BE637491A - - Google Patents

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BE637491A
BE637491A BE637491DA BE637491A BE 637491 A BE637491 A BE 637491A BE 637491D A BE637491D A BE 637491DA BE 637491 A BE637491 A BE 637491A
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BE
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gallium
reaction chamber
chamber
gallium phosphide
semiconductor material
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Publication of BE637491A publication Critical patent/BE637491A/fr

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C30CRYSTAL GROWTH
    • C30BSINGLE-CRYSTAL GROWTH; UNIDIRECTIONAL SOLIDIFICATION OF EUTECTIC MATERIAL OR UNIDIRECTIONAL DEMIXING OF EUTECTOID MATERIAL; REFINING BY ZONE-MELTING OF MATERIAL; PRODUCTION OF A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; SINGLE CRYSTALS OR HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; AFTER-TREATMENT OF SINGLE CRYSTALS OR A HOMOGENEOUS POLYCRYSTALLINE MATERIAL WITH DEFINED STRUCTURE; APPARATUS THEREFOR
    • C30B25/00Single-crystal growth by chemical reaction of reactive gases, e.g. chemical vapour-deposition growth
    • C30B25/02Epitaxial-layer growth
    • C30B25/12Substrate holders or susceptors
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C30B25/00Single-crystal growth by chemical reaction of reactive gases, e.g. chemical vapour-deposition growth
    • C30B25/005Growth of whiskers or needles
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    • C30B29/00Single crystals or homogeneous polycrystalline material with defined structure characterised by the material or by their shape

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Description

       

   <Desc/Clms Page number 1> 
 
 EMI1.1 
 



  : " P1OL-4''t'l'. iit: ÏRI0E3 "41' , '#,;"## -#;;'-:: :. ;" '#.: v;f?HH;:> ' 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
 EMI2.1 
 Za présente invention est relative à des feuillets cristallins en matière : semi-conductrice et elle concerne, plus particulièrement, un procédé de préparation d'une matière demi  conductrice possédant cette forme cristalline intéressantes 
Bien que l'expression "matière semi-conductrice" ait été traditionnellement   utilisée   pour désigner   certaine     éléments   du groupe IV du système périodique, tels que le germanium, le 
 EMI2.2 
 ailiciuia et le carbure de eilioium,

   il est connu à présent dani la teehaique que de@ compondo des éléments des gr6up<e II!'<'T tels que Ilarséniurs de gallium$ 10 ph6<phure deigdiusi In phosphure de gallium et analogues présentent également des caractéristiques semi-conductrices d'une manière analogue au germanium et au silicium* Des exemples de tels composée et des détails concernant leur caractéristiques eemi-cvnduotri,oe eent donnés dans la literaturet Un plus des composes formes par deux éléments, c'est- à-dire un élément du groupe zip et un élément du groupe Y, 0 Il est connu que des composes semi-conducteurs de nature analogue peuvent être formée à partir de composés polyelementaires de formule générale v a 1, zzz o, a¯,) v dans laquelle A et B sont des éléments différents du groupe      III,   c'est-à-dire,   du bore, de l'aluminium,

   du   gallium,   de l'indium ou du thallium et C et D sont des éléments différents      du groupe   Y,     c'est-à-dire,   de l'azote, du phosphore, de   l'arsenic   

 <Desc/Clms Page number 3> 

 de l'antimoine ou du bismuth et dans laquelle x et y désignât des proportions atomiques dont les valeurs peuvent varier entre      0 et l'unité inclusivement.

   Comme exemples de tels composés., 
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 dont on $a3t qu'ils possèdent des propriétés semi-conduçtrihe on peut citer :   '   
 EMI3.2 
 Ga2AsPf ' SalnSbg, AlInPAs, GaO . 4InO , 61!..' ,, ., #*- D'autres exemples de tels composés sont donnés dans la liJa . t ure Le nombre de composa.. a qui peuvent etre formée à 14' partir des éléments des groupes III-V est sensiblement" élevai ce qui, au moins théoriquement, permet d'obtenir une combinai- son appropriée de caractéristiques pour sensiblement n'importe quelle application où des semi-conducteurs sont   désires.   Par      
 EMI3.3 
 exemple, on- peut former des composés qui possèdent des crac- ,a. er.arvae .,..4i1.',.. ,t.. e,fl!t  4u silicium et,du germanium en ce qui concerne l'intervalle d'4ner gie, le nombre de porteur et les mobilités des porteurs.

   



  Les techniques de préparation de corps seml-condiie. tours élémentaires, tels que germanium, silicium et   carbure.de   silicium sont bien connues dans la technique. La préparation de cristaux de ces éléments est effectuée, de manière typique, 
 EMI3.4 
 par solidification à partir de l'état fondu.

   Les composés M$ éléments des groupes   111-V   sont également communément fabriqués en formant une masse fondue de l'élément du groupe III et des éléments du groupe V spécifiques en quantités approximativement 
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 stoéch1ométr1qu ou, comme il est plus communément exprimé, en proportions atomiques égales de chaque élément, c'ast-à-dire, une proportion atomique de 0,5 de chacun d'eux.   Normalement,   la matière est formée'dans un creuset, habituellement en graphi- te ou quartz et on fait croître les cristaux du composé. lies' 
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 cristaux sont ensuite coupés en gaufrettes à partir deauyqxZllee 

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 on peut fabriquer des dispositifs semi-conducteurs. 



