BE631217A - - Google Patents

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  • Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)

Description

       

   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Procédé pour la   fabrication   de l'acide bon'que à   partir   df minerais borocalciques. 



     L'acide   borique eut obtenu par décomposition d'un minerai   borooaloique   à l'aide d'acide   chlorhydrique,   d'acide sulfurique ou de bisulfites de sodium ou d'ammonium selon des procédés connus, mais   saulaie   procédé à l'acide sulfurique est   applique   à l'heure actuelle, bien qu'il présente encore de notables inconvénients tels que,par exemple - gros volumes de solutions - grande consommation d'énergie calorique - dissolution partielle des impuretés contenues dans le mi- nerai   -.   problèmes de corrosion. 



   Les procédas au bisulfite de sodium ou d'ammonium n'ont pas pu   e'impooer     jusqu'ici,   principalement pour les raisons suivantes : - les résidus d'attaque sont difficilement filtrables et leur lavage à fond demande de grandes quantités d'eau; - pertes en SO2.surtout à des températures élevées;

   

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 EMI2.1 
 - impossibilité d'utiliser des gaz pauvres en 302provqnant du. grillage de pyrites ou autres m1n.,:rt.1..ultut'Í., Non reoharoheM en vue d'éliminer les 1IHlonv.sn1tn;, et d1tt1ijt. pm'WoaUsftf à lw drfôQiii,p{j*iUon 4e  intï a4s bore- caloïqued par un bisulfite et de mettre au point un procède plue économique, ont conduit aux constatations 8uianea 1, Un très léger  XQÏ!X en pégoti4   'avers luft1iant pour obtenir une   décomposition   pratiquement complets du minerai. 
 EMI2.2 
 



  2. Une déoompoultion rapide et complète du minerai avec formation d'un résidu tAoilIH,tnt Itrable $'6 :1.f4vabl. peut dtre obtenu dans un milieu qul uut faiblement aloeînl neutre ou faiblement aoide, conditions qui pur la suite mont design**** par "onnd1 tion8 de c1$u,s;r4ut1on m4nusdo". 



  3  Le S02 ' mame à l'état de gaz pauvres et tem'-'   pérature   élevée, est complètement absorbé par une solution tamponnée, faiblement alcaline) neutre ou faiblement acide,. et qui contient le minerai en   suspension ;   l'absorption du SO2 est accompagnée de la désagrégation du Minerai. 
 EMI2.3 
 



  4. L'introduction de S02 dans la solution d'attaque,., refroidie   perciet   de précipiter l'acide borique   aveo un bon'   rendement à un pH de 5-6, sans que la solution présente une 
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 pression 02 g dnantes Zn nous bauant sur ces résultats, noua avons develop" pé un procède nouveau pour la fabrication de l'acide borique à partir de minerais borooaloloues au moyen de 902 sous forme libre et/ou lié à l'état de sulfite ou de   bisulfite,"   caractérisé en ce que la solution d'attaque est   maintenue , .   faiblement alcaline, neutre ou faiblement acide pendant toute la durée de la   désagrégation   du minerai,

   et   qu'après .   
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 la wéparation du résidu d'aztaquet l'acide borique tot pré- oipité en un milieu faiblement acide t un pH d'environ environ 6, par exemple à 5t5j tandis que l'eau-mère est simultanément régénérée de façon a pouvoir être réiïtifXXaé* ' 

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 au cycle suivante 
Le procédé revendiqué comme   éttant   notre invention se laisse conduite par exemple ainsi = on   introduit'   un minerai borooaloique, par exemple la Colémanite, en quantité   voulue   et éventuellement avec addition d'eau dans une solution de roulement saturée en H3BO3 et contenant un borate, un sulfite ou un bisulfite d'alcali;

   on ohauffe à   60-70 0,   puis, on . introduit du SO2 pur ou sous forme de gaz à une   cadence'   qui suit de près celle de la   décomposition   du minerai. La réac- tion achevée, on sépare le résidu d'attaque et introduit du SO2 dans le filtrat refroidi jusque réaction faiblement acide (pH par exemple entre 5-6), afin de régénérer la   solu-   tion de roulement et précipiter   l'acide   borique.   l'eau-mère   résultant de la cristallisation de   l'acide   borique revient en circuit.

   En introduisant une quantité correspondante de mi- nerai frais dans la solution de   roulmont,   le   sulfite/bisul-   fite qu'elle   contient   est rapidement consommé, de sorte que lies conditions de désagrégation ménagée faisant   l'objet   de la   présente   invention, s'établissent   nécessairement     d'elles-      marnée.   



