BE633298A - - Google Patents

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BE633298A
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emi
hydrofluoric acid
acid
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B7/00Halogens; Halogen acids
    • C01B7/19Fluorine; Hydrogen fluoride
    • C01B7/191Hydrogen fluoride
    • C01B7/193Preparation from silicon tetrafluoride, fluosilicic acid or fluosilicates

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Silicon Compounds (AREA)

Description

       

   <EMI ID=1.1> 

  
'Tour la production diacide :fluorhydrique,, on a

  
 <EMI ID=2.1> 

  
Des gisements relativement peu importants de spath de fluor pur ne peuvent répondre aux demandes croissantes d'acide fluorhydrique. Des réserves considérables de fluor existant, en partie inutilisées comme spath de fluor impur, combiner en particulier à des phosphates bruts. Dans la préparation chimique de phosphates bruts, de très grandes quantités de fluor $@présentent nécessairement sous la forme d'acide

  
 <EMI ID=3.1> 

  
annoncés , -qui produiraient du fluorure d'aluminium d'une  pureté suffisante en partant des silicates de fluor, mais  <EMI ID=4.1> 

  
et les évaporateurs.

  
D'après l'invention, il est proposé un procédé pour

  
 <EMI ID=5.1>   <EMI ID=6.1> 

  
un tiers de leur teneur en fluor à un absorbant liquide lorsque celui-ci se compose de polyesters aliphatiques ou d'alcools polyvalents ou contient ceux-ci. S'avèrent plus particulièrement appropriés les polyglyools d'un poids moléculaire moyen d'environ 400 portant des groupes terminaux qui assurent une stabilité thermique élevée, par exemple les groupes des éthers éthyliques ou méthyliques. Cependant, 

  
les polyoxytetraméthylènes ou glycols conviennent également bien. Comme les produits d'absorption décrits ci-dessus  sont en équilibre avec la vapeur d'eau, on devait compter  lors de l'extraotion aveo une plus forte séparation d'acide

  
 <EMI ID=7.1> 

  
formation d'acide silicique dans la colonne d'absorption lorsque la teneur restante en HF de l'absorbant donné ne  dépasse pas cette valeur qui justement suffit à la formation complexe du Si?4 dissous dans l'absorbant. Le rapport favorable des coefficients de solubilité de l'acide fluorhy*. drique et du fluosilicate dans les polyesters et les polyalcools permet, dans un deuxième stade, avec une faible

  
 <EMI ID=8.1> 

  
troisième stade, est libéré de l'absorbant avantageusement avec une vapeur de purge dont le produit de condensation est  insoluble dans l'acide fluorhydrique, par exemple les hydrocarbures. L'acide fluorhydrique ainsi obtenu ne contient que de petites quantités d'eau, si bien que, par une simple rectification, il peut être séparé en acide fluorhydrique anhydre et acide fluorhydrique aqueux dans une combinaison

  
 <EMI ID=9.1> 

  
ramené sous forme gazeuse dans le deuxième étage de la  colonne et ainsi, par ce processus, de l'aoide fluorhydrique

  
 <EMI ID=10.1>  précipite un silioagel dur dans le réacteur lors de l'établis-

  
 <EMI ID=11.1> 

  
Il peut être avantageux par exemple pour un plus grand abaissement de degré de solubilité de Si? 4 de ne pas utiliser comme absorbant des polyesters ou des polyaloools purs, mais au contraire des mélanges de ces substances avec des combinaisons organiques non polarisées, par exemple de l'oxyde de diphenyle ou des naphtes à point d'ébullition  élevé.

  
 <EMI ID=12.1> 

  
que n'altère pas l'acide fluorhydrique, le deuxième stade pour l'élimination du fluosilicate disparaît naturellement. Ainsi est obtenue une solution aqueuse d'acide fluorhydrique
-qui, par d'autres procédés (voir par exemple le brevet <EMI ID=13.1> 

  
de l*acide pur. Bien entendu, tout autre procédé connu peut être utilisé pour obtenir de l'acide fluorhydrique à partir

  
 <EMI ID=14.1> 

  
de l'air, d'après le procédé proposé, une fabrique moyenne d'engrais artificiels peut déjà, avec de faibles dépenses d'appareils et d'une façon avantageuse, produire de l'acide fluorhydrique de teneur élevée et pratiquement sans silicium, en utilisant un sous produit jusqu'ici presque sans valeur. En économisant le spath de fluor et l'acide sulfurique qui aujourd'hui sont nécessaires pour la fabrication d'acide  <EMI ID=15.1> 

  
que très important est obtenu.