     Du. point   de vue de la technique, il est préférable que les corps cristallins semi-conducteurs ainsi préparée possèdent une surface sensiblement grande d'une forme régulière, de sorte que plusieurs dispositifs semi-conducteurs peuvent être fabri- qués à partir d'une seule pièce sans perte ni déchet, de matière, chacun des dispositifs ayant la même dimension et des propri- étés physiques sensiblement identiques. Ces qualités sont le plus   facillement   obtenues avec un cristal qui possède une grande surface régulière. De plus, les spécialistes de la teoh- nique désirent également que le cristal soit relativement mince en vue d'éliminer des opérations de coupage ou de taillage sup- plémentaires qui seraient nécessaires avec de gros cristaux. 



   Des matières semi-conductrices cristallines actuellement dis-   ponibles   sont notablement déficientes en ce qui concerne une ou plusieurs   de ses   caractéristiques, 
Dans le brevet belge n    603.572   de la demanderesse, on a décrit une nouvelle forme de matière semi-conductrice cristalline possédant la forme cristalline souhaitable sus- mentionnée, c'est-à-dire une forme allongée possédant une sur- face appréaiable et des surfaces supérieure et inférieure sen- siblement planes* Cette forme de matière semi-conductrice est connue sous l'appellation de " feuilles cristallines", ou encore sous l'appellation de " rubans cristallins" de matière semi- conductrice.

   Dans le brevet belge susmentionné, on a décrit en détail un procédé de préparation de feuilles cristallines, dans lequel une chambre de réaction fermée est chargée de réactifs   @   appropriés et chauffée d'une manière prédéterminée, afin d'obte- nir la formation des nouvelles feuilles cristallines du semi- conducteur dans la chambre de réaction. 

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  Dans le procédé antérieur, les réactifs sont main$ 
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 en une ooaeentration prddétermïndop dans une ehaabre de *méat. fermée au 06urs du chattes@# la présente Invention eoaeeme 
 EMI5.3 
 nouveau procédé de préparation de fouilles cristallines par' une 
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 technique à 'débit continu dans un récipient de réactiva tubu- laire duvert. Grâce à cette technique, on obtient la,forme. deai- ree de matière aeinl-ooiiduotrioe d'une manière continue et ,,; façon plus Aconomique et plue officient*, '. ' Par conséquent, la présente inventioa a. p4ux,o'rt 'xr nouveau procédé de préparation de fouilles eifiattiliaee de jttpf V tiepe aetni"80Rduo't!rioe< & Lof présente invention a également pour objet = der7pa rer dee feuillee cristallines de Matière eeMi-eoaduotyioe Par 
 EMI5.5 
 un procède continu en tube ouvert. 
 EMI5.6 
 



  La présente invention a encore pour objet un appareil pour préparer dee touilles cristallines de matière semi-ocmauo- trice per U4 procédé en tube ouverts lis objets susmentionnés et d'outrée objets encore' apparaîtront à la lumière de la description détaillée suivante, 
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 en référence aux dessine ci-annexé% dans lesquels t 
 EMI5.8 
 -.la figure 1. représente un schéma de l'appareil uti. 



  ' liée pour réaliser le procédé selon la présente ,nrent3aa[W -,la figure 2 est une photographie de feuilles oxr4etai linea de phosphure de gallium préparées par le procède sel à la 
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 présente invention. ' 
 EMI5.10 
 Là présente invention a pour objet un procède de 4abrî option de feuilles cristallines de matière eecii-eonduotriee en germanium, en ailioium, en carbure de silicium et ea oorp4 toi groupes 111-V de formule générale (x b1-x) III (0yDl.,Jr) V 

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 dans laquelle A et 3 sont de@ éléments différente du groupe III, offet-à-dîrop du bore# de l'aluminium, du eitiliua, de l'indium OU du thallium et 0 et D cent des élément@ differonttt du groupe Yo e'eet-t-dirCt de 1'.'01',

   du phouphoret de lfarmenioe de 114otimoïne ou du bismuth et dans laquelle x et y représentent don proportions atomiques dont lue râleur* peuvent varier entre 0 et l'unité inclueivomtntb Uni oaraotir1ltiqu. de là présente invention réside dans Ma précède d* préparation de .fouillée cristallines de ces mat1'r."..m1-oonduatr10.. d'un. &D1'r. oonttnuis Par oonl'qu.n le procédé selon la prdeante invention comprend l'introduction dans une chambre de réaction ouverte de l"14m.nt ou de$ élé- meate du composé .,4a1tique . former et le passage subséquent 
 EMI6.2 
 d'un agent de transport approprié dans la chambre de réaction 
 EMI6.3 
 ainsi oharaêeo cette chambre étant maintenu* à de@ températures .1,.4", .pr.

   quoi en famé les fouillée dé- eifeee dans une région ou sont plue froide de la Chambre de r4- e.etieat Dans une forme d'exécution illustratîve proférée de lui prêtetnt. invention. don fouille* eriatel? inee de phosphure de gallium sont formées en Ïntroduisant d'abord une quantité pré- déterminé* de gallium dlém.nta1r. dans une chambre de réaction allangee d'une longueur suffisante pour qu'une précipitation prédéterminée fractionnelle de vapeur de feuilles crintallïnes putes* s'opérer sur une longueur donnée do la chambre. On fait ensuite pneaer du trichlorure de phosphore sur le gallium ainsi chauffe, de manière à former don fouillée cristallines de 
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 phosphure de gallium seulement dans la partie prédéterminée de la chambre. 

