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aliisags d'uranium pour combustibles auoltires.
La présente invention concerne les alliages d'uranium pour combustibles nucléaires ou pour tout autre usages et Plus particulièrement ceux de ces alliages auxquels l'addition de faibles proportions de certains éléments convenablement choisis confère, directement après nouiage, une finesse de structure et une stabilité sous irradiation qui ne seraient normalement attein- tes qu'avec des teneurs notables en déments d'apport ou grâce à des traitements métallurgiques complémentaires.
On sait que, pour les combustibles nucléaires à base d'uranium métallique, le taux d'utilisation da l'uranium, et
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donc la quantité d'énergie qu'il est possible d'en extraire, sont actuellement sévèrement limités par la détérioration progressive des éléments combustibles sous irradiation. On lait aussi que la durée de séjour possible, sans détérioration prohibitive, des dits éléments combustibles à base d'uranium métallique dans le réacteur dépend pour une large part de leur structure plycristal iine initiale et de la stabilité de cette structure dans les conditions de fonctionnement du réacteur.
On sait enfin que les meilleures garanties de stabilité sont fournies par une structu- re à grains fins, exempte de contraintes et d'orientations préfé rentielies, et qu'il n'est pratiquement pas possible de réunir ces caractéristiques et surtout de les conserver dans l'uranium non allié.
L'affinage du grain de 'uranium faiblement allié est actuellement obtenu par l'un des procédés suivants : - pour les alliages dilués, contenant au plus quelques millièmes en poids d'éléments d'addition, par trempe à la tempe* rature ordinaire depuis le domaine d'existence de la phase bêta ou par décomposition isotherme de la phase bêta dans un intervalle restreint du domaine d'existence de la phase alpha.
- pour les alliages Intermédiaires, du type notamment des alliages à deux phases (uranium - molybdène, uranium - chrome, etc) par réchauffage et*trempe douce.
Seuls, les alliages les plus concentré, (plus de 246 en poids d'éléments d'addition) peuvent être abandonnés au refroidissement naturel après coulée.
La finesse de la structure cristalline est donc actuel lement obtenue soit au prix de l'opération supplémentaire que constitue un traitement thermique, soit aux prix de 1'incor poration au combustible de teneurs notables en éléments d'alliage, ce qui ne va pas sans une consommation appréciable de la réacti- vité du combustible qui peut nécessiter son enrichissement en uranium 235.
Cette finesse est donc, en définitive, une sujétion
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coûteuse, En outre certaine traitements, tels que la trempe directe depuis le domaine bêta, induisent dans l'élément combus- tible des contraintes non négligeables et, vraisemblablement, des orientations préférentielles résultant du processus de passage de
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la phase bgta à la phase alpha.
La mise en tome des éléments combustibles t'effectuant
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dans la grande majorité des cas,, par moulage on comprendra 1' in- t6rbt résultant de la mise au point d'alliages A faibles teneurs en éléments d'addition et qui présentent cependant la structure
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cristalline désirée par simple refroidissement après oôulde,, sans nécessiter aucun traitement thermique ultérieur* La présenta invention concerne un type d'alliages qua- ternaires, à faibles teneurs en éléments d'addition, obtenus à graine fins, directement après moulage;
dans une plage de vitesses de refroidissement très étendue. Lois caractéristiques principales
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de ces alliages dits auto-trempantow, vont être décrites main- tenant, en se référant aux figures 1 A 4 ci-Jointes, qui repro- duloont des coupes m4taLolraph1qu'l effectuées sur les échantil.
Joans suivants t La figure 1 reproduit la coupe d'un échantillon d'ura- nium non allié, obtenu par refroidissement à raison de 25*C par minute depuis la température de coulée (15OO*CJ - grossissement ! environ 3 fois.