  
Un exemple d'une installation pour l'exploitation

  
 <EMI ID=16.1> 

  
l'absorbeur de gaz brûlés d'une installation de phosphate,

  
 <EMI ID=17.1> 

  
séparateur de produite solides 2. Le gaz quitte le réacteur

  
 <EMI ID=18.1> 

  
d'un absorbeur 3. L'absorbeur est alimenté chaque heure avec 6.450 kg de polyglyool 400 d'une teneur d'acide fluo-

  
 <EMI ID=19.1> 

  
Après avoir quitté l'absorbeur les vapeurs ne contiennent plus que de faibles quantités d'acide fluorhydrique, tout le fluosilicate et de la vapeur d'eau. Pour l'établissement d'un autre équilibre elles sont combinées avec des vapeur.

  
 <EMI ID=20.1> 

  
La solution d'absorption, après avoir quitté l*abaorbeur 3, est réchauffée jusqu'à 170[deg.]0 dans un éhhangeur de chaleur

  
à contre courant 4 et un réchauffeur 5, puis elle est débarrassée du tétrafluorure de silicium dans une colonne de séparation 6 avec le gaz de retour d'une colonne de rectification d'aoide fluorhydrique 12 sous forme de vapeurs aqueuses d'acide fluorhydrique d'une composition presque azéotrope à 17000* les vapeurs d'aoide fluorhydrique, sortant du sommet de la colonne de séparation 6, sont récupérées dans l'absorbeur 3, tandis que la vapeur d'eau 

  
 <EMI ID=21.1>   <EMI ID=22.1> 

  
 <EMI ID=23.1> 

  
dans une colonne de purge 7. Pour compenser la chaleur d'évaporation, la solution est de nouveau portée à 170[deg.]0 dans un ré chauffeur 8. 1.000 kg d*heptane par heure circulent comme vapeur de purge dans la colonne et entraînent la vapeur diacide fluorhydrique. Après condensation dans un

  
 <EMI ID=24.1> 

  
de l'acide fluorhydrique, puis est ramenée dans la oolonne

  
de purge 7, sous forme de vapeur chaude à 170[deg.]C, à travers un

  
 <EMI ID=25.1> 

  
retirées du séparateur 17 sont séparées dans la colonne 12  en solution aqueuse azéotrope de HF et de HF anhydre. Tout  l'acide fluorhydrique azéotrope, sous forme de vapeur, précipité dans la bassin du fond de la colonne 12, est amené à travers un réchauffeur 14 comme gaz de retour dans la

  
 <EMI ID=26.1> 

  
colonne 12, est mélangé autant de vapeur HP anhydre, de façon que la quantité de gaz par heure quitte la colonne de séparation 6 vers l'absorbeur 3, qui s'élève à 100 kg, ce qui

  
peut être déterminé par un diaphragme de laminage 15. L'absorbant d'une teneur d'environ 2 mg/HF/g est amené de

  
la colonne de séparation 7, par une pompe 9, vers l'absorbeur

  
 <EMI ID=27.1> 

  
 <EMI ID=28.1> 

  
fonctionne naturellement à la pression normale, mais il peut aussi fonctionner avec une légère surpression ou une dépression modérée correspondant à des températures variées.

  
D'après une variante, du fait d'une modification du processus décrit, il est possible de mélanger H2SiF6 en solution aqueuse avec l'absorbant extrait du bassin du fond .f de la colonne de séparation 7 à la température convenable et ramener le mélange dans le bassin du fond de l'absorbeur 3. Le reste de l'absorbant régénéré provenant de la colonne de séparation 7 est abandonné en ttte de l*abeorbeur 3. Le reste du prooédé est conforme au mode de mise en oeuvre déjà

  
décrit.