   Le procéda   revendique   permet d'autre part   de   varier dans une large meuure la relation entre le SO2 contenu dans la solution de roulement et le gaz SO2   à   introduire ultérieu- rement pour compléter l'attaque du minerai. Cependant, il a été établi qu'une relation de 3 :1   1 est   favorable;

   ce rapport sert de base aux équations   suivantes.'   Théoriquement, la réaction globale de l'attaque correspond à I-   4Ca2B6011  + 6   NaHSO.   + 2 SO2 + 15 H2O - 8   CaS03 +   3   Na2B407     +   12 H3BO3 où le premier stade de la désagrégation, qui comprend l'at- taque de la   Oolémanite   par la solution de roulement, se dé- roule selon t a. 4 Ca2B6O11 + 6 NaHSO3 + 6 H20 = 6 CaSO3 +   Ca2B6011   + 3 Na2B4O7 + 6 H3BO3 

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 et le second stade comprenant l'introduction de gaz 802 : 
 EMI4.1 
 b.

   Ca2B6011 + 2 302 + 9 '12 0 m 2 caso 3 + 6 H33   Après   séparation du résidu de désagrégation. on intro- 
 EMI4.2 
 duit du 302 dans la solution pour décomposer les borates d'alcali, régénérer les biu1fite d'alcali introduits sous 1-a) et précipiter l'acide borique selon il - 3 xiAB°07 + 12 H 3BO3 + 6 S02 + 21 H20   6 I;aI3s+4 $3i3(7., En conformité avec les nouvelles notions expoaéeaaous 1 à 4, une certaine partie des borates d'alcali est constam- ment ramonée avec la solution de roulement selon   l'équation   suivante, où il est également tenu compte de l'acide borique restant nécessairement en circuit 
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 III - 4 Ca2B6 011 + x Na2B4 0 7 + y H3BO) + 6 NaH50J+2S02+15 H24 m 8 caso 3 + (3 + x)Na2B4 07+ (12 + Y)H 3 BO3 et la régénération de la solution en   circuit   se fait   d'après:

     
 EMI4.4 
 IV - (3 + x)Na2B407 + (12 + y)H3BO3 + 6 S02 + 21 H20 xrrao7 + 6 NaHS0 3 + yHJ30- + 24 H 3'BO3 - ' '##### rn   solution faiblerent acide, précipité saturée en acide borique précipita   
A oe   eu{).et,   il faut   souligna*1   que tunt la rapport   NaHSO.,     à   SO2 que la quantité du borate   d'alcali   maintenu en circuit peuvent être variés dans de larges mesurer étant donné que le procédé revendiqué n'est pas lié à des rela- tiens moléculaires rigides dos composée en jeu. Il convient toutefois de choisir les relations moléculaires et de fixer le volume de la solution d'attaque de façon à éviter la pré- oipitation, même à froid, de composés de bore. 
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  Afin de simplifier les équations su.ndiq,uea, le bora- te d'alcali ost représenté par le tétraborate, bien qu'il soit connu que d'autres borates, notamment le pentaborate, puissent être présente dans des solutions qui sont faiblement 
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 alcalines, neutres ouikiblemônt acides. 



   Les avantages du procédé revendiqué sont les suivants: A - Les matières étrangères et la gangue ne sont prati que- 

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 ment pas attaquée durant la décomposition du minerai, ce qui permet d'éviter   1' accumulation   d'Impuretés dans les eaux- mères circulant dans le processus de fabrication. 



  B -   Le   résidu de la réaction se laisse très facilement   fil-   trer et il suffit de très peu d'eau pour l'expulser par levage, ce qui permet d'éviter des pertes en bore et   des   évaporation. 
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  00ILtouose. 



  J On ptitt utiliser des gaz pauvres en 3021 comme par exem- ple dos gum de grillage* D - Les t'toi réll1dudr.u mont pratiquement exempts de tJO2#à Zip Pas de problèmes de corrosion étant donné que l'on ,r-. vaille aveo des solutions voisines de la neutralité*  ï1 - Le rendement en B2 03 est proche de 9t3096. , G - Le débit par unité de   volume/temps   est favorable, H - les besoins en énergie calorique   son 11   relativement fai- bles. 



  1 - Le procédé opère en   circuit   fermé. 



  J - L'acide borique produit est   chimiquement   pur. 



   Exemple 1 -Cycle. de départ. 