La figure 2 reproduit la coupe d'un échantillon d'un
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alliage quaternaire contenant 99 8 5/4 d'uranium, O,07 de chrome, 0#03> de silicium et OpO5% de .1rcoa1um, obtenu directement après coulée par refroidissement a raison de 25*C par minute - grossissement : environ 3 fois*
La figure 3 reproduit la coupe d'un échantillon d'un
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alliage quaternaire contenant 99/1'N' d'uranium, Oj,05,% de chrome 000$e de silicium et 001> de airoon1u#, obtenu directement après coulée par refroidissement à raison de 800 par minute. Orosste- sement : environ 3 fois.
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La figure 4 est un agrandissement d'une petite zone de la
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figure 2, destiné à mettre en évidence la finesse et la régularité des grains. Grossissement de l'ordre de 65 fois.
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Les alliages d'uranium selon l'invention sont oargoté- risés par la présence de trois éléments d'addition, chrome# silicium et zirconiu#, dont la proportion globale dans 1 'alliage ne dépasse pas 0,,4% en poids mais se situe le plus souvent entre 0,1 et oee>o L'absorption neutronique correspondant à cette teneur maximale de 0,4% est Intérieure à celle qui correspondrait*
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par exemple, z .La présence de 0,15;6 en poids de Molybdène (proportion largement dépassée dans certaine combustibles de réacteurs modérés au graphite et refroidis au gaz fonctionnant cependant avec de .L'uranium naturel. Ce'qui revient à dire qu'elle
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n'obère qu'assez légèrement la bilan neutronique de la p1l.).
Les teneurs en chrome et en silicium peuvent respectivement varier
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entre z02 et 0,l> en poids* La teneur en zirconium peut varier entre 0,01 et 0,2/4 en poids.
Les teneurs optimales en chrome, silicium et eiroonium sont choisies, dans le cadre de limites détîntes ci-dessus, en fonction de la vitesse de refroidissement au point de transition entre phase bêta et phase alpha, et donc en fonction de la dimen-' sion et de la forme des pièces coulées, de l'appareillage utilisé et du régime de refroidissement adopte. La teneur en chrome est choisie d'autant supérieure à la teneur en silicium que la vitesse de refroidissement doit être plus rapide.
La teneur en chrome est choisie d'autant intérieure à la teneur en silicium que la vitesse de refroidissement doit être plus lente. Les teneurs optimales sont définies à environ + 0,015% en poids près pour le
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chrome et le silicium et  environ + 0,05% en poids près pour le zireonima, pour une vitesse de refroidissement donnée. La gamme des vitesses de refroidissement s'étend d'environ 3 à 80 degrés centigrades par minute, bien qu'il soit possible, si ce n'est le peu d'intérêt du procède, de retendre jusqu'aux vitesses correspondant ...La trempe directe depuis le domaine bêta
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ou le domaine gamma.
Alors que dans le cas de l'uranium non allié les grains obtenus par refroidissement normal sont grossiers, très irrégu- liers et déchiquetés (figure 1) les grains obtenue avec les alliages selon l'invention (figures 2,3 et 4) sont tint, déso reintés,à contours polygonaux à peu près réguliers et exempts de contraintes, Leur "diamètre moyen est toujours Inférieur à 0,5 mm alors que les graine obtenus avec l'uranium non allié dans des conditions identiques de refroidissement peuvent attein. dre et dépasser plusieurs mm Lorsque la relation entre teneurs en éléments d'addition et vitesse de refroidissement est respec- tée,
le degré d'affinage des alliages selon .L'invention est pratiquement indépendant de la vitesse de refroidissement, excepté pour les très faibles vitesses (intérieur.. à 5 C par minute) et le diamètre moyen du grain est alors inférieur à 0,1mm
L'élaboration des alliages selon l'invention ne présente pas de difficultés,à condition, lorsque des creusets de graphite .sont utilisa d'éviter au maximum la contamination du bain par le abtn;
pour cela une brasque épaisse et résistante est suffi- .ante. Les portes en chrome et silicium sont négligeable* devant la latitude admissible de variation des teneurs lits pertes en ziron dues à la fixation de ce métal par le carbone, sont très largement inférieures à ce que l'on pourrait prévoir soechio- métriquement et sont, elles aussi, compensées par la latitude de variation de la teneur. D'autre part et pour cette môme raison, l'addition de zirconium se fera en tenant compte de la teneur en carbone de l'uranium utilise.