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   L'appareil représenté en figure 1 comprend une cham- bre de réaction 1 qui est formée en une matière appropriée, telle que du quarts, et qui se présente sous la forme d'un tube ouvert. Un four 2 entoure le tube, ce four pouvant être 'utilisé pour   prédétermina/La   température dans la chambre de   réaction, -   d'une manière donnée. Par exemple, on peut maintenir dans une configuration de température telle qu'une partie du four est chauffée à une température élevée tandis qu'une autre partie est maintenue à une température moine élevée.

   De manière appropriée, le four peut comprendre une enveloppe électriquement isolante en matière céramique, telle que de   l'alundum,   dans   laquelle   sont   encastrais   des résistances chauffante* filamentaires, enroulées en spirale, l'ensemble formant un dispositif de chauffage cylin-   drique   dans lequel on peut introduire la chambre de réastion, 
La résistance chauffante   filament*!**   du   tour     peu*   être connec- tés à une source d'énergie électrique (non   montré*)   par   @haoun   des fila terminaux individuels du four et en   obtient   ainsi un four global 3 pour la zone de   déposition   de la chambre. 



   Afin de mieux faire comprendre la présente   invention   et sans que celle-ci   y   soit limitée en aucune façon, on   décris   ra à présent le procédé de l'invention en prenant comas   exemple   particulier la formation de feuilles cristallines de   composés   des groupes   III-V.   



   Dans la chambre de réaction 1, on introduit un consti- tuant élémentaire du semi-conducteur, représenté par la notation de référence   4,   ce constituant étant contenu dans un creuset   ou   platine   5,   ce creuset ou platine étant réalisé en   carbone   vitreu 
Une conduite d'alimentatLon ou d'amenée, désignée d'une manière générale par la notation de référence 6, est disposée à la partie entrée du four tubulaire ouvert pour l'admrsion de   réao-   tifs gazeux dans la chambre de réaction.

   Par exemple, si   l'on   désire former des feuilles cristallines de phoaphure de gallium, 

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 une source d'halogénure de phosphore, telle que du   trichlorure   de phosphore, est admise dans la chambre de réaction, laquelle   contient   une certaine quantité de gallium élémentaire, Les   touilles   cristallines désirées 7 de matière semi-conductrice sont seulement formées dans les régions ou zones plue froides du tube allongé, ces régions étant indiquées de manière gêné* raie par la notation de référence 8. 



   La formation de ces feuilles cristallines peut se poursuivre pendant une période prolongée de temps sans inter- ruption, aussi longtemps que la matière d'al-imentation   n'est   pas complètement épuisée, de sorte que   l'on   obtient un procédé extrêmement économique pour la préparation de telles feuilles,   On     suppose   que la formation de   feuilles   de phosphure de   gallium   par le procédé selon la présente   intention   se   réalise   par les réactions   suivantes !   
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 les réaction$ du stade A sont des   réactions     thermiques     -tandis   que le stade B est une   réaction   de disproportienation. 



   Comme autre caractéristique de la présente   invention,   la région de sortie 9   es t   chauffée à une température élevée de l'ordre de 1.050 C par le four 10, en vue de   volatiliser   les produits solides qui s'y sont   formé,   de manière à éviter le colmatage de la conduite d'évacuation après une période de toue. tionnement prolongée. 



   En vue de former une quantité sensiblement importante de feuilles cristallines de phosphure de gallium qui peuvent être   facillement   séparées de n'importe quelle autre forme crie.   alline   qui pourrait se former en tant que sous produit des 

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   réactions     précitée,   il   est     nécessaire     d'utilité*     un    chambre de réaction allongée* 
Etant donné que la forme cristalline   *et     déterminée   par la concentration des   réactifs   ou la sursaturation dans la phase   vapeur,

     un tube long assure la possibilité d'un   dépôt   fractionné de vapeurs de formes cristallines différentes sur différentes parties le long du   tube., Par   exemple, près de l'en- trée ou la concentration des réactifs est maximale, on observe un dépôt 11 fortement granulaire. A mesure que la concentration décroît,dans la région 8, des conditions presque idéales pour le   dépôt   de feuilles cristallines du semi-conducteur sont pré- sentes. Dans la région suivante du tube allongé on trouve des , aiguilles ou "whiskers" 12. Dans la région de sortie 9, on ob- serve des dépôts de polymères d'halogénure de gallium des halo- génures de gallium   eux-m6mes   et d'autres produits secondaires   non-identifiés.   