  40 g de Colémanite calcinée à environ 550 C et titrant en- 
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 viron 58% B2 0,, sont mis en suspension dans 200 ml H20 con- tenant 10,6 g NazB407' 10 H20; on y introduit du 302 et on ohauffe à 60-? C, puis on continue , introduire du S02 à cette température et soue agitation   mécanique,   jusqu'à ce que la décomposition soit achevée, Le résidu cet filtré et lavé.Dans le filtrat refroidi ayant un pH d'environ 6,5, on 
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 introduit du SO, pour précipiter l'acide borique. L'introduc- tion de SO2 est interrompue à un pH de   5, 5.   Au bout de quel- avec que temps, l'acide borique est filtré puis lavé/un peu d'eau 
 EMI5.4 
 et séché à 8t1 0. Rendement z4 I43. 



   Exemple 2 une opération de circuit. 



   Dans une eau-mère de 200 ml provenant de l'opération précédente, on introduit 23 g de Colémanite   calcinée   à 550 C 
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 et titrant 58j6 EgO*. Le mélange eet agité, chauffé et maiate- 

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 nu à une température de 60-70 C pendant l'introduction de SO2 jusqu'à achèvement de la désagrégation;   toutefois,   on ralentit l'introduction du SO2 vers la fin de la réaction, Après séparation et lavage du résidu de la désagrégation, on introduit du SO2 dans le filtrat refroidi jusqu'à   abaisse-   ment du pH à environ 5,5, L'acide borique précipite, il est filtre, lavé et séché à 80 C.   Rendement  : 23,7 g H3BO3.



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  Process for the manufacture of bon'que acid from borocalcium ores.



     Boric acid was obtained by decomposing a borooaloic ore using hydrochloric acid, sulfuric acid or sodium or ammonium bisulphites according to known methods, but willow sulfuric acid process is applied at present, although it still presents notable drawbacks such as, for example - large volumes of solutions - large consumption of caloric energy - partial dissolution of the impurities contained in the ore -. corrosion problems.



   Sodium or ammonium bisulphite procedures have not been able to be implemented so far, mainly for the following reasons: - the etching residues are difficult to filter and their thorough washing requires large quantities of water; - SO2 losses, especially at high temperatures;

   

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 - Impossibility of using lean gases by 302provqnant. roasting of pyrites or other m1n.,: rt.1..ultut'Í., Non reoharoheM in order to eliminate 1IHlonv.sn1tn ;, and d1tt1ijt. pm'WoaUsftf to lw drfôQiii, p {j * iUon 4e intï a4s boron- caloïqued by a bisulfite and to develop a more economical process, led to the findings 8uianea 1, A very light XQÏ! X in pegoti4 'obverse luft1iant for obtain a virtually complete decomposition of the ore.
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  2. A rapid and complete deoompoultion of the ore with formation of a tAoilIH residue, tnt Itrable $ '6: 1.f4vabl. can be obtained in a medium which is weakly neutral aloeinl or weakly aoid, conditions which for the continuation mount design **** by "onnd1 tion8 of c1 $ u, s; r4ut1on m4nusdo".



  3 SO 2, even as a lean gas and high temperature, is completely absorbed by a buffered, weakly alkaline) neutral or weakly acidic solution. and which contains the suspended ore; the absorption of SO2 is accompanied by the disintegration of the Ore.
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  4. The introduction of SO2 into the cooled etchant solution can precipitate boric acid in good yield at a pH of 5-6, without the solution showing any
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 pressure 02 g dnantes Zn basing ourselves on these results, we have developed a new process for the manufacture of boric acid from borooalolou ores by means of 902 in free form and / or bound to the state of sulphite or bisulfite, "characterized in that the attack solution is maintained,. weakly alkaline, neutral or weakly acidic throughout the duration of the ore's disintegration,

   and that after.
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 the separation of the residue of aztaquet the boric acid prematurely precipitated in a weakly acidic medium at a pH of about about 6, for example at 5t5d while the mother liquor is simultaneously regenerated so as to be able to be reactivated * '

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 to the next cycle
The process claimed as being our invention can be carried out for example thus = one introduces' a borooaloid ore, for example Colemanite, in the desired quantity and optionally with the addition of water in a rolling solution saturated with H3BO3 and containing a borate, a sulfite or an alkali bisulfite;

   we heat to 60-70 0, then, we. introduces pure SO2 or as a gas at a rate which closely follows that of the decomposition of the ore. When the reaction is complete, the etch residue is separated and SO2 is introduced into the cooled filtrate until the reaction is weakly acidic (pH for example between 5-6), in order to regenerate the rolling solution and precipitate the boric acid. . the mother liquor resulting from the crystallization of boric acid returns to the circuit.

