de la   réaction*   
La nature des matériaux de   départ     n'est   pas   particulière    
 EMI5.5 
 ment critiqua et on considère que toute source do'graphité est acceptable du ra fient qu'elle peut être monde à former la sorte de granule   correcte*   Le graphite   préféré     actuellement      

  et   la pou- dre de graphite ultrafine (DAQ 621) qui s'est   avérée     donner   le   carbure   ayant la teneur en   oxygène   la plus   basse et   produire les 
 EMI5.6 
 pastilles le# plus r.1.tant.. de matériaux mélangé*. La qualité* de l'U02 et du PU02 nient pas trop importante du aaaeht qu'il* sont   raisonnablement     fin*.   



   Bien que pour des   raisons     évidente*     l'invention   soit 
 EMI5.7 
 décrit* avec rit4rence à un pro044' par charges 1U10...i..., un   procède   continu est nettement   avantageux et     cela   peut   aisément     être     réalisé   en faisant   passer   la   poudre   dé résotif dans un   fout   à contre-courant   d'un   courant   d'argon,   la   poudre   étant   retirée   
 EMI5.8 
 du tour' un débit contrôlé afin d'obtenir la tmps de "30\2' nécessaire. 



  Afin que l'invention soit bien #esprits# en en "'on...: 

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 ci-après, à   titre d'exemple,     une   forme de   réalisation.   
 EMI6.1 
 LE 1.... 10 
On mélange du bioxyde d'uranium de formule empirique UO2,1 avec de la poudre de graphite   ultrafine   (DAO 621) de Manière que le mélange contienne   11,90 %   en poids de carbone ce qui est légèrement inférieur à la quantité théorique de 12,05 % en poids et on broie dans un broyeur à boulets le mélange pendant 2 heures 
 EMI6.2 
 en utilisant des boulets de polyméthylméthacrylate dans un rd01.. pient en même matériau.

   Les poudres mélangées sont pressées dans une matrice en acier à 40 tonnes/pouce carré (b3 kalmm2) pour for- mer un compact qui est brisé pour former des granules ayant des 
 EMI6.3 
 dimensions" d' approximativement 0,1 pouce (2,3 cm), On introduit alors   10 g   de ces granules dans une nacelle en molybdène qui est 
 EMI6.4 
 placée dans un tour dont la température est élevée jusqutà 155a0 sur une période de temps de   4   heures et qui est   maintenu   à   cette   température pendant 12 heures. 



   La prdparation est effectuée dans une atmosphère d'ar- Son purifie et la même atmosphère est   utilisée   dans le four, la circulation dans le tour étant de 0,6   litre/miaule,   L'argon pro-   vient   d'une source de haute pureté et, avant   l'emploi,   on le fait passer sur un matériau de tamisage moléculaire pour éliminer   l'eau   
 EMI6.5 
 et Our un lit shautté de magàiua et d'uriniua pur éHmtney liétyabnoi la teneur 48 Ixwniii 4 tint ffitlntmut I uni valeur inférieure a 5 partiel 3 million de Vapeur d'eau,

   8 parties par million d'oxygène et   10   parties par million   d'azote   ainsi   @   qu'indiqué par un détecteur de pureté   approprie*   
Une partie des gaz qui s'échappent du four passent également par un dispositif détecteur de la   piraté   de l'argon de sorte que la concentration de l'oxyde de   carbone   du produit      de la réaction peut être suivie pendant le cycle de chauffage.

   On constate que la réaction démarre à une température d'environ 1500 C et est terminée au bout d'environ 6,5 heures après que la température de réaction de 1550 C a été atteinte, 
 EMI6.6 
 g*EMPLE8 2 à 13.- rrrrmn
L'essai de   exemple     1   est répété en utilisant des   @   

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 conditions   légèrement .différentes   et les résultats font   repris   dans le tableau 1. Ainsi  dans les exemples 3 et 4,   l'échantillon   
 EMI7.1 
 est chauffé en poudre fine (inférieure à Il mooh). Dans les exemples 6 à 13, la matière   contient   du bioxyde de plutonium en quantité   suffisante   pour donner approximativement 15% en poids de carbure de plutonium dans le produit.