   La quantité de gallium doit être insuffisante pour dis- soudre tout phosphure de gallium formé, au voisinage de celui-ci Par exemple, lorsqu'environ 2 g de gallium métallique sont con- tenus dans un creuset ou platine possédant les dimensions sui- vantes :5,08 cm x 1,27 cm x 1,27 cm sensiblement   l'entièreté   du phosphure de gallium produit au cours de l'essai est déposée sur les parois du tube et dans la région   8   sous forme de feuil-   les     cristallines.   D'autre part,   lorsqu'une   charge de 20 g de   gallium     Métallique   est   utilisé flans   le même   réceptacle,   le   phosphure   de   gallium     est   dissout dans l'excès de gallium.

   



   La présente invention   sera à     présent     illustré*   par des   formée   de réalisation spécifiques   illustratives   de   celle-ci.   



   EXEMPLE I. 



   2,0 g de gallium métallique de pureté   élevée   de quali- té pour semi-conducteur sont chargés dans un creuset en   carbone   

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      vitreux d'une longueur de 5,08 cm et ce   creuset   cet introduit dans un tube en quarts de 2,54 cm de diamètre qui, à son tour, eat introduit dans un four circulaire d'environ 45,7 cm, pré- chauffé à 1.000 C et possédant une configuration de température telle que la température tombe fortement aux pointa située à environ 7,6 cm de chaque extrémité du four. Le tube en quartz est ensuite connecté   à   une conduite d'entrée de gaz et à une conduite de sortie de gaz.

   On fait ensuite passer de   l'hydro-        gène dans le système à une vitesse de 170 ml/minute pendant 2 heures, en vue d'éliminer l'humidité et les pellicules d'oxyd, sur le gallium fondu. Une bouteille qui contient 150 ml de trichlorure de phosphore de qualité pour réactif eet immergée dans un bain de glace à 0 C. On fait ensuite passer de   l'hélium   gazeux dans le trichlorure de phosphore à une vitesse de 70 ml/ minute pendant 2-1/2 heures. La tension de vapeur du trichlorure de phosphore à 0 C est de 35 ml. A la fin de l'essai, on peut observer la présence de fouillée cristallisées de phosphure de gallium près de la   zone'de   sortie du tube.

   On connecte ensuite l'entrée d'alimentation en   gaz 4   l'hélium et le tube est dé- barrasse de l'excès de trichlorure de phosphore et du chlorure de gallium qui se sont formé  au cours de la réaction. Le tube est ensuite enlevé en l'absence d'air et   refroidi     jusqu'à   la température ambiante et les touilles cristallisées de   phosphure   de   gallium   sont   enlevées.   



   EXEMPLDII. 



     On   répète le mode opératoire décrit ci-dessus en utilisant de l'arsenic au lieu de phosphore et l'on obtient des fouillée cristallines   d'arséniure   de gallium au lieu de phosphu- re de gallium. 



     EXEMPLE   III. 



   On répète le mode opératoire décrit   Ci-dessus   en 

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 utilisant de l'indium au lieu de gallium et l'on obtient du 
 EMI11.1 
 pb08pbu. d'indiUM au lieu de pholpburt de gallium. 



  On répète le mode opératoire 4.'1' ¯&-4f..UI en utilisant du silicium au lieu de gallium et d. 1t4,jl'B'   chloré   au lieu de   trichlorure   de phosphore et   l'on   obtient alors des feuilles cristallines de silicium. 
 EMI11.2 
 



  EXEMPLE Y., II) En répétant le mode opératoire dècrît-oï4d$ooub maie en utilisant du germanium au lieu de gallium et de l'hydrogène chlore au lieu de   triohlorure   de phosphore, en obtient   de    feuilles cristallines de germanium,   EXEMPLE   VI. 



     On   répète le mode opératoire décrit à l'exemple 1 en utilisant un courant mixte de   trichlorure   de phosphore et de trichlorure d'arsenic au lieu de trichlorure de phosphore seul et on obtient ainsi un alliage de phosphure et d'arséniure de gallium. 



   REVENDICATIONS. 

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.



   <Desc / Clms Page number 1>
 
 EMI1.1
 



  : "P1OL-4''t'l '. Iit: ÏRI0E3" 41', '# ,; "## - # ;;' - :::.;" '# .: v; f? HH;:>'

 <Desc / Clms Page number 2>

 
 EMI2.1
 Za present invention relates to crystalline sheets in material: semiconductor and it relates, more particularly, to a process for preparing a semi-conductive material having this interesting crystalline form.
Although the term "semiconductor material" has traditionally been used to denote certain elements of group IV of the periodic system, such as germanium,
 EMI2.2
 ailiciuia and eilioium carbide,

   it is now known in teehaic that from compounds of group elements such as gallium arsenides, gallium phosphide, gallium phosphide and the like, also exhibit semiconductor characteristics of gallium phosphide. a manner analogous to germanium and silicon * Examples of such compounds and details concerning their eemi-cvnduotri characteristics, oe eent given in the literaturet A plus of the compounds formed by two elements, that is to say an element of the group zip and an element of group Y, 0 It is known that semiconductor compounds of a similar nature can be formed from polyelementary compounds of general formula va 1, zzz o, à,) v in which A and B are elements other than group III, i.e. boron, aluminum,

   gallium, indium or thallium and C and D are different elements from the Y group, i.e. nitrogen, phosphorus, arsenic

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 antimony or bismuth and in which x and y denote atomic proportions whose values may vary between 0 and unity inclusive.