Les alliages auto-trempants selo 1'invention permettent donc d'obtenir des éléments combustibles de toutes formes et de toutes dimensions par la voie technologique la plus simple et la plus économique. La perte de réactivité, due aux éléments d'addi tion, est infime et notamment tout à fait admissible dans les réacteurs à uranium naturel* D'autre part, si,
par suite d'un ici-
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dent de fabrication ou pour toute autre cause* l'élément combustible ne présente pas la-structure recherchiez il est toujours possible de le réchauffer puis de lui faire subir un traitement de refroi- dissement continu depuis la phase gamma ou depuis la phase bêta Nous avons en effet observé que les temps de séjour dans les domai- nes d'existence de ces phases n'ont aucune action sur la structure fines, sinon celle d'homogénéiser les tailles des graine.
Un autre avantage de ces alliages est la possibilité d'obtenir un grain fin dans les soudures, alors qu'avec les alliages classiques tremplables béta, une trempe est toujours nécessaire après. soudage pour affiner le grain.
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On donne ci-après deux exemples d'alliages auto-tmpants selon l'invention, choisis à titre purement illustratif dans les domaines d'application les plus courants en fonderie d'uranium.
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94&*LE Ise.
Cet exemple correspond au moulage de petites pièces ou au moulage de pièces de faible épaisseur, La vitesse de refroi-
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dissèment est ici rapide, de l'ordre de 20 ?0#C par minute* La composition pondérale optimale de l'alliage serait !
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<tb> -chroma <SEP> OP06 <SEP> + <SEP> 0,0155
<tb>
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-silicium 0,04 t 0015 -z1roon:Lu# 0,07 0,03
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On a coulé un pliage dont lot figura 2 et 4 reprodui- sont des micrographies après refroidissement ; ces micrographies montrent la parfaite qualité de la structure cristalline obtenues L'analyse d'un échantillon donné les résultats suivants :
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<tb> -chrome <SEP> o,07% <SEP> (en <SEP> poids)
<tb>
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-s1!1c1u# 0,03 , -z1rconium OPO5 >
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izrazki.a.-
Cet exemple correspond au moulage de pièces =Ogives et de grandes dimensions, dont la vitesse globale de refroidisse-
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ment serait lente, de l'ordre de 4 à 1O*C Par minute avec, COP*no
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dant d'éventuel gradients de vitesse de notables dans certaines Ion...
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La composition pondéral optimal de 104111486 seraît
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- chrome 003 COl - siìoîum oeo7 + 0,015 il - eirconiua 0#07 + oeo5 x On a Coulé un alliage dont la figura % reproduit une
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. m1ororap1û.e après refroidi sèment à raison de 8-0 par minute t la structure obtenue est excellente,, L'analyse d'un échantillon a donné les résultats suivante
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chromo 0, ' ,..
#3J.ci'ut 0,09 %
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<tb> - <SEP> zirconium <SEP> 0,1%
<tb>
REVENDICATIONS.
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Alliages quaternaires uranium-ohrome-silieiua-ttirconium présentant une structure à grains fins équiaxes par refroidisse" ment continu directement au moulage, comme d'ailleurs au cours de tout traitement thermique ultérieur, utilisables pour les , élément* combustibles nucléaires métalliques de toutes -formes et de toutes dimensions ou pour toutes pièces on uranium allié
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nécessitant une structure poiyoristaliine a grais tins, caractérisas en ce que les trois éléments d'apport, chrome, silicium et zirconium, sont présents simultanément, sans que leur teneur totale dépasse 0,4% en poids.,
les teneurs partielles en chrome et silicium pouvant varier entre 0,02 et 0,1% et la
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teneur partielle en zirconiua pouvant varier entre 0,01 et 0,2;*.