   Dans les exemples 10 à 13, on chauffe en utilisant un récipient cylindrique qui est   équipa     d'un   dispositif distributeur de gaz et rempli de   réactifs,   le gaz passant au travers (et non sur) la masse de produit en réaction à une vitesse de 2 litres/minute. 



   TABLEAU I 
 EMI7.2 
 Exemple Composition Addition Ppîdo Temps do Temp. Perte , de la de 0 ayant rdaotîôn 00 de- 
 EMI7.3 
 
<tb> charge <SEP> poids <SEP> % <SEP> réagi <SEP> 8. <SEP> heures
<tb> 
 
 EMI7.4 
 I 00a j, + C 11,90 10 z 1550 18,10 
 EMI7.5 
 
<tb> 2 <SEP> 18,09
<tb> 
 
 EMI7.6 
   10 6 " 17*50     5 z W,74 j . " 17,77 j 6 1' 1\2 2 Il 10 Il  #78 . 7 00 a, + C   # 1M,3| ' 3L0 MOO 1 M se . ? Loo 18, ,. 



  10 U,44 '0 1,'0 ...1 U If 11,7% SO 3 16,69 12 Il 12,06 SO % l*** ! 13 igpo6 50 1 19,06 
Les produits de certains de   ces   exemple. ont été   analy*   sés en détail et les résultats sont repris dans le tablesu II. La . perte de poids théorique est également calculée sur la base   d'une ;   conversion complète en carbure et comparée avec la perte de poids . réelle pour donner un facteur a qui est une mesure de l'étendue de la réaction.

   Les teneurs théoriques en carbone et en oxygène sont calculées à partir du facteur c, 

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 EMI8.1 
 TA BLUD II 
 EMI8.2 
 Exemple Perte théorl- Perte obser- Carbone Carbone Carbone Oxygène Etendue de que poids % vée poids % thÉorique observé théorim-le observé 1& réacUCIl poids poids % poids poids % eu l Is,80 18,10 505 5,10 Os75 0,5 0 2 18,80 18,09 5,05 5slO 0,75 0.'- oye96 3 las,80 17,58 5,30 ,80 1,12 1,2 031" 4 18.80 17,74 5,22 4,60 1,00 1,4 0,94 5 18,80 17,77 5108 4090 0,77 0,957 5 18,80 18#72 4,75 4,95 Oe29 0,35 O 995 7 18,80 18,63 4,ego 4.

   tri 0,35 0,25 oit)9 8 18,80 18,39 4,91 4,70 0,52 0,20 0,977 9 18,80 18, 4,91 4,79 0,52 0,30 0.977 3D 3,53 2,20 21 18,57 16,69 5,v48 4,40 0,00 0,92 0,90 12 19,04 19,17 4ego 4,88 0,0 0,40 >1 13 19,02 19,06 4196 5,07 020 0,33 00 

 <Desc/Clms Page number 9> 

 
 EMI9.1 
 AriA de oeu4ttré au  total$ le iiit1 ob', dei éehtntittoni sont toneaisèb, broyai, p*éit4i es ffinif < di , l'argon purifia 'tt les ooapnoti obtenu# font mtnaàAi 9 tes y<M3.<* ' tato sont reprit dans la tableau 111  duquel Il ressort m extu minant les chiffrée indiqués pour la teneur en azote qu'une tri i petite quantité d'azote est présente dimi ,argarr, Ci% remarquera également qu'il ne produit, en outre, une légère réaction antre le 
 EMI9.2 
 carbone et 1$oxygène. La densité théorique du carbure d'uranium 
 EMI9.3 
 est l?j,63 et la valeur à 95% est 1,85.