   As examples of such compounds.
 EMI3.1
 which we $ a3t that they have semi-conducive properties we can quote: '
 EMI3.2
 Ga2AsPf 'SalnSbg, AlInPAs, GaO. 4InO, 61! .. ',,., # * - Other examples of such compounds are given in the LiJa. The number of compounds which can be formed from 14 'elements of the III-V groups is substantially high which, at least theoretically, achieves an appropriate combination of characteristics for substantially no. any application where semiconductors are desired.
 EMI3.3
 For example, compounds can be formed which have crac-, a. er.arvae., .. 4i1. ', .., t .. e, fl! t 4u silicon and, germanium with regard to the energy interval, the number of carriers and the mobilities of the carriers.

   



  Seml-condiie body preparation techniques. Elementary turns, such as germanium, silicon, and silicon carbide are well known in the art. The preparation of crystals of these elements is carried out, typically,
 EMI3.4
 by solidification from the molten state.

   Compounds M $ elements of Groups 111-V are also commonly made by forming a melt of the element of Group III and of specific Group V elements in approximately amounts.
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 stoichiometric or, as it is more commonly expressed, in equal atomic proportions of each element, that is, an atomic proportion of 0.5 of each of them. Normally, the material is formed in a crucible, usually graphite or quartz, and the crystals of the compound are grown. lies'
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 crystals are then cut into wafers from deauyqxZllee

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 semiconductor devices can be made.



     Of. From a technical point of view, it is preferable that the semiconductor crystal bodies thus prepared have a substantially large surface area of regular shape, so that several semiconductor devices can be manufactured from one piece. without loss or waste, of material, each of the devices having the same dimension and substantially identical physical properties. These qualities are most easily obtained with a crystal which has a large regular surface. In addition, those skilled in the art also desire that the crystal be relatively thin in order to eliminate the additional cutting or trimming operations that would be required with large crystals.



   Presently available crystalline semiconductor materials are notably deficient in one or more of its characteristics,
In Applicant's Belgian Patent No. 603,572, a novel form of crystalline semiconductor material has been described having the above-mentioned desirable crystalline form, that is to say an elongated form having a substantial surface and surfaces. upper and lower substantially planar * This form of semiconductor material is known as "crystalline sheets" or alternatively as "crystalline ribbons" of semiconductor material.

   In the aforementioned Belgian patent a process for the preparation of crystalline sheets has been described in detail, in which a closed reaction chamber is charged with suitable reagents and heated in a predetermined manner, in order to obtain the formation of the new ones. crystalline sheets of the semiconductor in the reaction chamber.

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  In the prior method, the reagents are main $
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 in a predetermined ooaeentration in a haabre of * meatus. closed at 06urs du chattes @ # the present Invention eoaeeme
 EMI5.3
 new process for preparing crystal excavations by 'a
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 continuous flow technique in a tubular green reagent container. Thanks to this technique, the shape is obtained. dealing with aeinl-ooiiduotrioe material in a continuous manner and ,,; more Economic and more official *, '. Therefore, the present invention a. p4ux, o'rt 'xr new method of preparing eifiattiliaee excavations of jttpf V tiepe aetni "80Rduo't! rioe <& Lof the present invention also relates to = der7pa rer dee crystalline sheets of material eeMi-eoaduotyioe By
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 a continuous process in open tube.
 EMI5.6
 



  A further object of the present invention is an apparatus for preparing crystalline tubs of semi-oculating material by an open tube process. The above-mentioned objects and further objects will become apparent from the following detailed description.
 EMI5.7
 with reference to the attached drawings% in which t
 EMI5.8
 FIG. 1. represents a diagram of the apparatus uti.



  'linked to carry out the process according to the present, nrent3aa [W -, Figure 2 is a photograph of oxr4etai linea sheets of gallium phosphide prepared by the salt process at the same time.
 EMI5.9
 present invention. '
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 The present invention relates to a process for the 4abrî option of crystalline sheets of eeci-eonduotriee material in germanium, ailioium, silicon carbide and ea ororp4 you groups 111-V of general formula (x b1-x) III (0yDl. , Jr) V

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 EMI6.1
 in which A and 3 are @ elements different from group III, offet-to-dîrop of boron # of aluminum, eitiliua, indium OR thallium and 0 and D cent of elements @ differonttt of group Yo e 'eet-t-dirCt of 1'. '01',

   of phouphoret of lfarmenioe of 114otimoin or of bismuth and in which x and y represent atomic proportions of which the grumbling * can vary between 0 and the unit including Uni oaraotir1ltiqu. of the present invention lies in the foregoing preparation of crystalline scans of these materials. ".. m1-oonduatr10 .. of a. & D1'r. comprises the introduction into an open reaction chamber of the 14 ml or the elemeate of the compound. form and subsequent passage
 EMI6.2
 an appropriate transport agent in the reaction chamber
 EMI6.3
 thus oharaêeo this chamber being maintained * at temperatures .1, .4 ", .pr.

   what in famé the excavated de- eifeee in a region where are coldest of the chamber of r4- e.etieat In an illustrative embodiment proffered by him loanetnt. invention. don dig * eriatel? Ines of gallium phosphide are formed by first introducing a predetermined amount of gallium dlém.nta1r. in an alloyed reaction chamber of sufficient length for a predetermined fractional vapor precipitation of raw crystalline leaves * to occur over a given length of the chamber. Phosphorus trichloride is then made to penetrate the gallium thus heated, so as to form an excavated crystalline solution.
 EMI6.4
 gallium phosphide only in the predetermined part of the chamber.