   <EMI ID = 1.1>

  
'In the production of diacid: hydrofluoric, we have

  
 <EMI ID = 2.1>

  
Relatively small deposits of pure fluorspar cannot meet the increasing demands for hydrofluoric acid. Considerable reserves of existing fluorine, partly unused as impure fluorspar, combine in particular with crude phosphates. In the chemical preparation of crude phosphates, very large quantities of fluorine $ @ necessarily present in the form of acid

  
 <EMI ID = 3.1>

  
advertised, -which would produce aluminum fluoride of sufficient purity from fluorine silicates, but <EMI ID = 4.1>

  
and evaporators.

  
According to the invention there is provided a method for

  
 <EMI ID = 5.1> <EMI ID = 6.1>

  
one third of their fluorine content to a liquid absorbent when the latter consists of or contains aliphatic polyesters or polyvalent alcohols. More particularly suitable are polyglyools with an average molecular weight of about 400 bearing end groups which ensure high thermal stability, for example groups of ethyl or methyl ethers. However,

  
polyoxytetramethylenes or glycols are also suitable. As the absorption products described above are in equilibrium with the water vapor, one had to count during the extraction with a stronger separation of acid

  
 <EMI ID = 7.1>

  
formation of silicic acid in the absorption column when the remaining content of HF in the given absorbent does not exceed this value which is precisely sufficient for the complex formation of the Si 2 dissolved in the absorbent. The favorable ratio of the solubility coefficients of fluorhy acid *. drric and fluosilicate in polyesters and polyalcohols allows, in a second stage, with a low

  
 <EMI ID = 8.1>

  
third stage, the absorbent is advantageously released with a purge vapor, the condensation product of which is insoluble in hydrofluoric acid, for example hydrocarbons. The hydrofluoric acid thus obtained contains only small amounts of water, so that by simple rectification it can be separated into anhydrous hydrofluoric acid and aqueous hydrofluoric acid in a combination.

  
 <EMI ID = 9.1>

  
returned in gaseous form to the second stage of the column and thus, by this process, hydrofluoric acid

  
 <EMI ID = 10.1> precipitates a hard silioagel in the reactor upon establishing

  
 <EMI ID = 11.1>

  
It may be advantageous for example for a greater lowering of the degree of solubility of Si? 4 not to use pure polyesters or polyaloools as absorbent, but on the contrary mixtures of these substances with unpolarized organic combinations, for example diphenyl oxide or high boiling naphtha.

  
 <EMI ID = 12.1>

  
that does not affect hydrofluoric acid, the second stage for the elimination of fluosilicate disappears naturally. Thus an aqueous solution of hydrofluoric acid is obtained
-which, by other methods (see for example the patent <EMI ID = 13.1>

  
pure acid. Of course, any other known process can be used to obtain hydrofluoric acid from

  
 <EMI ID = 14.1>

  
air, according to the proposed process, an average factory of artificial fertilizers can already, with low expenditure of apparatus and in an advantageous way, produce hydrofluoric acid of high content and practically without silicon, using a hitherto almost worthless by-product. By saving the fluorspar and sulfuric acid which today are needed for the manufacture of acid <EMI ID = 15.1>

  
that very important is obtained.

  
An example of an installation for operation

  
 <EMI ID = 16.1>

  
the flue gas absorber of a phosphate plant,

  
 <EMI ID = 17.1>

  
solid product separator 2. The gas leaves the reactor

  
 <EMI ID = 18.1>

  
an absorber 3. The absorber is supplied every hour with 6,450 kg of polyglyool 400 with a fluorescent acid content.

  
 <EMI ID = 19.1>

  
After leaving the absorber, the vapors only contain small amounts of hydrofluoric acid, all of the fluosilicate and water vapor. For the establishment of another equilibrium they are combined with steam.

  
 <EMI ID = 20.1>

  
The absorption solution, after leaving absorber 3, is warmed up to 170 [deg.] 0 in a heat exchanger.

  
countercurrent 4 and a heater 5, then it is freed from silicon tetrafluoride in a separation column 6 with the return gas from a hydrofluoric acid rectification column 12 in the form of aqueous vapors of hydrofluoric acid. an almost azeotropic composition at 17000 * the hydrofluoric acid vapors, leaving the top of the separation column 6, are recovered in the absorber 3, while the water vapor

  
 <EMI ID = 21.1> <EMI ID = 22.1>

  
 <EMI ID = 23.1>

  
in a purge column 7. To compensate for the heat of evaporation, the solution is again brought to 170 [deg.] 0 in a reheater 8. 1.000 kg of heptane per hour circulate as purge vapor in the column and entrain hydrofluoric diacid vapor. After condensation in a

  
 <EMI ID = 24.1>

  
hydrofluoric acid, then is returned to the oolonne

  
purge 7, in the form of hot steam at 170 [deg.] C, through a

  
 <EMI ID = 25.1>

  
removed from separator 17 are separated in column 12 in an azeotropic aqueous solution of HF and anhydrous HF. All the azeotropic hydrofluoric acid, in vapor form, precipitated in the bottom basin of column 12, is passed through a heater 14 as return gas to the column.