   On voit donc que tous les 
 EMI9.4 
 essais (sauf'l'exemple 10) donnent des résultats adéquats du moment qu'on prévoit un temps de broyage suffisant. 
 EMI9.5 
 



  Mm9 III 
 EMI9.6 
 
<tb> Tel <SEP> que <SEP> réagi <SEP> Fritte
<tb> 
 
 EMI9.7 
 Exemple 0 à 2 0 2 D tia C 0 , g"*' 
 EMI9.8 
 
<tb> (heures)
<tb> 
 
 EMI9.9 
 '*******'"'  # # #>####># #**- -# -   M#*' 1. FUI .1 JU aHMIIMMMMa  III.  ##*- # 5,t ca,oo4 0 ; 2 5,1 co,oo4 0,4 167 xx,94 4 0,009 -1#2 12#86 12,92 4#03 0#33 , 4i6' 0#13 1,4 j 4#9 0,#3 bzz 4ig 0#251 12#47 ' 1 ;r 4,95 0,25 ; i 12,47 12,54 4' ,? .17 4'77 0 20, l.,<6 M.99 4 .,7. 



  1, 7C! 0, 0 12#96 12,99 4*46 0#10 bzz 9 4,79 10 3,53 0#016 2,20; 12,81 12,8 3,4924 0,018 4 11 zizis 0,006 Oe92 12,92 13,03 i, ob7 0,017 4 12 4,8t< 0,012 0,40 13,04 13#10 ,7 t,sr 0,02 4 j 13 5PO7 0,023 0,33 12,99 1307 5,12 0,22 z ' ;



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 EMI1.1
 

 <Desc / Clms Page number 2>

 
 EMI2.1
 



  '.rt.ot1onnement. to the production of Garroits for nuoleum oombu.t1ble ..
 EMI2.2
 The present invention relates to the production of carbides for nuclear fuel.
 EMI2.3
 



  It is well known that uranium carbide possibly with up to 30% by weight of plutonium carbide in solid solution is a potential fuel material for nuclear reactors. The fuel elements are manufactured on loan.
 EMI2.4
 small $ by a proaddi of the wétillurfiit an pndroo comprising the press and the '$ 4i dti party y 1 of carbide duo the such. to obtain a final sintered product having a density exceeding 95% of the theoretical value * However, the Applicant found that if the material has a density exceeding 95% of the theoretical value,

     its characteristics (from the point of view of heat transfer and

 <Desc / Clms Page number 3>

 
 EMI3.1
 do the retention of lent! of tteston) #ont si étnttu4mt #laiUlrta | oelles of the material Having there 'AM <Ht <tht'oriqut that the diiffiwltéi 3arsrr! obtaining 44 and attfrim drzsrr i 00% ut gent by luattridese aier4nn the rrarndrtrr r was i11'li dit01lY1i 4ut the problem of obtaining the Sitdritu tfiftit at 95it is linked to the prob? ra of the preparation of the initial <MtMM which is subsequently crushed, pressed and txiti.

   Thus, for example, the Applicant has discovered that a small percentage of Oxygen
 EMI3.2
 may either have an effect on the final density or have practically no effect on this density depending, to some extent, on the way in which the oxygen is incorporated into the powder. If a finely powdered carbide ground is exposed to an atmosphere containing oxygen, it will capture oxygen with the result that the surfaces of the granules will be converted into uranium dioxide. If there is excessive oxidation, the powder will not sinter to the desired density.

   On the other hand, the same amount of oxygen can be present in the car-
 EMI3.3
 bure as a result of its manufacture and, in this case, it will probably pre "tempt as" oxycarbide "and the product obtained will sinter to the desired density without difficulty,
 EMI3.4
 It has already been proposed to prepare a p "'4" of carbide by reacting together uranium dioxide (or a mixture of uranium dioxide and plutonium dioxide) with graphite, this reaction being carried out under vacuum. in order to remove the carbon monoxide which is the product of the reaction. This process, which forms the basis of the English patent application No. 41463/60
 EMI3.5
 Serial No. 91, .791 gives a satisfactory but unfortunate product.