 <Desc / Clms Page number 7>

 



   The apparatus shown in Figure 1 comprises a reaction chamber 1 which is formed of a suitable material, such as quart, and which is in the form of an open tube. An oven 2 surrounds the tube, which oven can be used to predetermine the temperature in the reaction chamber in a given manner. For example, one can maintain in a temperature configuration such that one part of the furnace is heated to a high temperature while another part is maintained at a high temperature.

   Suitably, the furnace may comprise an electrically insulating envelope of ceramic material, such as alundum, in which are embedded filamentary heating resistors, wound in a spiral, the assembly forming a cylindrical heating device in which we can introduce the rebound chamber,
The filament heating resistor *! ** of the lathe can * be connected to an electric power source (not shown *) by @haoun of the individual terminal wires of the furnace and thus obtains a global furnace 3 for the deposition zone from the room.



   In order to better understand the present invention and without this being limited thereto in any way, the process of the invention will now be described by taking a particular example of the formation of crystalline sheets of compounds of groups III-V.



   In the reaction chamber 1, an elementary component of the semiconductor, represented by the reference notation 4, is introduced, this component being contained in a crucible or plate 5, this crucible or plate being made of glass carbon.
A feed or supply line, generally designated by the reference numeral 6, is provided at the inlet portion of the open tube furnace for the admission of gaseous reagents into the reaction chamber.

   For example, if it is desired to form crystalline sheets of gallium phoaphide,

 <Desc / Clms Page number 8>

 a source of phosphorus halide, such as phosphorus trichloride, is admitted to the reaction chamber, which contains a certain amount of elemental gallium. The desired crystalline stems 7 of semiconductor material are only formed in the regions or zones colder of the elongated tube, these regions being indicated in a constrained manner * line by the reference notation 8.



   The formation of these crystalline sheets can continue for a prolonged period of time without interruption, as long as the feed material is not completely exhausted, so that an extremely economical process for the preparation is obtained. preparation of such sheets. It is believed that the formation of gallium phosphide sheets by the method according to the present intention is carried out by the following reactions!
 EMI8.1
 reactions $ of stage A are thermal reactions - while stage B is a disproportional reaction.



   As another feature of the present invention, the outlet region 9 is heated to a high temperature of the order of 1.050 C by the furnace 10, in order to volatilize the solid products which have formed therein, so as to avoid clogging of the drain line after a period of quitting. prolonged operation.



   To form a substantially large amount of crystalline gallium phosphide sheets which can easily be separated from any other Cree form. allin which could form as a by-product of

 <Desc / Clms Page number 9>

   above reactions, it is necessary to utility * an elongated reaction chamber *
Since the crystalline form * and determined by the concentration of the reactants or the supersaturation in the vapor phase,

     a long tube ensures the possibility of fractional deposition of vapors of different crystalline forms on different parts along the tube., For example, near the inlet where the concentration of the reagents is maximum, a strong deposition is observed. granular. As the concentration decreases, in region 8, almost ideal conditions for the deposition of crystalline semiconductor sheets are present. In the next region of the elongated tube there are needles or "whiskers" 12. In the outlet region 9, there are deposits of gallium halide polymers of the gallium halides themselves and of gallium halides. other unidentified secondary products.



   The quantity of gallium must be insufficient to dissolve any gallium phosphide formed in the vicinity of it For example, when about 2 g of metallic gallium are contained in a crucible or platinum having the following dimensions: 5.08 cm x 1.27 cm x 1.27 cm substantially all of the gallium phosphide produced during the test is deposited on the walls of the tube and in region 8 in the form of crystalline sheets. On the other hand, when a 20 g load of Metallic Gallium is used in the same receptacle, the gallium phosphide is dissolved in the excess gallium.

   



   The present invention will now be illustrated by specific embodiments illustrative thereof.



   EXAMPLE I.



   2.0 g of high purity semiconductor grade metallic gallium are charged into a carbon crucible

 <Desc / Clms Page number 10>

      glass vessel with a length of 5.08 cm and this crucible is introduced into a quarter tube 2.54 cm in diameter which, in turn, is introduced into a circular furnace of about 18 cm, pre-heated. at 1000 C and having a temperature configuration such that the temperature drops sharply at points about 3 inches from each end of the furnace. The quartz tube is then connected to a gas inlet line and a gas outlet line.