  
 <EMI ID = 26.1>

  
column 12, as much anhydrous HP vapor is mixed, so that the quantity of gas per hour leaves the separation column 6 towards the absorber 3, which amounts to 100 kg, which

  
can be determined by a rolling diaphragm 15. The absorbent with a content of about 2 mg / HF / g is supplied from

  
the separation column 7, by a pump 9, to the absorber

  
 <EMI ID = 27.1>

  
 <EMI ID = 28.1>

  
works naturally at normal pressure, but it can also operate with a slight overpressure or moderate depression corresponding to various temperatures.

  
According to a variant, due to a modification of the described process, it is possible to mix H2SiF6 in aqueous solution with the absorbent extracted from the bottom basin .f of the separation column 7 at the suitable temperature and return the mixture. in the bottom basin of the absorber 3. The rest of the regenerated absorbent from the separation column 7 is left at the head of the absorber 3. The rest of the process is in accordance with the already implemented mode.

  
described.


    

Claims (1)

RESUME , <EMI ID=29.1> SUMMARY, <EMI ID = 29.1> anhydre ou aqueux à partir de l'acide fluoeilicique et de anhydrous or aqueous from fluoeilicic acid and ces mélanges aveo l'acide fluorhydrique, caractérisé par le these mixtures with hydrofluoric acid, characterized by the <EMI ID=30.1> <EMI ID = 30.1> en contact avec des polyesters concentrée ou aliphatiques in contact with concentrated or aliphatic polyesters étendus ou des polyaloools, les vapeurs appauvries en HF extended or polyaloools, vapors depleted in HF sont séparées, et l'absorbant liquide ainsi obtenu, qui are separated, and the liquid absorbent thus obtained, which <EMI ID=31.1> <EMI ID = 31.1> l'absorbant, grâce à une vapeur de purge ou un gaz inerte ou the absorbent, using purge steam or inert gas or par ébullition, on obtient de l'acide fluorhydrique pur. by boiling, pure hydrofluoric acid is obtained. <EMI ID=32.1> <EMI ID = 32.1> au-dessus de la température de condensation des vapeurs d'échappement. above the condensation temperature of the exhaust vapors. 3. Prooédé selon 1 ou 2, caractérisé en ce que la polyester de formule : 3. Process according to 1 or 2, characterized in that the polyester of formula: <EMI ID=33.1> <EMI ID = 33.1> <EMI ID=34.1> <EMI ID = 34.1> <EMI ID=35.1> <EMI ID = 35.1> <EMI ID=36.1> <EMI ID=37.1> <EMI ID = 36.1> <EMI ID = 37.1> produits d'absorption selon 3, lavées au-dessus de leur température de condensation absorption products according to 3, washed above their condensing temperature <EMI ID=38.1> <EMI ID = 38.1> l'élimination de Si? 4* elimination of Si? 4 * 7. Procédé selon 1 à 6, caractérisé en ce que l'on opère de préférence à des pressions de 0,1 jusqu'à 10 atmosphères. 7. Method according to 1 to 6, characterized in that the operation is preferably carried out at pressures of 0.1 to 10 atmospheres.
BE633298D 1962-06-07 BE633298A (en)

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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US2413205A (en) * 1943-04-17 1946-12-24 Phillips Petroleum Co Dehydration of hydrohalogen acid by distillation
US2520947A (en) * 1946-04-08 1950-09-05 Phillips Petroleum Co Recovery of hydrogen halides

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NL293711A (en)
CH444127A (en) 1967-09-30
FI41151C (en) 1969-09-10
NL132434C (en)
FR1514921A (en) 1968-03-01
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DE1271086B (en) 1968-06-27
FI41151B (en) 1969-06-02

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