   It is essentially a successful batch process *. livii and it may be difficult to! pét3.iM <'fit the scale of one, .. 144. of, .. 4u. "It is considered an object of the present invention to. j provide an alternative process for the manufacture of arbore as combustible materials *
 EMI3.6
 According to the present invention, a method of tabrio & 40 * tion of uranium carbide or mixed uranium-plutonium carbide

 <Desc / Clms Page number 4>

 
 EMI4.1
 which includes the intimate melanosis of 3.'oxyc1. corresponding with
 EMI4.2
 . graphite and m1 .. in reaction with Jdlan8 'a temperature' 1 '' 'tot o.'aotér1. in 0 * that the mixture bot ahau'i'6 a tompératural
 EMI4.3
 depositing 150,000 in a stream of argon that has 4ooul..t which has been purified to oonttnir less than 20 parts per l:

  1 n of water vapor, 1µ total dos Impurities containing oxygen in the arion being 1nt4.11UZ 'ao parts per Miner.



  The purity of argon $ and vital for 3. $ tuas! * Of the op ..
 EMI4.4
 ration It, On PrAtiguoi 11 at% preferable 4'ut11i .., a Sas ocapori
 EMI4.5
 so much less than o parts per million of water vapor and less than s parts per million 4 'oxy.' "'' It will be understood that the demand or the water vapor in argon # tendency to react with the car - good. and carbide, To avoid nitriding of the hem, argon
 EMI4.6
 should preferably contain less than 10 parts ,. by Billion
 EMI4.7
 . 4 '.. otl. We metinate rate of infiltration: raUon can be aoOlP'I'4. But the position of the agents of the reaction must then be adjusted.



  The reaction is clearly temperature dependent and the rating appears to be the lowest temperature at which reaction takes place at a reasonable rate. In order to achieve a faster reaction, it is preferable to use a reaction temperature of 1550 to 1600 * 0 but it is preferable not to use a temperature which exceeds this limit as some gates of plutonium might occur and the materials used to reach this temperature are more expensive and difficult to handle.

   We have found, however, that at temperatures as high as 165,040 # the plutonium gates are not significantly different from the gates observed at temperatures as low as 1400 # 0 # the average gates over all * the temperature range $ being about 1 of the total,
 EMI4.8
 plutonium present,
 EMI4.9
 The reaction rate is also dependent on the gas flow rate and the efficiency with which 1.00 \ 11 ,.

   
 EMI4.10
 
 EMI4.11
 ment of argon removes ogrbont oxide from the system, The precise speeds of 4oouJ ... nt depend on the precise manner in which it is

 <Desc / Clms Page number 5>

 reaction is carried out but it should be mentioned that if the reaction is carried out in open boats, a gas flow rate of 0.5 liters / minute gives a reasonable speed
 EMI5.1
 r'.ot1on for loads of the order of 10 g To operate on a larger scale,

     it is better to -
 EMI5.2
 to cause the gas to flow through a bed of the reaction agents in order to obtain more removal of the carbon monoxide and in this condition.

   a gas flow of the order of 2 liters / minute is quite adequate to obtain a ritual *
 EMI5.3
 Reasonable reaction bone for loads of $ 0 1 as will be seen below
The reaction rate is also affected by the size of the oxide granules + graphite the preferred size.
 EMI5.4
 rees being about 0.1 pooo (2.5) # Granulas having 4.n.10n. greater than 0 # 1 inch (a, 1 mm) gift Itou 'a ..

   slow reaction while with rather small granules, it is not easy to ensure a uniform and complete elimination of carbon monoxide which affects the kinetics of the reaction *
The nature of the starting materials is not particular
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 It was criticized and any source of graphity is considered to be acceptable as long as it can be done to form the correct kind of granule * Presently preferred graphite

  and ultrafine graphite powder (DAQ 621) which has been found to give the carbide with the lowest oxygen content and produce the
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 most # r.1 pellets so many materials mixed *. The quality * of U02 and PU02 does not negate the aaaeht too much that they * are reasonably fine *.



   Although for obvious reasons * the invention is
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 described * with rit4rence to a pro044 'by charges 1U10 ... i ..., a continuous process is clearly advantageous and this can easily be achieved by passing the resin powder in a tank against the current of a current of 'argon, the powder being removed
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 in turn 'a controlled flow rate in order to obtain the required time of "30 \ 2".