   Hydrogen is then passed through the system at a rate of 170 ml / minute for 2 hours to remove moisture and oxide films over the molten gallium. A bottle which contains 150 ml of reagent grade phosphorus trichloride and submerged in an ice bath at 0 C. Then helium gas is passed through phosphorus trichloride at a rate of 70 ml / minute for 2- 1/2 hour. The vapor pressure of phosphorus trichloride at 0 C is 35 ml. At the end of the test, the presence of crystallized scavenging of gallium phosphide can be observed near the exit area of the tube.

   The helium gas supply inlet is then connected and the tube is freed of excess phosphorus trichloride and gallium chloride which have formed during the reaction. The tube is then removed in the absence of air and cooled to room temperature and the crystallized gallium phosphide stems are removed.



   EXEMPLDII.



     The procedure described above was repeated using arsenic instead of phosphorus and crystalline results of gallium arsenide instead of gallium phosphorus were obtained.



     EXAMPLE III.



   The procedure described above is repeated in

 <Desc / Clms Page number 11>

 using indium instead of gallium and we get
 EMI11.1
 pb08pbu. indiUM instead of gallium pholpburt.



  The procedure 4.'1 '¯ & -4f..UI is repeated using silicon instead of gallium and d. 1t4, jl'B 'chlorinated instead of phosphorus trichloride and crystalline silicon sheets are then obtained.
 EMI11.2
 



  EXAMPLE Y., II) By repeating the procedure described above, using germanium instead of gallium and hydrogen chlorine instead of phosphorus triohloride, crystalline sheets of germanium are obtained, EXAMPLE VI.



     The procedure described in Example 1 is repeated using a mixed stream of phosphorus trichloride and arsenic trichloride instead of phosphorus trichloride alone, and an alloy of phosphide and gallium arsenide is thus obtained.



   CLAIMS.

** ATTENTION ** end of DESC field can contain start of CLMS **.


    

Claims (1)