   By introducing a corresponding amount of fresh ore into the roulmont solution, the sulphite / bisulphite it contains is rapidly consumed, so that the conditions of controlled disintegration which are the object of the present invention are established. necessarily from them.



   The claimed process also makes it possible to vary within a wide range the relationship between the SO2 contained in the rolling solution and the SO2 gas to be introduced subsequently to complete the attack of the ore. However, it has been shown that a 3: 1 1 relationship is favorable;

   this ratio serves as the basis for the following equations. Theoretically, the overall reaction of the attack corresponds to I-4Ca2B6011 + 6 NaHSO. + 2 SO2 + 15 H2O - 8 CaS03 + 3 Na2B407 + 12 H3BO3 where the first stage of the disintegration, which includes the attack of the olemanite by the rolling solution, takes place according to t a. 4 Ca2B6O11 + 6 NaHSO3 + 6 H20 = 6 CaSO3 + Ca2B6011 + 3 Na2B4O7 + 6 H3BO3

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 and the second stage comprising the introduction of gas 802:
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 b.

   Ca2B6011 + 2 302 + 9 '12 0 m 2 caso 3 + 6 H33 After separation of the disintegration residue. we intro-
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 of 302 in the solution to decompose the alkali borates, regenerate the alkali biu1fite introduced under 1-a) and precipitate the boric acid according to it - 3 xiAB ° 07 + 12 H 3BO3 + 6 S02 + 21 H20 6 I; aI3s + 4 $ 3i3 (7., In accordance with the new concepts expoaéeaaous 1 to 4, a certain part of the alkali borates is constantly swept with the rolling solution according to the following equation, where it is also taking into account the boric acid necessarily remaining in circuit
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 III - 4 Ca2B6 011 + x Na2B4 0 7 + y H3BO) + 6 NaH50J + 2S02 + 15 H24 m 8 caso 3 + (3 + x) Na2B4 07+ (12 + Y) H 3 BO3 and regeneration of the solution in circuit is made according to:

     
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 IV - (3 + x) Na2B407 + (12 + y) H3BO3 + 6 S02 + 21 H20 xrrao7 + 6 NaHS0 3 + yHJ30- + 24 H 3'BO3 - '' ##### rn weakly acidic solution, saturated precipitate in boric acid precipitated
A oe had {). And, it should be emphasized * 1 that both the ratio NaHSO., To SO2 and the quantity of the alkali borate kept in circuit can be varied in large measure since the claimed process is not linked to rigid molecular relations of the compound involved. However, it is advisable to choose the molecular relations and to fix the volume of the etching solution so as to avoid the precipitation, even when cold, of boron compounds.
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  In order to simplify the equations su.ndiq, uea, the alkali bora- te is represented by tetraborate, although it is known that other borates, notably pentaborate, can be present in solutions which are weakly
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 alkaline, neutral or slightly acidic.



   The advantages of the claimed process are as follows: A - Foreign matter and gangue are practically only

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 not attacked during the decomposition of the ore, thus avoiding the accumulation of impurities in the mother liquors circulating in the manufacturing process.



  B - The reaction residue is very easily filtered and very little water is enough to expel it by lifting, which makes it possible to avoid boron losses and evaporation.
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  00ILtouose.



  J We can use gases lean in 3021 such as for example roasting gum * D - T'toi réll1dudr.u are practically free of tJO2 # at Zip No corrosion problems since we, r- . is worth with solutions close to neutrality * ï1 - The yield in B2 03 is close to 9t3096. , G - The flow rate per unit volume / time is favorable, H - the caloric energy requirements are relatively low.



  1 - The process operates in a closed circuit.



  J - The boric acid produced is chemically pure.



   Example 1 -Cycle. starting point.



  40 g of Colemanite calcined at approximately 550 C and titrating
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 about 58% B 2 O 3 are suspended in 200 ml H2O containing 10.6 g NazB407 '10 H2O; we introduce 302 and we heat to 60-? C, then one continues to introduce SO2 at this temperature and under mechanical stirring, until the decomposition is complete, The residue is filtered and washed. In the cooled filtrate having a pH of about 6.5, one
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 introduces SO, to precipitate boric acid. The introduction of SO2 is interrupted at a pH of 5.5. After a while, the boric acid is filtered off and then washed / a little water.
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 and dried at 8t10. Yield z4 I43.



   Example 2 a circuit operation.



   23 g of colemanite calcined at 550 ° C. are introduced into a 200 ml mother liquor from the previous operation.
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 and assaying 58j6 EgO *. The mixture is stirred, heated and cooled.