  So that the invention is well # spirits # en "'on ...:

 <Desc / Clms Page number 6>

 hereinafter, by way of example, an embodiment.
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 THE 1 .... 10
Uranium dioxide of empirical formula UO2.1 is mixed with ultrafine graphite powder (DAO 621) so that the mixture contains 11.90% by weight of carbon which is slightly less than the theoretical amount of 12, 05% by weight and the mixture is ground in a ball mill for 2 hours
 EMI6.2
 using polymethylmethacrylate balls in a rd01 .. pient of the same material.

   The mixed powders are pressed into a steel die at 40 tons / square inch (b3 kalmm2) to form a compact which is shattered to form granules having
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 dimensions "of approximately 0.1 inch (2.3 cm). 10 g of these granules are then introduced into a molybdenum boat which is
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 placed in a tower whose temperature is raised to 155a0 over a period of 4 hours and which is maintained at this temperature for 12 hours.



   The preparation is carried out in an atmosphere of purified arson and the same atmosphere is used in the furnace, the circulation in the tower being 0.6 liters / mia. The argon comes from a high purity source. and, before use, it is passed through molecular sieving material to remove water
 EMI6.5
 and Our a bed shautté of magàiua and pure uriniua éHmtney liétyabnoi the content 48 Ixwniii 4 tint ffitlntmut I uni value less than 5 partial 3 million water vapor,

   8 parts per million oxygen and 10 parts per million nitrogen as indicated by an appropriate purity detector *
A portion of the gases which escape from the furnace also pass through an argon piracy detector device so that the concentration of carbon monoxide in the reaction product can be monitored during the heating cycle.

   It is found that the reaction starts at a temperature of about 1500 C and is completed after about 6.5 hours after the reaction temperature of 1550 C has been reached,
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 g * EMPLE8 2 to 13.- rrrrmn
The test of Example 1 is repeated using @

 <Desc / Clms Page number 7>

 slightly different conditions and the results are shown in Table 1. Thus in Examples 3 and 4, the sample
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 is heated to a fine powder (less than Il mooh). In Examples 6 to 13, the material contains plutonium dioxide in an amount sufficient to provide approximately 15% by weight of plutonium carbide in the product.

   In Examples 10 to 13, heating is carried out using a cylindrical vessel which is fitted with a gas distributor device and filled with reagents, the gas passing through (and not over) the mass of product in reaction at a rate of 2 liters / minute.



   TABLE I
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 Example Composition Addition Ppîdo Time do Temp. Loss, of the of 0 having rdaotîôn 00 of-
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<tb> load <SEP> weight <SEP>% <SEP> reacted <SEP> 8. <SEP> hours
<tb>
 
 EMI7.4
 I 00a j, + C 11.90 10 z 1550 18.10
 EMI7.5
 
<tb> 2 <SEP> 18.09
<tb>
 
 EMI7.6
   10 6 "17 * 50 5 z W, 74 j." 17.77 j 6 1 '1 \ 2 2 Il 10 Il # 78. 7 00 a, + C # 1M, 3 | '3L0 MOO 1 M se. ? Loo 18,,.



  10 U, 44 '0 1,' 0 ... 1 U If 11.7% SO 3 16.69 12 Il 12.06 SO% l ***! 13 igpo6 50 1 19.06
The products of some of these example. were analyzed in detail and the results are shown in Table II. The . theoretical weight loss is also calculated on the basis of a; complete conversion to carbide and compared with weight loss. real to give a factor a which is a measure of the extent of the reaction.