1.- Procédé pour former, d'une manière continue par déposition en phase vapeur, une quantité sensible de feuilles EMI11.3 cristallines de matière' semi-conductrice qui peut être facile- ment isolée des autres formes également formées au cours du procédé, cette matière semi-conductrice étant du germanium, du silicium ou un composé de formule générale : 1.- Process for forming, in a continuous manner by vapor deposition, a substantial quantity of sheets EMI11.3 crystalline semiconductor material which can be readily isolated from other forms also formed during the process, such semiconductor material being germanium, silicon or a compound of the general formula: EMI11.4 '1-.' III (0 D ) V dans laquelle A et B sont des éléments différente du groupe III et 0 et D sont des éléments différente du groupe V et dans laquelle x et y représentent des proportion* atomiques dont les EMI11.5 valeurs sont oomprié8 entre 0 et l'unie 1no1uliv.mtat, 9trM<" <Desc/Clms Page number 12> térisé en ce qu'on charge une chambre de réaction ouverte al- longé$ d'un. longueur suffisante que pour effectuer une cristal- EMI12.1 lieation fractionnés en phase vapeur dans la ehaabrt, de 11414a ment métallique de la matière spécifique à former, EMI11.4 '1-.' III (0 D) V in which A and B are elements different from group III and 0 and D are elements different from group V and in which x and y represent atomic proportions * whose EMI11.5 values are oomprié8 between 0 and uni 1no1uliv.mtat, 9trM <" <Desc / Clms Page number 12> terized by charging an open reaction chamber with a length of one. sufficient length than to make a crystal- EMI12.1 lieation fractionated in vapor phase in the body, of 11414a metallic ment of the specific material to be formed, en ce qu'on chauffe ledit élément jusqu'à une température prédéterminée adéquate pour transformer ledit élément en vapeur dans ladite chambre et en ce qu'on met ledit élément métallique en contact avec un componé halogène dudit élément non métallique, de manière à former seulement sensiblement des fouilles cristal- EMI12.2 lines de ladite matière semi-oonductrioe dans une région pré déterminée de la chambre de réaction allongée. in that said element is heated to a predetermined temperature adequate to transform said element into vapor in said chamber and in that said metallic element is brought into contact with a halogen component of said non-metallic element, so as to form only noticeably crystal excavations EMI12.2 lines of said semi-conductive material in a predetermined region of the elongated reaction chamber. 2,- Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que ladite matière semi-conductrice est du germanium. 2, - Method according to claim 1, characterized in that said semiconductor material is germanium. 3.- Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que ladite matière semi-conductrice est du silicium. 3. A method according to claim 1, characterized in that said semiconductor material is silicon. 4.- Procédé pour former des feuilles cristallines d'une manière continue par déposition en phase vapeur de matière semi-conductrice qui peut être facilement isolée d'autres formes également formées au cours du procédé,d'un composé de formule générale III Y EMI12.3 (Âx B1-x) (OyD1-1) dans laquelle A et B sont des éléments différents du groupe III et C et D sont des éléments différents du groupe V et dans la- quelle x et y représentent des proportions atomiques dont les valeurs sont comprises entre 0 et l'unité inclusivement, carac- térisé en oe qu'on charge une chambre de réaction ouverte al- longée d'une longueur suffisante que pour effectuer une cristal, lisation fractionnée en phase vapeur dans la chambre, 4.- A process for forming crystalline sheets in a continuous manner by vapor deposition of semiconductor material which can be readily isolated from other forms also formed during the process, of a compound of general formula III Y EMI12.3 (Âx B1-x) (OyD1-1) in which A and B are different elements of group III and C and D are different elements of group V and in which x and y represent atomic proportions whose values are between 0 and unity inclusive, characterized in that an elongated open reaction chamber of sufficient length is charged to effect crystal, fractional vapor phase lization in the chamber, de l'élé- ment métallique de la matière spécifique à former, en ce qu'on chauffe ledit élément jusqu'à une température prédéterminée <Desc/Clms Page number 13> adéquate pour transformer ledit élément en vapeur dans ladite chambre et en ce qu'on met ledit élément métallique en contact avec un composé halogène dudit élément non métallique, de manière à former seulement sensiblement des feuilles cristal- lines de ladite matière semi-conductrice dans une région pré- déterminée d la chambre de réaction allongée. of the metallic element of the specific material to be formed, in that said element is heated to a predetermined temperature <Desc / Clms Page number 13> suitable for converting said element to vapor in said chamber and in contacting said metallic element with a halogen compound of said non-metallic element, so as to form only substantially crystalline sheets of said semiconductor material in a predetermined region of the elongated reaction chamber. 5,- Procédé selon la revendication 4, caractérisé en oe que ladite matière semi-conductrice est du phosphure de gallium. 5, - A method according to claim 4, characterized in that said semiconductor material is gallium phosphide. 6,. Procédé selon la revendication 4, caractérisé en ce que la quantité dudit élément métallique est insuffisante pour dissoudre le composé semi-conducteur formé dans ladite chambre 7.- Procédé pour former des fouilles cristallines de phosphure de gallium, caractérisé en ce qu'on charge une cham- bre de réaction allongée ouverte d'une longueur suffisant que pour effectuer une cristallisation fractionnée en phase tapeur de feuilles /de phosphure de gallium en une forme qui peut être isolée dans la chambre, 6 ,. A method according to claim 4, characterized in that the amount of said metallic element is insufficient to dissolve the semiconductor compound formed in said chamber. 7. A process for forming crystal digs of gallium phosphide, characterized by charging an elongated open reaction chamber of sufficient length to effect fractional crystallization in leaf-tapping phase / gallium phosphide. in a form that can be isolated in the bedroom, d'une quantité de gallium élémentaire qui eet insuf- fisante pour dissoudre le phosphure de gallium ainsi formé en ce qu'on chauffe ledit gallium à une température comprise entre environ 800 et 1200 C et en ce qu'on met en contact ledit gallium ainsi chauffé avec du trichlorure de phosphore provenant d'une source extérieure à ladite chambre de réaction par ladite ouverture, de manière à réaliser la formation de sensiblement seulement des feuilles cristallines de phosphure de gallium dans une région plus froide prédéterminée de ladite chambre de réac- tion, maintenue à une température comprise entre environ 600 et 900 C <Desc/Clms Page number 14> 8.- Procédé selon la revendication 7, an amount of elemental gallium which is insufficient to dissolve the gallium phosphide thus formed in that said gallium is heated to a temperature of between about 800 and 1200 C and in that said gallium is contacted as well heated with phosphorus trichloride from a source external to said reaction chamber through said opening so as to effect the formation of substantially only crystalline sheets of gallium phosphide in a predetermined cooler region of said reaction chamber , maintained at a temperature between about 600 and 900 C <Desc / Clms Page number 14> 8. A method according to claim 7, caractérisé en ce que les produite secondaires de la formation dudit phosphure de gallium sont éliminés de la chambre en chauffant les région de sortie à une température suffisamment élevée que pour volati- liser lesdits produite secondaires. characterized in that by-products of the formation of said gallium phosphide are removed from the chamber by heating the outlet regions to a temperature sufficiently high as to volatilize said by-products. 9.-' Procédé pour former des feuilles cristallines de phosphure de gallium d'une manière continue, caractérisé en ce qu'on charge une chambre de réaction allongée ouverte 'd'environ 2 g de gallium élémentaire, en ce qu'on chauffe ledit gallium à une température d'environ 1.025 C, en ce qu'on met ledit gal- lium en contact avec du triohlorure de phosphore dans un courant d'hélium gazeux, formé en faisant passer de l'hélium gazeux sur du trichlorure de phosphore liquide maintenu à 0 C à un débit de 170 ml/minute, de manière à réaliser la formation de phosphure de gallium dans les régions plus froide du tube, $ environ 850 C, 9.- 'A method of forming crystalline sheets of gallium phosphide in a continuous manner, characterized in that an elongated open reaction chamber is charged with approximately 2 g of elemental gallium, by heating said gallium at a temperature of about 1.025 C, in that said gallium is brought into contact with phosphorus triohloride in a stream of gaseous helium, formed by passing gaseous helium over liquid phosphorus trichloride maintained at 0 C at a flow rate of 170 ml / minute, so as to effect the formation of gallium phosphide in the cooler regions of the tube, $ approximately 850 C, et en ce qu'on enlevé les produits secondaires de la formation de phosphure de gallium en chauffant la région de sortie de la chambre à environ 1.000 C. and in that the by-products of gallium phosphide formation are removed by heating the exit region of the chamber to about 1000 C.
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