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 naked at a temperature of 60-70 C during the introduction of SO2 until the end of the disintegration; however, the introduction of SO2 is slowed down towards the end of the reaction. After separation and washing of the residue from the disintegration, SO2 is introduced into the cooled filtrate until the pH is reduced to about 5.5. Boric acid precipitates, it is filtered, washed and dried at 80 ° C. Yield: 23.7 g H3BO3.


    

Claims (1)

R E V E N D I C A T I O N S 1. Procédé pour la fabrication de l'acide borique à partir de rainerai borocaliques su moyen do SO2 Noue forme libre et/ 'eu lié à l'état de sulfite ou de bisulfite, carac- térisé en ce que la solution d'attaque cet maintenue faible- ment aloaline, neutre ou faiblement acide pendant toute la durée de la désagrégation du minerai, et qu'après la sépare- tion du résidu d'attaque, l'acide borique est précipité en un milieu faiblement soide à un pH d'environ 5 à environ 6, par exemple à 5,5, tandis que l'eau-mère est simultanément régé- nérée de façon à pouvoir être réutilisée au cycle suivant. R E V E N D I C A T I O N S 1. Process for the manufacture of boric acid from borocalic rainforest by SO2 medium in free form and / 'had bound to the state of sulphite or bisulphite, characterized in that the etching solution this maintained weakly aloaline, neutral, or weakly acidic during the whole period of the decomposition of the ore, and that after the separation of the etch residue, the boric acid is precipitated in a weakly solid medium at a pH of about 5 to about 6, for example 5.5, while the mother liquor is simultaneously regenerated so that it can be reused in the next cycle. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérise en ce que la désagrégation du minerai eat effectuée dans un mi- lieu tampon faiblement alcalin, neutre ou faiblement acide par introduction de SO2 ou de gaz SO2. 2. Method according to claim 1, characterized in that the disintegration of the ore is carried out in a weakly alkaline, neutral or weakly acidic buffer medium by introducing SO2 or SO2 gas. 3. Procédé selon les revendications 1 et 2, oaraoté- riaé en ce que la désagrégation du minerai débute dans une solution qui contient du sulfite et/ou bisulfite d'alcali et de l'acide borique, et qu'elle s'achève par introduction de SO2 ou de gaz SO2 dans la solution de désagrégation 4. 3. Method according to claims 1 and 2, oaraotériaé in that the disintegration of the ore begins in a solution which contains sulphite and / or alkali bisulphite and boric acid, and that it ends with introduction of SO2 or SO2 gas into the disintegration solution 4. Procédé selon la revendication 1, caractérise, en ce que la précipitation de l'acide borique du filtrat provenant de la réaction de désagrégation ainsi que la régi- nération simultanée de l'eau-tère t'obtient par introduction de la quantité de SO2 ou de gaz SO2 nécessaire à atteindre environ un pH d'environ 5 à environ 6, p&r exemple/9,5. <Desc/Clms Page number 7> Process according to Claim 1, characterized in that the precipitation of boric acid from the filtrate resulting from the disintegration reaction as well as the simultaneous regeneration of the ter-water is obtained by introducing the quantity of SO2 or of SO2 gas required to reach about a pH of about 5 to about 6, eg / 9.5. <Desc / Clms Page number 7> 5. Procédé selon la revendication 1, caractérisé' en ce que la désagrégation se fait à chaud, par exemple à de températures entre 30-95 C. de préférence entre 60-70 C. 5. Method according to claim 1, characterized 'in that the disintegration is carried out hot, for example at temperatures between 30-95 C. preferably between 60-70 C. 6.Procédé selon les revendications 1 à 5, carac- térisé en ce que des gaz SO2 chauds sont utilisée pour la désagrégation du minerai. 6. A process according to claims 1 to 5, characterized in that hot SO2 gases are used for the disintegration of the ore. Procédé selon la revendication 1, caractérise en ce que,âpres achèvement de la désagrégation et avant la séparation du résidu de laréaction, on continueà introduire du SO2 ou des gaz SO2 dans le mélange jusqu'à ce que la so- lution devienne faiblement acide (pH environ 5 à environ 6), et qu'après séparation durésidu à chaud, l'acide borique est précipité par refroidissement de la solution* ., Process according to Claim 1, characterized in that, after completion of the disintegration and before the separation of the reaction residue, SO2 or SO2 gases are continued to be introduced into the mixture until the solution becomes weakly acidic ( pH about 5 to about 6), and that after separation of the hot residue, the boric acid is precipitated by cooling the solution *.,
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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US4156654A (en) * 1978-03-31 1979-05-29 Blasius James R Method for making crude boric acid from borate and sulfuric acid
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