   The theoretical carbon and oxygen contents are calculated from the factor c,

 <Desc / Clms Page number 8>

 
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 TA BLUD II
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 Example Loss theorl- Loss observed- Carbon Carbon Carbon Oxygen Extent of weight% vee weight% theoretical observed theoretically observed 1 & reacUCIl weight weight% weight weight% eu l Is, 80 18.10 505 5.10 Os75 0.5 0 2 18.80 18.09 5.05 5slO 0.75 0 .'- oye96 3 las, 80 17.58 5.30, 80 1.12 1.2 031 "4 18.80 17.74 5.22 4.60 1.00 1.4 0.94 5 18.80 17.77 5108 4090 0.77 0.957 5 18.80 18 # 72 4.75 4.95 Oe29 0.35 O 995 7 18.80 18.63 4, ego 4.

   tri 0.35 0.25 oit) 9 8 18.80 18.39 4.91 4.70 0.52 0.20 0.977 9 18.80 18, 4.91 4.79 0.52 0.30 0.977 3D 3.53 2.20 21 18.57 16.69 5, v48 4.40 0.00 0.92 0.90 12 19.04 19.17 4ego 4.88 0.0 0.40> 1 13 19, 02 19.06 4196 5.07 020 0.33 00

 <Desc / Clms Page number 9>

 
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 AriA de o4ttré in total $ le iiit1 ob ', dei éehtntittoni are toneaisèb, crushed, p * éit4i es finif <di, the argon purified' all the ooapnoti obtained # font mtnaàAi 9 your y <M3. <* 'Tato are resumed in table 111 from which it emerges m extu mining the figures indicated for the nitrogen content that a tri i small quantity of nitrogen is present dimi, argarr, Ci% will also notice that it does not produce, in addition, a slight reaction den the
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 carbon and $ 1 oxygen. The theoretical density of uranium carbide
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 is l? j, 63 and the 95% value is 1.85.

   We therefore see that all
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 Tests (except Example 10) give adequate results as long as sufficient grinding time is provided.
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  Mm9 III
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<tb> Tel <SEP> that <SEP> reacted <SEP> Frit
<tb>
 
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 Example 0 to 2 0 2 D tia C 0, g "* '
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<tb> (hours)
<tb>
 
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 '*******' "'# # #> ####> # # ** - - # - M # *' 1. FUI .1 JU aHMIIMMMMa III. ## * - # 5, t ca , oo4 0; 2 5.1 co, oo4 0.4 167 xx, 94 4 0.009 -1 # 2 12 # 86 12.92 4 # 03 0 # 33, 4i6 '0 # 13 1.4 j 4 # 9 0 , # 3 bzz 4ig 0 # 251 12 # 47 '1; r 4.95 0.25; i 12.47 12.54 4',? .17 4'77 0 20, l., <6 M.99 4 ., 7.



  1, 7C! 0, 0 12 # 96 12.99 4 * 46 0 # 10 bzz 9 4.79 10 3.53 0 # 016 2.20; 12.81 12.8 3.4924 0.018 4 11 zizis 0.006 Oe92 12.92 13.03 i, ob7 0.017 4 12 4.8t <0.012 0.40 13.04 13 # 10, 7 t, sr 0.02 4 j 13 5PO7 0.023 0.33 12.99 1307 5.12 0.22 z ';

 

Claims (1)

EMI10.1 EMI10.1 1 l 'V JI .. S CA: % 0 .... leu Prooddd de fabrication de oarburt d'uranium OU de earturt a1xt. 4'u,an1um",plutonLUI\ comprenant le mélange intime de EMI10.2 l'oxyde correspondant avec du graphite et la mise en réaction du EMI10.3 aélangt à une templrature élevée# otraetdrisi en os que le #41ahSt EMI10.4 EMI10.5 1" ohautfd à une température d'paillA' 1'00'0 dlAt un Gourant 4""012 en '00\11"'"1 Qui * été pur if il pour ooDten1, aoini de 20 parties par million de vapeur 4".U, le total des impurétio contenant de l'09<ygn<t dans l'argon étant intérieur à 20 partitf EMI10.6 par million. EMI10.7 1 l 'V JI .. S CA:% 0 .... leu Prooddd of manufacturing uranium oarburt OR earturt a1xt. 4'u, an1um ", plutonLUI \ comprising the intimate mixture of EMI10.2 the corresponding oxide with graphite and the reaction of EMI10.3 mixed with a high templrature # otraetdrisi in bone than the # 41ahSt EMI10.4 EMI10.5 1 "ohautfd at a temperature of paillA '1'00'0 dlAt a Gourant 4" "012 in '00 \ 11"' "1 That * was pure if it for ooDten1, aoini of 20 parts per million of steam 4" .U, the total of the impurities containing 09 <ygn <t in the argon being within 20 partitf EMI10.6 per million. EMI10.7 2.- Procédé suivant la ,.,.n410at1on 1$ 0.,aot',1.. en outre en os que l'argon ooutiont moins dt $ pa,t1.. par million de vapeur,do4auf itu '10"4' wirant là ou go 0 rai* t<M<< M outre en es que l'argon 4ontiont usai do'f partie# par .f.l1òft d!tyM< ' EMI10.8 4è* Proaédé suivant l'une et* l'autre des revandioationi 1 à jo earaotériflé en outre en 6w que 1* argon contient moins dé 10 partie) par million datate 5.- Procédé luirant l'une ou l'autre dit retendioatiom 1 à 4# osraot6ri: 2.- Process according to the,.,. N410at1on 1 $ 0., aot ', 1 .. more in bone than argon ooutiont less dt $ pa, t1 .. per million vapor, do4 except itu '10 "4 'wirant there where go 0 rai * t <M << Besides that argon 4ontiont usai do'f part # par .f.l1òft d! tyM <' EMI10.8 4th * Process according to one and * the other of the revandioationi 1 to jo earaoterified in 6w that 1 * argon contains less than 10 part) per million datate 5.- Process letting one or the other called retendioatiom 1 to 4 # osraot6ri: en outre et% ew que'le mélange est mis en rètotion à une température dans la famme 1550-1600,00o 6.- Procédé suivant l'une ou loutre doirovendications 1 à x caractérisé en outre en ce que le mélange cet contenu dans EMI10.9 une nacelle en molybdène, EMI10.10 7,- Procédé suivant la revendication 6, caraot'r11' en outre en ce que l'argon passe sur la nacelle à une vitesse de 0,5 litre/minute. in addition and% ew that the mixture is re-heated at a temperature in the famme 1550-1600,00o 6.- A method according to one or otter of claims 1 to x further characterized in that the mixture this content in EMI10.9 a molybdenum pod, EMI10.10 7. A method according to claim 6, further characterized in that the argon passes over the nacelle at a rate of 0.5 liter / minute. 8.- Procède suivant l'une ou-l'autre des revendications 1 à 5 caractérisé en outre en ce que l'argon cet ..en' 1 passer EMI10.11 à travers un lit des agents de la réaction. EMI10.12 8. A method according to either of claims 1 to 5 further characterized in that the argon this ..in '1 pass EMI10.11 through a bed of the reaction agents. EMI10.12 9.. Procédé suivant la revendication 9, oaraotdriod en outre en et que l'argon passe à travers le lit a une vitesse EMI10.13 de 2 litre$/minutes <Desc/Clms Page number 11> EMI11.1 loi-* Proo4dé suivent l'uni eu i'èutift dti rmndieatloni prjoendontesp êtraotériod en outre . eu e< 4u le pré sont* tous la feM< de granules ayant 4t , âimiaiiôai d'inriron 0#1 pouce (t,5 Mt)' Iléon Prooid suivant l'une ou 1' au tri des xrvrado tion< prdoddontesp oxairn6 en outrt an et que'14 carbure produit est ultirieurment eoaettBy et trtttit 9. The method of claim 9 further in which the argon passes through the bed at a velocity. EMI10.13 of 2 liter $ / minute <Desc / Clms Page number 11> EMI11.1 law- * Proo4dé follow the uni eu i'èutift dti rmndieatloni prjoendontesp étraoterériod in addition. eu e <4u the meadow are * all the feM <of granules having 4t, âimiaiiôai of about 0 # 1 inch (t, 5 Mt) 'Iléon Prooid according to one or 1' at sorting of xrvrado tion <prdoddontesp oxairn6 en outrt year and that the 14 carbide produced is subsequently eoaettBy and trtttit
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